2001—2020年合肥市空气质量变化趋势研究

何立环，周 密，朱 余，孟晓艳，胡丹心，付 强，张凤英

1.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012 2.安徽省生态环境监测中心，安徽 合肥 230071 3.广东省广州生态环境监测中心站，广东 广州 510030

合肥市位于安徽省中部，是安徽省省会，长三角城市群副中心城市，国家重要的科研教育基地、现代制造业基地和综合交通枢纽。自2000年起，合肥市迎来了城市快速扩张和经济快速发展，其中，2021年合肥市地区生产总值(GDP)位居全国大中城市第19位[1]。全市下辖四区、四县和一个县级市，其中，四区为瑶海区、蜀山区、庐阳区和包河区，四县为肥东县、肥西县、长丰县和庐江县，县级市为巢湖市。截至2019年，合肥市户籍人口770.44万人，常住人口818.9万人[2]。很多学者对合肥市空气质量及其影响因素等开展了研究，研究主题包括污染物浓度变化、污染来源、污染物健康影响等[3-11]，但相关研究大多基于短时间序列或单个污染阶段，有关合肥市长时间序列空气质量变化特征的研究仍未见报道。本文以合肥市为研究区域，分析了合肥市2001—2020年空气质量变化特征，以期为合肥市空气污染治理提供科学依据。

1 研究方法

1.1 数据来源

本研究涉及的空气质量数据均来源于国家生态环境监测网，具体为合肥市2001—2020年SO2、NO2和PM103项指标，以及2013—2020年CO、O3(日最大8小时滑动平均值，O3-8 h)和PM2.53项指标(合肥市自2013年1月1日开始监测CO、O3和PM2.5)的年平均浓度、日平均浓度及部分时段的小时平均浓度。GDP相关数据来源于《合肥市国民经济和社会发展统计公报》[2]。

1.2 研究方法

本研究依据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)、《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)等对合肥市空气质量进行评价，通过MATLAB、Origin、Excel等软件进行数据分析与结果展示。时间变化趋势采用Mann-Kendall(M-K)时间趋势检验法进行分析[12]，计算公式如下。

对于样本个数为n的时间序列x，构造秩序列：

(1)

ri取值如下：

(2)

可见，秩序列sk是第i时刻数值大于第j时刻数值的个数的累计数。在时间序列随机独立的假定下定义统计量：

(3)

式中：UF1=0；E(sk)和var(sk)分别是sk的均值和方差。在x1、x2、…、xn相互独立且具有相同连续分布时，可由公式(4)进行计算：

(4)

UFk为标准正态分布，是按照时间序列(x1,x2,…,xn)计算出来的统计量序列。给定显著性水平α=0.05，则信度线Uα=±1.96。如果|UFk|>|Uα|，则否定无趋势的零假设，表明序列存在明显的趋势变化。若UFk>0，则表明序列呈上升趋势；若UFk<0，则表示呈下降趋势。当UFk超过临界值时，表明序列上升或下降趋势明显。将时间逆序，即(xn,xn-1,…,x1)，再按照以上方法计算出统计量UBk，并绘制UFk和UBk随时间变化的M-K检验图。如果UFk和UBk两条曲线出现交叉点，且交叉点在信度线以内，那么交叉点对应的时刻就是突变开始的时刻。

2 结果与讨论

2.1 空气质量现状

2020年，合肥市空气质量优良天数比例为84.7%，SO2年均浓度为7 μg/m3，NO2年均浓度为39 μg/m3，PM10年均浓度为58 μg/m3，CO第95百分位浓度为1.1 mg/m3，O3-8 h第90百分位浓度为144 μg/m3，PM2.5年均浓度为36 μg/m3，其中PM2.5超标，空气质量未达标。从城市空气质量排名情况来看，合肥市在168个重点城市中排名第84位，处于中等水平；在337个地级及以上城市中排名第234位，低于全国平均水平。从污染物超标率和首要污染物天数来看，O3、PM2.5、NO2的超标率分别为4.9%、8.8%、3.0%，PM10、SO2和CO均未超标；以O3为首要污染物的污染天数为18 d，以PM2.5为首要污染物的污染天数为30 d，以NO2为首要污染物的污染天数为5 d，以PM10为首要污染物的污染天数为3 d。

2.2 变化趋势分析

2001—2020年，合肥市SO2、NO2、PM10的日浓度范围分别为1～119 μg/m3、2～144 μg/m3、5～1 202 μg/m3，其中，PM10的日浓度变化幅度较大，最高值约为最低值的240倍。2013—2020年，CO、O3-8 h、PM2.5的日浓度范围分别为0.2～2.7 mg/m3、4～241 μg/m3、6～372 μg/m3，其中，PM2.5的日浓度变化幅度最大，最高值为最低值的62倍。

从日浓度达标情况来看，2006—2014年部分时段的SO2日浓度处于二级空气质量水平，其余年份的SO2日浓度均达到一级空气质量水平。自2016年起，NO2超标天数逐渐增多。2001—2014年，PM10污染天数较多；2015—2020年，PM10污染天数逐年减少。2014—2020年，PM2.5污染天数逐年减少。CO日浓度在0.8 mg/m3附近波动，未出现超标情况。2014年以来，O3污染天数逐年增加，年内O3-8 h的最高值逐年升高，O3污染程度明显加重。

合肥市主要大气污染物的日浓度变化趋势见图1和图2。其中：SO2和颗粒物的日浓度呈现出明显的季节变化特征，均表现为明显的“U”形分布，即冬春季节高、夏秋季节低；O3则表现出相反的变化趋势，冬春季节低、夏秋季节高；NO2与CO表现为春夏季节低、秋冬季节高。

图1 合肥市2001—2020年SO2、NO2和PM10浓度变化趋势Fig.1 Variation trends of SO2,NO2 and PM10concentrations in Hefei from 2001 to 2020

利用M-K时间趋势检验法对合肥市2001—2020年SO2、NO2、PM10，以及2013—2020年CO、O3、PM2.5的年平均浓度进行时间趋势和可能突变年份分析(图3、图4、图5)。结果显示，2001—2020年，合肥市SO2年平均浓度为(15.94±5.84) μg/m3，年平均增长率为-2.8%。其中：2001年SO2年平均浓度为11.50 μg/m3，并在2006年之前呈现上升趋势(UFk>0)；2007—2014年，SO2年平均浓度整体呈现上下波动的趋势，在(21.29±1.49) μg/m3范围内变化；自2015年开始，合肥市SO2年平均浓度呈现下降趋势，尤其是在2017—2020年，下降趋势明显(UFk<0)。从季节变化来看，合肥市大气SO2浓度呈现出明显的季节差异：夏季[(10.16±4.53) μg/m3]<秋季[(15.20±7.10) μg/m3]<春季[(15.65±7.05) μg/m3]<冬季[(22.76±12.99) μg/m3]。分析其原因：冬季能耗增加，再加上气象因素的影响，使得冬季SO2浓度偏高；夏季气温较高，降水较多，加剧了天气扰动及SO2的湿沉降，使得夏季SO2浓度最低。SO2浓度的频次分布总体呈现一定的正态分布特征，其中最大频次对应的浓度表示在该地区大气条件下最具代表性的浓度。图4显示，合肥市冬季SO2浓度的分布范围比其他季节要广，且有较高的尾端；夏季分布最为集中，大多低于20 μg/m3。而在月际变化上，SO2浓度在2006—2013年变化明显。

图2 合肥市2013—2020年CO、O3、PM2.5浓度变化趋势Fig.2 Variation trends of CO,O3 and PM2.5concentrations in Hefei from 2013 to 2020

注：虚线为α=0.05显著水平下，Uα = ±1.96。图3 合肥市2001—2020年SO2、NO2、PM10及2013—2020年CO、O3、PM2.5浓度M-K趋势分析结果Fig.3 M-K results on concentration variation trends of SO2,NO2,PM10from 2001 to 2020,and CO,O3,PM2.5 from 2013 to 2020 in Hefei

图4 合肥市2001—2020年SO2、NO2、PM10浓度在不同季节的频次分布Fig.4 Frequency distribution of SO2,NO2 and PM10 in different seasons in Hefei from 2001 to 2020

图5 合肥市2013—2020年CO、O3、PM2.5浓度在不同季节的频次分布Fig.5 Frequency distribution of CO,O3 and PM2.5 in different seasons in Hefei from 2013 to 2020

2001—2020年，合肥市NO2年平均浓度为(31.16±7.40) μg/m3，年平均增长率为1.03%。虽然NO2年平均浓度整体呈现上升趋势，但是上升幅度并不明显。2001—2009年，NO2年平均浓度呈现波动下降趋势(UFk<0)；2010—2020年，NO2浓度呈现波动上升趋势。从季节变化来看，NO2浓度呈现出明显的季节差异：夏季[(21.44±6.13) μg/m3]<春季[(30.94±10.50) μg/m3]<秋季[(34.81±11.62) μg/m3]<冬季[(37.46±12.30) μg/m3]。

2001—2020年，合肥市PM10年平均浓度为(98.37±19.92) μg/m3，年平均增长率为-3.6%。整体上，PM10浓度呈现先上升后下降的趋势。最大值出现在2008年，为134.23 μg/m3；最小值出现在2020年，为54.10 μg/m3。2001—2008年，合肥市PM10年平均浓度呈现波动上升的趋势，UFk也呈现波动变化的趋势；2009—2020年，PM10浓度呈现波动下降的变化趋势，尤其是在2015—2020年，几乎呈直线下降趋势。在季节变化上，PM10浓度也呈现夏季[(74.60±21.60) μg/m3]<秋季[(104.54±32.31) μg/m3]<春季[(104.97±27.16) μg/m3]<冬季[(109.37±27.30)μg/m3]的季节特征。在月际变化上，PM10并没有表现出明显的阶段性特征。

合肥市2013—2020年CO、O3、PM2.5年平均浓度分别为(0.82±0.09) mg/m3、(78.05±18.98) μg/m3、(57.39±15.66) μg/m3，年平均增长率分别为-2.37%、5.96%、-11.46%。CO年平均浓度呈现先上升后下降的变化趋势，峰值出现在2015年，为0.96 mg/m3。在季节变化上，CO浓度呈现出夏季[(0.69±0.14) mg/m3]<春季[(0.76±0.11) mg/m3]<秋季[(0.82±0.15) mg/m3]<冬季[(1.02±0.19) mg/m3]的季节特征。在月际变化上，CO浓度在1月的下降趋势比7—8月更为明显。O3年平均浓度呈现先下降后上升的趋势，最小值出现在2014年，为44.49 μg/m3。在季节变化上，O3平均浓度表现为冬季[(48.49±13.41) μg/m3]<秋季[(74.85±30.59) μg/m3]<春季[(88.37±29.66) μg/m3]<夏季[(100.51±28.36) μg/m3]。春季，太阳辐射逐渐增强，日照时长逐渐增多，气温逐渐升高，受平流层O3向下输送、区域性大范围传输及近地面光化学反应较强等因素的影响，O3浓度相对较高；夏季，白天光照时间长，受强辐射、高温等气象因素的影响，大气化学反应活跃，光化学反应迅速，O3持续积累，O3浓度较高；秋冬季，温度、太阳辐射强度及日照时长均明显降低，气象条件逐渐不利于O3的生成，O3浓度较低。PM2.5年平均浓度几乎呈直线下降趋势，2013—2020年UFk始终小于0。在月际变化上，相比夏季的7—8月，处于冬季的12月、1月的PM2.5浓度下降更为显著。

2.3 污染物浓度与经济发展

合肥市SO2、NO2、PM10年均浓度和GDP变化趋势见图6。从年际变化来看，SO2浓度呈先上升后逐渐下降的变化趋势，2006—2014年是SO2年均值相对较高的阶段，其中，2006年最高，其次是2014年。研究期间，合肥市SO2年均浓度均未超标。NO2浓度在2001—2014年呈波动变化趋势，年均浓度为17～39 μg/m3；在2015—2019年总体表现为上升趋势，其中，2016—2019年NO2年均浓度超标。伴随城市化进程的加快，汽车保有量增大成为城市空气NO2浓度升高的重要原因之一。PM10年均浓度自2001年起逐年上升，在2008年升至最高，为134 μg/m3；此后逐渐下降，2014年以后下降幅度较大，由113 μg/m3下降至68 μg/m3。这说明相关部门采取的一系列治理措施，对SO2、PM10等污染物的控制有明显的正向作用。

图6 合肥市SO2、NO2和PM10年平均浓度及GDP变化Fig.6 Changes in GDP and annual average concentration of SO2,NO2,PM10,in Hefei

从SO2、NO2、PM10年均浓度与合肥市GDP的关联来看，2001—2007年，PM10浓度随着GDP的增长呈上升趋势；2008—2012年，PM10浓度呈波动变化；2013—2019年，PM10浓度随GDP的增加呈明显下降趋势。2001—2007年，NO2浓度随GDP的增加在25 μg/m3附近呈波动变化趋势；2008—2019年，NO2浓度随GDP的增加呈上升趋势，并在2016—2019年超过空气质量标准限值(40 μg/m3)。2001—2007年，SO2浓度随GDP的增加呈上升趋势；2008—2013年为持平阶段；2014年以后，SO2年均浓度随GDP的增加逐年下降。

2.4 空间分布

因合肥市SO2和CO浓度相对较低，故仅对合肥市10个国控空气质量监测站点的PM2.5、O3、PM10和NO24项污染物的2020年平均浓度进行分析，其中，O3年平均浓度为日最大小时浓度均值，结果见图7。从颗粒物年均浓度来看，10个站点的PM10年均浓度均达标，5个站点的PM2.5年均浓度超标,颗粒物浓度高值区主要包括庐阳、瑶海、包河、三里街、明珠广场等。上述站点均靠近城市中心，人口密度和路网密度较高，因此，其颗粒物浓度相对较高。对照点董铺水库离市中心有一定距离，污染物扩散条件相对较好，颗粒物浓度相对较低。从NO2年均浓度空间分布来看，各站点的年均浓度大小排序为包河区>三里街≈庐阳区>明珠广场>长江中路=瑶海区=滨湖新区>琥珀山庄=高新区>董铺水库，其中，包河区、三里街和庐阳区NO2年均浓度均超标，且均约为对照点董铺水库的1.6倍，属于污染中心。上述3个点位NO2污染水平较高，主要是受交通路网和相关产业分布的影响。各站点的O3年均浓度大小排序为董铺水库>高新区≈长江中路≈瑶海区≈琥珀山庄≈滨湖新区>明珠广场>庐阳区>包河区≈三里街，其中，董铺水库的高浓度O3可能与植物源VOCs排放，以及周围长丰县双凤工业园、岗集工业基地等的污染排放有关。

图7 合肥市不同区域主要污染物年均浓度Fig.7 Annual average concentration of PM2.5,O3,PM10 andNO2 in different areas of Hefei

3 结论

1)2001—2020年，合肥市SO2和PM10浓度呈先上升后下降的变化趋势，NO2浓度呈先波动下降后波动上升的变化趋势。

2)2014—2020年，合肥市6项主要空气污染物中，PM10、PM2.5、CO和SO2年均浓度呈逐年下降趋势，但NO2和O3浓度呈逐年上升趋势，出现了NO2和O3超标情况。合肥市O3污染程度逐年加重，O3浓度不断升高，O3污染天数也不断增多，O3已成为合肥市夏秋季节的主要空气污染物。

3)合肥市SO2和颗粒物浓度呈现出明显的季节变化特征，冬春季节高、夏秋季节低；NO2和CO浓度表现为秋冬季节高、春夏季节低；O3浓度则表现为冬春季节低、夏秋季节高。

4)从社会经济发展与空气污染物浓度变化情况来看，2001—2020年，PM10浓度随合肥市GDP的增长呈升高—波动变化—逐年下降的变化趋势，反映出经济发展水平升高到一定程度后，经济发展对环境质量改善的正向作用。