基于包裹体信息分析准噶尔盆地柴窝堡凹陷芦草沟组储层油源及成藏期次

2022-08-30郑瑞辉李佳阳张枝焕

现代地质 2022年4期

郑瑞辉，金霄，郑铎,3，李佳阳，陈雪，张枝焕

(1.中国石油大学(北京) 地球科学学院，北京 102249；2.中国石油大学(北京) 油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249;3.中国石化胜利油田分公司孤岛采油厂，山东东营 257015)

0 引言

柴窝堡凹陷是准噶尔盆地南缘重要的生油凹陷，中二叠统芦草沟组是研究区重要的烃源岩层系。柴窝堡凹陷的芦草沟组烃源岩有机质丰度自北向南降低，有机质类型自北向南变差[1-9]。柴窝堡凹陷断层发育，现今芦草沟组储集层中聚集的石油可能是来自不同的烃源岩或同一烃源岩不同成熟阶段所生成的混合油气，因此仅利用现今储集层中原油来研究油气充注历史可能会得到错误的认识，造成对研究区油源和成藏机理的认识存在争议[3-7]。伴随矿物成岩作用而被捕获于矿物岩石中的流体包裹体，保存了当时地质环境的各种地质地球化学信息，是研究储层油气充注期次和时间、油气充注强度的可靠指标和有力证据，近年来受到广大地球化学家的青睐[10-15]。储层中饱含油会抑制矿物的成岩作用，不利于包裹体的形成，且早期充注的石油被包裹体捕获后受后期调整改造作用的影响较小[16]。Pan 等学者们认为被储层自生矿物所捕获包裹体中的原油代表的是充注早期进入储集层的原油(古原油)[17-18]，因此对比储层中原油、包裹体中原油以及潜在烃源岩的分子地球化学特征，有助于进行油源的精细对比，反映原油在充注过程中的相态和成熟度的变化。传统的包裹体烃组分分析方法主要针对群体包裹体，检测结果为多期包裹体油的混合[19]。本次研究选择仅含有1期石油包裹体的样品进行组分分析，同时结合储层原油(含油砂岩抽提物)和烃源岩抽提物分子地球化学特征以及流体包裹体定年技术确定柴窝堡凹陷原油来源和成藏期次，初步恢复了研究区油气成藏过程，为研究区油气成藏机理研究提供了新的证据。

1 地质背景

柴窝堡凹陷位于准噶尔盆地东南缘，夹于伊林黑比尔根山和博格达山之间，呈“东西分块，南北分带”的构造格局，是一个典型的山前叠合盆地(图1)。自西向东可划分为三个次级构造单元：永丰次凹、三葛庄凸起及达坂城次凹。柴窝堡凹陷沉积了自石炭纪以来的各套地层，中二叠世总体处于湖泊沉积环境，发育研究区主要的烃源岩层——芦草沟组烃源岩。

柴窝堡凹陷在石炭系基底上发育有二叠系—第四系的海相和陆相沉积，其中白垩系分布较局限，主要分布在凹陷中部和西南部[6]。自中新生代以来主要经历了晚三叠世末期、侏罗纪—古近纪和中新世末期三期大的构造变形[20]。其中三葛庄凸起在印支和燕山运动期抬升而遭受严重剥蚀，导致该区无三叠系和侏罗系沉积或被剥蚀；达坂城次凹中央断褶带位于凹陷中部，受伊林黑比尔根山和博格达山隆升作用的影响有限，古生界、中生界和新生界均保存完整[6]。

2 样品与实验

柴窝堡凹陷中二叠统芦草沟组烃源岩和含油砂岩样品均采自达坂城次凹中央断褶带达1井和柴参1侧井(图1和表1)。储层原油(含油砂岩抽提物)、储层含油包裹体烃组分分析以及潜在烃源岩抽提物分析实验均在中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室完成，包裹体岩相学观察和均一温度测定实验在核工业北京地质研究院完成。

储层原油(含油砂岩抽提物)的获取及产物分析实验：首先将含油砂岩样品碎至100目，取80～100 g样品用装有二氯甲烷试剂的索氏抽提器抽提48 h，然后采用液相分离法将约30 mg的氯仿沥青“A”分为饱和烃、芳烃、非烃及沥青质。储层原油的饱和烃色谱—质谱(GC-MS)分析采用HP6890/5975MSD装置，色谱柱为HP-5MS，规格为60 m×0.25 mm，涂层厚0.25 μm。柱温条件；初始温度设定为50 ℃，以升温速率30 ℃/min升温到310 ℃，保持25 min。

表1 柴窝堡凹陷达坂城次凹中央断褶带石油包裹体组分分析样品

包裹体岩相学特征及均一温度测定实验；首先将含油砂岩样品依据SY/T5913-2004制成厚度为100 μm的光学薄片，使用德国徕卡DM4500P显微镜在透射光和紫外光条件下对柴窝堡凹陷芦草沟组储层流体包裹体进行岩相学观察，确定含油包裹体产状、宿主矿物、荧光颜色和相态等；基于EJ/T1105—1999(矿物流体包裹体温度的测定)标准，采用英国LINKM THMS600型冷热台(测定误差为±0.1 ℃)测定流体包裹体的均一温度。

包裹体油的获取及产物分析实验：基于包裹体岩相学观察，筛选出原油丰度较高且仅发育1期石油包裹体的样品。4个符合要求的样品(表1)被碎至40～60目，首先用装有二氯甲烷试剂的索氏抽提器抽提48 h，祛除样品孔隙和颗粒表面吸附的烃类，用体积分数为10%的稀盐酸除去样品中的碳酸盐矿物；然后第二次用装有二氯甲烷试剂的索氏抽提器抽提48 h，之后将抽提后颗粒浸泡在重铬酸钾溶液中48 h，期间不停用玻璃棒搅拌，若重铬酸钾溶液变色则更换溶液继续浸泡；用蒸馏水将酸洗干净并烘干，第三次用装有二氯甲烷试剂的索氏抽提器抽提48 h，以确保完全除去孔隙和矿物表面残留的烃类物质。将处理后样品浸入二氯甲烷试剂中超声抽提20 min，超声抽提溶液用饱和烃GC-MS检测，检测条件与储层原油饱和烃GC-MS分析一致，倘若还有物质存在则重复进行以上步骤。最后，将抽提后颗粒放入装有二氯甲烷试剂的密封罐中，抽真空，震荡使包裹体破碎，释放包裹体中的原油，通过超声萃取捕获包裹体中原油并进行饱和烃GC-MS检测，色谱柱规格改为30 m×0.25 mm，其余条件均不变。

3 结果与讨论

3.1 储层原油、包裹体中原油及烃源岩的生物标志物分布特征对比

柴窝堡凹陷中二叠统芦草沟组储层原油(含油砂岩抽提物)和包裹体油的生物标志物分布特征分别如图2和图3所示，部分特征生物标志物参数值如表2所示。从图2和图3中可以看出，储层原油和包裹体油生物标志物均具有“两高两低”的分布特征，即相对高丰度的三环萜烷系列化合物、孕甾烷和升孕甾烷化合物，相对低丰度的五环三萜烷和规则甾烷系列化合物，反映储层原油和包裹体油可能来自同一套烃源岩层系[21]。

柴窝堡凹陷二叠系芦草沟组储层原油和包裹体油的正构烷烃组成特征存在明显的差别，其中储层原油的正构烷烃碳数分布呈单峰态或者双峰态，主峰碳数介于nC17—nC27之间，Pr/Ph值介于0.54～0.96之间，G/C30H值介于0.18～0.28之间，表明源岩形成于还原的微咸水环境；包裹体油的正构烷烃碳数分布呈单峰态，主峰碳数为nC18，Pr/Ph值介于0.33～0.52之间，G/C30H值介于0.22～0.39之间，表明源岩形成于强还原的微咸水环境[22]。

柴窝堡凹陷二叠系芦草沟组储层原油和包裹体油中萜烷类生物标志物均表现出三环萜烷类化合物丰度高于五环三萜烷系列的特征，不同之处在于包裹体油中三环萜烷系列均以C21-三环萜烷(C21TT)为主峰(图3)，表现出典型淡水湖相原油特征[23]；而储层原油中大部分以C21-三环萜烷(C21TT)为主峰(图2(b)、 (c))，个别样品以C20-三环萜烷(C20TT)(图2(d))或C23-三环萜烷(C23TT)(图2(a))为主峰，表明储集层中除了聚集有淡水湖相烃源岩所生成的原油外，还聚集有咸水湖相烃源岩所生成的原油[24,25]。储层原油和包裹体油中均检测到较高丰度的C24-四环萜烷(C24TE)，储层原油中C24TE/C26TT值介于0.39～0.52之间，包裹体油中C24TE/C26TT值介于0.67～0.80之间，说明储层原油和包裹体油均遭受了一定程度的微生物改造[26]。储层原油和包裹体油的五环三萜烷系列化合物均以C30-藿烷(C30H)为主峰，C29-降藿烷(C29H)丰度次之，升藿烷系列化合物含量低。储层原油中Ts/Tm值介于0.57～0.77之间，包裹体油中Ts/Tm值介于0.85～0.99之间，表明包裹体油的成熟度高于储层原油[27]。

柴窝堡凹陷二叠系芦草沟组储层原油和包裹体油甾烷系列化合物均表现出孕甾烷和升孕甾烷丰度远高于规则甾烷系列化合物的特征，不同之处在于储层原油的规则甾烷系列化合物中ααα20RC27/ααα20RC27-29值介于0.20～0.29之间，且ααα20RC27、ααα20RC28、ααα20RC29甾烷相对含量多呈“V”形分布(图2(a)—(c))，个别样品呈上升型分布(图2(d))，表明源岩生源输入以藻类等低等水生生物和陆源高等植物混合为主。包裹体油的规则甾烷系列化合物中ααα20RC27/ααα20RC27-29值介于0.45～0.50之间，ααα20RC29/ααα20RC27-29值介于0.26～0.31之间，且ααα20RC27、ααα20RC28、ααα20RC29甾烷相对含量多呈下降型(图3(a)-(d))，表明源岩生源输入主要为藻类等低等水生生物。

表2 柴窝堡凹陷中央断褶带部分芦草沟组储层原油和包裹体油的生物标志物参数分布特征

柴窝堡凹陷达坂城次凹中央断褶带芦草沟组烃源岩生物标志物分布特征如图4所示。柴窝堡凹陷芦草沟组烃源岩生物标志物分布特征与达坂城次凹中央断褶带储层原油和包裹体油相似，也具有“两高两低”的特征。从图中可以看出：研究区芦草沟组烃源岩的正构烷烃碳数呈单峰态或者双峰态分布，主峰碳数介于nC17—nC27之间，Pr/Ph值介于0.61～1.16之间；三环萜烷系列化合物主要以C20-三环萜烷(C20TT)为主峰(图4(a)、 (b)、 (d))，个别样品以C21-三环萜烷(C21TT)为主峰(图4(c)、 (e))；五环三萜烷系列化合物以C30-藿烷(C30H)为主峰，C29-降藿烷(C29H)丰度次之，升藿烷系列化合物含量低，Ts/Tm值介于0.64～0.95之间，G/C30H值介于0.19～0.27之间。达坂城次凹中央断褶带芦草沟组烃源岩生物标志物分布特征表明达1井区烃源岩主要沉积于弱还原的浅水沉积环境，部分样品沉积于还原的湖相沉积环境[23,26]。研究区芦草沟组烃源岩孕甾烷和升孕甾烷相对丰度远高于规则甾烷系列化合物，且规则甾烷系列化合物中ααα20RC27、ααα20RC28、ααα20RC29甾烷相对含量多呈“V”形(图4(a)—(e))，表明研究区芦草沟组烃源岩生源输入以藻类等低等水生生物和陆源高等植物混合为主。

3.2 储层原油及包裹体油的油源分析

柴窝堡凹陷达坂城次凹中央断褶带芦草沟组储层原油、包裹体油与烃源岩中的生物标志物组成特征均表现出“两高两低”的特征，不同之处在于三者中部分样品的正构烷烃峰型及主峰碳数、三环萜烷类化合物中主峰碳数存在差异，此外，包裹体油的规则甾烷系列化合物中ααα20RC27甾烷的相对含量远大于ααα20RC28、ααα20RC29甾烷相对含量。研究表明C19—C23三环萜烷化合物的分布形态受热演化成熟度和生物降解作用影响较小[28]，因此可作为油-油对比、油-源对比的有效指标。

根据柴窝堡凹陷二叠系芦草沟组储层原油和包裹体油的C19—C23三环萜烷化合物分布特征，可将其分为两大类，一类原油以C21-三环萜烷为主峰，正构烷烃主峰碳数低，规则甾烷系列化合物中ααα20RC27甾烷含量较高，表明源岩沉积于半深湖—深湖相的淡水环境，有大量藻类等低等水生生物输入。该类原油主要分布在包裹体中(图3)，部分分布在储层孔隙中(图2(b)、 (c))，原油的C19—C23三环萜烷化合物分布特征与达1井芦草沟组暗色泥岩相同(图4(c)、 (e)，图5(a)、(b))。另一类原油以C20-三环萜烷或C23-三环萜烷为主峰，且正构烷烃主峰碳数较高，规则甾烷系列化合物中ααα20RC29甾烷含量较高，表明源岩沉积于滨浅湖相的咸水环境，有大量陆源高等植物输入。该类原油仅在储层原油中分布(图2(a)、 (d))，原油的C19—C23三环萜烷化合物分布特征与柴参1侧井和达1井芦草沟组暗色泥岩相同(图4(a)、 (b)、 (d)，图5(a)、(b))。因此，柴窝堡凹陷达坂城次凹中央断褶带中二叠统芦草沟组储集层中可能聚集了两类来自不同沉积环境的芦草沟组烃源岩所生成的原油。

对比柴窝堡凹陷中央断褶带二叠系芦草沟组储层原油和包裹体油的生物标志物组合特征可以看出，储层原油中正构烷烃碳数呈前高单峰型或双峰型分布，而包裹体油的正构烷烃碳数均呈前高单峰型分布，反映包裹体油的成熟度高于储层原油。此外，三环萜烷系列化合物与五环三萜烷系列化合物的相对丰度也受到成熟度控制[29-30]，储层原油中C23TT/(C23TT+ C30H)值介于0.52～0.59之间，平均值为0.53；包裹体油中C23TT/(C23TT+ C30H)值介于0.61～0.75之间，平均值为0.70，也说明两者成熟度存在一定的差别，且包裹体油的成熟度高于储层原油。储层原油中Ts/(Ts+Tm)值介于0.38～0.47之间，平均值为0.43；包裹体油中Ts/(Ts+Tm)值介于0.51～0.59之间，平均值为0.56，表明储层原油和包裹体油成熟度存在明显的差异，其中储层原油为成熟原油，包裹体油为高成熟原油(图5(c))。储层原油和包裹体油成熟度的差别反映了研究区芦草沟组储层至少发生了2期原油成藏，一期为高成熟原油，一期为成熟原油，两类不同成熟度原油的混合造成储层原油的成熟度低于包裹体油。

中二叠世，柴窝堡地区发生湖侵，湖盆面积扩大。芦草沟组沉积早期，柴窝堡南缘发育冲积扇；芦草沟组沉积中、后期，湖侵范围进一步扩大，抑制了陆源物质的输入，南缘处于湖盆边缘，芦草沟组烃源岩主要沉积于滨浅湖环境[6]。因此，柴窝堡凹陷芦草沟组烃源岩有机质丰度和厚度自北向南逐渐降低，且柴窝堡凹陷芦草沟组优质烃源岩主要发育在其中、上段。由于达坂城次凹中央断褶带及其南部芦草沟组烃源岩有机质丰度较低，因此郭建军等[1-2]推测达坂城次凹中央断褶带原油来自达坂城次凹东北部芦草沟组烃源岩。但凹陷东北部受两山构造运动影响显著，推覆体上盘剥蚀严重，下盘芦草沟组烃源岩成熟度也较低，与其对应的博格达山北部奇1井芦草沟组烃源岩成熟度测定结果(0.54%～0.87%)也说明了这个问题[31]，因此凹陷东北部芦草沟组烃源岩不具备形成高成熟度原油的条件。达1井区北部推覆体下盘芦草沟组烃源岩的埋深近4 000 m，成熟度高于达1井芦草沟组烃源岩(Ro≈1.20%)(图1(b))，且芦草沟组沉积时期多处于半深湖—深湖环境，有大量藻类等低等水生生物的输入，具备形成高成熟度原油的条件。此外，柴窝堡地区中二叠世总体处于湖侵体系域背景下的扇三角洲和湖相沉积体系，自南向北发育了多期叠置的扇三角洲砂体，形成南高北低的构造格局，北部芦草沟组烃源岩生成的石油可沿着骨架砂体—断层—微裂隙复合输导体系向南部的低势区运移成藏[6]。古近纪至今，受西伯利亚板块与塔里木板块之间相互作用以及印度板块与亚洲板块碰撞所产生的远程效应的影响，柴窝堡凹陷北部抬升快于南部，形成南低北高的构造格局[6,32-33]，本地区芦草沟组烃源岩生成的石油可沿骨架砂体—断裂作短距离的侧向和纵向运移。因此，柴窝堡凹陷达1井区二叠系芦草沟组储集层中聚集的高成熟原油可能来自北部半深湖—深湖相的芦草沟组烃源岩，成熟原油来自本地区滨浅湖相的芦草沟组烃源岩。

3.3 原油成藏期次分析

储层中流体包裹体记录了油气在地质历史过程中的生成、运移和聚集等重要信息，是研究油气充注期次的重要物质[29]。随着有机质热演化程度的升高，包裹体中捕获的油气类型由重质油、正常油、轻质油(凝析油)向气烃转变，包裹体的颜色由暗色向灰色或无色转变，油气包裹体的荧光颜色由棕色、黄色向蓝色转变[34-35]，因此包裹体颜色和荧光颜色均可以作为判断包裹体中原油成熟度的重要指标。柴窝堡凹陷达坂城次凹中央断褶带芦草沟组储层中主要发育有两期油包裹体，含油包裹体发育丰度中等(GOI=2%±)，镜下荧光显示较弱。第一期油包裹体发育于孔洞方沸石充填期后，主要沿孔洞充填方沸石的微裂隙分布，为淡黄色—淡褐色的液烃、气烃包裹体(图6(a)、 (c)、 (d))，显示蓝色荧光(图6(b))，表明该期原油的成熟度高，为高—过成熟原油；与烃类伴生的盐水包裹体均一温度介于105～140 ℃之间，主峰温度为110～120 ℃(图7)。第二期油包裹体主要沿切穿孔洞充填方沸石的微裂隙呈带状分布，为黄色—褐色的液烃、气烃包裹体(图6(e)、 (g))，显示黄绿色、黄色荧光(图6(f)、 (h))，表明该类原油成熟度较低，为成熟原油；与烃类伴生的盐水包裹体均一温度介于70～105 ℃之间，主峰温度为90～100 ℃(图7)。

前人基于岩石薄片、扫描电镜微观结构分析，认为准噶尔盆地柴窝堡凹陷中二叠统储层岩石的成岩序列为：机械压实作用—早期泥晶方解石胶结—石英次生加大或自生石英雏晶—沸石类胶结(方沸石、片沸石和浊沸石)及钠长石小晶体—酸性有机流体充注—溶解作用—自生黏土矿物沉淀—晚期亮晶方解石胶结。分布在孔洞充填方沸石微裂隙中的包裹体多由于胶结作用形成，形成于早成岩阶段B期的中期—中成岩阶段A期的末期(中侏罗世—晚白垩世)；沿切穿孔洞充填方沸石的微裂隙成带状分布的包裹体多由于溶解作用形成，形成于中成岩A期的早期—中成岩阶段B期的中期(早白垩世—始新世)。结合古地温史和地层埋藏史分析(图7)可知，达1井第一期原油充注在早白垩世(123～98 Ma)，第二期原油充注在晚白垩世末期—古新世早期(75～58 Ma)。

3.4 原油成藏过程分析

对比柴窝堡凹陷中央断褶带二叠系芦草沟组储层原油和包裹体原油生物标志物化合物相关参数(Ts/(Ts+Tm)、C23TT/(C23TT+ C30H))，可知达1井区包裹体原油的成熟度高于储层原油。包裹体原油中均检测到了不同含量的25-降藿烷，表明早期充注原油经历了一定程度的生物降解作用。储层原油的25-降藿烷的相对丰度要高于包裹体中原油，表明两期原油混合后遭受了更为严重的生物降解作用，从而造成现今储层原油的25-降藿烷相对丰度较高。油源分析结果表明，柴窝堡凹陷达1井区二叠系芦草沟组储层中聚集的第一期高成熟度原油来自北部半深湖—深湖相的芦草沟组烃源岩，第二期较低成熟度原油来自达1井区本地区滨浅湖相的芦草沟组烃源岩。

结合储层原油和包裹体原油生标特征、油源分析结果、包裹体岩相学特征及成藏期测定结果重建了柴窝堡凹陷达坂城次凹中央断褶带二叠系芦草沟组原油充注、成藏过程，即研究区芦草沟组经历了2期原油充注、成藏过程：中央断褶带北部芦草沟组烃源岩在中侏罗世之前进入高成熟阶段，北部芦草沟组烃源岩生成的高成熟原油沿骨架砂体—断层—微裂隙复合输导体系向中央断褶带芦草沟组储层中运移，并于早白垩世对中央断褶带芦草沟组储层进行了第一次大规模原油充注(图 7)。中侏罗世—第三系的构造运动，使得柴窝堡凹陷普遍遭受抬升剥蚀，凹陷整体处于抬升阶段，早期充注的油藏埋藏变浅，遭受了一定程度的生物降解作用。中央断褶带本地区芦草沟组中、上部烃源岩在三叠纪中期进入成熟阶段，侏罗纪早期-中期处于高成熟阶段，之后地层抬升，生烃暂时停止。由于本地区芦草沟组烃源岩有机质丰度低，生烃量有限。在地层抬升的过程中，本地区滨浅湖相芦草沟组烃源岩早期生成的少量原油沿骨架砂体—断裂向达1井区的圈闭做短距离运移，于晚白垩世末期—古新世早期对中央断褶带芦草沟组储层进行了第二次原油充注，并与早期充注原油混合。随着地层进一步抬升，混合后的油藏也遭受了一定程度的生物降解作用，从而造成现今油藏中25-降藿烷的相对丰度较高。