霞浦核电基地海洋生物放射性本底水平及辐射剂量评价

付 斌，吴春勇，余 雯，何建华

(1.中国核电工程有限公司，北京 100840；2.北京师范大学国家安全与应急管理学院，广东 珠海 519087；3.四川大学华西医院，四川 成都 610041； 4.自然资源部第三海洋研究所，福建 厦门 361005)

核电是一种清洁高效的非化石能源，在提升我国综合经济实力、优化能源结构、推进节能减排中正发挥越来越重要的作用。福建地处我国东南沿海，传统能源资源匮乏，近年来随着经济的发展对能源的需求快速上升，大力发展核能势在必行。截至2020年8月，福建省已建有宁德、福清、霞浦、漳州等4个核电基地。霞浦核电基地位于福建省宁德市霞浦县长春镇长门村长表岛，基地内规划建设6台核电机组，目前1台机组在建，未有机组投入商业运行。基地邻近海域的海产品养殖场主要分布在海域保留区及其附近，养殖种类主要以大黄鱼(Larimichthyscrocea)、牡蛎、弹涂鱼(Periophthalmuscantonensis)为主。

公开发表的霞浦海域放射性本底数据并不多，且主要针对海水介质进行调查，亦有极少数的沉积物放射性数据，暂未见有海洋生物放射性本底数据。上世纪80年代开展的全国环境天然放射性水平调查[1]得到福建—台湾海峡海区海水中总U：1.87～2.50 μg/L，均值2.20 μg/L；Th：0.04～0.41 μg/L，均值0.23 μg/L；226Ra：1.60～10.80 mBq/L，均值3.78 mBq/L；40K：10 600～14 000 mBq/L，均值12 150 mBq/L。邹诺舟等(2015)报道福建近岸海域海水中137Cs活度浓度为1.33～1.89 mBq/L[2]。邓芳芳等(2015)报道宁德核电站附近的海洋沉积物样品90Sr活度浓度范围为0.21～ 0.89 Bq/kg(干重)，均值为0.47±0.03 Bq/kg(干重)[3]。

为掌握霞浦核电基地邻近海域海洋生物放射性本底水平及其对当地公众和海洋生物的所致辐射剂量，于2020年在研究海域采集了5类9种海洋生物样品，对样品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K以及人工放射性核素137Cs、134Cs、90Sr、58Co、60Co、54Mn、110mAg和65Zn的活度浓度进行分析检测，并对当地公众由于摄入海产品所致辐射剂量和海洋生物所受辐射剂量进行了评价。

1 材料与方法

1.1 样品采集

依据《核动力厂运行前辐射环境本底调查技术规范》[4]、《辐射环境监测技术规范》[5]和《环境辐射监测中生物采样的基本规定》[6]，本研究于2020年4月27日—30日，在霞浦核电基地周边50 km范围内，考虑当地居民膳食习惯及海洋生物代表性，采集藻类[海带(Laminariajaponica)、石莼(Ulvalactuca)]、贝类[海蛎(Ostreagigas)、福建牡蛎(Crassostreaangulata)]、甲壳类[远海梭子蟹(Portunuspelagicus)、日本猛虾蛄(Harpiosquillajaponica)]、鱼类[大黄鱼(Larimichthyscrocea)、钟馗虾虎鱼(Tridentigerbarbatus)]、头足类[金乌贼(Sepiaesculenta)]共5类9种样品。

1.2 样品预处理

大黄鱼样品去头和内脏，贝类样品去壳，其他样品取全体，称鲜重，放入搪瓷盘，置于烘箱中，于80 ℃烘干，称干重。烘干的生物样品加热炭化，炭化样品于450 ℃下用马弗炉灰化，过筛(80目)，称重。

1.3 样品测量与分析

按照《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》[7]、《海洋环境放射性核素监测技术规程》[8]，本研究采取以下具体方法进行样品制备和检测：

γ核素测量：取灰样100 g，装入与刻度谱仪的体标准源相同形状和体积的样品盒(直径75 mm，高75 mm)中，密封，放置3～4周后测量。本底和样品检测时间均为24 h。

90Sr分析：取海洋生物样品灰约10 g，用HDEHP萃取-β计数法进行分析[8]。

1.4 设备

使用美国CANBERRA公司的BE6530型高纯锗γ谱仪和美国ORTEC公司的MPC9064型α/β计数器检测，设备均检定合格并在有效期内。

1.5 剂量评价

依据《食品中放射性物质限制浓度标准》[9]和《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》[10]对公众摄入海产品所致有效剂量进行评价，用ERICA程序对海洋生物辐射剂量进行评价。

1.6 质量控制

采用可溯源的标准源进行能量刻度和效率刻度，并定期核查是否出现偏移。测量设备定期接受检定，严格把控实验室各项物理条件，保证设备的稳定性。实验人员每年参加培训学习，并定期参加国际原子能机构组织的核素分析比对。

2 结果与讨论

2.1 海洋生物样品中放射性核素活度浓度

全部样品中人工放射性核素134Cs、58Co、60Co、54Mn、110mAg、65Zn的活度浓度均低于最小可探测活度浓度，其他核素238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr的活度浓度检测结果见表1。由表1可见，9个样品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K的活度浓度范围分别为0.10～1.66、0.06～3.42、0.05～0.93、13.8～155.5 Bq/kg(鲜重)，由低到高依次为226Ra、238U、232Th、40K。238U、232Th、226Ra的活度浓度在甲壳类样品中相对较高，在其他几类样品中相差不大；40K的活度浓度在藻类和头足类样品中相对较高，在其他几类样品中相差不大。除了大黄鱼中未检出137Cs外，其余样品中均检出人工放射性核素137Cs和90Sr。检出137Cs和90Sr的样品中，两种核素的活度浓度范围分别为0.003～0.052和0.047～0.557 Bq/kg(鲜重)。137Cs的活度浓度在各类样品中相差不大，在甲壳类和头足类中相对较高，在藻类中相对较低；90Sr的活度浓度在贝类中相对较高，在鱼类和头足类中相对较低。

表1 2020年霞浦核电基地邻近海域海洋生物放射性核素活度浓度检测结果

续表

2.2 公众食用海产品摄入放射性核素及其所致辐射剂量

参考《中国居民膳食指南(2016)》[11]并结合当地公众饮食习惯，普通成年公众海产品按人均日摄入200 g计算，即年摄入量为73 kg，则238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr的年摄入量分别为35.4、62.8、19.8、5 425、1.64、17.7 Bq，40K的年摄入量最高，137Cs的年摄入量最低。

按照《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》[10]提供的估算方法：

(1)

式(1)中：E为摄入海产品所致的年有效剂量(μSv/a)；I为海产品年摄入量(kg)；Ci为海产品中某种核素的活度浓度[Bq/kg(鲜重)]；Pi为相应核素的剂量系数(μSv/Bq)，本研究估算了霞浦核电基地周围公众通过食入海产品所获得的内照射剂量，结果列于表 2 中。可见当地公众食用海产品所致年有效剂量为55.1 μSv/a，远低于《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》[12]中规定的公众年剂量限值1 mSv/a。总辐射剂量中，40K的贡献最大，占61.07%，137Cs的贡献最小，占0.04 %。天然放射性核素(238U、232Th、226Ra和40K)的贡献总和占99.06%，人工放射性核素(137Cs和90Sr)的贡献仅分别为0.021 μSv/a和0.49 μSv/a，两项之和占总剂量不足1 %，可见，有效剂量主要来源于天然放射性核素。

表2 霞浦核电基地周边公众海产品中放射性核素年摄入量及所致年有效剂量估算结果

2.3 海洋生物辐射剂量

环境电离辐射污染危险评估：评价和管理(environmental risk from ionising contaminants：assessment and management， ERICA)是欧盟推荐的用于评估水生生物和陆生生物辐射剂量的方法，采用了国际放射防护委员会(International Commission on Radiological Protection， ICRP)对参考生物选取的建议，将生物栖息地分为陆地、淡水、海洋3类生态系统，并包括3种筛选评价模式[13]，本研究使用ERICA 1.2版本，选用二级筛选评价模式对海洋生物辐射剂量进行估算。

本研究涉及鱼类、甲壳类、头足类、贝类和藻类共5类海洋生物，其中鱼类在ERICA程序中进一步分为上层鱼类和底栖鱼类，大黄鱼和钟馗虾虎鱼分属这两类，其他样品分类与表 1一致。由于头足类在ERICA程序中并无内置的几何模型，本研究用调查中获取的样品的平均个体尺寸(9.0 cm×3.5 cm×3.5 cm)建立评价所需的生物体椭球模型，其空间居留因子设为“水=1.0，其他=0.0”。

评价过程中，需要提供放射性核素在海水、沉积物及生物体内等环境介质中的活度浓度。对海水和沉积物中的核素活度浓度，本次调查同期获得了霞浦核电基地邻近海域海水中238U、226Ra、40K及沉积物中238U、232Th、226Ra和40K的活度浓度，海水中232Th的活度浓度取钱庭荣(1986)在福建海域调查结果[14]，以此作为环境介质核素活度浓度输入值(表 3)。对生物体内的放射性核素活度浓度，取本次调查中获取的同一种类样品中该核素的活度浓度平均值作为输入值，由于大黄鱼的137Cs活度浓度低于检测限[0.025 Bq/kg(鲜重)]，取其1/2值作为输入值。利用本研究实测数据计算得到的放射性核素生物浓集系数(concentration factor, CF)列于表 4中。

基于上述设定及输入参数，ERICA程序计算得到放射性核素对海洋生物的照射途径及辐射剂量如表 5所示。可见，甲壳类、上层鱼类和头足类生物所受辐射剂量主要来源于内照射，其他类型生物所受外照射辐射剂量和内照射辐射剂量相差不大。甲壳类所受总辐射剂量最高，为0.276 μGy/h，头足类所受总辐射剂量最低，为0.048 μGy/h。各类生物所受总辐射剂量都远低于ERICA评价方法推荐的保护生物的辐射剂量率控制值10 μGy/h[13]，风险商(实际剂量率与辐射剂量率控制值的商)在10-3～10-2数量级。由表6可知，对甲壳类和上层鱼类，226Ra的辐射剂量贡献最大，达到约50 %，对底栖鱼类、藻类、贝类和头足类，40K的辐射剂量贡献最大，达到约60 %；对本研究涉及的所有生物种类，来自天然放射性核素(238U、232Th、226Ra和40K)的辐射剂量贡献均超过99 %，来自人工放射性核素(137Cs和90Sr)的辐射剂量贡献均不足1 %。

表3 霞浦核电基地表层海水及沉积物中放射性核素活度浓度平均值及分配系数

表4 霞浦核电基地海域放射性核素生物浓集系数

表5 霞浦核电基地邻近海域海洋生物照射途径、辐射剂量及风险商

表6 各核素对海洋生物产生辐射剂量份额

2.4 讨论

2.4.1 海洋生物中放射性核素活度浓度水平 研究区域海洋生物中天然放射性核素水平由低至高依次为226Ra、238U、232Th、40K，人工放射性核素除137Cs和90Sr外，其余核素活度浓度水平均低于检测下限，与文献[16-21]报道的我国山东、浙江、广东、广西、海南等地海洋生物放射性核素活度浓度水平一致，低于国家食品标准限值[9]。可见研究区域海洋生物中238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr等放射性核素的活度浓度水平在我国正常本底范围内。

2.4.2 公众年有效剂量 当地公众经摄入海产品所致年有效剂量为55.1 μSv/a，其中食入137Cs、90Sr所致年有效剂量分别为0.021、0.49 μSv/a，与文献[16,20-21]报道的我国山东、其他海域公众由于摄入海产品所致年有效剂量相近，低于我国剂量水平[22]，远低于国家标准中规定的公众年剂量限值[12]，说明当地海产品食用后对居民造成的剂量负担较小，对当地公众健康未见不利影响。

2.4.3 海洋生物辐射剂量 我国对有关海洋生物辐射影响的研究和评价工作相对较少，评价中剂量率转换因子、沉积物分配系数、富集因子等参数主要采用ERICA程序的推荐值，这些参数值不一定适合我国的具体情况。本研究利用在核电基地周边海域获取的实测数据，结合核电厂址的实际情况，对于程序中的关键参数进行补充和修正，增强了程序在我国的适用性和有效性，进一步提升了评价结果的可靠性。

本研究对海洋生物辐射剂量的评价结果显示，研究海域上层鱼类、底栖鱼类、贝类、头足类、藻类等5类海洋生物所受辐射剂量率范围为0.048～0.276 μGy/h，比ERICA评价方法推荐的保护生物的辐射剂量率控制值低2～3个数量级，与文献[23-24]报道的结果一致。总辐射剂量率中，超过99 %来源于天然放射性核素，226Ra和40K为剂量贡献最大的两种核素。

2.4.4 后续监测要素建议 根据上述调查及评价结果，在目前核电厂尚未投入运行的情况下，当地公众和海洋生物所受辐射剂量的绝大部分来源于天然放射性核素。在核电厂投入运行后，将有极少量含人工放射性核素的液态流出物释放进入环境，在其影响评价工作中更关心的是这些人工放射性核素对海洋环境的长期累积影响效应。因此，建议在后续的跟踪监测与研究中，继续选择137Cs、134Cs、90Sr、58Co、60Co、54Mn、110mAg、65Zn作为监测要素，并补充3H、14C、131I等排放量较大且可能对海洋环境产生较大辐射剂量的放射性核素。此外，根据相关研究结果[25-27]，210Po是造成海洋生物辐射剂量贡献最大的天然放射性核素，因此，在后续工作中可考虑补充210Po作为监测要素。

3 结论

本研究获取了霞浦核电基地周边海域5类9种海洋生物样品中的主要天然及人工放射性核素活度浓度水平，各项核素的活度浓度水平均处于本底范围，对公众和海洋生物所致辐射剂量远低于相应国标限值或国际推荐值。本研究可为评价核电厂运行后的环境放射性质量提供依据，亦可为制定运行后环境监测方案、评价公众和海洋生物所受辐射剂量提供技术依据。