不同条件下燃煤颗粒物的粒径分布研究

黄靖维，任万兴，2，康增辉

（1.中国矿业大学 安全工程学院，江苏 徐州 221116；2.中国矿业大学 煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室，江苏 徐州 221116；3.中国矿业大学 图书馆，江苏 徐州 221116）

在能源消费占比中，煤炭资源一直都占有较大的比例，煤炭资源促进经济发展的同时也带来了一定的环境影响。在煤炭开采过程中，引发了很多地区煤的不正常燃烧现象，最终导致大面积的火灾灾害，这在中国新疆地区尤为常见[1-2]。煤炭以及煤矸石燃烧会排放出大量的有毒有害气体、颗粒物质和一些冷凝副产品。这些物质会对大气环境造成严重的污染，如酸雨、温室效应等，对人体健康造成严重的危害，致使人类患上呼吸道疾病的概率大大增加[3-5]。煤炭燃烧会释放出大量的细微颗粒物质，其中PM10能在空气中停留较长时间并能进入人体，PM2.5能进入人体的呼吸系统引发重大疾病。研究煤燃烧产生的颗粒物的相关性质及其影响因素逐渐受到广泛关注。吕建燚、周永刚等研究温度对煤燃烧颗粒物生成特性的影响[6-7]，指出燃烧温度是影响颗粒物生成的一个重要因素；Zellagui、Zhang 等研究发现不同煤种燃烧生成的颗粒物有较大差异，烟煤燃烧生成的颗粒物一般较多[8-9]；Li、孙在等发现燃烧的煤粒径和质量对生成的颗粒物是有重要影响的，总体上来说，颗粒物生成量与燃烧煤粉量成正比，燃烧煤粉粒径越小，产生的细颗粒物越多[10-11]。Zhang 等对亚微米颗粒物PM1进行研究发现，煤燃烧形成的PM1可以由0.1 μm 为界限分成2 个部分，温度的升高会致使更多的PM1生成[12]；于敦喜、郑丽、张凯等对煤燃烧生成的颗粒物的粒径分布进行研究，表明PM2.5呈双模态分布、PM10呈三模态分布[13-15]。因此，运用实验室小型实验对不同粒径煤粉进行升温燃烧，收集烟气中的颗粒物进行具体分析，对环境保护治理和人体健康是有一定意义的。

1 实验与方法

1.1 煤粉的工业分析

实验选择典型的褐煤、烟煤2 种煤种，将其充分破碎后，分别筛分为0.08、0.8 mm 粒径，最后在烘干箱内进行24 h 的烘干。煤粉工业分析见表1。

表1 煤粉工业分析Table 1 Analysis of pulverized coal industry

1.2 实验系统与方法

实验系统如图1。煤粉在燃烧炉中进行燃烧，燃烧产生的烟气在真空泵的吸力作用下经过连接管道，最后在10 级Model 微孔均匀沉积冲击器中进行分级收集。

图1 实验系统Fig.1 Experimental system

为模拟烟气在大气中的降温过程，燃烧烟气通过连接管道时会在冷却水的作用下进行降温。燃烧炉配备微电脑时温控制仪，可对燃烧时间和温度进行准确设置，最高温度可达1 000 ℃。10 级Model 微孔均匀沉积冲击器可对烟气中的不同粒径范围的颗粒物进行收集。

实验煤种为褐煤和烟煤，对粒径为0.08、0.8 mm 的褐煤和烟煤进行500、600、700 ℃3 种温度下的30 min 加热燃烧，燃烧气氛为空气。煤粉燃烧后收集到的颗粒物通过精度为0.01 mg 的电子天平进行称重，实验颗粒物收集2 次，最终取平均值。实验前，对采样前的滤膜在恒温恒湿箱中放置24 h 称重，记录实验前滤膜质量。实验后，将采样后的滤膜在相同恒温恒湿条件下保持24 h 后称重，记录实验后滤膜质量，实验前、后滤膜的质量之差即为收集颗粒物质量。

式中：W 为颗粒物质量，g；W2为实验后滤膜质量，g；W1为实验前滤膜质量，g。

2 结果与讨论

将粒径区间编号如下：Ⅰ为10～18 μm；Ⅱ为＜10～5.6 μm；Ⅲ为＜5.6～3.2 μm；Ⅳ为＜3.2～1.8 μm；Ⅴ为＜1.8～1.0 μm；Ⅵ为＜1.0～0.56 μm；Ⅶ为＜0.56～0.32 μm；Ⅷ为＜0.32～0.18 μm；Ⅸ为0.18～0.10 μm；Ⅹ为＜0.10～0.056 μm；Ⅺ为＜0.056～0 μm。

2.1 温度对颗粒物生成的影响

不同温度下颗粒物质量分布如图2。图2 是粒径为0.8 mm 的6 g 褐煤在500、600、700 ℃下生成的颗粒物质量分布情况。

图2 不同温度下颗粒物质量分布Fig.2 Mass distribution of particulate matter at different temperatures

1）由图2 可知，粒径为0.8 mm 的褐煤在500 ℃的温度下燃烧，其产生的颗粒物质量分布主要集中在0.18～0.32 μm 和0.056～0.010 μm 2 个区间，占到整个颗粒物质量的绝大部分。生成的颗粒物质量远远高于600、700 ℃下生成的颗粒物质量，初步推断这与其煤粉的不充分燃烧有关。500 ℃下收集到的细颗粒物，即0.18～0.32 μm 区间以下的颗粒物，呈现明显的黄色黏稠物质，这是其质量增加的主要原因。根据颗粒物生成相关理论，亚微米颗粒物主要由元素的气化凝结机理生成[16-17]。亚微米颗粒物的生成量与前期元素的气化量成正比，而S 通常在超细粒径中富存，主要通过均相成核、异相冷凝反应生成颗粒物，黄色黏稠物质主要是S 的氧化物以及与挥发性元素生成的硫酸盐凝聚成的颗粒团聚物[18-19]。这种生成物随着温度的升高逐渐消失，细颗粒物元素组成发生较大变化。

2）粒径为0.8 mm 的褐煤在600、700 ℃的温度下燃烧，其产生的颗粒物质量分别集中分布在0.056～0.010 μm、0.18～0.32 μm 2 个区间，呈现单峰分布。600 ℃下的褐煤燃烧生成的颗粒物总质量远远大于700 ℃下褐煤生成的颗粒物总质量，这说明随着温度的升高，颗粒物生成总质量也在随之降低，其降低的主要原因是PM1元素成分的变化，温度的升高会导致气化元素浓度的降低从而使生成的颗粒物质量减少。且由于温度的升高，在700 ℃时收集到的较大粒径范围内的颗粒物也有所增加。

按照颗粒物收集情况来看，3 个温度下生成的颗粒物质量在1.0～10 μm 内差异不大，主要质量差异体现在1.0 μm 以下。褐煤燃烧生成的颗粒物质量分布在500 ℃下呈现双峰分布，在PM1部分以0.1 μm 为界限分为2 部分，在600、700 ℃下呈现单峰分布，质量差异较大。

2.2 不同质量煤粉燃烧对颗粒物生成的影响

实验室小型实验采用在不同温度下分别燃烧6、8、10 g 的粒径为0.8 mm 的煤粉，从而对颗粒物生成规律进行初步研究，不同质量煤粉在不同温度下生成的颗粒物分布情况如图3。

图3 不同质量煤粉在不同温度下生成的颗粒物分布情况Fig.3 Distribution of particulate matter produced by pulverized coal with different mass at different temperatures

由图3 可知，在较低温度500 ℃燃烧的情况下，煤粉燃烧质量基本没有对颗粒物的分布规律产生影响。随着燃烧煤粉质量的增加，颗粒物生成质量也随之增加；600 ℃燃烧的情况下，颗粒物质量分布主要集中在0.056～0.010 μm，8 g 煤粉燃烧生成的质量分布曲线在1.0～1.8 μm 区间内有较大变化。在1.0～10 μm 区间内较500 ℃时的颗粒物质量有所增加，温度升高促进了煤粉的充分燃烧，而煤粉燃烧质量对颗粒物分布规律无明显影响；700 ℃燃烧的情况下，随着煤粉质量的增加，颗粒物质量分布情况产生了较大的变化，总体呈现出3 峰值分布，主要集中在1.0～1.8 μm、0.18～0.32 μm 和0.056～0.010 μm 3个区间。700 ℃下的煤粉燃烧相对更加完全，颗粒物质量分布呈现出更清晰的趋势，颗粒物质量随煤粉质量增加的趋势也更加明显。

2.3 煤种及其尺寸对颗粒物生成的影响

对粒径为0.8 mm 的褐煤和烟煤进行不同温度下的燃烧实验，并收集颗粒物，不同煤种在不同温度下生成的颗粒物分布情况如图4。对粒径为0.8 mm和0.08 mm 的褐煤进行500、600 ℃下的燃烧实验，不同尺寸煤粉在不同温度下生成的颗粒物分布情况如图5。

图4 不同煤种在不同温度下生成的颗粒物分布情况Fig.4 Distribution of particulate matter produced by different coals at different temperatures

图5 不同尺寸煤粉在不同温度下生成的颗粒物分布情况Fig.5 Distribution of particles produced by pulverized coal with different sizes at different temperatures

由图4 可以看出，烟煤和褐煤在不同温度下燃烧收集到的颗粒物分布具有较大的差异。3 种温度下，烟煤燃烧产生的颗粒物总量都远远大于褐煤燃烧的颗粒物生成量。在500 ℃，煤粉未完全燃烧情况下，烟煤燃烧产生的颗粒物生成量约为褐煤的4.87倍，600、700 ℃下分别约为1.42 倍和2.92 倍。在相同温度下，烟煤产生的颗粒物粒径分布较褐煤总体增大，粒径峰值出现在0.32～1.0 μm 区间附近，且粒径大于1.0 μm 的颗粒物也有明显增加。

在研究不同尺寸煤粉对颗粒物生成的影响实验中，考虑到600 ℃和700 ℃对粒径为0.08 mm 的煤粉的燃烧影响基本不大，故只做褐煤在500、600 ℃2 个温度下的对比。由图5 可以看出，粒径为0.8 mm 的煤粉燃烧生成的颗粒物质量远远大于粒径为0.08 mm 煤粉燃烧的颗粒物生成量。随着燃烧煤粉尺寸的增大，相同温度下燃烧生成的颗粒物总质量也随之增加。在500、600 ℃的环境下，0.8 mm 煤粉燃烧的颗粒物生成量分别约为0.08 mm 煤粉的7.58、3.35 倍。0.08 mm 煤粉燃烧生成的颗粒物的粒径峰值出现在0.056～0.10 μm 区间内。结果表明，煤尺寸大小对燃烧生成颗粒物是有重要影响的。

3 结 论

1）温度对褐煤燃烧生成颗粒物有重要影响。在低温500 ℃不完全燃烧状态下，燃尽率较低，收集到的颗粒物质量远远大于高温状态下颗粒物生成量。颗粒物粒径分布峰值在0.056～0.10 μm 区间。随着温度升高，燃烧反应更加彻底，较大粒径范围内颗粒物有所增加，粒径峰值出现在0.18～0.32 μm 区间。

2）随着煤粉质量的增加，生成的不同区间范围内的颗粒物质量都有明显增加。在500、600 ℃下，煤粉质量对颗粒物质量分布曲线无明显影响。在700℃的高温状态下，随着燃烧煤粉质量的增加，粒径区间出现三峰值分布现象，主要集中分布在1.0～1.8 μm、0.18～0.32 μm 和0.056～0.10 μm 3 个区间。

3）煤种及其尺寸大小的不同产生的颗粒物差别较大。在相同温度和质量的情况下，烟煤产生的颗粒物质量远远大于褐煤，分布粒径区间也有所增大，粒径峰值出现在0.32～1.0 μm 内。在500、600 ℃的环境下，0.8 mm 煤粉燃烧的颗粒物生成量分别约为0.08 mm 煤粉的7.58、3.35 倍，质量分布相比较为平均。煤尺寸大小的增大致使更多颗粒物的生成。