海南岛新生代玄武岩成因的PGE与Os同位素地球化学制约

王国庆, 郭 锋, 赵 亮

海南岛新生代玄武岩成因的PGE与Os同位素地球化学制约

王国庆1, 2, 郭 锋1, 3*, 赵 亮1, 3

(1. 中国科学院 广州地球化学研究所, 同位素地球化学国家重点实验室, 广东 广州 510640; 2. 中国科学院大学 地球与行星科学学院, 北京 100049; 3. 中国科学院深地科学卓越研究中心, 广东 广州 510640)

本文对海南岛新生代玄武岩开展了PGE和Re-Os同位素体系的系统研究, 结合全岩主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素数据, 取得了如下认识: ①海南岛新生代玄武岩根据PGE含量和配分模式可以划分为两类, 第一类PGE总量为1.88×10−9～4.54×10−9, 配分模式为相对平坦型(Pd/Ir<3.5), 高Os含量和低187Os/188Os值, 代表了来自亏损软流圈地幔的熔体; 第二类PGE总量为0.35×10−9～2.67×10−9, 配分模式为向右上倾型(Pd/Ir>5.0), 低Os含量和高187Os/188Os值, 反映其熔融地幔源区包含了大量的再循环洋壳; ②海南岛新生代玄武岩PGE地球化学特征受控于岩浆演化过程中硫化物的熔离作用; ③Os-Pb同位素模拟结果暗示海南岛新生代玄武岩再循环洋壳的年龄在100～300 Ma之间, 为近期/同期俯冲的大洋板片。本次研究为进一步理解海南岛新生代玄武岩源区的再循环组分来源、硫化物在岩浆起源与演化的作用以及地幔柱演化动力学方面提供了新的依据。

再循环洋壳; PGE; Re-Os同位素; 新生代玄武岩; 海南岛

0 引 言

海南岛及周边地区包括雷州半岛、南海海盆、北部湾地区、印支半岛等地广泛分布新生代玄武岩(图1b), 前人对这些玄武岩进行了大量研究。Hoang and Flower (1998)认为在海南岛周缘可能存在一个分散的大火成岩省, 其成因与地幔柱作用相关(Wang et al., 2012, 2013; Xia et al., 2016)。已有的年代学和岩石地球化学研究表明, 这些玄武岩主要喷发于晚新生代(Ho et al., 2000; 韩江伟等, 2009; Wang et al., 2012), 岩石类型包括拉斑玄武岩和碱性玄武岩, 微量元素蛛网图特征与典型洋岛型玄武岩(OIB)一致, 全岩Sr-Nd-Pb-Hf同位素结果指示玄武岩源区具有两端元混合的特征, 即DMM和EM2, 且具有Dupal异常(Tu et al., 1992; Zou and Fan, 2010; Wang et al., 2012, 2013; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任钟元, 2019)。然而, 关于EM2的来源一直存在争议, 有人认为其可能来源于陆下岩石圈地幔(Tu et al., 1992; Hoang et al., 1996),也有学者认为源于再循环到核‒幔边界的太平洋洋壳(Wang et al., 2013; Li et al., 2020)。

Re和Os具有强烈的亲铁和亲铜性质, 在地球早期形成和分异过程中富集于地核, 而在地幔中含量较低。187Re可通过衰变形成187Os。在地幔熔融过程中, Re和Os表现出不同的地球化学行为, Os是相容元素, 易残留在地幔中; Re是中等不相容元素, 倾向进入熔体及流体相中。基于Re和Os的地球化学性质, Re-Os同位素体系在大陆岩石圈地幔定年、示踪壳幔演化和超基性‒基性岩成因研究等方面都具有重要意义(Shirey and Walker, 1998; Gao et al., 2002)。

铂族元素(PGE)包括锇(Os)、铱(Ir)、钌(Ru)、铑(Rh)、铂(Pt)和钯(Pd)6个元素, 具高度亲硫性(Barnes et al., 1985; Barnes, 1993)。根据耐熔性和化学性质, 铂族元素可分为两个亚组, 即相对易熔的PPGE(Rh、Pt、Pd)和难熔的IPGE(Os、Ir、Ru)(Pearson et al., 2004; Becker et al., 2006)。由于IPGE元素相容性远大于PPGE, 在地幔分异过程中, Os、Ir、Ru倾向于保留在地幔残留相, 而Rh、Pt、Pd倾向进入到熔体相。因此, 经历了高度熔体提取的难熔克拉通型地幔具有PPGE相对IPGE亏损的特征, 而新生的饱满型岩石圈地幔具有相对平坦的PGE配分模式(Lorand et al., 2013); 熔体相(玄武岩)则表现出IPGE相对PPGE的亏损配分模式。由于铂族元素的亲硫亲铜性, 它们容易进入到硫化物中, 因此可以用PGE配分模式来判断熔体中硫的饱和程度。基于铂族元素具有不同于其他微量元素的特殊化学性质,运用PGE地球化学行为来示踪镁铁质岩浆起源和演化过程中硫化物的贡献, 为理解深部动力学过程提供依据。

图b据Yan et al., 2018修改, 年龄数据来自Ho et al., 2000; 图c据Wang et al., 2012修改。

本次对海南岛新生代玄武岩开展PGE和Re-Os同位素体系综合研究, 结合全岩的主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素组成, 探讨硫化物在岩浆起源和演化过程中的作用, 厘定再循环地壳组分的性质和可能滞留时间, 在此基础上探讨海南岛地幔柱演化的深部动力学过程。

1 地质背景与样品描述

海南岛位于华南大陆的南端, 南海的北缘, 构造位置上位于欧亚板块、太平洋(菲律宾)板块和印度‒澳大利亚板块交汇点的前缘, 具复杂的构造背景和演化历史(图1a; Tu et al., 1992)。Ho et al. (2000)通过对雷琼地区新生代玄武岩的年代学研究发现, 该区岩浆活动始于上新世(3.8～5.6 Ma), 广泛分布于早更新世(2.0～8.0 Ma), 并持续到晚中更新世(0.1～0.7 Ma)。Wang et al. (2012)对海南岛玄武岩开展了Ar-Ar年代学研究, 获得了海南岛玄武岩喷发年龄为0.7～ 12.9 Ma。火山活动主要沿着深大断裂分布, 早期的火山岩主要为石英拉斑玄武岩和橄榄石拉斑玄武岩; 后期则以碱性橄榄石玄武岩为主。

本次研究对海南岛新生代玄武岩开展系统的野外地质调查, 并采集了25件岩石样品, 具体采样位置见图1c。在野外, 可观察到玄武岩柱状节理(图2a), 所采集样品均较为新鲜, 呈灰黑色‒黑色, 无明显蚀变现象。岩石为致密块状构造, 斑状结构(图2b), 斑晶矿物主要为橄榄石(图2b、c), 显示出自形‒半自形粒状晶, 斑晶未见蚀变, 含量在5%～8%之间。其中标号为YX样品的橄榄石斑晶含量高达18%, 在橄榄石斑晶中可以观察到尖晶石和硫化物包裹体(图2c、d); 单斜辉石与斜长石斑晶少见; 基质主要由斜长石、橄榄石、辉石微晶以及玻璃和不透明矿物组成。标号HSL和GT的橄榄玄武岩样品中可见地幔岩捕虏体, 捕虏体主要由单斜辉石、斜方辉石和橄榄石等矿物组成的尖晶石二辉橄榄岩,大者可达20 cm,小者约2～3 cm, 常呈椭圆状或具菱角的四边形。

(a) 海南岛玄武岩柱状节理; (b) 橄榄玄武岩的手标本照片; (c) 橄榄玄武岩中橄榄石为柱状自形晶体, 包含有尖晶石; (d) 橄榄玄武岩中橄榄石内的硫化物包裹体。矿物代号: Ol. 橄榄石; Sp. 尖晶石; Py. 黄铁矿。

2 分析方法

2.1 全岩主量、微量元素及Sr-Nd-Pb同位素

全岩的主量、微量元素分析测试在澳实分析检测(广州)有限公司完成。主量元素通过X射线荧光光谱仪(XRF)进行测定, 分析误差通常<2%。微量元素含量采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析获得, 分析误差在5%～10%之间(Zhou et al., 2014)。

全岩Sr-Nd-Pb同位素含量在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室完成。称取岩石粉末样品100 mg, 并置于干净的Teflon杯中。加入1 mL 1∶1高纯浓HNO3以及2 mL高纯浓HF, 轻轻摇匀并将其封盖。随后, 将它们置于120 ℃电热板上保温7天, 使样品充分溶解, 然后按照实验室详细的操作流程及规则依次进行全岩Sr-Nd-Pb同位素的分离工作。

通过AG1X8阳离子交换树脂以及稀释的HBr将Pb从样品溶液中分离出来, 化学流程中空白样品Pb<50 pg, 使用国际标准溶液SRM981作为Pb同位素的监测标样(Chen et al., 2002), 本次分析过程中的SRM 981分析结果为:206Pb/204Pb=16.9422±0.0006,207Pb/204Pb=15.4857±0.0006,208Pb/204Pb=36.6968±0.0015。通过阳离子交换树脂将Sr与REE从溶液中分离, Sr同位素详细分离流程见韦刚健等(2002)。化学流程中空白样品Sr<200 pg, 分析中使用Sr同位素国际标准样品NBSSRM987(87Sr/86Sr=0.710238± 0.000010)进行数据监测, 采用86Sr/88Sr=0.1194进行Sr同位素数据校正。Nd与其他稀土元素使用HDEHP柱进行分离, 具体流程见梁细荣等(2003)。化学流程中空白样品Nd<30 pg, 分析过程中使用Nd同位素国际标准样品为Shin Etsu JNdi-1(143Nd/144Nd=0.512114± 0.000006)进行数据监测, 采用146Nd/144Nd=0.7219进行Nd同位素数据校正。

2.2 Re-Os同位素

为了避免样品破碎过程中的污染, 用于Re-Os同位素和PGE分析的样品, 在加工过程中用粗布或纸包裹样品进行破碎。中碎和细碎分别在刚玉和玛瑙内胆装置中进行。将约2 g粉末样品与190Os和185Re稀释剂一起溶解在王水中, 在Carius管中冷冻并密封, 然后在240 ℃溶解24小时(Shirey and Walker, 1998)。打开Carius管后, Os被提取出来, 用CCl4并反萃取到HBr中(Pearson and Woodland, 2000)。将剩余的含Re溶液干燥并重新溶解在HCl中, 在阴离子交换柱(AG1X8树脂, 100～200目)中分离和纯化Re。最后, 通过同位素稀释‒电感耦合等离子体质谱法(ID-ICP-MS, Thermo-Scientific XSERIES-2)测量Re含量。进一步蒸馏纯化的Os溶液在Thermo-Finnigan Triton上测量OsO3和ReO4的同位素丰度质谱仪处于负离子检测模式(Creaser et al., 1991)。分别使用静态多重法拉第收集器和脉冲计数电子倍增器测量Re和Os同位素组成。通过将测得的192Os/188Os比率归一化为3.08271, 对Os的仪器质量分馏进行了校正。Re和Os均针对空白进行了校正, Re和Os总空白分别为5.2±1.3和0.60±0.14 pg, 空白187Os/188Os值为0.26572±0.03895,因此空白对样品Os和Re含量的贡献很小(<1%)。测试详细流程见Li et al. (2010, 2014)。

2.3 PGE分析

全岩PGE分析测试在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室利用硫镍火试金‒碲共沉淀方法完成。称样10～20 g, 加入硫磺、羟基镍、硼酸钠、碳酸钠、硼砂、面粉均匀混合后置于坩埚中, 再加Os同位素稀释剂。在1150 ℃条件下加热熔融1.5小时后将熔体注入铁模, 冷却后取出镍扣。将镍扣粉碎后用浓盐酸溶解, 加入碲共沉淀后, 将不溶物滤出, 加入王水在100 ℃加热溶解1小时, 转入比色管中定容, 然后利用ICP-MS (TJAPQ-EXCELL)进行元素含量分析。分析测试过程中Os、Ir、Ru和Pd空白值小于0.03 pg, Pt和Rh空白值小于0.06 pg。详细流程见孙亚莉等(1997)和李杰等(2011), 分析误差小于10%。

3 分析结果

根据海南岛玄武岩PGE和Re-Os同位素组成特征, 本次研究将海南岛玄武岩分为高Os玄武岩(>40×10−12)和低Os玄武岩(<40×10−12)两种类型进行讨论。

3.1 主量、微量元素组成

海南岛新生代玄武岩全岩主量、微量元素分析结果见表1。本次研究的海南岛新生代玄武岩具有低的LOI(<2.0%), MgO范围为6.03%～14.70%, NaO+K2O为3.33%～5.12%, 在TAS图解中(图3)落在玄武岩、玄武安山岩和粗面玄武岩范围内, 与前人的分析结果相似。

在原始地幔标准化微量元素蛛网图中, 海南岛新生代玄武岩呈Nb-Ta正异常, HREE相对亏损, 总体上表现出与OIB相似特征(图4a、c)。在球粒陨石标准化稀土元素配分模式图中, 样品呈右倾分布模式, 富集LREE, 亏损HREE, 具轻微Eu正异常(图4b、d)。

前人数据源: Wang et al., 2012; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任钟元, 2019。

3.2 Sr-Nd-Pb-Os同位素组成

由于海南岛玄武岩时代年轻(多小于5.0 Ma), 因此所测得同位素数据在误差范围内可认为是其初始同位素值, 因此不再进行同位素初始值校正。本次研究的海南岛玄武岩Sr-Nd-Pb同位素分析结果见表2。玄武岩同位素组成变化较小,87Sr/86Sr=0.703220～ 0.704211,143Nd/144Nd=0.512803～0.512963,Nd=+3.22～ +6.34,206Pb/204Pb=18.5315～18.7571,207Pb/204Pb= 15.5166～ 15.6252,208Pb/204Pb=38.6847～38.9566, 与前人的结果基本一致。结合前人的相关数据, 在Sr-Nd同位素图解中, 海南岛新生代玄武岩表现出DMM和EM2两端元混合的特征(图5a), Pb同位素组成位于北半球参考线(NHRL)之上(图5b、c)。

本次研究选取了Liu et al. (2015)、梅盛旺和任钟元(2019)以及本次采集的高MgO样品进行了Re-Os同位素分析, 结果见表3。高Os玄武岩的Re含量为36.1×10−12～131×10−12, Os含量为54.4×10−12～ 303×10−12,187Re/188Os值为0.85～11.5,187Os/188Os值为0.1251～0.1554, 变化相对较小, 亏损模式年龄MA介于32～347 Ma之间, 与Wang et al. (2013)报道的海南岛Re-Os同位素数据相似。低Os玄武岩的Re含量为38.1×10−12～152×10−12, Os含量为2.9×10−12～ 38.4×10−12,187Re/188Os值为9.79～176.53之间,187Os/188Os值为0.1469～0.3018, 明显高于软流圈地幔值, 亏损模式年龄MA介于49～534 Ma之间。187Os/188Os-Os图解显示, 当Os>40×10−12,187Os/188Os值变化很小; 而当Os<40×10−12时, 随着Os含量降低,187Os/188Os值显著增加(图5d); 且187Os/188Os<0.20低Os玄武岩样品中, Os含量与187Os/188Os值之间显示出一定的正相关关系。

图4 海南岛玄武岩原始地幔标准化微量元素蛛网图(a、c)和球粒陨石标准化稀土元素配分模式(b、d)(粒陨石和原始地幔数据来自Sun and McDonough, 1989)

表2 海南岛新生代玄武岩Sr-Nd-Pb同位素组成

前人数据来源: Wang et al., 2012, 2013; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任钟元, 2019。

为了理解岩石圈地幔对玄武岩成因的影响, 我们对海南岛玄武岩携带的地幔橄榄岩包体(HN-1、2、3)进行Re-Os同位素体系分析测试, 其结果见表3。这些尖晶石二辉橄榄岩的Re含量为41.8×10−12～ 207×10−12, Os含量为2390×10−12～5944×10−12,187Re/188Os值为0.08～0.17,187Os/188Os值为0.1186～0.1227, 明显低于软流圈地幔值(0.129; Shirey and Walker, 1998)和海南岛玄武岩的187Os/188Os值。其亏损模式年龄MA介于1150～2443 Ma之间, 显示出古老岩石圈地幔的同位素特点。

3.3 PGE地球化学特征

海南岛新生代玄武岩全岩PGE分析结果见表4。原始地幔标准化铂族元素图(图6)显示, 玄武岩样品PGE含量明显低于地幔橄榄岩包体, 其ΣPGE含量为0.35×10−9～4.54×10−9, 富集PPGE, 分布模式总体呈向右上倾趋势, 与地幔柱来源的夏威夷玄武岩特征相似(Tatsumi et al., 1999; Bennett et al., 2000; Jamais et al., 2008), 但是明显不同于大洋中脊玄武岩(MORB)强烈亏损Ir的特征(Barnes et al., 2015)。根据其配分模式, 把海南玄武岩分为两类: 高Os玄武岩配分曲线近水平, Pd/Ir值较低, 总体小于3.5; 低Os玄武岩配分曲线为向右陡上倾, Pd/Ir值较高, 总体大于5.0。相对于低Os玄武岩, 高Os玄武岩具有较低Pd/Ir值和较高La/Sm值(图7a)。在187Os/188Os-Pd/Ir图解中, 高Os玄武岩Pd/Ir值与Os同位素组成之间相关关系不明显, 而低Os玄武岩中则存在明显的正相关关系(图7b)。与两类玄武岩明显不同, 地幔包体的PGE配分曲线向右下倾, Pd/Ir值变化在0.4～0.8之间, 表现出岩浆抽提之后残留地幔的特点。

表3 海南岛新生代玄武岩Re-Os同位素组成

表4 铂族元素分析结果(×10−9)

夏威夷玄武岩的PGE数据来源: Tatsumi et al., 1999; Bennett et al., 2000; Jamais et al., 2008。原始地幔值来自Becker et al., 2006。

4 讨 论

海南岛新生代玄武岩在喷发地表过程中要经过大陆岩石圈地幔和地壳, 因此在讨论其成因和地幔源区之前很有必要讨论其低温岩浆过程, 如低温蚀变, 地壳混染, 分离结晶等过程的影响。

4.1 低温蚀变与地壳混染

海南岛玄武岩样品新鲜, 斑晶矿物表面蚀变较弱, 总体上具有低烧失量, 强不相容元素Ba、Sr、La、U和Nb(蚀变过程中稳定元素)呈明显的正相关关系, 因此可以排除蚀变作用对全岩元素地球化学特征的影响。前人研究表明海南岛地区新生代玄武岩受到地壳混染的影响可忽略不计(Wang et al., 2013; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任钟元, 2019)。本次研究的玄武岩样品具有较高MgO(>8%)含量, 微量元素蛛网图中具有正Nb-Ta异常, 与大陆地壳强烈亏损Nb-Ta的特征截然相反。Ce/Pb和Nb/U值分别为16.3～26.3与34.7～52.7, 与全球的MORB和OIB的一致(Ce/Pb=25±5, Nb/U=47±7; Hofmann et al., 1986),也说明地壳混染影响很小。玄武岩全岩Nd和Sr同位素组成较为均一, 随着MgO含量降低并没有表现出类似于地壳混染的趋势, 因此其受到地壳混染的影响可以忽略。

通常认为, 玄武岩中Os>40×10−12的样品遭受到地壳混染的概率较小(Molzahn et al., 1996; Widom, 1997)。在187Os/188Os-Os图解中(图5d), Os>40×10−12的样品, 其187Os/188Os值变化较小(0.1251～0.1554), Os同位素基本没有受到地壳混染的作用, 总体反映了源区的Os同位素组成。Os<40×10−12的样品, 随着Os含量降低,187Os/188Os值快速上升, 显示出类似地壳混染作用的特征。但是187Os/188Os<0.20时, 低Os玄武岩样品显示出Os含量与187Os/188Os值的正相关关系, 显然这种变化趋势不适合采用地壳同化混染作用来解释。对于187Os/188Os>0.20低Os玄武岩样品, 随着Os含量降低,187Os/188Os值大幅增加, 显示为地壳混染/同化混染‒结晶分异过程(AFC)的结果。这与镜下观察到橄榄石斑晶中的硫化物包裹体相一致。AFC模拟结果显示, 地壳物质混染速率()变化在0.3～0.7之间时, 残余岩浆比例为95%～97%, 可以较好地拟合部分低Os玄武岩的Os同位素变化(图5d)。这么小比例的地壳同化混染作用对于全岩的主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素的影响较弱。

4.2 部分熔融和分离结晶作用

海南岛地区新生代玄武岩的岩相学特征和岩石地球化学特征均反映这些岩石经历了不同程度的分离结晶作用。其中MgO和Ni、Co之间呈正相关关系, 指示了橄榄石的分离结晶作用; 而MgO和CaO/Al2O3之间无明显的相关关系说明单斜辉石不是最主要的分离结晶相, 这与镜下观察到仅有少量的单斜辉石斑晶一致。本次研究中斜长石的分离结晶作用也很少, 在稀土元素配分模式上甚至出现了Eu的正异常, 这与镜下所观察到的橄榄石斑晶的广泛分布, 少见有单斜辉石和斜长石斑晶的岩相学特征一致。

部分熔融程度可以导致PGE内部发生分馏作用(Barnes et al., 1985, 2015; Barnes, 1993; Shirey and Walker, 1998; Momme et al., 2003)。高部分熔融程度(>20%)的熔体, 例如科马提岩, 通常为S不饱和岩浆, 熔融过程中, 源区的PGE能够完全进入岩浆中, 这种熔体往往具有相对平坦的球粒陨石标准化PGE 模式(Pd/Ir值接近球粒陨石)和较高的PGE含量(Puchtel and Humayun, 2000; Puchtel et al., 2004)。相反, 较低程度的部分熔融熔体(<20%), 例如大多数玄武岩, 往往是S饱和的岩浆(Barnes et al., 2015), 导致地幔中硫化物的不完全溶解和部分残留在源区。由于IPGE在单体硫化物(MSS)中是相容元素, 如果熔融过程中MSS进入熔体, 那么岩浆就会富集IPGE; 相反地, 如果部分MSS残留在源区, 岩浆则显示出IPGE的亏损, 如MORB具有非常低的Ir和Ru含量, 以及大部分OIB都显示出IPGE的亏损(Barnes et al., 2015)。粒间富Cu硫化物(ISS)则不会产生IPGE与PPGE之间的分馏作用。地幔熔融过程中, ISS通常在MSS之前发生熔融, 由于源区存在MSS残留, 导致衍生岩浆中PPGE与IPGE的分馏作用。海南岛低Os玄武岩具有较低IPGE含量和较高的Pd/Ir值, PPGE与IPGE分馏作用较为明显。如果低Os玄武岩的高Pd/Ir值反映了较低的地幔部分熔融程度, 其应该相对于高Os玄武岩具有更高的La/Sm值(La/Sm值与地幔熔融程度具有负相关关系)。然而, 在La/Sm-Pd/Ir图解中(图7a), 并没有观察到低程度部分熔融对应高的La/Sm值, 与此相反, 低Os玄武岩相对高Os玄武岩具有更低的La/Sm值, 这说明部分熔融程度不是导致两类玄武岩具有差异性PGE配分模式的主要原因。因此两类玄武岩不同的PGE配分模式可能与源区不均一性有关。

图7 海南岛玄武岩的La/Sm-Pd/Ir(a)和187Os/188Os-Pd/Ir(b)图解

由于PGE在硫化物中具有极高的分配系数, 故岩浆中微量的硫化物熔离作用或者源区中极少量硫化物的残留都会造成岩浆中PGE含量的明显降低。在S不饱和岩浆中, Cu 和Pd 均为不相容元素, 因此原始岩浆的Cu/Pd值应接近地幔值(Cu/Pd≈10000)。如果部分硫化物残留于地幔, 由于PGE在硫化物中的分配系数远高于Cu, 故Cu/Pd值将高于地幔值(Fleet et al., 1996)。本区所有样品的Cu/Pd值均高于地幔值, 且其PGE含量相对原始地幔明显亏损, 说明岩浆上升过程中可能存在硫化物的熔离作用。实验岩石学已证明PGE元素在硫化物和硅酸盐中的分配系数差异很大(Bezmen et al., 1994), 因此海南岛玄武岩中低Os玄武岩的PGE陡向上右倾斜的原始地幔标准化配分模式不能用硫化物的熔离作用来解释。前人多认为这种差异反映岩浆演化历史中, 分离矿物相的差异。比如, 铬铁矿的分馏可能导致IPGE的分馏, 因为铬铁矿可形成包裹IPGE的合金(Ballhaus et al., 2006)。不混溶硫化物中, 单硫化物的熔离也会导致IPGE与PPGE的分馏。因此我们推测低Os玄武岩的PGE配分模式是由于岩浆演化过程中富IPGE相的熔离(单硫化物或是赋存在铬铁矿中的IPGE合金)。而IPGE合金相在地幔源区的残留可能是形成高Os玄武岩PGE配分模式的主要原因。

为了定量的评估硫化物对PGE的影响, 我们利用Cu/Pd-Pd图解来模拟S饱和岩浆的熔融和分异过程。在该模型中, 用MORB地幔(DMM)的PGE含量作为初始值, 计算不同比例硫化物熔离作用或者残留源区时Pd和Cu/Pd值的变化情况。模拟结果显示,高Os玄武岩的Pd与Cu/Pd值的变化关系可以通过0.002%～0.001%的硫化物残留在源区的熔融过程进行解释; 低Os玄武岩极高Cu/Pd值则很可能是岩浆上升过程中硫化物分离结晶作用的结果(图8)。

4.3 海南岛新生代玄武岩源区性质

4.3.1 岩石圈地幔或软流圈地幔？

海南岛新生代玄武岩同位素特征反映该区玄武岩源区至少包含了亏损与富集两种端元组分(图5), 韩江伟等(2009)把海南岛玄武岩富集不相容元素和同位素的地球化学特征归结于陆下岩石圈的贡献。范蔚茗等(1993)对该区地幔捕虏体的研究结果显示, 其具有比寄主玄武岩具有更亏损的Sr-Nd同位素组成, 显然说明了该区岩石圈的部分熔融不能产生富集的同位素特征, 也不能作为EM2的源区。

黑色曲线代表含残余硫化物的橄榄岩的简单分批熔化曲线。橄榄石、斜辉石、斜辉石和石榴石的 Pd 分配系数来自Chazey and Neal (2005)。橄榄石、斜辉石、斜辉石和石榴石对 Cu 的分配系数分别来自Yurimoto and Ohtani (1992); Hart and Dunn (1993); Klemme et al. (2006)。Pd和Cu在硫化物中的分配系数来自Mungall and Brenan (2014)。橄榄岩熔融过程中残余相的比例假定为62%的橄榄石, 14.9%～14.9999%的单斜辉石, 15%的斜方辉石, 8%的石榴子石以及0.1%～0.001%的硫化物。DMM的数据来自Salters and Stracke (2004)。

本次研究的三个地幔包体Os同位素组成较为亏损,187Os/188Os值在0.1186～0.1227之间(表3), 如果此类物质的加入将会造成玄武岩Os含量的增加以及Os同位素比值的减少, 但在Os-187Os/188Os图中并未见到这样的趋势, 同样说明了大陆岩石圈地幔对其源区的影响很小。由于地幔包体相对于海南岛高Os与低Os两类玄武岩具有更高的Nd同位素组成(范蔚茗等, 1993), 岩石圈地幔的加入会同时导致187Os/188Os值降低、PGE含量和143Nd/144Nd值的增加, 然而高Os玄武岩尽管相对低Os玄武岩具有低187Os/188Os值和高PGE含量, 但是其143Nd/144Nd值总体较低Os玄武岩略低(表2), 显然也不支持大陆岩石圈地幔的贡献。因此, 高Os玄武岩相对平坦的分布模式(Pd/Ir值小)和变化较小的Os同位素组成反映其主要来源于软流圈地幔。

近年来海南岛地区开展详细的地球物理和岩石地球化学研究, 普遍认为海南岛新生代玄武岩为地幔柱作用的结果(Huang and Zhao, 2006; Zhao, 2007; Wang et al., 2012, 2013; Liu et al., 2015; Xia et al., 2016)。海南岛玄武岩表现出类似夏威夷地幔柱起源玄武岩的PGE配分模式(图6), 也支持其地幔柱成因。

4.3.2 再循环洋壳的贡献

微量元素蛛网图中, 研究区所有玄武岩样品均显示Nb、Ta富集和Th、U、LREE亏损(图4c、d)。Nb、Ta是流体不流动元素, 在俯冲带脱水过程中保留在洋壳中, 而 K、Li、Pb 和 LILE 是流体流动元素, 俯冲过程中转移到上覆地幔楔(Elliott et al., 1997; Kessel et al., 2005)。因此, 大洋板块经过俯冲脱水变成榴辉岩, Pb随着流体被迁出, 而Nb和Ta则残留在板片中, 这些富含Nb、Ta的板片在下沉过程发生部分熔融, 形成的熔体交代周围地幔, 形成Nb-Ta正异常的OIB型地幔源区(Wu et al., 2020; Guo et al., 2021)。这些特征与海南岛玄武岩的OIB型微量元素地球化学特征相吻合。此外, 岩石Sr和Eu正异常表明了源区中富含斜长石。一般来说, 地幔中有两个潜在的富含斜长石的区域: ①辉长岩下洋壳(现在榴辉岩或辉石岩; Hofmann and Jochum, 1996); ②大陆下地壳(Rudnick and Fountain, 1995), 例如镁铁质麻粒岩。但是大陆下地壳的参与, 会导致Pb同位素比值降低, 与该区的Pb同位素组成不符。因此, 我们推断, 作为俯冲地壳的一部分进入源区的再循环大洋辉长岩的存在, 可以较好地解释Sr和Eu正异常特征(Wang et al., 2012; Liu et al., 2015; 梅盛旺和任钟元, 2019)。

前人对夏威夷等地玄武岩Os同位素研究揭示, 放射性 Os 和Pb同位素组成为地幔中循环洋壳的存在提供了强有力的支持(Escrig et al., 2005; Dale et al., 2007; Day et al., 2009)。研究区没有遭受地壳混染的玄武岩样品, 其187Os/188Os值为0.1225～0.1554, 明显高于原始地幔的值说明了源区中有循环洋壳的参与。

4.3.3 再循环洋壳年龄

关于海南岛地幔柱再循环洋壳的年龄, Wang et al. (2013)通过Os-Pb同位素模拟结果认为地幔熔融源区中存在年轻洋壳(200～500 Ma)组分; 梅盛旺和任仲元(2019)通过对海南岛新生代玄武岩的Pb-Pb同位素组成估算再循环洋壳年龄在1000 Ma以内, 并以此解释为何海南岛玄武岩没有表现出洋岛玄武岩的HIMU特征。Li et al. (2020)通过对海南岛及东南沿海新生代玄武岩的Nd-Pb同位素组成进行计算, 认为海南岛玄武岩的组分中包括了古老的再循环洋壳和太平洋地壳物质以及滞留的俯冲板片, 而滞留的年轻板片来自太平洋板块。

研究区玄武岩Re-Os同位素数据显示, Os模式年龄(MA)为32～534 Ma, 明显低于上覆的大陆岩石圈地幔, 暗示其源岩为较为年轻的地幔源区。为了进一步限定再循环洋壳的年龄, 我们根据海南岛全岩的Pb和Os同位素组成的变化特征进行了模拟计算。通过设置初始地幔、再循环洋壳/辉长岩洋壳的Pb含量、Pb同位素比值和Os含量以及Os同位素比值, 可以大体限制再循环洋壳的年龄。研究结果显示再循环洋壳的年龄在100～300 Ma之间(图9), 主要来源于周缘俯冲再循环洋壳。

通过对海南岛新生代玄武岩以及岩石圈地幔包体的PGE和Re-Os同位素的综合研究, 发现其地幔源区中缺乏古老岩石圈地幔的贡献。新生代, 海南岛经历了多期次的大洋板块俯冲作用, 包括太平洋、菲律宾、澳大利亚和古南海等板块, 地幔柱物质在上升过程中被软流圈强烈的对流作用驱散(Li et al., 2020), 或者被来自周围的俯冲板片压制而难以影响到岩石圈地幔(Wang et al., 2013)。另外, 海南岛玄武岩中水含量研究显示海南岛地幔柱相对贫水(Gu et al., 2019), 因此其上升过程中源区熔融程度相对较低, 黏度较大, 对上覆岩石圈的影响较弱。Li et al. (2020)对海南带及东南沿海地区新生代玄武岩的综合研究也显示海南岛地幔柱的影响可能覆盖了整个中国东南部, 但是地幔热柱作用的表现为沿主要的岩石圈断裂带发育了玄武岩, 认为海南岛地幔柱可能类似古生代的塔里木地幔柱(徐义刚等, 2013), 地幔柱的能量较低, 很可能属于潜伏模式。

前人数据引自Wang et al. (2013); 计算方法据Wu et al. (2020); 循环洋壳和辉长岩的Os含量及组成来自Peucker-Ehrenbrink et al. (2012); 用Stracke et al. (2003)的方法计算不同循环年龄的Pb同位素组成。

5 结 论

(1) 海南岛新生代玄武岩总体上具有相对原始地幔低的PGE含量, 可以划分为两种类型: PGE相对平坦型(低Pd/Ir值)和向右陡上倾型(高Pd/Ir值), 前者对应了较高Os含量和低187Os/188Os同位素比值, 代表了主要来自软流圈地幔的熔体; 后者对应了低Os含量和高187Os/188Os同位素比值, 反映了源区中含有大量的再循环洋壳组分。根据Pb-Os同位素协变关系, 估计再循环洋壳的年龄在100～300 Ma之间, 主要来源于周缘俯冲再循环洋壳。

(2) 海南岛玄武岩的PGE特征主要反映了岩浆在上升过程中发生了硫化物熔离作用, 熔融过程中可能伴随有少量硫化物残留源区。

(3) 海南岛新生代玄武岩源区中缺乏上覆古老岩石圈地幔的贡献, 暗示地幔柱物质在上升过程中被对流软流圈或俯冲板片压制, 从而导致潜伏的地幔柱侧向流动到周缘的中南半岛、南海和东南沿海地区, 形成弥散型的大火成岩省。

致谢:研究过程中得到了中国科学院广州地球化学研究所任钟元研究员的指导, 野外工作得到了中国科学院广州地球化学研究所宋茂双研究员和胡琪伟同学的大力协助, 中国科学院广州地球化学研究所任钟元研究员和云南大学王选策教授为本文提出中肯评审意见和建议, 在此一并致以诚挚的谢意。

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Origin of Cenozoic Basalts in Hainan Island: Constraints from Re-Os Isotops and PGE Geochemistry

WANG Guoqing1, 2, GUO Feng1, 3*, ZHAO Liang1, 3

(1. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640, Guangdong, China; 2. College of Earth and Planetary Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. CAS Center for Excellence in Deep Earth Science, Guangzhou 510640, Guangdong, China)

In this paper, we report PGE and Re-Os isotope compositions of the Cenozoic basalts in Hainan Island. In combination with the whole-rock major, trace element and Sr-Nd-Pb isotopic results, the following conclusions can be reached. (1) The Hainan basalts can be subdivided into two groups on the basis of chondrite-normalized PGE patterns. The high-Os (Os>40×10−12) basalts have PGE concentrations varying from 1.88×10−9to 4.54×10−9and show a relatively flat PGE pattern with Pd/Ir<3.5; whereas the low-Os (Os<40×10−12) basalts have PGE contents varying from 0.35×10−9to 2.67×10−9and demonstrate an upright-inclined PGE patterns with Pd/Ir>5.0. The high-Os basalts also have low187Os/188Os ratios (0.1251–0.1554), representative of melt from the depleted asthenospheric mantle. By contrast, the low-Os basalts have higher187Os/188Os ratios (0.1469–0.3018), suggestive of significant involvement of recycled crust either in the mantle source or during the magmatic differentiation. The samples with187Os/188Os<0.20 show a positive correlation between Os and187Os/188Os, which cannot be produced by crustal assimilation. The radiogenic Os compositions of the low-Os basalts might have primarily been derived from the recycled oceanic crust in the melting source. (2) The PGE geochemistry of the Cenozoic Hainan basalts might have been controlled by sulfide segregation during the magma differentiation. (3) The Os-Pb isotope modelling results imply that the age of recycled oceanic crust for the Cenozoic Hainan basalts varies between 100 and 300 Ma, which represents young or contemporaneous subducted oceanic slabs. The new geochemical results of Re-Os isotopes and PGE concentrations provide further insights into the recycled source mantle components and the role of sulfides in the origin and evolution of the primitive magma of the Cenozoic Hainan basalts, and the geodynamics of mantle plume activity.

recycled oceanic crust; PGE geochemistry; Re-Os isotopes; Cenozoic basalts; Hainan Island

10.16539/j.ddgzyckx.2022.03.006

2021-10-12;

2022-01-21

国家基金委NSFC–广东省联合基金项目(U1701641)和国家自然科学基金项目(41525006、42073032、42021002)联合资助。

王国庆(1994–), 女, 硕士研究生, 地球化学专业。E-mail: wanggq@gig.ac.cn

郭锋(1971–), 男, 研究员, 主要从事岩石学和大地构造学研究。E-mail: guofengt@263.net; fengguo@gig.ac.cn

P581; P595; P597

A

1001-1552(2022)03-0483-018