热化学反应器放热过程模拟及参数影响规律

热能作为全球最大的能源终端利用形式，占据全球能源终端消费的一半以上。2020 年，热能利用过程中产生的二氧化碳占全球与能源相关的二氧化碳排放总量(约31.5 Gt

)的40%以上(约13 Gt)，尤其是化石燃料燃烧产生的二氧化碳是引起气候变化的主要原因

。《2021年可再生能源全球现状报告》显示，预计2021—2026年全球的热能需求将增加17 EJ，其中可再生能源的热能需求将从2020年的11%上升到2026 年的13%

。随着“双碳”目标的提出，发展可再生能源进行能源转型已成为世界各国可持续发展的重要战略措施

。但可再生能源的生产与利用在时间和空间上的不匹配性为其高效利用带来巨大挑战，而储能是克服这一挑战的有效技术。

目前储热技术可以分为3类：显热储热、潜热储热和热化学储热

。热化学储热因其储热密度高、存储过程几乎无热量损失等优点，在跨季节储热的应用中具有广阔的前景

。因此有不少学者在热化学储热材料、反应器及系统层面

进行了研究，实现了热量的高效存储与利用。

针对热化学反应器的研究主要有两个方面，一个是通过实验方法进行研究

，另外一个是通过实验验证的数学模型进行反应器的数值模拟计算

。目前不少学者通过数值模拟的方式对反应器的形式进行了设计研究。Tatsidjodoung等

研究了以13X分子筛为储热材料的开式系统下的固定床热化学反应器，通过自编程的一维数学模型预测反应器的出口温度，放热反应最高出口温度为65 ℃。采用自编程预测反应器出口温度的方式难度大，预测精度低。Li等

设计出了一种多层筛网反应器，并使用COMSOL 对反应器进行仿真计算，发现这种类型的反应器设计极大促进了脱水和水合反应。但这类型反应器相对于固定床反应器，容易发生气流短路的现象，反应器内材料充放热反应的均匀性降低。Farcot 等

研究了一种以SrBr

为储热材料的移动床热化学反应器，通过数值模拟结果发现，反应器出口温度能实现相对稳定的输出。但研究中使用的SrBr

粉末极易发生结块，在流动过程中堵塞设备，而且设备压降大，能耗高。Zeng等

通过MATLAB自编程的方式对埋管式固定床热化学反应器进行了数值研究，放热过程空气和水的出口温度均不超过60 ℃，较低的出口温度很难在大规模供暖中得到应用。我们前面的工作中

用FLUENT商业软件结合用户自定义函数(UDF)的方式对以硅胶球为储热材料的列管式热化学反应器进行数值模拟，通过提高放热反应的空气入口操作条件至38 ℃、相对湿度80%，从而提高空气与水的出口温度，实验中采用硅胶球为储热材料不容易出现结块现象。上述研究在反应器的数值模拟计算过程中会使用特定的化学反应动力学参数及热物性参数。而反应器内热化学储热材料在经过多次循环以后，材料会发生挤压、破碎、变形，导致材料的充放热性能显著降低

。如果仍然按照最初的热化学反应动力学参数及材料热物性参数进行计算，数值模拟结果与实验将存在很大误差。因此需要研究热化学反应动力学参数及材料热物性参数变化对反应器数值模拟结果的影响，进而通过数值模拟与经过多次充放热循环后的储热材料的实验对比，获得更准确的数值模拟参数。

本文研究的主要目标在于：通过数值模拟与实验对比以调整数值模拟的参数，获得更加准确的仿真结果；进一步研究硅胶球的水合反应动力学参数(最大吸水能力、亲和系数、非均质参数、指前因子和活化能)及硅胶球的比热容对反应器出口空气温度的影响，为多次充放热循环后的数值模拟参数的调整方向提供指导。该研究结果结合小型反应器实验数据可以对大规模储热装置多次充放热循环后的性能进行更加准确的预测，进而优化反应器及系统设计，是后续热化学储热工程化应用、经济效益分析的基础。

1 实验研究

1.1 材料

硅胶球是一种坚硬、多孔结构的固体颗粒，分子式为SiO

·

H

O

，硅胶球热化学储热方程式为：

热化学反应器中所用到的硅胶球为河南普邦环保材料有限公司生产的球型细孔硅胶

。硅胶球平均粒径4 mm，热物性参数均由生产厂家提供：密度1200 kg/m

，比热容1050 J/(kg·K)，热导率0.35 W/(m·K)。

1.2 固定床热化学反应器

固定床热化学反应器的实物和内部结构及空气流向如图1所示，硅胶球在反应器中的装填高度为500 mm，在反应器中心处安装一支热电偶用于测量反应器内储热材料温度，材料总质量16.50 kg。

1.3 固定床热化学储放热系统

固定床热化学储放热系统如图2所示。在充热阶段，空气依次经过风机、加热器和热化学反应器。通过PID 控制反应器进口空气温度为120 ℃，当反应器空气出口温度保持2 h 不变时认为储热材料完全脱水。在放热阶段，空气依次经过风机、喷雾加湿器、加热器和热化学反应器。当反应器进口的空气温湿度达不到设计参数时，通过排空阀将空气旁通排入环境。该系统的管道及设备均包裹50 mm厚的保温棉用于保温

。

式中： tr——发射信号与回波信号之间的时间差；k——回波的衰减系数；R——目标与雷达间的距离；c——电磁波传播速度。

小儿化食口服液由山楂、六神曲、麦芽、槟榔、三棱、大黄、莪术、牵牛子组成，具有消食化滞、泻火通便的作用，前期药理学研究表明有促进大鼠胃排空，促进便秘小鼠的粪便排出及其止痛的作用［10］。杨亚红［11］用该药联合妈咪爱治疗64例2～6岁便秘患儿，总有效率达到96.9%。

2 固定床热化学反应器数值模拟研究

2.1 几何模型与边界条件

对于硅胶球的放热反应计算使用的模型及网格如图3所示，图3(a)是实际的三维几何模型，但由于三维计算网格数量较多，因此将三维模型简化为如图3(b)所示的二维轴对称计算模型。空气进口为速度入口边界条件，空气出口为压力出口边界条件，壁面为绝热壁面边界条件，(b)图中虚线处为对称轴边界条件。图3(c)是二维轴对称模型的计算网格，网格总数为82332个。

2.2 模型假设

为了简化计算模型，对控制方程做出如下假设：

（1）反应器内硅胶球颗粒的尺寸和物性相同。由于硅胶球膨胀系数很小，认为床层孔隙率一致并且不随时间变化

。

（2）由于放热过程中反应器内温度由38 ℃升高至100 ℃的过程中，温度变化对硅胶球颗粒的热导率及比热容的影响在10%

以内，因此忽略了硅胶球颗粒和空气的热导率及比热容的影响

。

子宫内膜癌或者内膜不典型增生等癌前病变。有时候很难判断，B超可能仅是提示内膜增厚，需要做个诊刮或者宫腔镜手术，取到病理才能确诊。

（3）由于反应器内充放热温度较低，忽略反应器内的辐射传热。在反应器内假设空气与硅胶球处于热平衡状态

。

（4）假设空气是由干空气与水蒸气两种组分组成，由于空气中水蒸气含量低，我们假设空气为理想气体

。

数值模拟计算中使用的计算参数见表2。

2.3 数学模型

2.3.1 守恒方程

式中，

为实验测得硅胶球对水蒸气的最大吸附量，kg/kg；

为亲和系数；

为吸附势；

为非均质参数。

式中，

为硅胶球颗粒密度，kg/m

；

为

时刻固体颗粒吸水量，kg/kg，∂

/∂

为吸水速率，kg/(kg·s)。

动量守恒源项中的黏性阻力系数表达式为：

黏性阻力系数表达式为：

采用用户自定义函数(UDF)将质量与能量源项及吸脱附平衡方程和吸脱附动力学方程加载到FLUENT中。使用用户自定义内存(UDMI)存储网格在

时刻的吸水量信息，并通过DEFINE_EXECUTE_AT_END函数在每个时间步长结束时将上一时刻吸水量信息赋值给下一时刻。如此实现空气中的水蒸气不断被硅胶球吸附并放出热量的过程。动量守恒源项通过将计算出的惯性阻力系数和黏性阻力系数输入到软件中，软件自动计算。

由式(9)

计算：

式中，Δ

为硅胶球水合反应的反应热

，kJ/kg。

2.3.2 硅胶球与水蒸气的吸附平衡方程

水蒸气在硅胶球中的等温平衡吸附量(

)由Dubinin-Astakhov

方程计算，即：

在对以硅胶球为储热材料的热化学反应器进行数值模拟时，数学模型中用到的质量守恒、动量守恒和能量守恒方程

的表达式在数值模拟软件FLUENT中均有集成。质量守恒方程和能量守恒方程的源项需要通过用户自定义函数(UDF)加载到软件中，动量守恒方程源项通过软件界面设定惯性阻力和黏性阻力系数计算得到。在质量守恒方程中空气中水蒸气的质量源项为：

式中，

和

分别是水蒸气分压力和相应温度下的饱和水蒸气压力，Pa。

能量守恒方程中增加能量源项，能量源项表达式为：

式中，

为温度，℃。

Mohammed等

验证了Dubinin-Astakhov公式的有效性。

2.3.3 硅胶球与水蒸气的吸附动力学方程

水分由湿空气向硅胶球微孔传递的过程存在传质阻力，线性驱动力方程(LDF)

可以用来描述这一现象。LDF模型给出了吸水速率的表达式为：

式中，

为内部传质系数，s

。

式中，

为硅胶球的粒径，m；

为表面质量扩散率，m

/s；

为指前因子，m

/s；

为活化能，kJ/mol；

为通用气体常数，

=8.314 J/(mol·K)；

为硅胶球的温度，K。

2.4 数值计算方法

式中，

为反应器内硅胶球颗粒的平均粒径，m；

为床层孔隙率。

3 结果及讨论

3.1 网格无关性检验

适当的网格数量对数值模拟结果的精确性至关重要，因此在进行数值模拟之前需要进行网格无关性检验。数值模拟使用的网格通过ICEM 软件生成，采用结构化网格，网格大小一致。在2.8 h 内的反应器放热量作为网格无关性验证的指标。当网格数量增加时2.8 h 内反应器放热量变化小于5%，则认为网格无关性的假设成立。网格无关性检验结果见表1，最终采用的数值模拟网格数量为82332。

我又想到了林老板。我现在在他的碗里刨食，夺他的口粮，他知道了怎能饶过我？阿花说你都离职了，还怕那个王八蛋？我说你好像挺恨他？阿花说，我恨不得扒了他的皮绷鼓。我说至于嘛，有杀父之仇，还是失身之恨哪？阿花说，有仇也有恨，你的前任，就是被他挖走的。我说生意场上竞争是难免的，别总记在心里。阿花双手搭在方向盘上，一声不吭。

3.2 实验与数值模拟结果对比

（5）由于反应器保温材料较厚，反应器温度较低，假设反应器的壁面绝热

。

将出口空气温度与实验进行对比，对比结果如图4 所示。Pearson 相关系数和均方根误差百分比(RMSPE，root mean square percentage error)

分别为0.98 和6.53%。当RMSPE

10%表明模型预测非常准确，当10%＜RMSPE＜20%表明模型预测比较准确

，因此实验和数值模拟结果具有良好的一致性。图4 中，在放热0.4～2.8 h 内，数值模拟出口温度大于实验出口温度，可能是由于反应器的少量散热。

3.3 数学模型参数变化对反应器空气出口温度的影响

随着硅胶球循环次数的增加，硅胶球吸脱附动力学参数及物性参数会发生变化，本节主要研究在空气进口操作参数相同的条件下，数学模型的参数变化对出口空气温度的影响。

首先，经销商业绩评估未得到足够的重视，机制匮乏。B公司在执行生意回顾时缺乏相应标准，也未得到各级人员的重视，市场巡查人员数量有限，大部分市场巡查一年才会去一次，而在经销商经营已明显出现重大运营问题时，再进行业绩评估也只是亡羊补牢。缺乏业绩评估，也就缺乏了对潜在问题的发现过程、以及错过了解决问题的最佳时机，公司对经销商的业绩评估已经存在重大的管控漏洞。

3.3.1 最大吸水量影响

图5展示了反应器出口温度随硅胶球最大吸水能力的变化。可以看出随硅胶球最大吸水能力由0.346 kg/kg 下降到0.0692 kg/kg 时，反应器出口最高温度由95 ℃下降到75 ℃，且当出口达到最高温度后温度的下降速率呈现增加趋势。图5中相邻曲线代表的最大吸水能力之差，均为0.0692 kg/kg，明显可以发现，硅胶球最大吸水能力较高相比于最大吸水能力较低时，两条曲线之间的温差更小。上述现象可以通过根据线性驱动力方程(LDF)即式(10)进行解释，当硅胶球最大吸水能力越小时，平衡吸附量

降低也越多，平衡吸附量

与硅胶球含水量

之间的差值变小，硅胶球的吸水速率∂

/∂

越小，单位时间的放热量也越小。尽管硅胶球的平衡吸附量和硅胶球的最大吸水能力成正比，但平衡吸附量随温度增大而减小，因此硅胶球最大吸水能力较高相比于最大吸水能力较低时，两条曲线之间的温差更小。

交易费用的分析思路是通过科斯定理而清晰的，地方政府相当于“中间组织”，地方政府的存在可以降低交易费用。交易费用模型可以论证，一个能够作出“有约束力合约承诺”的地方政府，即中间组织，能够使买方和卖方的交易更有效率。[12]

如图1，是220V直流系统及其负荷图。图中所示d1、d2、d3为三个不同的接地故障点(本文分析金属性接地)。该电路图，电源为直流电源220V，有四路负荷，分别是负荷1、负荷2、负荷3、负荷4，每路负荷带一组开关，负荷1至负荷4分别由开关K1K1′、K2K2′、K3K3′、K4K4′控制。

这些标准是从对弗雷格文本的“最马虎的考察”中稍作整理而得到的，仍然相当外在，但足以为我们的深入考察充当起点。

3.3.2 亲和系数对出口空气温度的影响

图6展示了亲和系数

对空气出口温度的影响。结合式(7)，随着亲和系数的增大，硅胶球的平衡吸附量变小，因此水合反应速率变慢，空气出口能到达的最高温度降低。

由0.32 增加到0.96 的过程中，最高空气出口温度由113 ℃降低至74 ℃。尽管

增大后能达到的最高出口温度有所降低，但达到最高出口温度后空气温度下降的斜率变小。图6中相邻两条曲线之间的

之差为0.16，但较大

代表的温度曲线相比于较小

代表的曲线，相邻曲线之间的温差更小，这是因为亲和系数变大，水蒸气与硅胶球的亲和性越小，反应温度降低，而亲和性降低同样的幅度，在反应温度已经很低的时候，反应温度的下降空间变小，下降幅度也会大大降低。

3.3.3 非均质参数对出口空气温度的影响

Good review article, scientific and rigorous analysis.

图7展示了非均质参数对空气出口温度的影响。结合式(7)可以发现，随着非均质参数的增大，硅胶球的平衡吸附量减小，水合反应速率降低，空气出口温度降低。非均质参数(

)由1.2 增加至2.8 时，空气最高出口温度由140 ℃降至70 ℃。尽管

增大后能达到的最高出口温度有所降低，但达到最高出口温度后空气温度下降的斜率变小。图7中相邻两条曲线之间的

之差为0.4，但较大

代表的温度曲线相比于较小

代表的曲线，相邻曲线之间的温差更小，这是因为在反应温度已经很低的时候，反应温度的下降空间变小，下降幅度也会大大降低。

3.3.4 活化能和指前因子对空气出口温度的影响

图8展示了活化能和指前因子对空气出口温度的影响。空气出口温度随活化能的增大而减小，随指前因子的增大而增大。活化能由21500 J/mol 变为61500 J/mol 后，活化能提高接近3 倍，空气出口温度最大降低了2.5 ℃。而指前因子由9×10

m

/s增加到17×10

m

/s，指前因子提高将近1 倍，同一时刻空气出口最大温差达到5 ℃。从计算结果来看，指前因子对空气出口温度的影响大于活化能。由式(12)可以发现，指前因子与活化能变化都会影响表面质量扩散率(

)，活化能由21500 J/mol 变为61500 J/mol对表面质量扩散率的影响非常小，而指前因子增加一倍对表面质量扩散率的影响成倍增加。

3.3.5 硅胶球比热容对空气出口温度的影响

图9是反应器出口温度随硅胶球比热容的变化曲线。随硅胶球比热容的增大，空气最高出口温度降低，且出现最高温度的时刻向后推移。这是因为尽管比热容发生了变化，但是由于反应器进口操作参数不变，材料放热量变化不大。在放热量变化不大的情况下，比热容变大后，引起最高温度变小，而且加热到最高温度所需要的时间也会延迟。但随着反应的进行，空气出口温度的差别却越来越小，曲线几乎重合。

4 结 论

本文通过实验与数值模拟相结合的方式研究了以硅胶球为储热材料的热化学反应器的放热过程。数值模拟和实验的Pearson相关系数和均方根误差百分比(RMSPE)分别为0.98 和6.53%，实验和数值模拟结果具有良好的一致性。研究数学模型中关键参数变化对反应器出口温度的影响，从而指导反应器经过数次充放热循环后硅胶球材料的动力学及热物性参数的调整方向及范围，有助于提高大规模储热装置多次充放热循环后性能预测的准确度，进而优化反应器及系统设计。主要结论如下：

将患者随机分为2组，观察组性别：男/女=20/23，年龄（51.82±11.04）岁，病程（4.20±2.18）年。对照组性别：男/女=19/24，年龄（51.97±11.12）岁，病程（4.13±2.25）年。两组患者具有可比性（P＞0.05）。

Determination of betaine content in cosmetics by HPLC-MS method 2 14

（1）模型参数中对空气出口温度影响较大的有亲和系数、非均质参数及硅胶球最大吸水能力。比热容的变化对反应器空气出口温度的影响最小。指前因子变化对空气出口的影响大于活化能。

本组相关研究结果证实：确诊组和疑似组受试者使用B超检查对于门静脉以及肠壁积气检出概率明显比腹部x线高，P＜0.05。

（2）硅胶球最大吸水能力由0.346 kg/kg 降至0.0692 kg/kg 后，空气最高出口温度由95 ℃降至75 ℃，且最大吸水能力越小的空气出口温度达到最大值后迅速下降。

（3）亲和系数由0.32增大为0.96后，空气最高出口温度由113 ℃降低为74 ℃；非均质参数由1.2增大到2.8 的过程中，空气最高出口温度由140 ℃降低为70 ℃。空气最高出口温度越小，温度的下降速度越缓慢。

切口感染是急性阑尾炎术后最为常见的并发症，在未穿孔的急性阑尾炎患者中切口感染率一般小于10%，而一旦阑尾炎化脓穿孔，此时切口感染率便可高达30%左右[6，7]。在本研究中150例急性化脓性或坏疽性阑尾炎术后切口感染率约10.67%，因本研究中化脓性或坏疽性阑尾炎基本均为未穿孔阑尾炎，故切口感染率相对要低，这也与上述文献报道相近。

（4）增大硅胶球的比热容，可以降低空气最大出口温度，而且加热到最高温度所需要的时间也会延迟。

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