锂电池百篇论文点评（2022.4.1—2022.5.31）

2022-07-11申晓宇岑官骏乔荣涵季洪祥田孟羽武怿达詹元杰俞海龙贲留斌刘燕燕黄学杰

储能科学与技术 2022年7期

关键词：负极电解质锂离子

1 正极材料

1.1 层状氧化物正极材料

Goonetilleke 等

使用钨酸铵来修饰LiNiO

材料的晶体结构以及一次颗粒形貌，结构精修表明W占据了LiNiO

材料中的镍位，并诱导更多的Ni

进入到Li 位。通过变温XRD 分析表明，W 的加入提高了材料在高温合成过程中的稳定性，与原始样品相比W 的加入降低了材料的分解速率，因此W 的引入可以使用高合成温度并合成具有较大的初次颗粒尺寸的材料。

Liu 等

提出了一种通过Li

FeO

正极添加剂改善LiCoO

/中间相碳微球(MCMB)电池零电荷存储性能的方法，当电池处于零电荷状态时，Li

FeO

添加剂的不可逆充电容量使负极和正极电位下调，且Li

FeO

添加剂在2.9 V以下提供了一个小的放电平台，可以在电池储存过程中将零电荷电池状态下的负极电位在2.4～2.5 V 的范围内保持10 天，该方法将电池在零电荷存储10 天后的容量恢复率从37.6%提高到95.5%，提高了锂离子电池的零电荷存储性能，避免了零电荷状态导致的锂离子电池退化或失效。Yang 等

通过Co(OH)

与LiH

的原位化学反应在LiCoO

正极表面构筑了一层LiCoPO

包覆层，这种包覆层与LiCoO

具有强键合并完全包覆；在重复的高压锂化/脱锂过程中，确保了稳定的正极-电解液界面具有较少的副反应并减轻了晶间开裂和相塌陷。此外，在界面处形成的强共价P-O 四面体结构有效地降低了LiCoO

的表面氧活性，进一步抑制了氧的释放和不可逆的相变。Ye等

通过非晶态Zr

(PO

)

表面修饰获得了低温下稳定的高电压LiCoO

(4.6 V)。在低温条件下，高非晶态的表层可以帮助形成稳定性强、润湿性好和界面电阻低的高质量正极电解液界面。这种表面修饰的LiCoO

在0.2 C 下显示出179.2 mAh/g 的容量，并且在300 次循环(1 C)后具有91%的容量保持率。而基体LiCoO

在相同情况下仅显示161.6 mAh/g和1%的容量保持率。该工作为设计具有优异高电压和低温性能的层状正极材料提供了一条有效途径。

Kim 等

研究掺杂元素对于高镍层状氧化物材料的作用，通过基于密度泛函计算的逐步筛选过程，选择38 种候选元素，仔细研究它们在缓解化学机械晶格应力、氧演化和带电态阳离子混合方面的有效性，最终筛选出最佳掺杂元素硅，并合成了硅掺杂的LiNi

，经各项表征证明，Si 掺杂后的材料电化学性能优异，结构稳定性良好。

水土保持工作得到加强。一是治理水土流失面积1 140 hm2。二是完成10个应验未验生产建设项目的水土保持设施验收，出台《厦门市生产建设项目水土保持设施验收管理办法》，对验收程序进行精简和规范。三是严格征收水土保持补偿费643.72万元。

Kim等

探究了B元素对于Li(Ni

正极材料一次颗粒形貌的影响，发现材料的前驱体的形貌决定了后续的正极材料的形貌，而B的作用是不让材料的一次颗粒各向异性生长，保持颗粒沿(003)面生长，从而形成径向有序的结构。Namkoong等

使用B 对具有核壳浓度梯度的Li(Ni

0Al

材料进行掺杂，经过电化学测试后发现，即使经过500 h 的满充态，B 掺杂改性过的材料仍保持完整的结构特性，而原始的材料已经发生了很大的不可逆结构变化。此外，全电池进行测试的长电化学循环进一步证明了材料的容量保持率有很大一部分原因决定于高荷电状态持续的时间，而微结构的调整可以有效地缓解时间依赖的因电解液侵蚀造成的衰减。Cheng 等

通过液相物理混合和高温退火方法将2%(摩尔分数)Ti 原子作为改性材料掺杂到LiNi

(NCM)中。在4.5 V 高压下相比，NCM-Ti 在150 次循环后具有更高的容量保持率和在10 C 下的优异倍率容量。优异的电化学性能可归因于Ti掺杂提高了材料在高压下的层状结构稳定性、锂离子扩散动力学和电极-电解质界面稳定性。原位XRD 表明，Ti 掺杂抑制了H2-H3 相变，原因可归因于强Ti-O键形成更强的层状结构框架，对层状结构的剧烈膨胀和收缩行为具有屏蔽作用。非原位TEM和X射线光电子能谱表明，Ti掺杂抑制了界面氧的释放，减少了不需要的界面反应。Wang等

在合成富镍层状氧化物过程中利用低应变类似物的富锂锰基层状氧化物(LMR)在富镍层状正极上重建稳定表面，合成的材料具有富镍层状结构核心，包含氧空位和阳离子有序度缺陷结构的表面，与原始富镍正极材料的电化学测试结果进行对比，当电流密度为1 C(3.0～4.6 V)时，200次循环后的容量保持率提高了30%，同时倍率性能也有明显提高，原位XRD 测试发现表面重建后的富镍材料晶格参数变化明显减缓，电化学和原位XRD 测试结果表明富缺陷结构的表面可以促进锂的扩散，并在循环过程中稳定晶体结构。Qiu 等

研究了在不同气氛条件下，三元材料高温锂化的过程，总结出在空气条件下，Li 和O 共同作用促使前驱体Ni

(OH)

形成

3ˉ

结构，而在氧气条件下，Li 和O共同作用促使前驱体Ni

(OH)

形成

3ˉ

结构，因此，在材料的合成过程中要保持氧气充足，实时地填补氧空位，避免过渡金属离子的迁移。Ou等

报告了一种Al/Zr共掺杂单晶LiNi

(SNCM)正极材料，以解决高容量富镍层状氧化物正极材料不稳定性问题。可溶性Al离子充分结合在SNCM 晶格中，而溶解性较差的Zr 离子易于聚集在外SNCM 表面层中。Al/Zr 共掺杂在SNCM 晶格中的协同作用提高了锂离子的迁移率，缓解了内部应变，并在高截止电压下循环抑制了锂/镍离子的混合。这些特征提高了正极倍率性能和结构稳定性。富含Zr 的表面能够形成稳定的正极-电解质界面，从而防止SNCM 与非水氟化液体电解质溶液发生不必要的反应并避免Ni 溶解。Zhang 等

将原位生长策略成功地用于富镍层状NCM811 正极，在表面构筑了超薄的F 掺杂β-Co(OH)

纳米涂层。所获得的正极在充电至4.5 V的高截止电压且在-40～60 ℃的宽温度范围内表现出显著提高的倍率性能和循环稳定性。此外，正极表示出高耐湿性，在暴露于相对湿度为98%的气氛后几乎没有任何杂质迹象。这种简单的界面纳米结构具有较低的界面能，有助于锂离子传输，具有较低的界面阻抗和更高的稳定性。Pham 等

使用共沉淀法合成了Li

(LNFM)正极材料，通过对材料进行原位OEMS及EIS表征确认了首周电化学循环下CO

、O

和POF

等气体对应的界面反应，结果表明较弱的氧析出降低了LNFM层状结构向尖晶石结构的转化速率，缓解了循环过程中的电压和容量衰减。

Guo等

提出了一种固液气一体化表面/界面改性方法，在富锂材料表面/界面上构建CEI预构建层和缺陷异质结构，CEI预构建层在循环过程中诱导形成薄且稳定的CEI膜，缓解过渡金属离子的溶出，增强表面晶格氧的稳定性；引入缺陷异质结构可以降低电荷转移电阻。改性后的富锂材料在0.1 C 充放电时具有315 mAh/g 的可逆容量，0.1 C 循环500圈后容量保持率为83.3%，5 C循环500圈容量保持率为91.5%。

1.2 其他正极材料

Wang 等

报道了一种全氟化电解质，它可以通过在两个电极上形成坚固且电阻较低的钝化膜来减少副反应，从而使石墨||Li 阴阳双离子电池在高达5.2 V 的电压下高度稳定地运行。该电解液可在石墨||Li 电池中实现可逆的PF

-阴离子嵌入/脱出和Li

阳离子电镀/剥离，实现稳定循环，在500 mA/g下5000 次循环后容量保持率为94.5%，容量保持率高达91.8%。Li 等

以七氟丁基咪唑(HFBMZ)作为电解质添加剂，研究对抑制锂(Li)负极表面枝晶生长及NCM622 循环和倍率性能的影响。HFBMZ可以去除电解质中微量的H

O和HF，减少固体电解质界面相(SEI)表面的副产物，抑制NCM622中金属离子的溶解。HFBMZ 还能增强隔膜的润湿性，促进Li 的均匀沉积。HFBMZ 使Li

容易脱溶。此外，HFBMZ 还可以优化SEI 的组成和结构。Chen 等

以

，

-二甲基-2-(3-(1，1，3，3-四甲基-3-(3-(2-(4，4，5，5-四甲基-1，3，2-二氧硼烷-2 基)乙氧基)丙基)二氧氧基)丙氧基)乙基-1-胺(TMBDSA)作为电解质添加剂，研究对NCM811性能的影响。表面分析和密度泛函理论计算表明，TMBDSA 先于电解质中的碳酸盐组分被氧化，在正极表面形成保护界面层。此外，由于叔胺部分的酸清除功能，TMBDSA能显著抑制LiPF

的水解和过渡金属离子(Ni、Co和Mn)的溶解。Li等

将六氟丙烯酸异丙酯(HFAC)作为电解质添加剂，研究对锂负极的影响，实验结果表明，HFAC 具有烯烃基团和非极性全氟碳(—CF

)链，在锂离子溶剂化周围形成疏水表面聚集物，抑制H

O 对LiPF

的水解，还可以在界面上形成富含C—F 产物，抑制枝晶的形成。Zhang 等

使用非亲核有机碱乙氧基(五氟)环三磷腈(PFN)作为多功能添加剂，同时提高FEC-LiPF

碳酸盐基电解质的化学稳定性和安全性。PFN的给电子—P＝N—基团使其能够捕获电解质中的路易斯酸PF

和HF，而PFN 类似苯结构的空间位阻阻止其攻击FEC。此外，PFN 添加剂还提高了电池的安全性和可加工性，因为它具有优异的阻燃性和良好的隔膜润湿性。Wu 等

以二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)和四氟硼酸锂(LIBF4)为锂盐，组成双盐电解质，研究其对单晶NCM811/石墨电池电化学和安全性能的影响。结果表明LiDFOB 和LiBF

盐有助于原位生成富F和B的电解质界面相，有助于抑制氧和界面副反应，提高电池的性能，在4.5 V下，循环200周保持率可达98.8%，且电池热失控(TR)的引爆温度提高31.1 ℃，并将最大失效温度降低76.1 ℃。

2.4.3 TCT 1项研究报道了TCT[6]，采用固定效应模型进行分析，详见图6。Meta分析结果显示，两组患者TCT比较差异无统计学意义[MD＝－5.87，95%CI（－17.69，5.95），P＝0.33]。

2 负极材料

2.1 硅基负极材料

Liu 等

报道了在SiO/C 负极表面制备富含硫化物的固体电解质界面(SEI)层，以提高低温下的可逆锂存储性能。与传统的SEI层不同，本改性层由具有三个连续层的无机-有机杂化组分组成，如TOF-SIMS 所揭示的，ROSO

Li、ROCO

Li 和LiF均匀分布在不同的层上。当与LiNi

正极结合使用时，-20 ℃下的容量保持率达到73%。第一性原理计算表明，富硫化物表面层和传统中间层的梯度吸附可以促进Li

在低温下的去溶剂化。同时，具有快速离子扩散能力的内部富LiF 层可以抑制枝晶生长。

2.2 其他负极材料

Li 等

针对电池中金属锂枝晶问题，采用一种在锂电沉积后通过碳纤维织物简单翻转实现的反向负极结构(即金属锂预先沉积在集流体侧)。反向负极结构可以引导锂定向沉积到负极底部，来自底部锂金属的低成核势垒可以诱导优越的自底向上沉积过程。锂金属在750次充放电循环后，电池容量仍保持在82.3%。Lu等

采用一种通过在高电压下氧化DME 从而在金属锂界面形成一种人造SEI 来提升金属锂的循环稳定性，发现在700 V高电压下电解DME 分子，从而在界面处形成具有高Li

O 含量的SEI，其杨氏模量可达到3 GPa，显著高于金属锂。同时外部含有较厚的有机聚合物层，SEI可以达到50～100 nm。该金属锂负极在1 mA/cm

电流密度下以1 mA/cm

面容量循环200次后依旧没有枝晶形成。Huang等

将硝酸铈作为一种多功能电解质添加剂，可以在金属锂负极表面形成稳定的SEI，用于长寿命的Li-S电池。Ce

的存在有助于调控Li的沉积/剥离，抑制Li枝晶的生长。添加硝酸铈后，在电流密度为1 mA/cm

的锂对称电池中，可以实现超过1400 h的优良循环寿命；Li-S电池在5 C倍率下的容量为553 mAh/g，在1 C 倍率下拥有较长循环寿命同时容量保持率高达70.4%。此外，在Li负极表面原位形成的含有硫化铈的坚固SEI层有助于抑制金属Li与电解质的副反应，调节Li负极上的电化学剥离/沉积行为。Dong 等

提出了一种合适的取代羧甲基纤维素锂(CMC-Li)作为人工SEI层，它具有高离子迁移数(0.66)、高杨氏模量(24.6 GPa)和良好的亲锂性，可以适应锂负极的体积变化，使超密锂沉积在铜集电极上。具有CMC-Li薄膜的金属锂负极(CMC-Li@Li)在10 mA/cm

的大电流密度和10 mAh/cm

的面容量下近300 h的对称电池中提供了出色的循环性能。Li等

报道了一种逐层优化的多层结构，集成了人工固体电解质界面(LiF)层、亲锂(Li

Au合金)层、锂补偿层和铜箔，其中每一层协同作用来稳定锂沉积行为并提高电池的循环性能。锂补偿层的存在使半电池具有高达158.9%的初始CE，并且LiF层和亲锂层的作用使电池160次循环中保持平均库仑效率为98.8%，这进一步证明了半电池的稳定性。结果，当与LiFePO

正极结合时，初始容量为148 mAh/g，在130次循环后容量保持率为97.5%。Qian等

通过在锂金属表面上一步旋涂CuCl

制备多功能保护层。所制备的保护层具有可变的多孔形态，由导电锂铜合金和具有电化学活性的CuCl

组成，可主动促进锂离子的均匀扩散，消除锂枝晶，随后均匀沉积Li

。在这种动态保护机制下，所提出的CuCl

修饰的锂电极与锂箔配对在1 mA/cm

的电流密度下可以稳定循环超过1500 h。此外，组装的全电池，在使用LiFePO

正极以5 C的高倍率循环2000 次后仍能实现85.6%的容量保持率。这种通过结合电化学活性成分提出的动态保护机制可以为制备安全和高性能的锂金属负极提供新的指导。

最后，促进一个地区的经济的发展最终是要落实到使广大人民群众受惠。公共财政收入随着经济增长而增长，而社会福利作为公关财政的重要支出，与人口变化的关系尤其紧密。发达国家的政府教育、养老和医疗支出占了各级财政收入的50%以上，对比发达国家，目前河南省在这三方面的支出有所不足，还存在很大的上升空间。伴随着老龄化，可以逐步调整政策规划，以实现河南省人口结构与社会经济的良性发展。

Kim等

研究了烧结气氛对Li

(LLZO)与正极材料NCM622间界面阻抗的影响，以LLZO、NCM622为模型，通过调控烧结气氛，采用X射线吸收光谱、X射线衍射和吉布斯自由能分析，系统地研究了界面处二次相的形成及其起始条件。发现去除二氧化碳并减少水蒸气有助于LLZO 和NCM在不形成二次相的情况下获得良好接触；在纯氧气气氛下烧结时，可以获得与有保护层的LLZO相当的低界面阻抗；在氮气气氛下烧结时也不会形成二次相，但高温条件下材料会失氧。Kim等

提出了一种定制钙钛矿型Li

(LLZO)固态电解质，结合体相掺杂手段与利用质子化/刻蚀进行晶界处理，提高了LLZO对锂的兼容性，其电解质可展现出良好的稳定性与能量密度。其全固态电池锂金属电池在5 mAh/cm

的正极负载，3 mA/cm

的电流密度下，在循环中可以累计放出超过4000 mAh/cm

的容量。

Li等

通过将多孔聚合物基分子刷(聚低聚乙二醇甲基丙烯酸甲酯)接枝超交联聚(4-氯甲基苯乙烯)纳米球(

PCMS-g-PEGMA)与单离子导体锂化Nafion合理集成，开发了一种坚固的全有机界面保护层。具有刚性超交联骨架的多孔

PCMS 增加了界面层的机械稳定性，并为快速离子传导提供足够的通道，而PEGMA和锂化Nafion聚合物使结构稳定的人工保护层形成均匀的Li

扩散通道和较高的Li

迁移数。有保护层的锂金属负极在10 mA/cm

的高电流密度下实现了超过9100 h 稳定循环，并在大面积容量(10 mAh/cm

)下实现了超过2800 h 的稳定循环。Li 等

将具有电化学活性的硫酰氟(—SO

F)接枝到一个聚合物骨架上得到了一种应用于金属锂负极的多孔人工SEI层。SO

F基团可以与Li原位反应生成SO

Li基团和LiF，在锂表面形成以锂离子为主导的高界面能SEI层，钝化金属锂负极的同时改善了金属锂的沉积过程。有序排列的SO

Li 基团作为离子导电位点，提高了锂离子沿一维通道的迁移速度，增加了该界面层对Li 的浸润性。SO

Li 基团和LiF 协同作用使该人工SEI 层有效改善了锂金属负极的电化学性能，对称电池在2 mAh/cm

下稳定循环超过3530 h。Zhang 等

基于1-丁基-1-甲基吡咯烷二(三氟甲磺酰)亚胺离子液体作为引发剂，促进PIA-SPE与金属锂负极原位反应生成人工SEI保护层。TOF-SIMS 和XPS 分析表明，在电解质/锂界面之间原位形成了含LiF、Li

、Li

N 的稳定固体电解质界面(SEI)，扫描电镜也观察到构建的人工SEI能够促进金属锂均匀沉积。经改性的锂对称电池能够稳定循环超过4500 h，LiFePO

/PIASPE/Li全电池在1 C倍率下稳定循环超过1300周，容量保持率84%。Kim等

报告了一种悬浮电解质设计，它改变了液体电解质中的Li

溶剂化环境，并在金属锂负极上形成了富含无机物的固体电解质界面。这种电解质设计提高了金属锂电池的库仑效率，降低了锂成核电位并延长了相关锂电池的寿命。

3 电解质及添加剂

3.1 固态电解质

Di等

采用选择性人工固体电解质界面(SEI)层(Li

，

= 1，2)保护策略，实现了高容量下可逆的锂剥离/镀覆和坚固的电极框架。具有选择性Li

人工SEI (LS@A-Li)的凹槽衍生的图案化阵列Li 在1.0 mA/cm

/1.0 mAh/cm

下表现出超过1800 h 的循环寿命，甚至在5.0 mA/cm

/10.0 mAh/cm

下也表现出超过600 h的循环寿命。这种LS@A-Li的应用可行性也在商业LiFePO

和LiNi

(NCM523)全电池中得到证实。

Gonzalez等

提出硫化物电解质中氯的取代与机械压实的协同作用不仅提高了锂离子电导率，而且拓宽了电解质的稳定电化学窗口。在机械压实组装条件下，富氯的硫化物电解质展现出更宽的稳定窗口，不需要额外界面层就可以实现4～5 V 的正极与金属锂负极匹配的固态电池。此外，在不同氯含量电解质的电池循环后，正极侧的电解质显示了类似的分解水平，这表明在许多情况下，负极的稳定性对电池的长期循环影响更大。Dawson 等

预测了LGPS的纳米化可以进一步提高其锂离子电导率。通过纳米级建模技术，揭示了LGPS的锂离子电导率随颗粒体积的减少而增加，具有显著的纳米效应。这些特征来自于局部结构的重大变化，以及从主要的一维锂离子传导机制到三维机制的根本变化。在最小的纳米颗粒尺寸，其室温下的锂离子电导率可以达到颗粒内部的3 倍。Singer 等

研究了生产中Li

Cl 性质与H

S形成之间的关系及其受到与对生产环境的影响，沿着湿涂工艺链上的各个步骤分析了样品的状态，包括存储、混合、涂覆、干燥和用Li

Cl (LPSCl)作为固体电解质材料致密化。通过对电解质片H

S生成速率的测定，发现周围大气中水分含量对其影响最大，而其他研究参数的影响相对较小，可以忽略不计。而在产品性能中，表面的几何形态和孔隙对产品性能影响较大。为确保LPSCl固体电解质片的生产职业安全和产品质量，生产设施需要在-40～-50 ℃的露点控制气氛。Liu 等

采用电纺丝-渗透-热压法制备了一种由Li

Cl 与极性聚(偏氟乙烯-co-三氟乙烯)[P(VDF-TrFE)]骨架组成的柔性复合电解质膜。Li

Cl 与极性P(VDF-TrFE)间的作用使其在拥有约1.2 mS/cm

高室温离子电导的同时，拥有了良好的延展性。用复合电解质膜、LiNbO

包覆的NMC811 正极及锂铟负极装配了扣式全固态电池，在室温，1.0 mA/cm

(即1.61 C)的电流密度下，其1000 周后容量保持率为92%，20000 周后容量保持率为71%。Wang 等

通过Cl 掺杂来改善Li

SnP

固态电解质对负极的稳定性与离子输运性能。其中，Li

SnP

展现出2.62 mS/cm的优秀离子电导。而在晶格结构上，XRD 精修显示Cl部分取代S进入了LSPS的晶格结构，增多了锂空位，减少了

轴上毗邻锂离子的间距，利于离子电导的增加。变温交流阻抗实验与DFT计算证实Li

SnP

具有更低的活化能。在锂对称电池中，Cl掺杂显示出对LSPS与锂金属界面稳定性的改善作用，装配的LiCoO

对Li-In 全固态电池时，Li

SnP

电解质电池也展示出更高的比容量与循环寿命。Ahmad等

合成出一种Li

-Li

N 新固态玻璃陶瓷电解质,其室温离子电导达到1.58 mS/cm。其POS

基团使其在45%～50%的相对湿度环境下抵抗住了结构改变。Li

-Li

N 电解质室温下临界电流密度达到1 mA/cm

/1 mAh/cm

。此外，其锂对称电池能够在室温下，0.3 mA/cm

/0.3 mAh/cm

与0.5 mA/cm

/0.5 mAh/cm

电流密度及循环周期下循环超过1000 h。ToFSIMS以及XPS表征表示，热动力学稳定的Li

O与Li

N在Li/Li

-Li

N界面上存在，组成了预SEI层，抑制了进一步的界面副反应以及锂枝晶的生长。同时装配了LiNbO

@NCA/Li

-Li

N||Li 全电池，电池在正极活性物质负载7.50、16.50、21.50 mg/cm

下，初始放电容量分别为177.3、177.6、与177.8 mAh/g，展现出良好性能。

阿克苏是新疆自治区的农业大区，其境内的渭干河灌区属于一个典型的山前平原灌区，灌溉水源主要是黑孜水库以下的渭干河，并适度开采地下水，灌溉面积257.30万亩。灌区受益范围有3县28个建制镇，总人口61.77万人。目前灌区渠系老损严重、效率低下，水土流失、水资源浪费严重，供水成本不断加大，严重影响效益发挥，因此必须实施续建配套与节水改造。本次工程设计改造渠道270.86km，规模为中型，工程级别为4级，临时建筑物为5级。

Liu 等

制备了一种由聚偏氟乙烯(PVDF)、高浓度锂盐(LiTFSI)、溶剂(DMF)和Li

(PO

)

(LATP)组成的柔性复合固态电解质(CSE)膜。少量的极性溶剂DMF促进了LiTFSI的解离，同时与Li

结合形成了[Li(DMF)

TFSI]富锂配合物而具有离子液体的性质，提高了整体的离子电导率。高浓度的LiTFSI提供了大量的自由锂离子，TFSI

阴离子也聚集形成离子团簇，穿梭在LATP 颗粒形成的互联框架下形成了离子快速传输通道。基于各组分之间的协同作用，得到的电解质膜具有了2.44×10

S/cm(25 ℃)的高离子电导率，同时电化学稳定窗口高达4.8 V(

/Li)，具有理想的自熄能力。此外，电解质膜也具有较好的锂枝晶抑制能力，其锂对称电池在0.1 mA/cm

的电流密度下稳定循环了3000 h以上。此外，利用电解质膜组装后的LiFePO

||Li、LiCoO

||Li 和LiNi

||Li 固态电池均表现出良好的倍率性能和循环稳定性，其LiFePO

||Li固态软包电池也表现出良好的柔性和安全性。Liang 等

合成了一种聚硅氧烷单离子导体。其合成基于简单的巯基-烯反应，并进一步与聚(偏氟乙烯-共六氟丙烯)(PVDF-HFP)混合，形成柔性、自支撑的聚合物电解质膜(PSiOM)。当加入57%(质量分数)的有机碳酸盐时，其聚合物膜在20 ℃下提供＞0.4 mS/cm 的Li

电导率和高于4.8 V 的电化学稳定窗口。其锂对称电池，Li||NMC622 以及Li||NMC8111 电池均能在较高倍率下稳定循环数百周，且其高负载NMC811锂电池能够在1.44 mA/cm

高电流密度下维持150 周超过76%的容量保持率。Zhang 等

利用原位共聚，合成了聚甲基丙烯酸聚乙二醇酯(PEGMA)-Li

(PO

)

(LAGP)-Li的层次结构，实现了空气稳定和界面相容的固态电解质/锂一体化构造。这种层次结构提供了能协同起来的柔性与刚性(杨氏模量3 GPa)、2.37×10

S/cm的高离子电导率和高锂离子转移数(0.87)以及富LiF 的SEI，这些提高了锂离子传输中的均匀度，显著延长了电池的循环寿命(＞3500 h)，并有效抑制了枝晶。

Chang等

制造了一种不易燃、高稳定的准固态电解质，采用通道内装饰了PSS的CuBTC MOF作为主体材料，向其中加入1 mol/L LiTFSI 的PC电解质，制得了液态组分被束缚在亚纳米级环境中的准固态电解质。它与液态电解质相比，PC 的沸点提升了100 ℃，拓宽了电化学窗口(5.4 V

Li/Li

)，高温下不易燃。将其运用在锂金属电池中，发现锂金属表面无枝晶，正极NCM811颗粒形貌更完整，电池在90 ℃的高温下仍能在300 周循环后具有89%的容量保持率，将电池剪切、弯折后均能循环，这种不易燃和稳定的准固体电解质有望用于安全、高能量密度的锂电池。You 等

通过威廉姆逊反应将氯丙烷磺酰基三氟甲磺酰亚胺锂(LiCPSI)连接在聚醚砜(PES)主链上，制成了单离子导体PES-LiCPSI。将单离子导体与聚偏氟乙烯共六氟丙烯混合后，浸泡在1∶1 的EC∶PC 溶液中，得到单离子凝胶聚合物电解质PES-GPE。该电解质离子电导率为7.1x10

S/cm，抗拉强度为50.5 MPa，锂离子迁移数为0.92。装配磷酸铁锂电池后，获得了128 mAh/g 的容量，0.2 C 下370周循环后容量保持率为97%。Del 等

提出了一种将PEDOT∶PSS 和有机离子塑晶结合获得有机混合离子电子导体的方法，将C2 mpyrTFSI(

-乙基-

-甲基吡咯烷双三氟甲基磺酰亚胺)或C2 mpyrFSI(

-乙基-

-甲基吡咯烷双氟磺酰亚胺)和PEDOT∶PSS、LiFSI、LiFePO

混合制成正极，通过有机物的协同作用获得了580 S/cm 的电子电导率和3.8x10

S/cm 的离子电导率。与使用导电碳、离子导电聚合物黏结剂的固态正极相比，采用该正极的电池在倍率性能和容量保持方面更加优秀。Alvarez 等

以三硼酸甲基丙烯酸锂单体为材料，采用紫外光聚合法制备了单离子凝胶聚合物电解质，采用含有不同功能基团(氟/乙氧基/二者兼备)的硼基阴离子单体，在聚乙二醇二甲基丙烯酸酯作为交联剂、四甘醚作为增塑剂的条件下，以紫外光引发光聚合，制备了单离子导体凝胶聚合物电解质，并研究了不同功能基团以及增塑剂对电解质中离子传导的影响。该电解质在25 ℃下离子电导率为1.71x10

S/cm，在锂对称电池中临界电流密度为0.2 mA/cm

。Pei 等

报道了1，2-二甲基咪唑(DMIm)基深度共晶凝胶聚合物电解质中的Li-N 相互作用，将具有较强电子吸引力的聚偏二氟乙烯(PVDF)聚合物掺入基于1，2-二甲基咪唑的深度共晶电解质(DEE)中，F 对锂离子的吸引改变了锂离子的配位环境，从而导致锂离子的迁移数身高(0.65)，并带来了和电解质及锂负极之间的良好界面稳定性。该DEE 不易燃，具有优异的离子电导率(1.67 mS/cm)，并且具有4.35 V 的氧化起始电压。Wang 等

提出了一种具有优化组成设计的原位交联塑料晶体基电解质(CPCE)。基于丁二腈(SN)和乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)与极性羰基的相互作用，CPCE提供了良好的能级和集中的配位结构，从而改善了电化学窗口和稳定的电极-电解质界面。因此，精心设计的CPCE 实现了高离子电导率，具有较宽的电化学窗口(≈5.4 V，

.Li+/Li)和较宽的工作温度范围(-20～100 ℃)。它还提供无枝晶锂镀层，库仑效率高达约99.1%。Cu|CPCE|LiNi

无锂负极软包电池在滥用测试中表现出高能量密度(≈1520 Wh/L)和高安全性。

从表 3 看出，各农艺性状对单株产量的直接影响依次为单株粒数>有效荚数>主茎节数>百粒重>有效分支>株高>底荚高度>茎粗>生育期。单株粒数对单株产量的直接通径系数最大，为0.773，间接通径系数也较大，为1.208；茎粗对单株产量的直接通径系数较小，而间接通径系数在各农艺性状中最大，为1.421。表明，单株粒数对单株产量的直接影响最大，而茎粗对单株产量的间接影响最大，且对比茎粗的各间接通径系数可知，茎粗主要通过影响有效荚数和单株粒数进而间接影响单株产量。

Zhou 等

报道了一类新的氯尖晶石电解质Li

(0≤

≤0.666)。由于锂离子分布高度无序，该电解质具有可高达2.0 mS/cm的高离子电导，以及低至4.7×10

S/cm 的低电子电导。由于其对无包覆的高压正极材料仍具有良好的稳定性(高达4.8 V

/Li)，用于LiCoO

或LiNi

电池中，电池仍具有优越的倍率性能和长循环表现。文中以LiNi

为正极的全固态电池在室温下具有80%的容量保持能力，超过3000 周的长循环寿命；4 mAh/cm

高负载下可以稳定循环，且保持比容量在190 mAh/g左右。

3.2 其他电解液/添加剂

Lei 等

将2.0 mol/L 双氟磺酰亚胺锂溶解在乙腈中，并以氟苯为助溶剂组成弱溶剂电解质，该电解质在溶剂化/脱溶剂化方面具有优势，同时可以增强Li

在本体电解质中的扩散，并改善Li

脱溶剂动力学，NCM811/石墨表现出优异的倍率和低温性能。Zhao等

报告了一种新溶剂2，2-dimethoxy-4-(trifluoromethyl)-1，3-dioxolane(DTDL)，该溶剂将环状氟化醚与线性醚链段相结合，同时实现高电压稳定性和调节锂离子溶剂化能力和结构。高达5.5 V的高氧化稳定性、0.75的大锂离子迁移数和500次循环后99.2%的稳定库仑效率证明了DTDL在高压锂金属电池中的潜力。Song 等

将0.8 mol/L 六氟磷酸锂(LiPF

)和0.2 mol/L 二氟硼酸锂(LiDFOB)溶于氟乙烯碳酸酯(FEC)、碳酸甲酯(EMC)和2，2，2-三氟乙酸乙酯(FEA)的稀电解液，以合成的无钴富锂材料作为正极进行了电化学性能测试，相比于常规电解液，使用这种稀释的电解液的富锂材料循环性能明显提高，电压衰减也明显得到抑制。通过SEM、XPS 等表征手段分析，这种稀电解液有利于在正极表面原位形成均匀而坚固的CEI，稳定了正极材料结构，保护正极免受HF侵蚀和副反应，抑制了结构转变，从而使其具有较高的电化学性能。Zhang等

以三(三甲基硅基)亚磷酸酯(TMSPi)和氟乙烯碳酸酯(FEC)作为电解质的添加剂，研究对锂枝晶抑制和NCM811 性能的影响。结果表明TMSPi通过与Ni

的配位效果吸附在正极表面，可以清除HF，抑制TM离子溶解，并有效缓解正极的结构退化，但会与锂负极反应，导致锂枝晶的生长，通过再引入FEC可形成有效的界面，提高兼容性。Boulanger等

发现LFP/石墨和NMC811/石墨电池在无添加剂的碳酸酯电解液中经高温或是存储后，会产生氧化还原穿梭产物，该产物会导致大的充电末端容量下降和库仑效率低下，2%VC作为添加剂可以有效地钝化负极，抑制氧化还原穿梭。在4.2 V和70 ℃下保压24 h 可以有效地消除氧化还原产物。Tan 等

以二氟磷酸锂作为电解质添加剂，研究对LiNi

性能的影响。研究结果表明，二氟磷酸锂分解后的Li

和LiF 可形成保护界面相，抑制了过渡金属的溶解和正极表面重建，且有助于锂离子在正极内的均匀分布，有效地缓解了应变和裂纹的形成，在4.8 V 下循环200 周，容量保持率为97%。Duan等

以二氟磷酸锂(LiDFP)和1，3，6-己三腈(HTN)作为电解质添加剂，研究其对Si@C/LiNi

全电池性能的影响。LiDFP在电解液中的LUMO能量比溶剂低，优先还原，有利于在正极上形成致密稳定的膜，有效抑制电解液的副反应，有利于Si@C 电极体积膨胀的耐受性。此外，HTN 较低的HOMO 能可提高电解质的抗氧化性，HTN的C≡N官能团有助于从电解质中去除微量水和副产物HF，两者的协同作用可有效改善电池的性能。Tan等

在醚基溶剂上引入氯官能团，氯官能团的引入可有效提高电解质的耐高电压氧化性，并提高阻燃性，可在界面上形成富含LiF 和LiCl 的界面层，使4.6 V 的NCM811 锂金属电池具有稳定的循环性能，效率达99.2%，循环200 周，容量保持率达88%。Yang 等

以1-(二甲胺)吡咯(PyDMA)作为电解质添加剂，研究对NCM622/石墨电池性能的影响。密度泛函理论(DFT)建模表明，PyDMA 的独特结构可以有效地抑制LiPF

的水解，清除HF。计算结果还表明，添加剂会在较低的电位下氧化，在正极表面形成有效的界面膜。

Zhou等

将富溴添加剂十溴二苯乙烷(DBDPE)加入到PEO基电解质中，提升了电解质的耐压、阻燃特性。将富溴阻燃剂DBDPE 加入后，在高压条件下，DBDPE 在NCM811 正极表面上优先分解，形成LiBr纳米颗粒，LiBr会诱导富含有机物的稳定正极/电解质中间相的产生，从而提高PEO 基电解质的耐压特性(至4.5 V)。基于该电解质的NCM811固态电池在150 周循环中获得了151.4 mA/g 的容量，在4.5 V的截止电压下获得了83%的容量保持率和99.7%的平均库仑效率。Cao等

将附着有活性材料的褶皱Ag-NWs 粘附在可拉伸的PAM-凝胶电解质得到可拉伸正负极，将一个褶皱的NW的网络粘附在PAM-凝胶上作为集流体，从而设计了一种具有优异机械拉伸性能和优异电化学性能的固态可拉伸锂离子电池。在发生较大形变时，褶皱NWs 与分散的正负极活性材料互联结构也确保了FSSLIB 的电化学稳定性。经过250 次拉伸后，电池的LiMn

正极比容量为119 mAh/g，保持率为91.6%。

Chen等

利用水热法将CeF

包覆在LiNi

(LNMO)表面，形成了均匀的CeF

涂层，CeF

涂层抑制了电解液对电极的腐蚀，提升了电极材料循环稳定性，经过100 次循环后，带有CeF

涂层的LNMO样品，容量保持率为97.6%(原始LNMO仅为94.0%)。此外，CeF

层有利于锂离子的扩散，降低了极化电阻，提升了CeF

涂层样品的倍率性能。

4 电池技术

4.1 固态电池

Ji 等

针对在固态电池中电解质和活性材料致密度问题，采用一种溶剂交换法来实现三维有序结构构筑。通过使用黏合剂对NMP 和水中分散度差异，结合高黏度浆料抽滤方法，让水置换出暴露界面的NMP从而使界面固化，形成三维结构LLTO电解质层。将LCO和LTO分别填入结构后再烧结可以构建致密电池结构，电池实现在2 C倍率下500次稳定循环。Fu等

在NCM622侧使用丁二腈基准固态电解质，在锂负极侧使用PEO基电解质，将纳米Li

(LLZTO)引入SN 基电解质中，LLZTO 中的La 原子与SN 中的N 原子的络合作用，成功地将游离SN分子固定在SN基电解质层中，抑制SN分子与锂负极的副反应，可实现稳定的循环。Cao等

在全固态电池中采用纳米Si取代金属锂作为负极，分别制备了LPS和C包覆的纳米硅并进行混合涂布，来实现离子和电子路径调节；正极侧采用硅酸锂修饰界面的单晶NCM三元材料，改善电池与LiPSCl电解质之间的稳定性。所获得的全电池在C/3下能发挥285 Wh/kg比能量，并在1000次循环中保持稳定。Hong 等

利用锂离子导电聚合物聚[四氟乙烯-共-全氟(3-氧代-4-戊烯磺酸)]盐作为黏结剂，开发了一种无溶剂干法电极。该离子导电聚合物，在确保活性材料(LiNi

)、导电碳和固体电解质(Li

Cl)之间良好的界面接触同时，不阻碍锂离子传输。获得的全固态电池在0.1 C 下具有180.7 mA/g(3.05 mA/cm

)的高放电容量，并表现出稳定的循环性能，在0.5 C 下循环300 次后仍保持其初始容量的90%。Li等

基于有机多孔材料开发了一种用于正极的电解质，开发了一种有机分子笼锂离子导体Li-RCC1-ClO

，用于制备高性能固态正极。离子笼结构提高了离子电导率、离子迁移数，并且它溶于极性溶剂的性质易与正极的浆料涂布法结合，涂覆后离子导体在正极材料表面重结晶，在正极中构成了连续的锂离子传输网络。采用磷酸铁锂作为活性材料，添加20%(质量分数，余同)离子导体，制成的全固态锂电池极化更小，循环稳定性更好。Zhou 等

设计了一种基于有机醌正极的全固态电池，采用5，7，12，14-并五苯四酮(PT)作为正极活性物质、70Li

S-30P

作为固态电解质制备了全固态电池，调控正极中导电碳含量和种类，发现采用Super P作为导电碳时，接触正极的LPS 的分解可以忽略不计；PT 和LPS 的低杨氏模量有效降低了界面处的接触阻抗。该全固态电池具有312 mA/g 的容量和500 周后90.6%的容量保持率。

在我国西南地区的深山野林里，生长着一种草本植物，它开着白色的小花，虽然看上去清新可爱，却也没什么特别之处。但是，如果下雨之后你再来看，便会发现原先白色的小花变得晶莹剔透，就像精心雕琢后的精美艺术品。你知道这种神奇植物的名字吗？

（2）合理控制施工进度。一方面要强化施工人员的工期意识，在施工前期做好施工计划，每个施工队要确立专属施工计划，明确完工日期，并在各个施工班组中设定施工日计划，确保工程进度处在合理有序的管理中，防止施工的盲目性和随意性。

Cai 等

通过利用H

水溶液及气态HF，在Li

(LLZTO)电解质表面构建了具有纳米孔隙结构的亲锂锂盐层。锂盐层与Li的剧烈反应结合纳米多孔层的毛细力，使LLZTO 具有了优越的亲锂性，极大地提高了LLZTO 与熔融Li 的润湿性，使界面阻抗降至约9 Ω·cm

。且其界面反应诱导产生了具有电子绝缘和高表面能的双功能界面相，阻断了界面电子传递，引导了锂的水平沉积，抑制了锂枝晶。基于稳定的LLZTO/Li 界面，文中装配的锂对称电池临界电流密度(CCD)提高到约2 mA/cm

，并在25 ℃、0.5 mA/cm

的电流密度下有达1200 h 的良好循环稳定性。采用LiFePO

或LiNi

正极的固体电池在室温、1.2 mA/cm

电流密度下也具有良好的长期循环性能。Ren 等

针对固态电池中负极/电解质接触问题，研究了中空银/碳纤维支架与无机/有机复合电解质相结合的锂金属负极。这种结构设计在实际的软包电池中以320 kPa的室温和堆叠压力下，电池200次循环容量保持率为83%。实验结果显示空心电极结构与坚固的固体电解质相结合，为实现可充电锂金属负极提供了一条可能的途径。Xiong 等

通过一个简单的冷却过程将具有混合导电能力的固态萘锂引入到了LLZTO/Li 界面层。由于该界面层具有有序的层状晶体结构，对Li

(4.38×10

S/cm)和电子(1.01×10

S/cm)具有良好的混合导电性能；而且能够在Li/LLZTO 界面上形成均匀的电场和Li离子传输通道，从而显著降低界面电阻，实现均匀且无枝晶的金属锂沉积与剥离。经该界面层改性的金属锂对称电池在0.2 mA/cm

下稳定循环超过1200 h，在1 mA/cm

下稳定循环超过500 h。

4.2 锂空/锂硫及其他电池技术

Gueon 等

设计了一种双面氧化物/团聚碳管颗粒结构，用以调控锂硫电池中Li

S的生长。通过热沉积的方式将MoO

沉积到CNT团聚颗粒一侧表面获得该复合结构。应用于锂硫电池，Li

S主要沉积在MoO

区域，从而保留了离子和电子传输路径。并且在MoO

锂化后，吸附和催化能力显著提升，从而获得了超高倍率的高密度锂硫电池。Zou 等

通过用碳纳米管和有缺陷的LaNiO

(LNO-V)纳米粒子填充石墨化的樟子松来制备硫正极，获得了11.6 mg/cm

的高硫负载量的复合电极，在1 mA/cm

时显示出8.5 mAh/cm

的高容量(0.05 C)。这种独特的结构不仅对微通道内的多硫化物(LiPS)提供了物理限制，而且由于LaNiO

的氧空位周围的自旋密度，还提供了对LiPS的强化学固定和催化转化。这些氧空位拉长了S—S 和Li—S 键并使它们易于断裂。此外，源自细胞壁的纵向通道限制了多硫化物的横向扩散，抑制了由于多硫化物引起的锂负极腐蚀。Sun等

利用FeF

@rGO原位构建了用于硫正极的快速离子传输通道和高效催化剂，FeF

第一次放电原位转化为LiF 和FeS，起到了离子传输和催化作用，基于该设计的硫正极具有长循环寿命，即使在硫含量升高和电解质稀薄的条件下(12.7 mg/cm

和6 μL/mg)，可以获得12.3 mAh/cm

的高面积容量。Ren 等

采用碳纳米管作为支撑，将两种卟啉基金属有机框架MPF 材料(Hf-H2DPBP 和Hf-CoDPBP)粘附在框架上，这样制成的纳米片用作涂层材料。MPF 中的自由基和含钴卟啉对多硫化物的氧化还原反应有催化作用，从而抑制其穿梭，使制得的锂硫电池具有高容量、高倍率和高循环稳定性。在6.2 mg/cm

S 负载条件下，Hf-H

DPBP/CNT 和Hf-CoDPBP/CNT 电池初始比容量分别为911 mAh/g、952 mAh/g，60 周循环后分别保持745 mAh/g、818 mAh/g的容量。Ao等

设计了一种PEO-PVP/PEO 双层PEO 基的聚合物固态电解质。靠近正极的含PVP 层具有大量酰胺基团，酰胺基团上的羰基与多硫化锂之间具有强相互作用，从而有效抑制了多硫化物的穿梭，显著提高了PEO基锂硫电池的容量保持率。

Do 等

以聚乙烯亚胺(PEI)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、柠檬酸(CA)和聚环氧乙烷(PEO)为基础，开发了一种水性黏结剂(PPCP)。合成的PPCP 黏合剂具有优异的力学性能、合适的黏度，保证了长期机械稳定的正极结构。且PPCP与多硫化锂的化学相互作用抑制了穿梭效应，实现了1800 次的超长电化学循环寿命锂硫电池。Fan 等

设计了一种用于锂硫电池的超薄的氮化硼/单壁碳管的中间层，将具有多硫化物吸附效果的六方氮化硼和单壁碳管结合，制得了一种高效的薄层中间层(UHEI)，该中间层可以抑制多硫化物扩散，加速其向硫化锂的转化，并提升贫液状态下电池的性能，使用该UHEI的软包电池在100 C 的条件下2 周循环后获得了6.6 mAh/cm

的面容量。作者还提出了单位面积下中间层物质负载量与硫负载量的比值(I/S)，它可以反映在一定电流密度下中间层的效率，与其他报道的中间层材料相比，UHEI的效率更高。

Bintang 等

通过调节锂盐浓度将琥珀腈基电解质(QS-SCN)的熔点调整到室温至60 ℃之间，在高于其熔点的状态下将其浸润到Si电极上，然后通过简单的冷却过程形成了准固态Li-Si 电池。发现在电解质呈液态的时候通过预循环的过程可以诱导形成更稳定的SEI，确保QS-SCN电解质与Si颗粒之间紧密接触。软质的QS-SCN在保持良好界面接触和缓冲Si 负极大体积膨胀中发挥了重要作用。Gautam 等

研究了Si-C 负极(约30%)直接接触预锂化的几个主要影响因素(时间、压力、温度)之间的线性关系，通过电化学表征(EIS、CV等)、电镜表征(FEG-SEM、TEM 等)和半电池测试，结果表明，首次库仑效率随着与预锂化的时间增长而增速较快，并在15～30 min 预锂化后达到饱和。其中预锂化时长为15 min 和30 min 的库仑效率最大，分别为83.5%和97.3%，且首次充电容量均有所提升。此外，通过EIS结果表明，预锂化后休息24 h可以显著改善电池的电压稳定性。Li等

针对负极机械稳定性和塑性形变角度，制备了一种PDMS包覆的Ag 纳米线。使用这种作为负极材料，外层只有2 nm PDMS可容纳20倍自体厚度的侧向体积膨胀，在1 GPa 下拉伸率可以达到26%。该负极在预锂化后组装对称电池，在1 mA/cm

电流密度下以1 mA/cm

面容量循环2700 h后保持稳定。

Shen等

采用超声雾化干燥方法将Co

量子点和Li

结合，并添加碳纳米管合成了一种对水和氧稳定的补锂材料Li

@Co

-QDs/CNTs。Co

可以提高Li

的电化学活性和分解效率，将分解电压从4.65 V降至4.0 V，分解效率为99.08%，不可逆比容量为540 mAh/g，碳纳米管的加入可以稳定Co

量子点的催化作用。经过改性的Li

在LiFePO

体系中的分解效率从34.16%提高到99.10%，在Si-C//LiFePO

全电池中，补锂材料可以完全补偿由于在Si-C负极表面形成SEI而导致的容量损失，电池首周循环的放电容量从80 mAh/g增加到160 mAh/g。Shen 等

研究了Li

作为正极补锂材料，通过非原位测量和密度泛函理论计算，该化合物的分解主要受缺碳影响。基于此结果，通过优化选择导体，其分解效率可以提升2.5 倍进而接近100%。将化合物应用到无锂的电池体系中(Si-C||S/pPAN)，在1 C 的电流密度下，比容量可以高达1200 mAh/g。组装软包电池循环300 周后容量保持率依然有96.9%。

Zou等

用一种水性聚合物聚乙烯亚胺(PEI)用作尖晶石锰酸锂(LMO)和层状结构钴酸锂(LCO)的功能黏合剂。在正极极片的制造过程中，通过水的快速固化过程实现了关键成分的均匀分布，均匀的结构赋予PEI-LMO 正极更高的锂离子扩散系数和更好的电化学反应动力学。此外，在循环过程中，PEI黏合剂的固定涂层不仅保护了活性材料不与电解液发生反应，还可以有效吸收可溶性过渡金属离子，保持了锂金属负极的稳定性。因此，基于PEI的电池显示出优异的倍率性能和长期循环性。Brilloni 等

研究了支链淀粉(PU)和电子导电的聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT∶PSS)两种水系黏结剂对LiNi

(LMNO)电极性能的影响，结果表明在0.1 C倍率下，相比于PU和PVDF 使用PEDOT∶PSS 黏结剂的LMNO 正极具有更高的比容量；在1 C倍率和5 V高截止电压下使用PEDOT∶PSS 黏结剂的LMNO 正极在200 周循环后容量保持率达100%。

Li 等

针对有机碘电池的单电子转移模式加上穿梭行为导致容量不足、氧化还原电位低和循环耐久性差问题，引入了Cl

与碘离子形成协同作用，从而构建I

双电子氧化还原化学反应。新型碘离子转换电池的最新容量为408 mAh/g(基于I 计算)，配备新出现的3.42 V放电电压平台，记录的高能量密度为1324 Wh/kg(基于I 计算)，并可以在-30 ℃下工作。Li等

针对Li-I电池正极材料热力学不稳定性和穿梭问题，采用氢碘化乙胺作为正极材料，碘/多碘化物离子与有机基团的化学键使高达80%的碘得到有效稳定，在抑制穿梭效应的同时能够稳定发挥容量。在0.5 C 时氢碘化乙胺比容量可发挥至173.6 mAh/g，在50 C倍率下可仍发挥133.1 mAh/g，10000次循环保持率为98.3%。还通过原位、非原位光谱表征和密度泛函理论计算阐明了碘化物和有氨基之间强大的化学相互作用。

5 电池表征、电池模型和测量技术

Zhang 等

介绍了原位沉积的NCM 正极溶解的过渡金属(TM)离子对SiO

/Gr 复合负极的影响，以及Ni、Mn和Co对结构和电化学稳定性的单独影响以及潜在的降解机制，发现TM离子溶解对Si基负极的有害影响大于对石墨负极，不同的TM 离子对负极-电解质界面形成的影响不同。具体来说，Ni 沉积物会引起更剧烈的盐分解；Co 沉积对盐分解的影响可以忽略不计，但显著加速溶剂分解；Mn 沉积会加剧盐和溶剂的分解，导致更差的全电池性能。Komagatα 等

系统研究了充放电循环对高镍正极材料LiNi

热稳定性的影响。X射线衍射测量表明，循环后正极的整体结构几乎没有变化，但X射线吸收精细结构测量表明，表层中的Ni被还原并形成了稳定的岩盐结构。差示扫描量热法(DSC)测量表明，随着活性材料表面上岩盐结构的形成，在最低温度下产生的热量会显著降低，这种热量会在使用高镍正极的电池中引发热失控。这一发现表明，表面的岩盐层增强了高镍正极的热稳定性。DSC 测量表明，随着降解产生的总热量变化与Ni的K边缘(即Ni化合价)相似，表明循环过程中的热量产生与晶体结构变化之间存在很强的相关性。Xu 等

使用飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)结合多元曲线分辨率(MCR)分析方法，研究Ni元素在SEI中的分布及其对SEI的影响。在LiNi

/石墨全电池加速老化过程中，随着循环，Ni的溶解明显加剧，在石墨上的溶解镍和有机物种之间有很强的相关性。结果表明，SEI中Ni

和Li

离子之间的离子交换反应是SEI 电阻率升高的主要原因。

Han等

采用冷冻透射电镜Cryo-TEM和Cryo-STEM 断层扫描对含1%LiNO

的DOLDME-LiTFSI电解液中沉积锂和SEI的三维纳米复合结构进行了细致的研究。形成了LiF和Li

O、Li

纳米晶体，并嵌入在非晶聚合物中形成薄而坚韧的SEI 外壳。锂全部剥离后，SEI外壳可以承受较大弯曲褶皱而没有破碎或崩溃，观察到的最小弯曲曲率半径接近几十纳米。SEI与内部的Li金属有很强的附着力和完美的润湿性，平衡润湿角为零，因此可以在没有任何局部过电位的情况下发生新的Li 金属相成核。Zhou 等

采用反作用力场(ReaxFF)分子动力学模拟来研究压力诱导SEI的结构和性能变化。通过电荷谱和多孔结构的定量分析可知，在压力作用下，SEI 生长过程中锂负极/SEI 和SEI/电解质界面移动更少，促进了SEI结构的分层，降低了孔隙率，有利于形成薄而致密的SEI。同时，建立了结合压力和盐浓度效应的相图，得到SEI力学性能和输运性能之间的平衡关系，表明当杨氏模量增加时，更高的盐浓度可以提高压力诱导的SEI 的Li

扩散系数。Cho 等

设计实验将原位曲率测量用于探测LLZO固体电解质中金属锂负极的锂沉积过程中发生的化学机械行为。结果表明在锂沉积过程中，锂金属中的应力会一直积累，直到发生短路。利用详细的有限元模型(FEM)对所得数据进行分析，以定量评价应力演化，结果表明缺陷尖端内沉积锂会产生较大的应力累积。这些结果表明，锂金属枝晶的生长受烧结电解质材料晶粒和晶界部位的局部不均匀性和化学成分变化的影响较大。Gao等

用XPS、电化学循环的实验方法和电化学耦合的相场模型研究了在循环过程中的LLZTO/Li 界面电阻的动态变化，发现由电化学反应过程导致的界面相生成速率与外加电流密度有关。在电池循环初期LLZTO 与金属锂因电化学还原形成界面相，该界面会一定程度阻碍锂离子的输运。在对称电池中，0.1 mA/cm

电流密度下，由于LLZTO 与金属锂因电化学还原形成界面相，该界面会一定程度阻碍锂离子的输运，阻抗和过电位都随着时间逐渐增加，直到因金属锂枝晶导致电池短路。当电流密度＞0.3 mA/cm

时，阻抗和过电位的变化不明显，直到电池失效。进一步增大电流可以阻碍界面相的形成，促进锂枝晶的生长。Sun 等

研究了Li

SnP

(LSPS)的界面劣化机理，采用同步加速器X射线断层扫描、电化学阻抗谱、飞行时间二次离子质谱和有限元分析建模共同阐释了LSPS 与锂金属界面的劣化机理。LSPS在与锂金属接触时就会被还原产生锡金属和其他产物，该生成物相体积更小，因此反应会导致界面向锂金属侧不可自限地扩张；外加电压会加速这一过程，锂金属的沉积同时会产生应力，进一步导致电解质中裂纹的产生。化学和电化学反应的同时作用导致电解质与锂金属的界面不均匀，界面的不均匀会加剧锂金属的不均匀沉积、界面的劣化。

Sebti 等

揭示了在超离子导体Li

YCl

中存在高密度的层错，并展示了一种通过在选定温度下合成和热处理调节缺陷浓度来控制其Li

电导率的方法。利用变温同步X射线衍射、中子衍射、低温透射电子显微镜、固态核磁共振、密度泛函理论和电化学阻抗谱的互补分析，确定了平面缺陷和非化学计量在Li

YCl

中降低锂迁移势垒及增强锂位点间连通性上的作用。利用顺磁弛豫增强实现89 Y 的固相核磁表征，直接对比了不同制备方法导致的Y阳离子位点紊乱，也为其他含Y材料研究提供了一个有效的工具。

Diener 等

提出了一种通过直接间隙检测(上下辊的位移)的方法来研究电极的变形行为，特别是回弹(SB)效应。通过这种方法，研究了基于锂镍锰钴氧化物(NMC622)质量负载的变化和黏合剂含量的变化。此外，还引入了一个考虑了质量负载和黏合剂含量的经验模型，对NMC622 阴极进行SB估计。越高的质量载荷导致SB越低，而增加黏结剂含量会导致SB随着塑性的增加而降低。Zhang等

采用冷冻电镜观察了锂-氧气电池的产物，低温(液氮温度)和低强度电子束照射有助于获得可靠的高分辨成像和光谱分析结果。通过低温下的TEM 结果发现，大多数放电产物颗粒为无定形氧化锂，在所有观察到的产物中只有13%含有结晶相的过氧化锂，且结晶相的面积仅占该相颗粒的7%，通过冷冻EELS和拉曼光谱也有同样的发现。

针对这些问题，分别从专业方向建设理念、知识体系、课程体系三个方向出发进行综合分析规划，探索一套适合大数据背景下的信息安全人才培养体系，对信息安全人才的培养机制加以补充和完善，以应对大数据对信息安全造成的威胁。最后对构建较为完整的信息安全人才培养模式提出了一些建议和思考。

6 理论计算

Fang 等

在理论上展示了具有良好离子导通特性的固态电解质可以通过将团簇动力学结合进硫银锗矿结构中实现。基于“浆轮”机理之外，在理论计算的过程中提出了包含“台球”机制的多种离子传导动力学模型，这种局域与长程离子扩散接力的理论及其他的相关动力学支持了相关材料体系的极强输运性能，其性能指标指向高于0.1 S/cm室温离子电导及0.1 eV 左右活化能。Su 等

通过密度泛函理论(DFT)计算提出Li

和Li

N 对金属锂分别具有最高的界面能(47.03 J·GPa/m

)和界面粘附能(1.358 J/m

)。通过H

和LiNO

在金属锂表面发生两部协同磷化反应，形成具有高离子电导率和低电子电导率的Li

-Li

N杂化界面层。经改性的金属锂对称电池在电流密度1 mA/cm电流密度下循环超过200 h。

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