柴达木盆地北缘某煤矿放射性地质环境研究及评价

孙玉琦， 李永红*， 张乐中， 梁振新， 王伟超， 马小海， 李 潇

(1.青海煤炭地质局，西宁 810001； 2.中国地质调查局西安地质调查中心，西安 710054；3.青海煤炭地质一○五勘探队,西宁 810007)

0 引言

含煤地层的放射性研究起始于20世纪50年代初，在1955年和1958年日内瓦召开的第一届、第二届和平利用原子能会议上报告了众多的煤和其他有机质岩石赋存铀的研究成果。我国煤田系统在20世纪60年代也开展了煤中铀的普查，在西北侏罗纪煤田、云南古近纪—新近纪煤田也都发现富含铀的煤[1]，如果这种煤用来发电，煤渣、粉煤灰、煤矸石被用来做建筑材料，其中的放射性核素将发生迁移或富集，对人类身体健康产生影响。煤炭燃烧后，辐射性物质将更加富集[2]，影响更大，因此查明煤中放射性物质非常重要，综合利用时应加强监控。近年来许多专家学者在工程施工区、矿区对天然核素放射性水平进行了调查和评价[3-9]，多个省份针对用煤量大的电厂开展了放射性评估，并提出合理处置建议[10-17]。

柴达木盆地北缘某煤矿区在煤炭勘查过程中发现多个钻孔存在测井放射性异常，异常主要显现在含煤岩系中侏罗统大煤沟组与石门沟组粉砂岩、煤层及夹矸等岩层中[18]。该矿区目前正处于生产中，在开采过程中，含放射性异常的煤炭与煤矸石一并被开采出。本文以煤矿区及周边为研究对象，通过现场γ辐射剂量率与环境氡浓度进行测量，结合采样测试掌握煤及煤矸石、土壤、水的放射性核素含量水平，分析研究煤炭开采对矿区地质环境及煤炭利用对环境的影响，为矿区生产及煤炭利用活动提供参考。

1 地质背景及研究方法

1.1 地质背景

矿区地形北高南低，北部由古元古界侵入岩形成剥蚀高山地貌，中部为冲沟丘陵，南部为地势平缓的戈壁滩。区内大部被第四系沉积物覆盖，含煤地层为中侏罗统石门沟组和大煤沟组，岩性主要为灰白、灰黑色泥岩、粉砂岩、砂岩、砾岩及煤层，基底为奥陶系或泥盆系灰绿色片麻岩、紫红色凝灰岩等。含煤地层上覆古近系、新近系，岩性主要为浅红色砂岩、泥岩。第四系岩性主要为冲积、洪积砂、砾石，坡积的角砾石、风成沙土等。

矿区南翼发育被断层切割的小型向背斜构造。含煤地层走向北西—南东，北东翼地层倾角35°左右，南西翼地层倾角45°左右。石门沟组厚12.45～401.66m，平均148.98m，自上而下含煤5层(M1～M5)，可采3层(M2、M4、M5)，煤层总厚度平均63.52m，有益厚度平均27.76m，可采煤层含夹矸0～7层，夹矸岩性以深灰色泥岩为主。大煤沟组厚30.81～182.25m，平均69.53m，含可采煤层1层(M7)，煤层总厚度平均53.23m，有益厚度平均48.80m，含夹矸0～13层，夹矸岩性为深灰色粉砂岩、泥岩，夹矸厚度变化较大。煤层最大埋深750m。矿区为露天开采，现开采最大深度至+2 960m水平标高，垂深达170m。

1.2 研究方法

1.2.1 伽马辐射剂量率测量

伽马辐射剂量率测量在矿区及外围测量按照1km×1km的网度开展，采坑与渣山加密测量，面积约220km2。测量所用仪器为HD-2005χ-γ剂量率仪，量程范围：(1～100 000)×10-8Gy/h；固有误差：≤10%，工作前通过厂家标定，工作中每日在固定点进行仪器长期稳定性测量，变化值小于5%。根据测量规程，测量时距地1m，每个测点采集10个数据，取平均值作为测值。

1.2.2 环境氡浓度测量

空气氡浓度测量：仪器设备为上海申核电子仪器有限公司的FD-216环境氡测量仪。测量依据为《氡及其子体测量规范》(EJ/T605—91)。测量方法选择矿区内伽马辐射剂量率测点高值区(>16×10-8Gy/h)进行空气氡浓度测量，空气氡浓度的测量主要集中在矿区内部，包括各煤矿的采坑及渣堆。

水中氡浓度测量：所用仪器为FD216环境氡测量仪，在采坑积水、测区内积水坑进行水中氡浓度测量，测量依据为《氡及其子体测量规范》(EJ/T605—91)。

1.2.3 采样与测试分析

本次研究工作中现场样品采集或原位测量主要是在露天矿采坑、渣堆、矿区周边中进行的(图1)，分析矿区及周边伽马辐射剂量率区域分布特征，矿区空气氡、水氡的含量，煤层及矸石放射性核素含量水平(表1)。

表1 研究区样品采集及测量Table 1 Study area sampling and testing data

测试分析样品主要在现场采集煤、岩石放射性核素镭、钍、钾样品,每个样品重约500g,保存于布袋中,送回实验室测定分析，测试煤、岩石中238U、226Ra、232Th、40K的含量，本次测试由核工业203研究所完成测试，测试方法及仪器见表2。

表2 样品测试方法及仪器Table 2 Sample test methods and instruments

2 数据处理

一般而言，放射性环境的影响评价采用各核素的比活度数据进行，本次工作测试了放射性核素的含量，需要转换为比活度单位。

2.1 天然放射性元素含量与放射性核素比活度转换

由于238U、226Ra、232Th和40K系列核素是地表介质中的主要γ辐射体，因此根据放射性核素的衰变积累规律，可以运用地表介质中钾、镭、铀、钍的含量推算出地表介质的放射性水平参数值。表3列出了岩石或土壤中天然放射性元素含量与放射性核素比活度转换系数，将铀、镭、钍、钾含量乘以相应转化系数即可得到元素比活度[18]。

a.伽马辐射剂量率测点分布； b.野外测量及采样分布图1 野外测量及采样分布Figure 1 Field surveying and sampling points distribution

表3 岩石或土壤中天然放射性元素含量与放射性核素比活度转换系数Table 3 Natural radioactive element contents in rock or soil and radionuclide specific activity conversion coefficients

2.2 伽马辐射剂量率、比活度本底值的确定

2.2.1 伽马辐射剂量率本底值的确定

调查区东北部为花岗岩等基岩山体，为本区铀源区，放射性整体偏高，因此本区伽马辐射剂量率基底值的确定需去除掉东北部的测点数据，同时开采区为受采坑影响区域，该部分数据不作为本底值计算的数据源。综上，选择西南部古近系、新近系及第四系中105个点的测值平均值作为该区伽马辐射剂量率基底值，最终确定基底值为13.6×10-8Gy/h，根据《煤炭资源开采天然放射性核素限量》(DB65/T 3471—2013)[19]，确定矿区开采区高于18.6×10-8Gy/h的值为限制开采类，低于18.6×10-8Gy/h为豁免监管类。

2.2.2 放射性核素比活度本底值的确定

本区地表土壤放射性核素比活度平均值作为本区放射性核素本底值，238U、232Th、226Ra放射性核素比活度本底值分别为32.84Bq/kg、30.30 Bq/kg、35.5 Bq/kg，根据(DB65/T 3471—2013)《煤炭资源开采天然放射性核素限量》，本区放射性核素比活度在238U>132.8 Bq/kg、232Th>130.3 Bq/kg、226Ra>135.5 Bq/kg范围时为限制使用类。

3 含煤岩系放射性特征及评价

通过对采坑边帮煤层出露完整的位置进行伽马辐射剂量率剖面测量，剖面控制含煤地层石门沟组与大煤沟组，含7层煤层，并对煤、岩石样品进行采集，在室内分析完成岩土中放射性核素放射性比活度测定。通过测定和相应的数据统计分析了解煤系岩石中放射性核素U、Ra、Th、K的含量水平和分布特征，并评价对环境的影响。

3.1 伽马辐射剂量率特征

剖面上共测试伽马辐射剂量率点22个，最低14.5×10-8Gy/h，最高22.6×10-8Gy/h，平均18.6×10-8Gy/h。测量结果显示：煤层围岩的辐射性整体高于煤层，根据岩性放射性特征来看，泥岩、粉砂质泥岩、 细砂岩与中砂岩较高， 均超过20×10-8Gy/h，煤层最低，粗砂岩、含砾粗砂岩次之。测试分析结果也显示：煤层的各核素放射性比活度低于周边围岩。剖面测值高于18.6×10-8Gy/h的有12个，全部为煤层顶底板砂泥岩，煤层的伽马辐射剂量率皆小于18.6×0-8Gy/h。

图2 含煤地层各岩性伽马辐射剂量率特征Figure 2 Petrological gamma radiation dose rate featuresof coal measure strata

3.2 放射性核素比活度特征

通过测试，煤层中U的放射性比活度在10～40.39Bq/kg，平均21.91Bq/kg，Th的放射性比活度在10.27～51.75Bq/kg，平均23.12Bq/kg，K的放射性比活度在3.17～161.67Bq/kg，平均40.42Bq/kg，Ra的放射性比活度在3.44～77.14Bq/kg，平均32.05Bq/kg；围岩中U的放射性比活度在48.96～104.04Bq/kg，平均67.96 Bq/kg，Th的放射性比活度在57.46～110.03Bq/kg，平均82.92Bq/kg，K的放射性比活度在488.18～817.86 Bq/kg，平均618.48Bq/kg，Ra的放射性比活度在30.05～138.20Bq/kg，平均78.50Bq/kg。从测试分析成果显示煤层的放射性比活度同样小于围岩的，也证明了伽马辐射剂量率测量的准确性。

3.3 含煤地层放射性评价

评价按照测试分析结果为准，结果表明只有M2煤层顶板岩层为限制使用类，M2煤顶板粉砂质泥岩中226Ra的比活度为138Bq/kg，超过135.5Bq/kg，但小于3700Bq/kg，属于限制使用类，其余地层中各放射性核素比活度都属豁免监制类。

煤层围岩被开采后，以矸石的形式堆放，所以按照《建筑材料放射性核素限量(GB6566—2010)》[20]评价，评价按以下两个指标进行：

(1)

(2)

式中：CRa为镭的放射性比活度，Bq/kg；CTh为钍的放射性比活度，Bq/kg；CK为钾40的放射性比活度，Bq/kg。

结果显示所有样品IRa<1、Ir<1，故可作为建筑物任意材料，对周围放射性处于安全范围内。所以，矿区煤层开采的放射性处于豁免监制类，岩层中仅有M2煤层顶板岩层处于限制使用类，但其可作为矸石堆放，对周边环境无明显影响。

从含煤岩系放射性特征分析，该煤矿的开采对周边放射性环境无明显影响。

4 矿区周边放射性特征

4.1 伽马辐射率特征

矿区周边伽马辐射剂量率测值最小8.94×10-8Gy/h，最大25.7×10-8Gy/h，平均15.99×10-8Gy/h。矿区周边属于未揭露基岩地域，故按照《环境地表γ辐射剂量率测定规范(GB14583—1993)》[21]评价(表4)。

表4 含铀煤矿地表γ辐射剂量率分区Table 4 Uranium-bearing coalmine surface gamma radiation dose rate zoning

区内环境γ辐射照射对居民产生的有效剂量当量可用下式进行估算：

He=DγKt

(3)

式中：He为有效剂量当量，Sv；Dγ为环境地表γ辐射空气吸收剂量率，Gy/h；K为有效剂量当量率与空气吸收剂量率比值，采用0.7Sv/Gy；t为环境中停留时间，h。

根据公式(3)计算可知本区伽马辐射剂量率一年的有效剂量当量最高为0.47mSv(23.4×10-8×0.7×360×8)；结果显示，矿区外围伽马辐射剂量率属于偏高区，根据辐射防护规定，本区属于辐射安全区(公众人员的年有效剂量当量不超过1mSv)。

4.2 空气氡浓度

空气氡浓度最低值为5.8Bq/m3，最高值为36.4Bq/m3，平均值15.72Bq/m3，远低于空气氡浓度的轻度危险区200Bq/m3，属于安全区范围。

4.3 土壤放射性

在矿区周边采集土壤样品，测试其放射性核素的比活度，本次采集土壤样品25个，根据《拟开放场址土壤中剩余放射性可接受水平规定(暂行)(HJ53—2000)》[22]进行评估，按公式(4)判别是否达到可接受水平：

(4)

式中：Ci为放射性核素i在土壤中的污染浓度，Bq/kg；Cil为放射性核素i在土壤中的可接受水平，Bq/kg；n为土壤中存在的污染核素数目。

根据规范可知U放射性比活度可接受水平为1 050Bq/kg，Th的放射性比活度可接受水平为630Bq/kg，所以按照公式(5)计算：

(5)

如果以上等式成立，即土壤放射性为可接受。

计算结果显示26个土壤样品的放射性都在可接受范围内(图4)。煤矿开采对周边放射性环境影响不大。

图4 土壤中放射性性可接受水平值Figure 4 Radioactivity acceptable level values in soil

4.4 水体放射性评价

本次工作测量水中氡浓度4处，为采坑内的两个积水处以及两个降尘采水坑，平均值为7.89Bq/L，最高值为15.83Bq/L，采坑中测值都很低，不具异常；而两个降尘采水坑测值偏高，具异常(>11)，降尘采水坑距离较近，在结绿素采坑南部500m左右，周边为第三系(古近系、新近系)砂砾岩层，推测其异常成因与该处为北部蚀源区水文排泄区，放射性物质较为富集有关，测试化验分析结果见表5。

表5 矿区水样放射性分析结果Table 5 Mine area water sample radioactivity analyzed results

根据测试数据分析，两个降尘采水坑的U含量明显高于矿坑积水的U含量，这是水中氡浓度两者差距的影响因素，也说明矿区南部为放射性U的水文上的排泄区。据《地下水质量标准GBT14848—93》[23]，南部两个采水坑中受到水中总α与总β影响，北部两个采水坑中，因Ni的含量较高，水质属于较差—极差类，不可用作农业灌溉与饮用水，仅可选择性使用。根据《废水排放标准GB8978—1996》[24]，总α<1Bq/L，总β<10 Bq/L，即为可排放，故矿区水体皆未超出可接受范围。

5 煤灰放射性特征及评价

煤样在1 000℃温度下焚烧后形成煤灰，对其放射性核素比活度进行测试，煤灰中U的放射性比活度最大846Bq/kg，最小84Bq/kg，平均250Bq/kg；Th的放射性比活度最大428Bq/kg，最小117Bq/kg，平均250Bq/kg；K的放射性比活度最大373Bq/kg，最小56Bq/kg，平均162Bq/kg；Ra的放射性比活度最大742Bq/kg，最小81Bq/kg，平均258Bq/kg。相较原煤，煤灰中各放射性核素比活度明显高于煤中各放射性核素比活度(图5)，这应该与煤的煤质及放射性核素本身的特性相关。

图5 煤与煤灰中放射性核素比活度散点图Figure 5 Scatter diagram of radionuclide specific activitiesin coal and coal ash

通过各放射性核素煤灰与煤中放射性核素比活度增加倍数的拟合，发现通过燃烧，煤灰中的U、Th、K三个放射性核素增加的倍数相关性非常高，可以达到98%以上，Ra的离散性较以上三种核素较大(图6)，但仍具有一定的相关性，这说明煤在燃烧后煤灰中的放射性核素比活度几乎以相同的倍数增加。

根据《拟开放场址土壤中剩余放射性可接受水平规定(暂行)(HJ53—2000)》，对煤灰的放射性进行分析(图7)，发现M2煤层的煤灰放射性值分别是1.01与1.28，大于1，超出可接受范围，虽然M2煤层厚度薄，非主要可采煤层，仍建议对煤的使用进行跟踪调查，妥善处理。

6 结论

1)研究区含煤地层中煤层的放射性整体偏低，相反煤层顶底板(围岩)放射性要偏高，M2煤层顶板岩层为限制使用类，但作为建作物材料堆放是处于安全范围内。

2)研究区伽马辐射剂量率、空气氡浓度、水中氡浓度、土壤放射性均在辐射安全范围内，煤矿开采对周边放射性地质环境影响不大。

图6 煤灰中各放射性核素富集因子相关性拟合图Figure 6 Correlativity fitting diagram of radionuclide enrichment factors in coal ash

图7 煤层煤灰放射性值Figure 7 Coal seams coal ash radioactivity value

3)煤灰放射性核素比活度较煤中显著增加，其中U、Th、K三个放射性核素比活度增加的倍数相关性非常高，可以达到98%以上，Ra的离散性较以上三种核素较大。

4)M2煤层的煤灰样品中放射性超出可接受范围，虽M2煤层厚度薄，为非主要可采煤层，处理利用时仍需要编制具有针对性的方案，并付诸实施，同时建议追踪调查煤使用区的放射性地质环境。