基于SiO2、石墨烯和六方氮化硼异质结构的3-物体体系增强近场热辐射

李聪颖,张纪红,王 波

(烟台大学机电汽车工程学院,山东 烟台 264005)

辐射传热作为传热的基本模式之一,从能量收集到热管理的广泛应用中起着重要作用,这使得近场热辐射的相关研究受到极大关注。近年来近场热辐射的研究和应用有了进一步的发展,从辐射制冷到近场热光伏等,如日间建筑物冷却、收集冷凝水[1]。在远场中,两个物体之间的最大辐射传热速率受黑体限制,如果这两个物体之间的距离与热辐射特征波长相等或者小于热辐射特征波长时,则来自每个物体的倏逝波可以耦合和协助光子穿过间隙,这就是光子隧穿(光子隧穿概率为光子从一个物体经过真空间隙到达另一个物体的能力[2]),结果表明近场传热速率可以超过黑体极限几个数量级[3-4]。许多学者不断努力探索新的材料和更好的结构,从而实现对近场热辐射进一步的调控。

材料方面,研究表明石墨烯(Graphene)在红外区域支持表面等离激元(surface plasmon polaritons, SPP)[5],且石墨烯的SPP可以增强两个石墨烯片之间的光子隧穿概率[6]。理论和实验研究证明,通过在石墨烯表面施加偏置电压来调节石墨烯内部电子和空穴的密度,从而调控石墨烯的化学势,使其表现出高度可调谐的光学特性[7-8]。这一特性提供了利用石墨烯作为发射端和接收端来调节近场中的传热速率的可能性[9]。六方氮化硼(hexagonal boron nitride, hBN)在红外区域支持双曲声子极化子(hyperbolic phonon polaritons, HPP)。当hBN表面覆盖单层石墨烯,石墨烯的SPP和hBN的HPP会发生耦合,对近场热辐射产生影响[4]。二氧化硅(SiO2)是一种非磁性极性材料,支持表面声子极化子(surface phonon polaritons, SPhPs),也会与石墨烯表面等离子体激元发生耦合[10]。

目前的近场热辐射研究中,采用由发射端和接收端构成的两平板结构(2-物体体系)的应用最为广泛[4,10-15]。吴会海等[11]于2016年研究了基于手性超材料和双曲超材料的半无限大平板间的近场热辐射特性,运用的就是由发射端和接收端构成的两半无限大平板结构。刘伟等[12]于2017年研究了覆盖石墨烯的半无限大hBN间的近场辐射传热,结果相较于半无限大hBN间的近场热辐射有明显增强。2018年,SHI 等[13]对石墨烯、SiO2和hBN堆叠而成的复合异质结构的近场辐射特性进行了研究,发现通过调节其物理参数,近场辐射热流可超过黑体极限四个数量级。此外,为了加大对近场热辐射的调控,KAN 等[16]于2019年通过将基于hBN/石墨烯复合异质结构的调制器置于两半无限大平板之间构成三平板结构(3-物体体系),以此实现对近场热辐射进一步的调控,结果表明 3-物体体系相较于同等物理参数下的 2-物体体系近场热辐射有明显增强。目前大多数研究人员对近场热辐射特性的研究采用 2-物体体系,对于由发射端、调制器和接收端构成的 3-物体体系的研究较少[2,16-19]。

为了能够更加系统地探索3-物体体系的物理参数对近场热辐射的影响,本文在2-物体体系(基于SiO2/hBN/石墨烯复合异质结构)的研究基础上,引入石墨烯/hBN/石墨烯复合异质结构的调制器,得到一种新的 3-物体体系。相较于文献[16]中的模型,本文中3-物体体系的体1与体3是由块状SiO2、hBN薄膜以及石墨烯堆叠而成的复合异质结构,通过分析SiO2的SPhPs、hBN的HPP以及石墨烯的SPP之间的相互耦合作用，能够较全面阐述辐射传热的机理。此外,还分析了相邻平板之间的距离(体间距)、石墨烯化学势和hBN薄膜厚度等物理参数对近场热辐射的影响。

1 理论模型

图 1发射端体 1 和接收端体 3 均为石墨烯/hBN/SiO2复合异质结构,SiO2为半无限大块状,hBN薄膜的厚度l=10 nm,覆盖单层石墨烯。调制器体 2 为hBN两侧均覆盖单层石墨烯组成的复合异质结构,hBN薄膜的厚度δ=50 nm。体 1、体 2 和体 3 相应的温度分别为T1、T2和T3。发射端温度(T1=400 K)和接收端温度(T3=300 K)保持恒定。中间物体的温度T2由能量守恒和热平衡条件得出。整个 3-物体体系对称,相邻平板间在真空中的距离相等。在不引入调制器的情况下,由体1 和体 3 构成 2-物体体系,为了与 3-物体体系作对比,2-物体体系的体间距和其对应的 3-物体体系的体 1 与体 3 的距离相等,即 2-物体体系的体间距d2s=2d+δ。

图1 3-物体体系

作为一种天然双曲材料,hBN具有两种双曲模式(类型一ε⊥,hBN>0,ε‖,hBN< 0;类型二ε⊥,hBN<0,ε‖,hBN> 0),其介电函数[13]为

其中,m为⊥或‖,分别为介电函数垂直于光轴部分或平行于光轴部分。其参数为ωLO,⊥=1610 cm-1,ωTO,⊥=1370 cm-1,ωLO,‖=830 cm-1,ωTO,‖=780 cm-1,ε⊥,∞=4.87,γ⊥=5 cm-1,ε‖,∞=2.95,γ‖=4 cm-1。SiO2的介电函数见文献[20]。对于单层石墨烯的电导率σ,包括带内贡献σ1和带间贡献σ2两部分[21-22]:

其中σ=σ1+σ2,

E(ξ)=

其中：T是单层石墨烯的温度,e是电子电荷,h为普朗克常数,kB是玻尔兹曼常数,ω是角频率,弛豫时间τ=10-13[23]。μ代表石墨烯化学势,其调节范围为0～1 eV。

根据 3-物体体系的辐射传热机制,由三个独立温度下的三个物体组成的系统的辐射传热机制表达式由MESSINA和ANTEZZA提出。接收端接收到的净热流Q3和发射端发射的净热流Q1分别为[18-19]

(1)

(2)

在稳定状态时,发射端发出的热流等于接收端接收的热流(Q1=Q3),这说明在体 2 中没有热流的消散,也不需要对体 2 施加热流来维持其温度[18-19]。在此状态下得到平衡热流和体 2 的平衡温度,分别为Q3s和T2。

2 计算结果及分析

图 2为近场辐射热流随着体间距变化的曲线(石墨烯化学势μ=0.2 eV)。对于 2-物体体系和引入调制器的 3-物体体系,随着体间距的减小,近场辐射热流都会显著增加,此外在相同体间距下 3-物体体系的热流始终大于 2-物体体系的热流。当体间距d越小时,两种结构的热流相差越大,在d=10 nm时达到最大差距(3-物体体系的热流为 2.23×106W/m2,约是 2-物体体系的 8.6倍)。这说明调制器的引入会显著增大近场热辐射。在 3-物体体系中,体 2 的温度T2也会随着体间距d增大而减小,在d=10 nm时,达到最大温度T2=359.5 K。值得注意的是，在d≥100 nm后,温度T2趋于稳定(体间距从 100 nm增大至 1000 nm,温度T2仅下降0.6 K)。为了深入研究3-物体体系和 2-物体体系传热的物理机制,我们对其光子隧穿概率进行分析。

图2 近场辐射热流随着物体间距d的变化曲线

图3 不同体间距下3-物体体系及其对应的2-物体体系的光子隧穿概率等值图

为了更深入探讨调制器的加入对近场热辐射的显著影响,绘制了石墨烯化学势μ=0.2 eV时的 3-物体体系和 2-物体体系的光谱辐射热流图,如图4(q1和q3分别为Q1和Q3对应的光谱辐射热流)。从图中可以看出,随着体间距从d=20 nm增加至d=100 nm,3-物体体系的热流和2-物体体系的热流均逐渐减小,随着调制器的引入,不同体间距下的 2-物体体系的光谱辐射热流曲线向高光谱辐射热流方向拓展,并且随着体间距变小，光谱辐射热流曲线拓展的幅度逐渐变大,这种现象说明调制器的引入显著增强了近场热辐射,此外当体间距越小时增强的效果越明显(此结果与图 2 分析结果一致)。在体间距分别为d=20 nm,d=60 nm和d=100 nm时,3-物体体系的光谱辐射热流曲线的最高峰P分别在ω=1.33×1014rad/s,ω=1.07×1014rad/s和ω=9.83×1013rad/s处,最高峰P随着体间距d增大向低频率方向移动,这种移动可能来源于不同体间距的物体之间法布里-珀罗式共振的变化,这也是图 2 中温度T2随体间距变化的原因[16]。

图4 不同体间距下3-物体体系和2-物体体系的光谱辐射热流

加入调制器后,调制器中hBN 的厚度δ对近场热辐射存在调控作用。图 5 为 3-物体体系热流Q3s及温度T2随着调制器中hBN薄膜厚度δ变化的曲线(体间距d=20 nm,石墨烯化学势μ=0.2 eV)。随着体 2 中 hBN薄膜的厚度δ增加,热流Q3s先增大后减小,并在δ=37.5 nm时达到最大值Q3s=1.17×106W/m2。这是由于随着体 2 中 hBN 薄膜的厚度δ增加,相邻平板(体 1与体 2以及体 2与体 3)间 hBN 的 HPP作用会增强,而在体 1 和体 3 中的 hBN 间的 HPP 作用会减弱,SiO2间的SPhPs作用也会减弱。此外随着δ增加,体2的温度T2稳定在 357±0.2 K。

图5 体2中hBN薄膜的厚度对近场辐射热流及调制器温度的影响

图 6 为热流Q3s及温度T2随着体1和体3中hBN薄膜的厚度l变化的曲线(体间距d=20 nm,石墨烯化学势μ=0.2 eV)。随着体1和体3中hBN薄膜的厚度l增加,体2的温度T2稳定在 357±0.1 K,此外热流Q3s先增大后减小,并在l=17.5 nm时达到最大值1.16×106W/m2。此外还绘制了不同l时的光子隧穿概率等值图,如图 7(a) 和 7(b)(体间距d=20 nm,石墨烯化学势μ=0.2 eV)。比较图 7(a) 和图 7(b) 可以看出,在μ=0.2 eV时,体 1 和体 3 中hBN薄膜厚度从17.5 nm再到 120 nm变化过程中,B区域面积以及D区域在ω=9×1013rad/s～1.5×1014rad/s频率段的面积明显减小,而其他区域面积增大,这是由于随着l增加,SPhPs与SPP的相互耦合作用逐渐减弱,而HPP与SPP相互耦合作用逐渐增强。由此看出当石墨烯化学势和体间距固定时,体 1 和体 3 中hBN薄膜的厚度对近场辐射热流有较大影响。

图6 体1和体3中hBN薄膜的厚度对近场辐射热流及调制器温度的影响

图7 不同l条件下3-物体体系的光子隧穿概率等值图

图 8 为热流以及体 2 温度随石墨烯化学势变化的曲线(体间距d=20 nm)。在化学势μ<0.3 eV时温度T2曲线随着化学势增加先下降后上升,在μ=0.075 eV时达到最小温度T2=352.66 K,当化学势μ≥0.3 eV时温度T2稳定在358.58～358.88 K。3-物体体系的近场辐射热流Q3s随着化学势增加先增加后减小,在石墨烯化学势μ=0.15 eV时达到最大值Q3s=1.22×106W/m2。其基础的物理机制可以在图9的光子隧穿概率等值图中观察到。

图8 近场辐射热流随石墨烯化学势变化的曲线

图9(a)为体间距固定为d=20 nm,无石墨烯覆盖的3-物体体系的光子隧穿概率等值图。图 9(b)—(f) 为体间距固定为d=20 nm,有石墨烯覆盖的3-物体体系的光子隧穿概率等值图。图 9(b)—(f)与图9(a) 比较,可以看出有石墨烯(石墨烯化学势在0～1 eV范围内)覆盖的 3-物体体系的光子隧穿概率在整个频率范围内有明显增强。这种现象的原因是,石墨烯的SPP分别与SiO2的SPhPs以及hBN的HPP发生相互耦合作用使得光子隧穿概率增强。图 9(b)—(f) 中随着石墨烯化学势增加,明亮区域向低β移动和高频率方向收敛。此外明亮区域的面积随着石墨烯化学势先增大后减小,在μ=0.15 eV 时达到最大,说明此化学势下的热流达到最大值(此规律与图8Q3s曲线的变化规律一致)。此外还分析了石墨烯化学势不对称的情况(四层石墨烯的化学势从左往右依次标号为μ1,μ2,μ3,μ4),当μ1=μ2=0.2 eV,μ3=μ4=1 eV时,热流Q3s=1.25×105W/m2,温度T2=396.62 K,μ1=μ2=1 eV,μ3=μ4=0.2 eV时,热流Q3s=1.12×105W/m2,温度T2=324.43 K(与μ1=μ2=0.2 eV,μ3=μ4=1 eV 时,温度相差 72.19 K),而当石墨烯化学势对称时体 2 最高温度(μ=0.5 eV时,T2=358.88 K)与最低温度(μ=0.075 eV 时,T2=352.66 K)相差 6.22 K。这些发现表明,与石墨烯化学势对称相比,石墨烯化学势的不对称可以为3-物体体系的近场热辐射实现更大的可调节性。此外,可以通过分别调节四层石墨烯的化学势来实现对热流和调制器温度的调控,从而拓展其实际应用。

图9 不同石墨烯化学势的光子隧穿概率等值图

3 结 论

主要研究了体间距、体1和体3中hBN的厚度、调制器中hBN的厚度以及石墨烯化学势对近场热辐射的影响,得出以下结论:

(1)当石墨烯化学势为0.2 eV时,在体间距d=10～1000 nm范围内同一体间距下的 3-物体体系的热流始终大于其 2-物体体系的热流,当体间距d越小时,两种结构的热流相差越大,在d=10 nm时达到最大差距(3-物体体系的热流为 2.23×106W/m2,约是 2-物体体系的 8.6 倍),这表明调制器的引入极大地增强了近场热辐射。此外体 2 温度T2随着体间距增加而逐渐减小。

(2)当体间距固定为20 nm,石墨烯化学势为0.2 eV时,通过增大调制器中hBN的厚度δ,热流先增大后减小,在δ=37.5 nm 时达到最大值Q3s=1.17×106W/m2。在调节体1和体3中hBN的厚度l时,存在一个最佳l=17.5 nm 使得热流达到最大值Q3s=1.16×106W/m2。

(3)通过在体1、体2和体3上施加偏置电压,石墨烯的化学势可以被大幅度地调节,从而调控传热速率以及调制器温度。此外结果表明石墨烯化学势的非对称状态可以为3-物体体系的近场热辐射的调控提供更大的调节范围。