5个典型城市站点PM2.5污染与气象要素的关联性分析及应用

刘统强， 绳 俊， 刘 琼,3， 刘平平， 王俐俐， 陈淑仪， 陈勇航

(1. 东华大学 环境科学与工程学院， 上海 201620；2. 中国地质大学(武汉) 工程学院，湖北 武汉 430074；3. 上海污染控制与生态安全研究院， 上海 200092)

近年来，大气污染防控措施已取得显著成效，但以PM2.5为主的大气污染防控形势依然严峻[1-2]。2019年《中国生态环境状况公报》指出，大气环境方面，全国337个地级及以上城市的平均超标天数比例为18%，其中以PM2.5为首要污染物的超标天数占总超标天数的45%，高于其他首要污染物。通常情况下，PM2.5的质量浓度不仅受污染源的影响还受气象要素的影响[3-5]。因此，选取中国三大城市群(京津冀、长三角和珠三角)的3个代表性城市即北京、南京和广州，以及中国西北和西南的两个重要中心城市即西宁和昆明，利用这5个城市2015—2017年的气象观测站点资料分析各城市站点的PM2.5污染特征，并探究这5个城市站点的PM2.5与气象要素的关系。

影响PM2.5质量浓度的气象要素主要包括降水、湿度、温度和风速等[6-7]。王祎頔等[8]对上海近几年的PM2.5质量浓度和气象要素进行分析发现，当东北风和东南风的累积风速达350 m/s以上时，PM2.5的质量浓度减少至35 μg/m3，且降水量越大，PM2.5的质量浓度越低。陈锦超等[9]研究发现，2016年北京春冬两季PM2.5质量浓度与相对湿度呈显著正相关关系，大气压较高时易形成雾霾。侯忠新等[10]研究发现，青岛市温度与PM2.5质量浓度呈强正相关性，而夏季的高温多雨气象特点致使PM2.5质量浓度降低。于彩霞等[11]研究发现，当风速大于4 m/s时合肥较少出现中度及以上污染，并且引发合肥冬季严重污染日的主导风向为西北风。Zhang等[12]研究得出，中国东部气象条件对降低PM2.5质量浓度的相对贡献率为12.2%～50.9%。上述研究大多针对单个城市站点[13-15]，而不同城市站点间的污染状况及气象要素存在明显差异，因此有必要选取不同城市站点进行横向对比，以探究PM2.5质量浓度与气象要素之间的关系。

本研究选取的5个城市站点在污染状况和气候条件上存在明显差异。北京站大气污染较为严重，气候为典型的北温带半湿润大陆性季风气候；广州站位于中国南部，属海洋性亚热带季风气候，是中国年平均温差最小的大城市之一；昆明站海拔较高，属北纬低纬度亚热带-高原山地季风气候，日温差较大；南京站位于中国东部，四季分明，雨水充沛；西宁站地处中国西北地区，海拔较高，属大陆性高原半干旱气候，年平均日照时间较长。通过统计5个典型城市站点的PM2.5质量浓度和气象要素数据，采用定量与定性相结合的方法分析PM2.5质量浓度变化特征及其与气象要素的关系，研究结果可为每个城市制定个性化、针对性的大气污染防控措施提供依据。此外，采用相关性分析和构建多元回归预测模型的方法讨论PM2.5质量浓度和气象要素的关联性，为提高不同城市的霾预测精度提供参考。

1 数据来源

所用数据为2015—2017年北京、广州、昆明、南京和西宁5个城市站点(见表1)的气温、气压、降雨、风向、风速、相对湿度、日照时数等气象数据，以及各站点的PM2.5质量浓度数据。其中，气象数据为日平均数据，PM2.5质量浓度为小时数据。将PM2.5质量浓度小时数据进行日平均后与气象数据进行时间一致性匹配，用于分析PM2.5与气象要素之间的关系。

表1 5个典型城市站点的基本信息Table 1 Basic information of five typical urban stations

2 5个城市站点的空气污染特征分析

2.1 空气质量等级分析

根据24 h内PM2.5的平均质量浓度将空气质量分为6个等级：优(0～35 μg/m3)、良(35～75 μg/m3)、轻度污染(75～115 μg/m3)、中度污染(115～150 μg/m3)、重度污染(150～250 μg/m3)和严重污染(>250 μg/m3)[16]。2015—2017年北京、广州、昆明、南京和西宁5个城市站点的空气质量频率分布如图1所示。由图1可知，2015—2017年：昆明站的空气质量最优，其次为广州站、西宁站和南京站，北京站空气质量最差。昆明站不存在中度及以上等级污染，空气质量为良好及以上的天数约占99%；广州站不存在重度污染和严重污染；南京站2017年的空气质量相比前两年有明显改善，空气质量为良好及以上的天数增加约11%(相比2015年)和7%(相比2016年)；西宁站达到优的空气质量天数明显少于南京站，但达到良及以上的天数高于南京站；北京站2015和2016年的空气质量为良好及以上的天数约占当年的60%，2017年超过70%，但重度污染和严重污染天数明显高于其他城市站点，导致北京市重污染的因素主要是污染排放和区域地形[17]，其中污染物来源主要包括生活源(39.6%)、交通源(34.6%)和工业源(20.0%)[18]。整体来看，2015—2017年5个城市站点的空气质量优良天数呈逐年增加趋势，这与“十三五”规划及《大气污染物防治行动计划》实施期间大气污染防治措施取得的效果密切相关。

图1 2015—2017年5个城市站点的空气质量等级频率分布Fig.1 Air quality level frequency distribution from 2015 to 2017 at five urban stations

2.2 PM2.5质量浓度的季节变化

为研究不同季节PM2.5的质量浓度变化情况，对2015—2017年5个城市站点的四季PM2.5质量浓度均值进行统计，结果如图2所示。由图2可知,5个城市站点的PM2.5质量浓度均是夏季最小、冬季最大。在我国北部及西北部城市，秋季中后期到次年春季前期甚至是后期均是采暖期，这使得这些城市的PM2.5质量浓度除冬季较高外，春、秋季PM2.5的质量浓度也比其他城市高，如北京和西宁。广州站和南京站的PM2.5质量浓度冬季较高则与污染远距离传输和气象因素有关。受我国西北部沙尘的影响，北京站春、夏季的PM2.5质量浓度较高。广州站的PM2.5质量浓度全年偏低，这是因为广州市濒临南海及珠江三角洲，地面温度高、降雨多，导致污染物易扩散[7]。昆明市位于云贵高原，空气质量优于中东部地区，并且云贵高原的大气能见度随海拔的升高而增大[19]，因此昆明站四季的PM2.5质量浓度明显低于其他城市站点。位于西北地区的西宁市靠近亚洲主要沙尘源的塔里木盆地，春季沙尘发生次数约占全年的1/2，属于沙尘多发地区[20]，导致西宁站春季的PM2.5质量浓度偏高。

图2 5个城市站点的PM2.5质量浓度的季节变化情况Fig.2 Seasonal variation of PM2.5 mass concentration at five urban stations

2.3 PM2.5质量浓度的日变化

5个城市站点的PM2.5质量浓度24 h均值结果如图3所示。由图3可知，5个城市站点均在16：00—17：00出现较低值。北京站出现微弱的双峰双谷，12：00和22：00左右出现极大值，在7：00和17：00左右出现低谷值，2015—2017年最大值均出现在21：00—22：00。广州站小时均值变化大体上从00:00逐渐降低，16：00—17：00出现最小值，然后逐渐增大直至21：00左右达到最大值，广州站的小时均值主要为32～40 μg/m3，分布较为集中。昆明站的分布特征和北京站相似，峰值出现在8：00—10：00，于6：00和17：00左右出现低谷值，其中17:00左右是24 h中的最小值。南京站的最大值出现在10：00—12：00，其中2017年的小时变化更为明显。西宁站PM2.5质量浓度最大值均出现在12：00，2015和2016年PM2.5质量浓度的日变化基本相同。总体来看，PM2.5质量浓度在下午出现低谷值。这是由于白天气温上升，大气湍流扩散能力增强，促进了污染物的垂直扩散[21]，而在夜间出现高峰值，这可能是下班高峰期交通工具排出的污染物累积所致[22]。

图3 5个城市站点的PM2.5质量浓度的日变化情况Fig.3 Daily variation of PM2.5 mass concentration at five urban stations

3 气象要素对PM2.5质量浓度的影响

3.1 降雨量对PM2.5质量浓度的影响

雨滴下落过程中会与颗粒物发生碰撞，使得颗粒物溶于雨滴中或附在其表面后沉降到地面，因此降雨是去除颗粒态污染物的一种有效机制[23-25]。参考中国气象局降雨等级划分标准，根据24 h累计降雨量，将降雨等级划分为小雨(<10 mm)、中雨(10～25 mm)、大雨(25～50 mm)和暴雨(>50 mm)，其中西宁站未出现暴雨等级的降水。不同降雨等级下PM2.5质量浓度如图4所示。由图4可知，随着降雨等级的提高，5个城市站点的PM2.5质量浓度均呈下降趋势，说明降雨对颗粒污染物有明显的去除作用，这与胡敏等[26]的研究结论相一致。广州站中雨、大雨以及暴雨对PM2.5的清除作用基本一致，其中中雨对PM2.5清除作用最为明显，使得PM2.5质量浓度降至18 μg/m3以下。大气中的PM2.5存在一个背景质量浓度值，只有当PM2.5质量浓度远大于这个背景质量浓度值时，降雨才会对PM2.5产生明显的清除效果，但接近这个背景质量浓度值时降雨对PM2.5的清除效果不再明显[27]。

图4 PM2.5质量浓度与降雨等级的关系Fig.4 Relationship between PM2.5 mass concentration and rainfall level

3.2 气压对PM2.5质量浓度的影响

图5为无降雨时日平均气压与PM2.5质量浓度的关系。由图5可知：北京站的PM2.5质量浓度最大值为470.85 μg/m3，对应气压为101.59 kPa；以该气压值为阈值，低于该气压时，PM2.5质量浓度随气压的升高而增大，而高于该气压时，PM2.5质量浓度随气压的升高而减小。这是由于当气压接近101.59 kPa时，通常伴随微风，同时空气下沉形成逆温层，增加了大气的稳定度，不利于污染物的扩散。当气压远低于101.59 kPa时，偏低的气压常常导致强对流天气，使大气处于不稳定状态，易形成降雨，对PM2.5产生冲刷作用。气压远高于101.59 kPa时，通常伴随冷空气过境，冷空气带来的大风则稀释了污染物浓度[8]。昆明站和西宁站的气压阈值不明显，其中昆明站PM2.5质量浓度随气压的升高而增大。这是因为昆明独特的三面环山地理特点使得能影响到昆明的冷空气非常少，因此昆明站在冬季受高压控制时PM2.5质量浓度较高，但极少有冷空气过境对污染物进行稀释。

图5 PM2.5质量浓度与气压的关系Fig.5 Relationship between PM2.5 mass concentration and air pressure

3.3 温湿度对PM2.5质量浓度的影响

地面温度升高会使近地层的气溶胶污染物易于向高空扩散。较高的相对湿度有利于颗粒物的吸湿增长[4]。PM2.5质量浓度与温湿度的关系如图6所示。由图6可知，除西宁站外，其余4个站点的PM2.5质量浓度的高值中心均对应较高的相对湿度(>70%)。例如：北京站在相对湿度为75%～97%时，PM2.5的质量浓度较高；温度为-5～4 ℃时为北京市的冬季，冬季大气稳定，易出现逆温层，不利于污染物的扩散，并且冬季的燃煤供暖使北京市出现重污染天气。广州站在相对湿度大于70%时出现PM2.5质量浓度的较高值。南京站和北京站类似，PM2.5质量浓度的高值中心出现在相对湿度75%以上，并且这两个站点的高值中心也对应较低的温度(<10 ℃)。昆明站和西宁站出现两个较为明显的高值中心，并且昆明站在相对湿度约为70%、温度为8和17 ℃处分别出现一个高值中心，而西宁站在相对湿度约为45%、温度为-5和15 ℃时分别出现了高值中心。

图6 PM2.5质量浓度与温湿度的关系Fig.6 Relationship between PM2.5 mass concentration and temperature/humidity

3.4 风速对PM2.5质量浓度的影响

不同风速等级下PM2.5的质量浓度均值如图7所示。由图7可知：北京站、广州站、南京站和西宁站PM2.5的质量浓度均随风速等级的增大而下降，可见增大风速可以稀释、扩散污染物。而昆明站，当风速从1级增加至3级时，PM2.5质量浓度略有下降，但风速为4级时，PM2.5质量浓度略有上升。这可能是由于昆明市的各重点污染源(如水泥厂、铝厂等)均分布在主导风的上风向[28]，因此风力的提升未对污染物起到明显的扩散与稀释作用，甚至PM2.5质量浓度随风力等级的增大有小幅增大。

图7 PM2.5质量浓度与风力等级的关系Fig.7 Relationship between PM2.5 mass concentration and wind force

PM2.5质量浓度的变化往往受多个气象要素的共同影响[9-10]。控制单一气象要素固定不变时，在其他气象要素的影响下，PM2.5质量浓度并不会保持不变[8]。本节通过选取具有代表性的单一变量(降雨量、气压、温湿度和风速)研究气象要素对PM2.5质量浓度的影响具有一定的局限性。但是通过单一变量分析，可以明确各气象要素对PM2.5质量浓度的影响程度，从而为后文建立PM2.5质量浓度的回归预测模型提供依据。

4 PM2.5质量浓度回归预测模型的构建

4.1 气象要素与PM2.5质量浓度的相关性分析

利用气象要素与PM2.5质量浓度的日平均数据计算5个站点的气象要素和PM2.5日平均质量浓度的皮尔逊相关性系数[29]，结果如表2所示。其中，在有明显降雨的日期只计算降雨量和PM2.5质量浓度的相关性，无降雨的日期计算其他气象要素和PM2.5质量浓度的相关性。

由表2可知，不同站点间气象要素与PM2.5质量浓度的相关性存在差异。5个站点的降雨量与PM2.5质量浓度均成负相关，这主要是由降雨的清除作用所致。气压对PM2.5质量浓度的影响不大，且不同站点之间的相关性不同，其中北京站和西宁站的PM2.5质量浓度与气压成正相关。气温与5个站点的PM2.5质量浓度均成负相关，且对南京站和西宁站的影响较大。相对湿度对北京站的PM2.5质量浓度影响相对明显。风速越大，污染物越容易扩散，PM2.5质量浓度越低。日照时数与5个站点的PM2.5质量浓度均成负相关，且北京站的负相关性最为明显。

表2 5个城市站点的气象要素与PM2.5质量浓度的相关系数Table 2 Correlation coefficients between meteorological elements and PM2.5 mass concentration at five urban stations

4.2 回归预测模型的建立

多元线性回归模型主要用于研究一个因变量与多个自变量的线性关系[30]。基于以上气象要素并加入前1 d的PM2.5质量浓度(x13)建立5个站点的多元线性回归预测模型。回归预测模型用到的训练数据是5个城市站点2015—2016年的气象数据，北京站、广州站、昆明站、南京站、西宁站的预测模型分别如式(1)～(5)所示。

y=-0.657x1-0.009x3-1.283x5+6.982x6-7.062x7+0.214x8+1.263x9+

2.105x10-8.037x11-3.213x12+0.465x13+2.374

(1)

y=-0.063x1-0.001x2-0.236x5+1.090x6-1.014x7+0.038x8-0.317x9-2.103x10-

2.186x11-1.120x12+0.530x13+50.592

(2)

y=-0.157x1-0.001x3+0.065x5+0.566x6-0.863x7-0.131x8+0.082x9-

2.834x10-0.379x11-0.571x12+0.572x13+34.895

(3)

y=-0.240x1+2.317x5+0.245x6-2.989x7+0.325x8-0.240x9-

5.454x10-2.102x11-1.240x12+0.587x13+38.682

(4)

y=-1.049x1+0.001x4+0.043x5+1.010x6-1.443x7+0.064x8+0.070x9-

4.149x10-2.035x11-0.906x12+0.540x13+19.630

(5)

剔除T检验p值大于0.05和系数为0的回归因子，重新建立北京站、广州站、昆明站、南京站、西宁站的回归预测模型，如式(6)～(10)所示。

y=-0.639x1-0.009x3+6.384x6-7.713x7+1.434x9-7.422x11-3.435x12+

0.470x13+10.352

(6)

y=-0.049x1-0.464x9-2.636x10-2.160x11-1.033x12+0.549x13+65.786

(7)

y=-0.156x1-0.402x7-0.235x8-3.973x10-0.087x12+0.590x13+42.808

(8)

y=-0.232x1-0.521x7-6.569x10-1.904x11-0.256x12+0.599x13+56.671

(9)

y=-0.937x1+0.830x6-1.183x7-4.855x10-2.272x11-0.934x12+0.537x13+30.468

(10)

4.3 回归预测模型检验

使用第4.2节中重新建立的回归预测模型，对5个站点2017年的PM2.5质量浓度进行预测与验证，结果如图8所示。虽然预测值和实测值之间存在一定偏差，但5个站点的回归预测模型可以较好地预测PM2.5的质量浓度。5个站点的回归模型检验参数如表3所示，R2表示模型的拟合度，广州站和西宁站的拟合度较好，R2>0.6。造成预测值和真值存在差异的原因除气象要素对PM2.5的质量浓度产生影响以外，空气中的一些污染物也会影响PM2.5的质量浓度。例如：PM10和二次气溶胶的前驱气体如挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NOx)和硫氧化物(SOx)可通过均相和非均相氧化反应生成二次有机和无机气溶胶，从而使PM2.5的质量浓度增大[31]。由于模型只考虑了气象要素，因此造成预测值与测量值出现差异。

图8 PM2.5质量浓度预测值和实测值散点图Fig.8 Scatter diagram of PM2.5 mass concentration predicted values and measured values

表3 回归模型的检验参数Table 3 Test parameters of the regression model

5 结 语

选取我国5个典型城市站点分析PM2.5的污染特征，探究不同气象条件对PM2.5质量浓度的影响，得出的主要结论如下：

(1)2015—2017年5个站点的优良天数有逐年增加趋势。空气质量最优的是昆明站，其次为广州站、西宁站和南京站，最差的是北京站。从季节变化来看，5个站点的PM2.5质量浓度均是夏季最小、冬季最大。从日变化上看，5个站点的PM2.5质量浓度均在16：00—17：00出现较低值，北京站与昆明站的PM2.5质量浓度呈双峰、双谷特征，广州站的最大值出现在21：00左右，而西宁站的最大值出现在10：00—12：00。

(2)降雨对颗粒污染物有较明显的去除作用。北京站气压值存在一个阈值(约101.59 kPa)，越接近该值，越容易出现重污染，昆明站的PM2.5质量浓度与气压呈明显的正相关关系。北京站、广州站、昆明站和南京站的PM2.5质量浓度的高值中心对应较高的相对湿度(>70%)，其中北京站和南京站的高值中心还对应较低的温度(<10 ℃)。随着风速等级的提高，5个站点的PM2.5质量浓度均呈下降趋势，但是风速为4级时，昆明站的PM2.5质量浓度略呈上升趋势。

(3)不同站点之间，气象要素与PM2.5质量浓度的相关性存在差异。西宁站和南京站的PM2.5与温度呈较明显的负相关关系，与其他气象要素的相关性较低。日照时数与5个站点的PM2.5质量浓度均成负相关，且北京站的负相关关系更为明显。PM2.5质量浓度的回归预测模型显示，5个站点的模型可以较好地预测PM2.5的质量浓度，其中广州站和西宁站的预测模型拟合度较好。