地球的挥发分循环与宜居环境演变*

纪伟强 吴福元, 2

1.中国科学院地质与地球物理研究所，岩石圈演化国家重点实验室，北京 100029 2.中国科学院大学地球与行星科学学院，北京 100049

地球挥发分的长期演化和循环过程影响着地球的大气圈组成、气候环境演变和宜居性(Kasting and Catling, 2003; Catling and Kasting, 2017)。挥发分包括戈尔德施密特元素地球化学分类中的亲气元素(氢、碳、氮和惰性气体)及各种化合物，其在地表环境下多以气态或液态形式存在，主要富集在大气圈和水圈；此外，挥发分还包括部分行星科学研究中的挥发性组分(即低沸点元素，如硫)和行星大气组分(如氨气和卤素)(Pinti, 2018)。虽然挥发分普遍具有亲气元素特征，但是由于这些元素的化合物受温度、压力和氧逸度影响，可以表现出亲石/亲氧(如硅酸盐、石墨/金刚石、碳酸盐、金属卤化物)、亲铁(碳化物、氮化物)、亲铜/亲硫(硫化物)元素地球化学特征，使其可以赋存在地球的不同圈层并参与深部-表层系统的循环过程(Mikhail and Füri, 2019; Gaillardetal., 2021)。

地球表层系统的挥发分变化会对气候环境和宜居性产生重要影响，其中直接相关的方面包括：(1)通过温室气体浓度变化来影响地球平均表面温度；和(2)通过碳和硫等挥发分的循环影响大气圈氧气浓度的变化等。地球大气圈中很多挥发分(包括CO2、H2O和少量的CH4、NH3、H2S、SO2等)都属于温室气体。地球平均表面温度取决于太阳辐射(与光照强度和日地距离相关)、地球平均反照率(受云、冰盖面积、植被、陆地/海洋比值和气溶胶等影响)和温室气体含量。短期内太阳辐射强度近似稳定，但是地球反照率和温室气体含量会由于剧烈火山活动(影响气溶胶)和温室气体排放而改变。地球自冥古宙以来能保持宜居的表面温度和液态水与大气圈温室气体含量的调节密切相关，早期大气圈高的温室气体含量(CO2、CH4)弥补了当时低太阳辐射的影响(Kasting and Catling, 2003; Catling and Zahnle, 2020)。显生宙以来大气中最主要的温室气体是CO2，其含量变化与地球表面温度变化正相关，工业革命后大气中CO2浓度的快速升高导致了全球变暖(Berner, 2006; Royer, 2006; Lacisetal., 2010)。

本文将简要介绍地球挥发分的起源、大气圈形成和演化过程、显生宙以来的挥发分循环过程，以及挥发分循环对气候环境演变的影响。本专辑论文也主要聚焦于挥发分循环的不同方面，包括地球深部挥发分释放形式与影响、板片俯冲过程与挥发分循环、火山-岩浆活动及气候环境效应等。

1 地球挥发分起源与大气圈形成

地球挥发分组成是宜居环境形成的关键影响因素，挥发分的起源也一直是地球和行星科学学者广泛关注的重大科学问题(Catling and Kasting, 2017; Halliday, 2013; Marty, 2020及其文献)。然而，由于相关研究工作难度大，并且很大程度上依赖于挥发分分析技术的进步和深空探测任务的开展，该方面认识是一个逐渐演变和加深的过程。目前，对于地球各种挥发分的来源、深部和表层储库挥发分含量和分布、挥发分加入地球的时间和方式等，都有不同的观点(Albarède, 2009; Woodetal., 2010; Marty, 2012, 2020; Sarafianetal., 2014; Grewaletal., 2019)。

太阳系内的行星、小行星和彗星形成于太阳系的不同位置和阶段。早期太阳系内的温度梯度和成分梯度导致了原始挥发分分布的差异，因此太阳系内不同位置天体的挥发分组成和含量差异明显。类地行星形成于高温、富集金属和贫挥发分的太阳系内带，传统观点认为其初始物质组成中挥发分含量很低(Morbidelli, 2012)。顽火辉石球粒陨石一般被认为代表了构成地球的原始组成(Dauphas, 2017)。最近的研究发现其本身就含有大量的氢和与地球相似的氢、氮同位素组成(Pianietal., 2020)，这表明地球原始组成物质可能本身就含有丰富的挥发分。这些早期增生物质中含有的挥发分(H、C、N和S等)在核幔分异阶段被大量保存在地核中，而不能参与后期的挥发分循环(Gaillardetal., 2021)。地球地幔中的挥发分受后期增生过程中挥发分加入的影响，如月球形成大撞击、晚期重轰炸(Late Heavy Bombardment)和后期薄层增生(Late Veneer)等(Dasguptaetal., 2009; Woodetal., 2013; Grewaletal., 2019; Mikhail and Füri, 2019)，但是对于挥发分加入事件发生的具体时间还存在较大争议(Woodetal., 2010; Grewaletal., 2019)。太阳系中小行星和彗星是富集挥发分的天体物质，也曾被认为是地外挥发分的重要来源。很多研究认为彗星与地球海洋和大气圈的形成密切相关，但是新的彗星探测研究发现其对地球水、碳和氮等挥发分的贡献很小(≤1%)，不过可能对地球大气圈中惰性气体组成有重要贡献(Martyetal., 2016)。地球的氢、碳、氮同位素组成与小行星(以球粒陨石代表)具有相似性，但是与彗星和原始太阳星云物质不同，因此类似小行星的挥发分储库为地球提供了大量的H、C和N等挥发分(Alexanderetal., 2012; Füri and Marty, 2015; Martyetal., 2016; Dasgupta and Grewal, 2019)。地球挥发分的起源与地球的形成和早期演化过程密切相关，包括星子吸积(早期增生)、核幔分异/地核形成、月球形成大撞击和后期增生过程等，这些事件也都会引起挥发分含量、组成和分布的变化(Mikhail and Füri, 2019; Gaillardetal., 2021)。

地球大气圈的形成和演化主要与行星增生阶段大气圈物质残余、地外来源挥发分加入和地球内部挥发分释放(如火山去气)等过程相关。地球早期增生阶段冲击去气导致星子挥发分释放，随着质量增加原行星(protoplanet)可以重力捕获星云气体形成原生大气圈(以H2和He为主)；次生大气圈主要来自于外太阳系天体(小行星和彗星)物质加入带来的各种挥发分和地球内部挥发分释放(Zahnle, 2006; Lammeretal., 2018; Olson and Sharp, 2018; Venturinietal., 2020)。这些大气圈组分受到太阳风和天体冲击剥蚀影响而经历丢失(Genda and Abe, 2005)。地球增生和演化过程中可能经历了多次的岩浆洋事件，释放大量地球内部挥发分，引起地球挥发分分布的重组，严重影响原有大气圈的组成(Tucker and Mukhopadhyay, 2014)。月球形成大撞击后，地球从岩浆洋状态逐渐冷却，高温阶段大气圈由岩石蒸气构成，随着冷却和硅酸盐组分的降低，挥发分逐渐增加并成为大气圈的主要组分；地幔去气的水蒸气冷却形成海洋，但由于高浓度CO2(～100大气压)的存在而具有高的水温(～500K)(Zahnle, 2006)。岩浆洋冷却过程伴随着岩浆源区氧逸度的增加，还原阶段释放的挥发分以CO和H2为主(随着冷却反应生成CH4和H2O)，氧逸度增加后地幔去气组分变成CO2、H2O和N2(Dehantetal., 2019)。地球长期演化历史中，构造过程、岩浆活动、变质作用和水热活动等去气过程和含挥发分天体物质(陨石)的加入也影响地球表层系统的组成和演化(Gaillardetal., 2021)。目前研究表明，地球演化早期阶段就存在了大气圈和海洋。太古宙大气圈是以N2和CO2为主(图1)，并含有CH4、CO、H2O和H2等的还原性大气圈(Catling and Zahnle, 2020)。冥古宙锆石(4.4～4.0Ga)研究表明当时已经存在海洋和类似于现今的地质环境(Wildeetal., 2001; Harrison, 2009)，而太古宙早期海相沉积岩(>3.95Ga)的发现也确证了当时海洋的存在(Tashiroetal., 2017)。

图1 地球大气圈组成演化概略图(a)和太古宙平均温度的地质记录约束及冰期分布(蓝线)(b)(据Catling and Zahnle, 2020)

2 大气圈氧化过程与挥发分循环

虽然氧气在地球化学分类中不属于亲气元素(挥发分)，但是氢、碳、氮、硫等挥发分性元素的循环都受到氧化还原反应的控制和影响，地球挥发分的长期循环和演化过程与其表层系统(大气圈、海洋)氧含量变化密切相关(Canfield, 2005; Hayes and Waldbauer, 2006; Catling and Kasting, 2017; Lyonsetal., 2014, 2021; Reinhard and Planavsky, 2022; 黄建平等, 2021)。本部分主要通过大气圈的氧化过程来揭示地球表层系统的演化过程及其与挥发分循环的关联。

地球形成早期阶段的地核形成过程会导致地幔及大气圈的氧化(Armstrongetal., 2019)。产氧光合作用发生之前，光解和闪电导致的CO2分解、大气圈中含氢组分(如H2O、H2和CH4等)的光化学分解和氢逃逸也会造成大气圈的氧化(Claireetal., 2006; Haqq-Misraetal., 2011; Zahnleetal., 2013)。一般认为氧气(游离氧)的大量生成与蓝细菌的产氧光合作用相关。最新研究表明，在典型的动荡水体环境下，矿物-水界面反应可产生充足的H2O2和O2，形成局部氧化环境，并促进蓝细菌等早期生物产氧光合作用的起源和地球表层系统的氧化进程(Heetal., 2021)。由于氧气是易发生反应的气体，地球表层系统中先存还原性组分(如大气圈组分：H2、CH4和CO，火山气体：CO、H2、H2S和SO2，和地表有机质等)的氧化过程都会大量消耗氧气。如果没有持续的氧气生成作用，大气圈中的氧气会很快耗尽(Catling and Claire, 2005)。因此，有学者认为地球表面还原性物质被大量消耗或有效隔离(如有机质埋藏)后，由光合作用产生的氧气才能逐渐在大气圈积累和增加(Kasting, 2013)。

太古宙时期(4.0～2.5Ga)大气圈整体上处于还原环境。地球大气圈氧气含量的升高并达到现今大气圈水平(Present Atmospheric Level, PAL)主要与多次大氧化事件相关，包括古元古代大氧化事件(Great Oxidation Event, GOE；2.45～2.10Ga)和新元古代大氧化事件(Neoproterozoic Oxygenation Event, NOE：800～540Ma)；另外，古生代时期发生了一次或多次氧化事件(Paleozoic Oxygenation Event, POE)(Holland, 2006; Lyonsetal., 2014; Alcottetal., 2019; 孙卫东, 2020; 黄建平等, 2021)。古元古代大氧化事件之前，大气圈整体具有还原性质，其组成除N2和CO2外还含有CO、H2和CH4等还原性气体，氧气浓度远低于现在大气水平(<10-5PAL)(Pavlov and Kasting, 2002)或更低(<10-6PAL，Zahnleetal., 2006)。该时期地球表层处于还原环境，有氧风化较弱，沉积岩中可见沥青/晶质铀矿(UO2)、黄铁矿(FeS2)和菱铁矿(FeCO3)等碎屑矿物(Lyonsetal., 2014; 黄建平等, 2021)，广泛发育硫同位素非质量相关分馏(图2b；Farquharetal., 2000)。目前普遍认为，蓝细菌和产氧光合作用在古元古代大氧化事件之前已经出现(Reinhard and Planavsky, 2022)，并在海洋局部形成氧化环境(氧气绿洲)，先存地球表层系统的氧化消耗导致大氧化事件的延迟(Olsonetal., 2013)。古元古代大氧化事件期间，大气含氧量快速升高至1%～10% PAL(Holland, 2006)。大氧化事件之后，沉积岩中晶质铀矿和黄铁矿等碎屑矿物消失，并显著发育红层(富铁氧化物)和硫酸盐(如石膏、硬石膏)沉积，海水里铀和钼等氧化还原敏感元素含量有所增加，非质量相关硫同位素分馏特征消失。海洋由大氧化事件之前总体缺氧铁化状态，转变为表层海水氧化、中层海水局部硫化、深层缺氧铁化的状态(Holland, 2006; Lyonsetal., 2014)。需要注意的是，古元古代大氧化事件之后大气圈氧气含量又经历了明显降低，中元古代时期大气-海洋氧气含量长期维持在较低水平(图1，<0.1PAL)，但是伴生多次幕式增氧事件(图2a, Lyonsetal., 2021; Reinhard and Planavsky, 2022)。新元古代晚期地球表层经历了第二次氧化事件(NOE)，大气圈氧气含量快速增加(达0.1～0.5PAL)，海洋深层不断氧化；该氧化事件伴随着全球碳-硫循环系统的明显扰动、全球冰期的发育(雪球地球)和新元古代-寒武纪生命大爆发(Och and Shields-Zhou, 2012)。古生代氧化事件(POE)之后，大气圈氧气含量(甚至超过现今水平)，深层海洋最终完全氧化(Berner, 2009; Krauseetal., 2018; Lentonetal., 2016)。总体上，地球大气圈的氧含量并不是单调上升的，而是多次波动的，并具有明显的幕式增长特征(图2a；Lyonsetal., 2014, 2021; Largeetal., 2019; Reinhard and Planavsky, 2022; 孙卫东, 2020; 王振飞等, 2021)。

图2 大气圈氧含量长期演化(a)与碳(黑色)-硫(红色、灰色)同位素变化(b)(据Lyons et al., 2014, 2021)

大气圈的氧化过程是固体地球演化和生物圈演化综合作用的结果(Catling and Claire, 2005; Large, 2021; Lyonsetal., 2021; Reinhard and Planavsky, 2022)。关于氧化事件的发生有氧源增加和氧汇减少两方面观点。多数学者认为大气圈氧含量升高与氧消耗速率降低有关，如：有机碳和硫化物埋藏增加(Campbell and Allen, 2008)、有机碳俯冲效率增加(Duncan and Dasgupta, 2017)、火山气体氧化性增强(Holland, 2002; Kump and Barley, 2007; Gaillardetal., 2011)、地壳从镁铁质转换为长英质导致氧化过程耗氧量下降(Leeetal., 2016a)，等等。由于产氧光合作用是氧气的关键来源，有学者提出随着地球长期演化岩浆岩磷含量增加并通过风化作用提供了更多营养物质(Coxetal., 2018)，或者由于造山带发育和剥蚀作用增加海洋营养输入(Campbell and Allen, 2008; Zhuetal., 2022)，促进了蓝细菌繁盛和产氧速率增加。另外，近年来有学者提出“深部造氧说”，认为大气圈氧来自于深部地幔(Huetal., 2016; Maoetal., 2017)。

大气圈的氧化过程伴随着各种挥发分循环(碳、氮、硫和惰性气体等)的扰动。由于大气圈氧含量与碳、硫循环密切相关(Berner, 2001)，古元古代和新元古代大氧化事件都伴随着碳、硫同位素的显著偏移(图2；Lyonsetal., 2014, 2021; Large, 2021)。产氧光合作用直接消耗大气圈CO2，生成有机碳并释放氧气；有机碳和硫化物的快速埋藏有利于氧含量的升高，同时有机碳埋藏会导致地球表层储库CO2含量降低。另外，大气圈氧含量增加将快速氧化并降低大气圈中还原性温室气体(如CH4)含量。因此，古元古代大氧化事件相关的CO2和CH4降低，导致了全球性冰期的发育(Lyonsetal., 2014)。古元古代大氧化期间巨量氧气的积累被认为源于有机碳(富集轻碳12C)大量埋藏/俯冲，进而导致了海相碳酸盐岩长期的碳同位素正漂移事件(Lomagundi Event，2.22～2.06Ga)(Duncan and Dasgupta, 2017)。同时，氧气将硫化物氧化为硫酸盐，导致海水硫酸盐浓度增加及硫酸盐矿物沉积(Bekker and Holland, 2012)；氧含量升高还促进了海洋有氧氮循环的发育，呈现出现代生物氮循环特征(Canfieldetal., 2010; Zerkleetal., 2017)。最新研究发现，古元古代大氧化事件也引起了大气圈惰性气体组成的变化，造成Xe同位素长期质量分馏演化的停止(Ardoinetal., 2022)。新元古代大氧化事件期间沉积岩碳同位素剧烈波动(如Shuram Event)，分别与有机碳埋藏加强(δ13C正异常)和有机碳储库大规模氧化(δ13C负异常)等碳循环过程相关(Lyonsetal., 2014)。显生宙期间，石炭纪-二叠纪陆生维管植物的繁盛导致风化速率增加和有机碳埋藏能力增强，也造成同期(350～275Ma)大气圈氧气含量的明显增加(氧气含量达30%；Berner, 2006)。巧合的是，古生代氧化事件也伴随着冰期事件的发育。

3 显生宙挥发分循环与气候环境演变

显生宙以来地球大气圈组成和板块俯冲过程都进入了稳定状态，氧气含量虽有波动，但是已经接近现在水平，各个储库之间的挥发分循环也进入比较稳定的状态。地球主要挥发分存储在深部圈层，深部挥发分释放进入表层系统(大气圈、水圈和生物圈)和浅部储库挥发分随板块俯冲作用返回地球深部的过程构成一级挥发分循环(图3)，控制着浅部圈层的挥发分总量(Bekaertetal., 2021; Gaillardetal., 2021)。

图3 地幔挥发分储库(DMM、PLM)(a)和俯冲带挥发分循环示意图(b)(据Bekaert et al., 2021修改)

3.1 地球内部挥发分释放及气候环境效应

地球内部挥发分的释放方式包括火山去气和非火山去气(Gaillardetal., 2021)，也有学者将非火山去气称为构造去气(Fischer and Aiuppa, 2020)。火山去气包括地球上不同背景的火山活动，如俯冲带、洋中脊、大陆裂谷、地幔柱、洋岛等(图3)。地幔部分熔融过程中，挥发分表现为不相容元素性质进入熔体相，随着岩浆向上运移进入地壳或以火山喷发形式直接进入大气圈。岩浆活动提供的热量和流体可以导致地壳围岩发生变质脱气和水热反应，使围岩挥发分重新活化和释放(Burgessetal., 2017; Masonetal., 2017)。这些再活化的挥发分可以与火山气体一起释放，或者以非火山去气形式进行释放，例如热泉、喷气活动、地表裂隙和土壤渗漏等(Werneretal., 2019)。休眠火山或火山间歇期、大陆伸展-裂谷(如东非裂谷)和大陆碰撞造山带构造活跃区(如青藏高原内部及邻区)等非火山去气也可以释放大量的挥发分(Leeetal., 2016b; 沈立成等, 2011; 郭正府等, 2014; 徐胜等, 2022)。

岩浆上升过程中，随着压力降低挥发分的溶解度也降低，导致其从熔体中逐渐析出和释放。火山气体组成除受熔体组成影响外，还受压力、温度和氧逸度影响，其中压力影响最大(如H2O和CO2)，其次是氧逸度和温度(如S)，另外后期岩浆运移、存储和演化过程也明显改变挥发分组成(Wallaceetal., 2015; Aiuppa and Gaillard, 2018; Gaillardetal., 2021)。火山气体组成以H、C和S为主，还含有少量的卤素(如Cl、F)和极低含量的惰性气体(He、Ar等)。高温火山气体组成主要受岩浆源区影响，以H2O为主，其次是CO2和S(ST=SO2+H2S)，三者总量占比可达99mol/mol以上，但是不同背景的挥发分组成差异明显(图4)。俯冲带岩浆相比其他背景岩浆的挥发分含量偏高，主要来自于深部地幔和俯冲板片物质的再循环。基性弧岩浆水含量为2%～6%，在挥发分总量中占比远超过90mol/mol，碳含量可达2500×10-6(去气前可能达1%)，S和Cl含量分别为900×10-6～2500×10-6和250×10-6～2500×10-6，相对富HCl贫HF，还含有H2、CO和少量惰性气体(He、Ar)。俯冲带长英质岩浆(英安岩、流纹岩)也具有高的挥发分含量，H2O(4%～6%)、CO2(<30×10-6～1200×10-6)、S(≤200×10-6)、F(200×10-6～1500×10-6)和Cl(600×10-6～2700×10-6)。洋中脊玄武岩(N-MORB)挥发分含量明显低于弧岩浆，如H2O(<0.4%)、CO2(50×10-6～400×10-6)、S(800×10-6～1500×10-6)、Cl(10×10-6～50×10-6)和F(100×10-6～600×10-6)。洋岛玄武岩挥发分水、碳和硫含量较洋中脊玄武岩偏高，如H2O(0.2%～1.5%)、CO2(2000×10-6～6500×10-6)、S(200×10-6～3000×10-6)，Cl和F含量与洋中脊玄武岩类似，整体挥发分含量随岩浆碱含量增加而增加。大火成岩省岩浆岩具有变化很大的挥发分含量和组成，并且容易受到围岩的影响。上述挥发分含量主要来自于火山岩斑晶矿物中熔体包裹体挥发分含量的测试，只能部分反应岩浆的挥发分含量，尤其对于溶解度低的挥发分(如CO2)(Wallaceetal., 2015)。需要结合火山气体监测和通量测量，才能更全面的反应火山活动相关的挥发分释放通量(Aiuppaetal., 2019; Werneretal., 2019)。另外，连续监测表明，火山气体组成是随时间发生变化的，火山喷发前气体的CO2/SO2比值具有明显升高的趋势，可能与深部富挥发分岩浆的补给和上升有关；喷发后阶段，低温火山气体组成受水热活动影响发生改变，含硫气体组分中H2S含量增加(Aiuppa, 2015)。

图4 不同背景火山高温气体H2O-CO2-ST组成对比(据Aiuppa, 2015)

挥发分是火山剧烈喷发的主要驱动力(Cashman, 2004)。火山喷发和相关挥发分的释放，会引发各种气候环境效应(郭正府, 1994; 郭正府和刘嘉麒, 2002; Robock, 2000; Schmidtetal., 2015)。剧烈火山喷发对地球气候环境的影响从几年尺度(如超级火山喷发)到数十万年至百万年尺度(如大火成岩省)。超级火山喷发是单个火山短期内剧烈爆发的一种典型代表(如印度尼西亚西北部的多巴火山)，其火山喷发指数(VEI)达到8级或以上，单次喷发可以释放1015kg(～450km3)以上的长英质岩浆，相关火山喷发沉积物超过1000km3(Miller and Wark, 2008)。刘平平等(2022)对超级火山喷发的地质特征和气候环境响应进行了详细介绍。超级火山喷发除了通过破火山口发育和碎屑熔岩流释放给周边环境带来直接破坏，还通过挥发分释放和扰动挥发分循环产生更大范围和更长时期的影响(几年)，引起区域乃至全球性的太阳辐射强度、温度、降水、大气和海洋环流、生态环境变化，甚至影响社会稳定。虽然火山气体中含量最高的是H2O和CO2，但是由于大气圈高的H2O和CO2背景组成，这两种火山气体组分的扰动在短期内不会对气候环境产生明显影响，但是其长期累积会影响地球表层系统挥发分的组成和演化。火山气体主要组分中含硫气体对大气圈的直接影响最大，卤素组分到达平流层后会破坏臭氧层(Schmidt and Robock, 2015)。超级喷发释放的大量含硫气体(SO2、H2S)被OH氧化并和水反应形成硫酸盐气溶胶，会反射、散射和吸收太阳辐射，使其难以有效达到地表，从而使地球表面温度降低和降水减少。如果火山喷发柱可达到平流层，硫酸盐气溶胶的滞留时间会从几小时至几天增长到几周至数月，超级喷发对地球短期气候的扰动可以达到几年(Robock, 2000)。大火成岩省岩浆活动可以在几十万年至百万年的时间尺度上，强烈影响地球表面气候环境的挥发分释放过程。大火成岩省一般与地幔柱发育相关，主要发育基性火山岩和相关侵入岩，在短期内(1～5Myr)岩浆发育面积达到100000km2(体积>100000km3)(Ernst, 2014)。宗克清等(2022)对俯冲带、洋中脊、大陆裂谷和大火成岩省岩浆活动的环境气候效应进行了详细汇总。其中，大火成岩省岩浆活动具有持续时间短但岩浆规模大的特征，其对地球长期气候演化影响较小，但是短期内可以严重扰动气候和环境稳定性，并可能引发生物灭绝事件。火山活动直接去气和岩浆加热富挥发分围岩(碳酸盐岩、蒸发岩、煤层等)都会导致巨量挥发分的释放(如SO2、CO2、CH4、卤素等)，短期内快速升温还可能诱发海底冻土和甲烷水合物中封存CH4的释放，进一步引发全球变暖，并会引起极热事件、大洋缺氧、海洋酸化和生物大灭绝等(Wignall, 2001; Courtillot and Renne, 2003)。

与火山去气不同，非火山去气具有长期连续释放的特征，即便短期内挥发分释放速率低于火山喷发直接去气，但是长期释放量仍不可忽视，甚至高于火山去气量。随着深部碳观测工作的深入，研究发现非火山去气通量远超过去认识(Werneretal., 2019; Fischer and Aiuppa, 2020)。赵文斌等(2022)对青藏高原南部及邻区非火山去气(土壤微渗漏、温泉等)的碳通量进行了系统汇总和研究。研究发现该区域总的CO2释放通量达23.4～59.6Mt/yr(百万吨/年)，其规模与全球其他构造背景(如岩浆弧：44～159Mt/yr、大陆裂谷：20～71Mt/yr、洋中脊：29～220Mt/yr)碳通量在一个量级(赵文斌等, 2022)。这一碳通量可以与当今全球最活跃陆地火山总的碳释放通量(38.7±2.9Mt/yr)相媲美(Aiuppaetal., 2019)。

3.2 俯冲带挥发分循环

地球表层储库挥发分进入地球深部的主要方式是板块俯冲过程(Bekaertetal., 2021; Gaillardetal., 2021)。俯冲板片的海洋沉积、蚀变洋壳、沉积物及洋壳玄武岩的孔隙和蛇纹石化岩石圈地幔中都含有大量的挥发分，可以有效地将挥发分带入俯冲带(图3b)。弧火山气体中挥发分元素和同位素组成特征可以很好地识别火山气体的来源(见Oppenheimeretal., 2014综述)。俯冲带火山气体δD-δ18O同位素组成揭示了俯冲沉积物来源水的重要贡献(图5a)。CO2/3He比值研究表明，弧火山CO2来源(及贡献占比)包括俯冲碳酸盐岩(50%～79%)、含有机质沉积(7%～22%)和地幔(3%～35%)(图5b)。由于受俯冲海水硫酸盐(δ34S：～21‰)的影响，弧火山气体硫同位素(δ34S：2.2‰～13.5‰)明显高于地幔硫组成(δ34S：～0‰)(图5c)。弧火山气体N2/He和氮同位素(δ15N)揭示氮的主要来源包括俯冲水溶解的大气组分、地幔、含有机质沉积物(俯冲板片或上覆地壳来源)等，部分大洋岛弧地区洋壳本身组分也有重要贡献(图5d)。卤素具有亲水性，俯冲带火山气体中卤素来源于沉积孔隙流体、沉积物、蚀变洋壳、蛇纹岩及上地幔等。接下来分别介绍俯冲过程中水、硫、氮和卤素的循环过程，碳循环将在下一节单独介绍。

图5 弧火山气体及相关源区挥发分组成特征(据Oppenheimer et al., 2014)

水是地球上最重要的挥发分，少量水的存在便可以改变地球物质的物理和化学性质，它控制着地球的演化和动力学过程(Nietal., 2017; Ohtani, 2021)。水循环是维持地球宜居性的关键，与其他挥发分循环密切相关，并可能导致了深部氧的产生。俯冲带海洋沉积物、蚀变洋壳、沉积物及蚀变洋壳孔隙、蛇纹石化橄榄岩中含有大量水(Jarrard, 2003)。俯冲大洋板块通过沉积物和岩石孔隙水、矿物晶格水等不同形式将水运移到不同深度(Hacker, 2008; 郑永飞等, 2016)。俯冲开始阶段的挤压作用会导致沉积物和岩石孔隙中的水被首先释放，粘土等矿物也易于在低压条件下脱水，剩余的水则赋存在其他含水矿物中。低压含水矿物的分解导致俯冲板片水丢失，并伴随着新的含水矿物形成，这些高压/超高压含水矿物及名义上无水矿物可以将剩余的水带到200～300km以下，达到地幔过渡带(25%)、下地幔(3%)，甚至核幔边界(Bodnaretal., 2013; Peslieretal., 2017)。俯冲带的热结构会明显影响含水矿物的稳定性，决定了俯冲板块脱水的深度；地温梯度越高俯冲板片有效脱水深度越浅，热的俯冲带在弧前深度就由于低温含水矿物的分解而释放大量水，而冷的俯冲带(如进入硬柱石稳定域)则有更多的水被带入地幔深部(Hacker, 2008; van Kekenetal., 2011; 郑永飞等, 2016)。在不同深度含水矿物的失稳-分解伴随着深部水的释放，并可能引发地震和弧岩浆活动(郑永飞等, 2016; Peslieretal., 2017)。地震学探测发现上地幔底部和下地幔底部都存在局部的低速层(如LLSVP)，可能与脱水或脱水熔融有关；地幔过渡带比上地幔和下地幔含水量偏高，可能与冷俯冲板片的脱水和含水矿物(如瓦兹利石和林伍德石)的发育有关(Hirschmann, 2006; Karato, 2011)。

俯冲带硫循环对地幔氧化还原状态、俯冲带成矿物质富集、俯冲带岩浆岩硫含量及潜在气候环境效应等相关研究都具有重要意义。李继磊等(2022)从俯冲板片角度对俯冲带硫循环进行了详细综述，包括大洋岩石圈剖面初始硫分布状态、俯冲过程中硫的地球化学行为、俯冲带硫循环的通量、硫循环效率及其对地幔楔氧逸度的影响，并对俯冲带硫循环的未来发展方向进行了展望。现今新生洋壳中硫多以硫化物等还原态存在，洋底蚀变过程中含硫酸盐海水氧化洋壳上部的含硫矿物，海水硫也可以在蛇纹石化过程中以硫化物或硫酸盐形式加入到大洋岩石圈地幔中。大洋板片的沉积物、洋壳和蛇纹石化橄榄岩都可以携带硫进入俯冲带，硫酸盐在早期脱水阶段溶于流体被带走或者被还原为硫化物。俯冲变质过程中各类型岩石的硫同位素不会发生明显的分馏，这就便于通过硫同位素(δ34S)示踪流体的具体来源。俯冲大洋板片的脱硫源区主要为基性地壳，主要脱硫深度是70～100km，与脱流体趋势一致。大洋板片俯冲过程中释放流体中硫主要是还原态的HS-和H2S形式，而不含大量的硫酸根离子和硫酸盐，这些流体中的硫不能造成地幔楔有效氧化(Lietal., 2020, 2021)。俯冲带总的硫循环效率较低(约6.3%)，大部分硫都被板片带入地幔深部，该过程导致深部地幔(δ34S偏负)和浅部硫储库(δ34S偏正)的持续分异。

卤族元素(简称卤素)包括氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)和碘(I)四个稳定元素。卤族元素之间化学性质差别较大，氟可以进入很多矿物的晶格，在低压含水流体和海水中都具有低的溶解度，而氯、溴和碘的化学性质相似，都具有强的不相容性和强的流体活动性(Kendrick, 2018)。卤素存在于孔隙流体、沉积物、蚀变洋壳和蛇纹石化岩石圈地幔中(Barnesetal., 2018)。孔隙流体富集卤素，尤其是碘，比海水浓度(55×10-6)还高，Br浓度是海水的1～2倍，Cl含量是海水浓度(19500×10-6)的0.5～1倍。沉积物本身也含有大量卤素，特别是碘，各元素含量分别是F(400×10-6～1250×10-6)、Cl(40×10-6～2000×10-6)、Br(0.3×10-6～70×10-6)、I(<1×10-6～28×10-6)。蚀变洋壳的次生含水矿物(如粘土、绿泥石、角闪石、滑石和绿帘石等)晶格中可以含有Cl和F，其平均Cl含量为50×10-6～78×10-6，F含量为216×10-6，Br和I含量研究很少。角闪石是蚀变洋壳中主要的富Cl矿物，其Cl含量最高可达4%，F含量可高达0.54%。蛇纹岩平均Cl含量约2000×10-6，F(约204×10-6)、Br(1.3×10-6～24×10-6，平均6.4×10-6)、I(0.02×10-6～45×10-6，平均7.6×10-6)。卤素在俯冲带的行为与俯冲物质脱流体过程密切相关，卤素的运移主要是溶解在含水流体中，其地球化学行为可以有效示踪俯冲带水循环过程(Barnesetal., 2018)。俯冲开始阶段(<5km)的挤压作用导致大部分沉积孔隙流体析出，伴随着大量含碘流体的释放。蚀变洋壳和蛇纹岩则携带大量水和卤素进入更深部，伴随着板片进变质和脱流体过程而释放，很多卤素随含水流体进入弧岩浆源区；此外，大量的卤素可以随板片俯冲到更大深部，达到弧后和洋岛玄武岩源区(Kendricketal., 2014a, b)。整体上看，俯冲带卤素的循环效率和含水流体非常相似。卤族元素比值和同位素在挥发分源区示踪方面得到广泛应用(Barnesetal., 2018及其文献)。需要指出的是，俯冲流体中高的Cl(>1%)、F(～1%)含量，对金属元素和微量元素的运移具有重要作用(Keppler, 2017)。

惰性气体(He、Ne、Ar、Kr、Xe)在一般条件下不参加各种生物和化学反应过程，由于其稳定的性质常被用来示踪各种挥发分演化和循环过程，如地球挥发分起源、地幔去气历史、地球内部-表层挥发分交换等(Ballentine and Barry, 2018; Mukhopadhyay and Parai, 2019)。除了40Ar和He，地球绝大部分惰性气体存在于大气圈中(>98%～99%)，地幔中惰性气体组成受地球早期增生物质残余、表层物质俯冲再循环和放射性产物累积等过程的影响(Ballentine and Barry, 2018)。早期研究认为俯冲洋壳和大洋沉积中大部分惰性气体(>98%)会随火山作用返回大气圈，难以参加深部挥发分循环(Staudacher and Allègre, 1988)，但是后来研究发现俯冲过程可以将地球表层系统惰性气体有效运移到地幔深部，通过深部挥发分循环影响了俯冲带、洋中脊和地幔柱等不同背景岩浆岩的惰性气体组成(Hiltonetal., 2002; Holland and Ballentine, 2006; Paraietal., 2012; Parai and Mukhopadhyay, 2015)。板片俯冲过程，孔隙流体(Suminoetal., 2010)、海洋沉积(Staudacher and Allègre, 1988)、蚀变洋壳(角闪石，Jacksonetal., 2013; Chavritetal., 2016)和蛇纹岩化岩石圈地幔(Kendricketal., 2011; Krantzetal., 2019)都可以携带惰性气体进入地幔深部，参与深部循环过程。

俯冲带挥发分循环过程研究，除了可以通过H、C、N、S、卤素、惰性气体等挥发分元素和同位素组成来研究，还可以利用非传统金属稳定同位素进行示踪(Tengetal., 2017)。近年来，金属稳定同位素在示踪俯冲带挥发分循环方面得到广泛应用。刘盛遨(2022)详细介绍了金属稳定同位素示踪俯冲带挥发分循环的原理、研究现状和应用。由于部分金属元素能够与挥发分结合，并在随着俯冲流体迁移过程中发生同位素的明显分馏，因此可以利用金属稳定同位素的分馏现象研究相关挥发分在俯冲带的循环过程。例如，Mg、Zn同位素示踪碳循环，Li、Mg、K、Ba和Mo同位素示踪含水流体循环，Zn、Fe同位素示踪硫循环，Cr同位素示踪氯循环等。

3.3 碳循环与气候环境演变

CO2是地球现今大气圈最重要的温室气体(Lacisetal., 2010)，已有研究表明显生宙全球平均温度的变化与大气CO2浓度正相关(Royer, 2006)。碳循环是对长期气候演化影响最大的挥发分循环过程，它通过大气圈CO2浓度变化和硅酸盐风化速率的反馈作用，维持了地球表面温度的长期稳定(Walkeretal., 1981)。太古宙早期地球已经建立了稳定的碳循环，由于大陆和洋壳的风化调节作用，该时期地球已经具有适宜的温度(Krissansen-Tottonetal., 2018; Issonetal., 2020)。

地球深部储库(地壳、地幔和地核)的碳总量远超过地球表层储库(大气圈、水圈、生物圈及表层沉积等)，表层储库碳含量的增加(碳源)主要与地球深部碳的释放有关，包括各种构造背景的火山活动(洋中脊、俯冲带、大陆裂谷、洋岛和地幔柱等)和变质作用(如变质脱碳)等深部过程；另外碳酸盐风化和有机碳氧化作用也会导致表层储库CO2含量的增加(DePaolo, 2015; Leeetal., 2019)。地球表层碳循环过程涉及到水圈、大气圈、生物圈及土壤，光合作用-有机碳埋藏和硅酸盐化学风化-碳酸盐沉积两个过程移除了地球表层储库的CO2(碳汇)，并将碳固定到地壳岩石中，然后通过板块俯冲作用返回地球深部完成全球碳循环。在地质时间尺度(>1Myr)，地球表层碳循环处于稳定状态，其碳总量受深部碳释放和硅酸盐风化等深部碳循环过程控制。地球深部碳释放通量和板块俯冲碳返回通量处于近似平衡的状态(Plank and Manning, 2019)。

地球上不同背景的岩浆活动、变质作用等深部过程可以释放大量CO2到大气圈和大洋，并引发气候环境改变(宗克清等, 2022)。大火成岩省岩浆活动具有持续时间短但岩浆规模大的特征，其对地球长期气候演化影响较小。有学者认为大火成岩省基性岩浆活动短期内导致CO2快速大量释放和大气圈CO2浓度升高，随后导致全球风化速率的增加和CO2快速消耗；从长时间尺度(百万年)看，大火成岩省可能是碳汇而不是碳源(Dessertetal., 2001; Schalleretal., 2012)。洋中脊火山活动是现今地球上最大规模的岩浆活动，其在海底释放的CO2主要进入海水中，参与海洋生物碳循环；只有浅水区或暴露出海平面的部分释放的CO2才能进入大气圈，进而对地球气候产生影响(Le Voyeretal., 2019)。由于新生洋壳(玄武岩和辉长岩等)受含碳海水影响发生碳酸盐化蚀变(Alt and Teagle, 1999)，该过程消耗的CO2比洋中脊碳释放量更高，其整体上表现为碳汇而不是碳源(Kerrick, 2001)。大陆裂谷岩浆岩的规模较小，但是其岩浆产物含碳量很高，非岩浆去气在裂谷长期演化过程中具有重要作用，并且具有长期连续去气的特征(Leeetal., 2016b; Bruneetal., 2017)。然而，地质历史时期大陆裂谷活动相关的脱碳记录难以保存和准确评估，大陆裂谷发育规模的重建也具有很大的不确定性。不同背景的岩浆活动除了直接释放自身携带的碳，还会通过接触变质作用活化和释放含碳围岩中的碳及其他挥发分。初旭和周振昊(2022)对接触变质过程中的脱碳过程进行了详细介绍，包括岩浆侵入过程中的热结构与流体流动体制、含碳围岩变质脱碳反应的相平衡关系和流体与岩石相互作用的物理与化学反应过程等多个方面。围岩变质脱碳作为岩浆活动和岩浆去气的正反馈过程，可以明显放大岩浆作用的气候环境效应。刘威等(2022)详细总结了深部变质过程相关碳释放的迁移途径，主要包括区域断层系统、地下水系统和热泉、火山通道、隐爆角砾岩筒、高频率的岩浆热液事件等，最终以非火山去气方式进入水圈和大气圈。

俯冲带岩浆活动在全球分布广泛，由于大陆边缘沉积碳酸盐岩的发育和变质脱碳影响，大陆弧相对于大洋弧具有更高的碳通量(Leeetal., 2013)。其中大陆弧含碳围岩(碳酸盐岩和含碳泥质岩)变质脱碳作用也具有可观的碳通量(Chuetal., 2019; 初旭和周振昊, 2022)。现今全球大陆弧接触变质作用相关碳通量达0.06～0.9Tmol/yr，白垩纪大陆弧繁盛期变质脱碳通量可以与洋中脊碳通量相比(Chuetal., 2019)。同时，大陆弧岩浆碳含量受碳酸盐岩围岩影响也会明显升高(Masonetal., 2017)。姜禾禾(2022)研究发现，从长时间尺度(50～100Myr)看，大陆弧岩浆爆发期释放大量CO2，表现为碳源特征；岩浆峰期之后，大陆弧碳释放速率降低，而造山带风化剥蚀作用维持在较高水平，碳消耗量大于碳释放量，大陆弧整体上表现为碳汇；因此单个大陆弧演化的不同阶段表现出不同的碳循环角色。杨浩等(2022)系统总结了中国东北地区显生宙岩浆作用、矽卡岩型矿床的时空展布、弧-陆碰撞的时代和规模及古地理位置，并与全球温室-冰室气候发育和转变时间进行了对比。研究发现东北地区包尔汉图-白乃庙-伊通缝合带的低纬度弧-陆碰撞事件(455～433Ma)促进了晚奥陶世冰期的发育；中生代时期大陆弧岩浆活动和矽卡岩变质脱碳的普遍发育导致了同期的温室气候。在更长时间尺度和全球规模上，新元古代以来全球大陆弧发育规模的变化控制着温室-冰室气候的转变，大陆弧的周期性强盛导致了温室气候的周期性发育(McKenzieetal., 2016; Caoetal., 2017)。

近年来研究表明，造山带风化剥蚀过程不是单纯的碳汇(硅酸盐风化)，还可能是碳源(碳酸盐风化、有机碳和硫化物氧化)(Hilton and West, 2020)。年轻造山带或古老造山带演化的早期阶段，随着造山带隆升首先大面积剥露的不是纯的硅酸盐岩石，而是陆相沉积岩和浅海沉积岩。这些沉积岩含有大量有机质、碳酸盐和硫化物矿物。碳酸盐风化和有机质氧化风化都会释放CO2，而硫化物(如黄铁矿)氧化形成硫酸会促进碳酸盐的溶解和CO2释放。碳酸盐和硫化物的溶解速率远高于硅酸盐，因此造山带沉积岩剥蚀-风化为主的阶段整体上表现为碳源而非碳汇(Bufeetal., 2021)。新生代早期(58～50Ma)大气圈CO2浓度具有逐渐升高的趋势，并导致了早始新世气候适宜期(53～51Ma，又称为早始新世大暖期)的发育。该升温事件可能受青藏高原南部造山带构造-岩浆演化过程控制，温度和CO2升高阶段对应了印度-亚洲大陆碰撞的早期阶段，并涉及到不同来源碳的释放。印度大陆北缘和亚洲大陆南缘在晚中生代-早新生代时期处于低纬度地区，生物活动繁盛，广泛发育碳酸盐岩和富有机质沉积(Kent and Muttoni, 2008)。在碰撞早期阶段造山隆升和剥蚀使碳酸盐岩风化和无机碳释放，导致大气圈CO2浓度和碳同位素比值的升高，稍后有机质氧化风化释放了大量轻碳(56～53Ma)，导致碳同位素比值的降低(Becketal., 1995)；峰期阶段碳释放则以岩浆来源为主，伴随着碳含量和碳同位素比值的逐渐升高(张少华等, 2022)。

板块俯冲是地球表层储库碳返回地球深部的主要途径(Kelemen and Manning, 2015; Plank and Manning, 2019; 张立飞等, 2017; 刘勇胜等, 2019)。兰春元等(2022)对俯冲过程中大洋板片物质的脱碳机制和通量进行了系统总结，并指出目前该方面研究存在的问题和重要研究方向。俯冲过程将蚀变洋壳及沉积物中的含碳物质(碳酸盐岩和有机质等)带入俯冲带，随着温度-压力升高、流体活动和氧化还原反应，经历多种形式的碳释放，包括变质脱碳、流体溶解脱碳、熔融脱碳、底辟脱碳和氧化还原脱碳等。俯冲板片释放的碳以流体和/或熔体形式进入上覆地幔楔，其中一部分碳卷入弧岩浆源区并随着弧岩浆上升而释放；板片中残存的碳随着俯冲作用进入深部地幔，参与更大空间和更长时间的碳循环。最近有学者通过金伯利岩研究发现，其深部地幔源区的碳同位素组成受到了有机碳的影响，暗示含有机质沉积物中的碳可以俯冲到深部地幔甚至核幔边界(Giulianietal., 2022)。该研究也表明从俯冲带进入地球内部的含碳物质可以参加全地幔尺度的挥发分循环过程。

3.4 地壳内岩浆系统挥发分循环及环境、资源效应

我国东部地区在中生代受控于古太平洋板块的西向俯冲作用，从东北地区至东南沿海都发育了广泛的岩浆活动，属于中生代全球超长大陆弧的重要组成部分。这些地壳内岩浆系统的形成、演化与挥发分有密切关系，本专辑有一系列论文关注地壳内岩浆系统的发育、演化及气候环境和资源效应。另外，陈厚彬等(2022)对岩浆系统精细过程研究中涉及的扩散年代学进行了详细综述，包括扩散年代学的原理、发展简史、研究基础及其在岩浆体系中的应用等。

本专辑中，陈璟元等(2022)对华南东南沿海白垩纪中期(115～86Ma)侵入岩的岩石类型、岩石组合和地球化学特征进行了详细汇总，发现该时期岩浆活动随时间演化趋势整体受挥发分控制。早期(115～100Ma)岩浆岩中挥发分以富水为主要特征，发育了钙碱性系列岩石，包括角闪辉长岩-闪长岩-花岗闪长岩-二长花岗岩-碱性长石花岗岩；晚期(100～86Ma)岩浆岩为一套碱性系列岩石，包括石英二长斑岩-正长斑岩-碱性长石花岗岩，主要由于岩浆体系中水减少，而F、Cl等挥发分贡献增加有关；整体上挥发分的变化与该时期古太平洋板片向东后撤(深部板片来源含水流体减少)和软流圈上涌(伸展、升温)等过程相关。贺振宇等(2022)对东南沿海火山活动集中发育区——浙东雁荡山地区具有代表性的长屿破火山(97～96Ma)进行了详细矿物学、岩石学、年代学、矿物和岩石地球化学、相平衡模拟研究，揭示了长屿火山深部岩浆精细演化过程和火山喷发过程，探讨了其对中国东南沿海白垩纪古气候与古环境的启示意义；火山岩中南洋杉型碳化木的存在表明研究区晚白垩世早期为亚热带湿润气候，该时期东南沿海可能存在俯冲造山形成的海岸山脉。

本专辑中，张吉衡等(2022)对地壳硅质岩浆储库的基本特征和演化机制研究进行了系统总结，强调了基性岩浆补给对岩浆储库存留、活化、分异和喷发过程的重要贡献，认为基性岩浆提供的热和挥发分是导致地壳硅质岩浆喷发的根本原因。地壳硅质岩浆储库在存留和演化周期内主要处于相对低温条件，呈冷存储状态；低通量的岩浆补给造成岩浆储库温度短期升高和晶体累积生长，高通量和富挥发分的基性岩浆补给可能导致火山喷发(Cooper and Kent, 2014; Andersenetal., 2017; Rubinetal., 2017)。蒋昌宏等(2022)以陆内穿地壳岩浆系统为主要研究对象，详细介绍了陆内穿地壳岩浆系统的研究历史、地质特征与岩浆形成-演化过程，对岩浆中挥发分的来源、组成和循环过程进行了系统剖析，并评估了该岩浆系统去气作用对气候环境的影响。陆内穿地壳岩浆系统可以关联不同地壳层位的岩浆作用，整合了从幔源岩浆底侵、地壳部分熔融、熔体上升-汇聚、岩浆分异演化到火山喷发等地质过程，也构建了整个地壳挥发分运移和循环的通道。周金胜和王强(2022)详细汇总了岩浆动力学领域的研究热点和前沿科学问题，包括岩浆储库的概念提出、生长和动力学演化过程，岩浆过程的时间尺度以及岩浆中晶体的生长，岩浆中的挥发分、岩浆去气及资源环境效应。岩浆中挥发分对岩浆-热液型矿床形成具有重要作用，成矿物质主要是从岩浆逃逸出的热液流体中沉淀形成，包括斑岩型、矽卡岩型和浅成低温热液型等。

4 结语与展望

地质历史上长期挥发分循环主要受地球深部过程控制，各种挥发分从俯冲带进入地球内部，在地幔中经历不同时空尺度的循环后，经俯冲带、洋中脊、地幔柱等岩浆活动返回地球表层系统(大气圈、水圈)(图3)。地球深部动力学演化过程通过挥发分循环调控地球表层系统的演化，进而影响宜居环境演变和生物圈的演化。地球深部和表层系统的重大转折事件具有很好的一致性。太古宙/元古宙转换期(古元古代早期)和元古宙/显生宙转换期(新元古代晚期)是地球构造体制和宜居环境发生明显变化的两个阶段。由于地幔持续降温，约25亿年前发生第一次重大转换，连续/稳定的大洋板片俯冲机制开始建立(Herzbergetal., 2010; Laurentetal., 2014; Holderetal., 2019)，促进了俯冲带挥发分稳定循环(如有机碳俯冲)的开始，并引发了古元古代早期的大氧化事件(Duncan and Dasgupta, 2017)。新元古代时期，现今板块俯冲过程建立(Stern, 2018)，整体上低的俯冲带地温梯度有利于促进和维持高的挥发分循环效率(Dasgupta and Hirschmann, 2010)，并导致了新元古代氧化事件的发生和显生宙宜居环境的形成。

目前，挥发分循环的具体过程和机制已经有了比较清晰的了解，但是定量约束挥发分循环的精细过程和通量还有很大不足和争议(Kelemen and Manning, 2015; Plank and Manning, 2019; Bekaertetal., 2021)。例如，青藏高原南部及东缘深部碳释放监测发现其释放通量远超过去认识，这些进展显然还没有被全球碳循环模型所考虑。挥发分循环研究严重依赖于实验和分析技术的发展，包括用于挥发分释放观测的气体地球化学分析技术(Aiuppa, 2015; 郑国东等, 2021)、岩浆挥发分定量分析技术(Wallaceetal., 2015; 丁一等, 2019)、(超)高温高压实验模拟技术(Huetal., 2016)，等等。这其中，岩浆挥发分相关分析技术在国内的发展相对还不成熟。地球深部圈层通过火山活动直接释放挥发分到大气圈，岩浆中原始挥发分的获取主要是通过斑晶矿物中熔体包裹体的原位微区分析(Wallaceetal., 2021)。虽然近年来国内单矿物原位元素和同位素分析技术得到了快速发展和广泛应用，但是熔体包裹体挥发分元素含量和同位素组成分析还明显落后(丁一等, 2019)。通过熔体包裹体记录的岩浆挥发分演化过程，可以揭示岩浆上升过程中矿物结晶压力、岩浆去气途径和火山喷发前的深部过程(Métrich and Wallace, 2008)。岩浆挥发分研究是建立地球深部和表层系统挥发分循环的纽带，有利于阐明岩浆作用相关的气候环境和资源效应，揭示地球宜居环境的形成和演变规律。

致谢感谢二位审稿人和编辑部俞良军老师的细心评审和提出的建设性意见。