渗滤液回灌促进垃圾填埋场甲烷产生的研究进展

宋欣欣， 刘凯丽， 吕龙义， 闵海华，王 澄， 杨 佳， 张光明

(1.天津市政工程设计研究总院有限公司 第四设计院， 天津 300392； 2.河北工业大学能源与环境工程学院 天津市清洁能源利用与污染物控制重点实验室， 天津 300401；3.中国市政工程华北设计研究总院有限公司 第三设计院， 天津 300074；4.天津市市容环卫建设发展有限公司， 天津 300384)

0 引 言

卫生填埋技术是目前占主导地位的生活垃圾处置方法[1]，不仅可使填埋场中的废弃物最终降解为相对稳定的物质，而且还具有经济优势[2]。但填埋过程产生的渗滤液和填埋气会对周围的大气、地表和地下水造成严重污染，成为潜在的污染源。填埋气体俗称沼气，成分如表1所示，主要成分是CH4和CO2[3]。垃圾填埋场可视为大型生物反应器，渗滤液回灌可使其成为可控型生物反应器垃圾填埋场，国内外针对生物反应器型填埋场的研究主要围绕渗滤液回灌展开[4]。研究表明，回灌的渗滤液中仍有大量未被降解的有机物，可作为营养物质被垃圾填埋层内的微生物利用，这样既能降低渗滤液的污染程度、加快垃圾填埋稳定化进程，又能形成湿度大、氧化还原电位降低和重金属离子下降等有利于产甲烷的环境[5]。甲烷是一种理想的气体燃料，可用于供热发电和汽车燃料等[6]。因此，渗滤液回灌技术将会带来较好的环境效益和经济效益。

相关研究自1975年日益增加，回灌技术在实际工程中也得到了大量应用。图1显示了1970～2019年关于渗滤液回灌和渗滤液回灌促进产甲烷的论文数量，呈现持续增长的趋势。本文对这一技术近50年的发展进行了系统的梳理，并讨论了存在的问题与未来研究方向，可为其进一步研究与应用提供参考。

表1 城市垃圾填埋场释放气体的典型成分

图1 关于渗滤液回灌发表论文的数量(Web of Science)

1 渗滤液回灌提高甲烷产量的研究历程

1973年，美国Pohland率先在实验室内对渗滤液回灌做了模拟研究，发现渗滤液回灌后，垃圾填埋体的降解速率比未回灌前大幅提高，产甲烷量增加且甲烷产量稳定在60%左右[7]。随后，Leckie设置了连续注水、使垃圾初始含水率达到场容和渗滤液回灌三种实验环境，研究表明，渗滤液回灌更能促进垃圾降解，其填埋气中甲烷含量最高[8]。

20世纪80年代，渗滤液回灌技术的研究越来越广泛，渗滤液回灌促进产气的积极作用不断得到验证[9-10]，对其机理的研究也逐渐开展。Walsh等和Kinman等认为渗滤液回灌促进了初始阶段的酸化过程[11-12]，Leuschner也认为渗滤液回灌能促进垃圾水解酸化，但不能促进产甲烷[13]。也有学者开始将渗滤液回灌技术运用到填埋单元中进行中试试验，Halvadakis等在美国Mountain View填埋场对6个填埋单元进行了中试规模的渗滤液回灌研究[14]。

20世纪90年代，随着生物反应器型填埋场的不断发展，渗滤液回灌已经在国外的垃圾填埋场中得到了实际应用。Pohland等和Townsend等开始了工程规模的试验，均验证了渗滤液回灌在促进填埋体的稳定化和产气量方面的积极作用[15-16]。Chynoweth等和Chugh等相继开展了序批式厌氧生物反应器的研究，将新鲜垃圾渗滤液和陈旧垃圾渗滤液交叉回灌，直到两个反应器达到稳定，按此操作的反应器缩短了产甲烷的进程，且能在60天内去除填埋垃圾中80%的可降解物[17-18]。在研究渗滤液回灌促进甲烷产生的机理研究方面也有了新的突破，Lay等发现渗滤液回灌能提高甲烷化速率，而不是酸化速率，并且渗滤液回灌主要是提高了乙酸的甲烷化速率，对其他脂肪酸几乎无影响[19]。他们的研究结论否定了Leuschner等“渗滤液回灌只是促进了酸化速率”的观点[13]，这对渗滤液回灌促进产甲烷的机理研究有重要影响。

图2 渗滤液回灌提高甲烷产量的研究历程图

我国垃圾填埋场技术起步较晚，20世纪90年代起，才开始渗滤液回灌的研究。徐迪民等利用垃圾渗滤液回灌提升渗滤液水质是我国最早对该方面的研究[20]。因渗滤液回灌技术在国外的研究已经相对成熟，该技术在国内很快由实验研究转向实际应用。2001年，西南交通大学将渗滤液回灌技术应用在杭州天子岭填埋场，并进行了单元示范研究[21]。

在机理研究方面，我国的研究较为落后。21世纪初期，有学者的渗滤液回灌实验室模拟研究证实了其可提高产甲烷的速率[22-25]。但有研究发现，渗滤液的多次回灌对甲烷的产生有抑制作用，彭绪亚、邹庐泉及张晓星等均发现，在垃圾填埋单元添加厌氧污泥可减轻渗滤液的反复回灌对产甲烷过程的抑制作用[26-28]。这是由于厌氧污泥中存在大量产甲烷菌，可代谢挥发性脂肪酸，为填埋层进入甲烷化阶段创造了适宜的环境条件。与此同时，国内外一些学者相继进行了渗滤液回灌的回灌负荷、回灌频率和回灌速度等技术参数对垃圾降解和产甲烷气体的影响研究[29-30]，这些研究大都是通过调整技术参数获得最优工况。

近十年来，渗滤液回灌技术已经在垃圾填埋场中得到较多应用，但是长期的循环回灌也不可避免地造成诸多问题，长期回灌不能使甲烷产量有显著的提高[31]。马泽宇等研究发现，经过好氧预处理后的渗滤液再回灌至填埋场可促进甲烷化的代谢过程，增大甲烷产量且产气稳定化速率较高[32]。长时间的渗滤液回灌还不可避免地造成垃圾填埋导排层的堵塞和有机酸的积累，刘丹综合考虑不同回灌参数对渗滤液回灌效果和导排层堵塞的影响规律，确定了最佳回灌参数组合：回灌速度为6.6×10-6m·s-1、回灌频率为3 天1次、回灌比为2.7%[33]。

20世纪70年代至今，渗滤液回灌技术已经发展得比较成熟，相关研究也日益增多。渗滤液回灌的研究方向也在不断地进行改进和调整，以避免长期回灌带来的有机酸大量积累等问题，促进产甲烷环境的形成。

2 渗滤液回灌促进甲烷产生的机理及影响因素

2.1 渗滤液回灌促进甲烷产生的机理

2.1.1 保证产甲烷所需的含水率

水分在垃圾填埋稳定化的进程中占据重要地位，是填埋垃圾降解过程中的微生物保持活性和生存的基本条件，因此，保持适宜的含水率是加速垃圾填埋稳定化进程的重要条件[34]。75%的含水率是加速垃圾稳定化的初始条件[19]，渗滤液回灌的主要目的在于使填埋垃圾保持微生物降解活动所需的含水率。但有研究表明，即便填埋层内部保证相同的含水率，具有传质作用要比无传质作用的垃圾填埋层的产甲烷量高25%～50%[35]。渗滤液回灌技术为垃圾填埋的稳定化提供了适宜的含水率，以及渗滤液在垃圾填埋层内充分运移带来的传质作用，可以加速固相有机垃圾水解酸化的速率，加速营养物质、微生物和填埋垃圾基质的均匀分布和接触[36]。Kasali在室温(20.5～28.5 ℃)下对不同水分含量的垃圾进行了降解研究，60%～75%的含水率最适宜垃圾降解，且甲烷产量最高[37]。当垃圾填埋体内的含水率超过垃圾自身的持水度，不仅对产气量没有太大的促进作用，还会破坏垃圾填埋场的防渗系统，进而污染地下水，因此回灌时应提供适宜垃圾降解的含水率[38]。

2.1.2 微生物的接种作用

填埋层内有机质的甲烷化代谢过程是由水解酸化和甲烷化两类微生物协同代谢的串联反应，各类微生物的代谢反应速率取决于基质的性质和数量、微生物数量和环境条件三类主要因素[39]。厌氧环境下的垃圾渗滤液中含有大量产甲烷的古细菌[40]，且渗滤液可以再循环至填埋垃圾中，显著提高了水解微生物接触固体表面的可能性[41]。徐迪民等对垃圾填埋场模拟反应柱进行镜检，发现回灌后的垃圾填埋层，腐烂、半腐烂的有机残体减少，并有微团聚体出现，总孔隙多，孔隙发育良好，弯曲度较大，且呈树枝状或网格状的连续孔隙，孔壁光滑[20]。经渗滤液回灌之后，垃圾层的微生物种类明显增多，含有一定数量的菌类、大肠菌群、原生动物、轮虫和蠕虫等[42]。Luo等的研究结果表明,渗滤液回灌不仅可以使更多的微生物进入固体废弃物表面，还可以提供更多的可溶性产物和营养物质来促进微生物的生长，从而获得更好的水解性能[43]。

2.1.3 提供适合微生物产甲烷的pH和VFA

垃圾填埋层中有机物发酵产甲烷的最后一步由产甲烷菌完成，一般认为产甲烷菌必须在严格厌氧且氧化还原电位小于-150 mV的环境下才能正常生长。已有的研究表明，回灌渗滤液中的挥发性脂肪酸(Volatile fatty acid, VFA)和pH是影响填埋垃圾降解过程的主要因素[44]。VFA是产甲烷菌进行甲烷化代谢的底物[45]，其浓度直接影响甲烷的产量，但是VFA浓度过高会抑制水解酸化进程，也会影响甲烷化过程的稳定性[46]。pH过低或过高会完全抑制甲烷化菌群的代谢，影响渗滤液回灌过程中的甲烷产量[47]。Lavagnolo等通过实验验证了在较低的pH下，整个实验过程没有发生产甲烷作用[48]。降低回灌渗滤液中的有机酸浓度，提高渗滤液的pH，可以为填埋层产甲烷微生物活动创造适宜的条件，从而加速新鲜垃圾进入稳定产甲烷阶段的进程，提高填埋气的可回收利用性[49]。邵立明等通过实验研究发现，回灌渗滤液在酸性(pH=6)条件下，且其中存在一定量的VFA时，填埋层可迅速甲烷化，VFA浓度越低，填埋层甲烷化过程的稳定时间越短。回灌渗滤液pH为7时，保证填埋层仍能快速进入甲烷化阶段的最高VFA浓度不应超过4 000 mg·L-1(以C计)[50]。

渗滤液回灌至垃圾填埋场内，促进甲烷大量产生的过程如图3所示。可以看出，产甲烷过程是垃圾填埋层的垃圾成分和其中的产甲烷菌等微生物、pH、VFA以及温度等环境条件的共同作用。产甲烷是一种复杂的过程，是多种中温菌协同作用的结果。当大部分可降解有机物转化成CH4和CO2后，垃圾填埋体几乎不产气，此时的垃圾填埋场会逐渐趋于稳定状态。渗滤液回灌至垃圾填埋场，提高了甲烷产量，缩短了产气年限，减少了气体收集系统的运行费用，使回收利用废气作为能源成为可能。

图3 渗滤液回灌促进产甲烷机理图

2.2 渗滤液回灌促进产甲烷的影响因素

渗滤液回灌的技术参数对甲烷产量起着决定性的作用。研究表明，回灌频率和回灌负荷是影响垃圾填埋层稳定性和产气量的决定性因素[51]。如表2所示，有关回灌频率和回灌负荷的研究较多，而对回灌速度的研究相对前两者来说较少。

表2 渗滤液回灌的技术参数对产甲烷的影响

续表

2.2.1 回灌负荷

渗滤液回灌负荷是回灌技术的关键参数，渗滤液回灌负荷过低会影响填埋垃圾的稳定化进程，进而影响甲烷产量。但增大渗滤液回灌负荷并不能显著地提高甲烷产量[60]，这是因为填埋垃圾的总产气量取决于垃圾成分和垃圾的总干重，当渗滤液回灌负荷达到饱和状态时，即使增大回灌负荷，也不会明显提高产气量[62]。邱忠平等提出，20%的回灌负荷可为填埋场中的微生物提供较优的生长环境，促进含碳有机垃圾的生物降解与转化，加速好氧生物反应器填埋场的稳定化进程[63]。Chung等研究表明，提高渗滤液的回灌负荷使渗滤液的pH上升到中性的时间缩短，对加速垃圾降解有促进作用，但是并不会显著地改善渗滤液的出水水质[64]。回灌的渗滤液过量会导致垃圾填埋体内水分过度饱和、形成酸性环境和造成填埋层内部短流等诸多问题，而且还不利于附着在垃圾表面的微生物的生长，使回灌效果变差[65]。由于不同地方的垃圾结构和成分不同，因此，要确定适宜的回灌负荷来获得最优的渗滤液回灌参数，使垃圾填埋场达到稳定化效果。

2.2.2 回灌频率

Irem研究发现，采用和产甲烷菌世代时间相吻合的回灌频率会有较高的产气量[57]。过低的回灌频率限制了填埋垃圾与渗滤液和微生物的接触以及物质和能量交换，使填埋垃圾中的有机物降解速率受到抑制，进而影响垃圾降解的甲烷化反应进程[36]。而过高的回灌频率会使微生物难以附着在微生物膜上，造成微生物的大量流失，破坏酸化反应和甲烷化反应的平衡，还可能导致循环渗滤液带走垃圾体内部的热量[53]，从而影响产甲烷菌的正常生长繁殖。研究表明，填埋前期低回灌频率有利于缩短进入产甲烷阶段的时间[66]，甲烷浓度峰值的出现(59.6%)也提前了147 d[67]；而进入产甲烷阶段后，高回灌频率有助于提高产甲烷的速率[68]。此外，温度较高时采用高回灌频率(1天1次)以及温度较低时采用低回灌频率(5天1次)有利于提高产甲烷速率[69]。王浩还发现，采用5%垃圾质量的回灌负荷、适当的回灌频率(7天1次)以及尽量较低的回灌速度，也有利于提高产气性能[60]。

2.2.3 回灌速率

渗滤液回灌速度也发挥着关键的作用，如回灌速率大于其在垃圾体中的渗透速率，会对垃圾产生较大作用力[27]。该力会压实垃圾体，减小垃圾的孔隙度，提高垃圾体的密度，加速垃圾填埋场的沉降。随着回灌速率的下降，回灌的渗滤液在下渗过程中有更多时间与填埋垃圾中既有的非饱和孔隙接触，从而能较均匀地流入已经排水的空隙。因此，采用较小的回灌速率会使垃圾体的有效储水率提高[59]，还可以使渗滤液中的微生物在垃圾体表面有良好的吸附和络合平衡，建立起良好的产甲烷环境[60]，有利于产甲烷菌的生长。刘丹通过实验研究发现，过高或过低回灌速率条件下的回灌效果都不甚理想，最优的回灌速率水平是6.6×10-6m·s-1[33]。实际的垃圾填埋场进行渗滤液循环操作时，可以采用滴灌而不是喷灌的方式回灌，以保持较适宜的回灌速率来促进甲烷产量的提高。

2.3 渗滤液回灌技术促进产甲烷的实际应用

我国第一个垃圾填埋场—杭州天子岭垃圾填埋场于1991年建成[70]，它也是我国首个利用填埋气发电的填埋场。杭州、广州、北京、南京、珠海和武汉等城市也相继把渗滤液回灌技术应用于垃圾填埋场中，例如北京北神树垃圾填埋场和上海老港垃圾填埋场等。东莞虎门市垃圾填埋场采用渗滤液回灌技术进行产气和加速填埋场的稳定，自2013年运行以来，截止到2018年，累计产气量约8.7×106m3[71]。湖北宜昌黄家湾垃圾填埋场采用渗滤液回灌技术后，甲烷浓度从原来的51.2%提高到58.2%[73]。

3 结论与展望

垃圾渗滤液回灌促进沼甲烷生产是减少垃圾填埋场二次污染、促进能源生产的重要途径。现有研究仍存在一些不足：(1)仅仅研究了单一因素对甲烷产量的提升，如渗滤液回灌的水力条件、接种厌氧活性污泥等添加物，缺乏多因素复合研究；(2)长期回灌成熟的垃圾渗滤液，不可避免地导致污染物的积累以及垃圾导排层的堵塞问题，降低处理能力。针对这些问题，在后续的研究处理中，应该从以下几点出发：(1)结合渗滤液的非原位部分硝化作用，可促进生物降解产甲烷，渗滤液收集后进行异位预处理后再回灌至垃圾填埋场；(2)结合渗滤液回灌频率和回灌负荷等技术参数，对垃圾导排层堵塞等问题进行机理研究，从而得出获得最大甲烷产量的回灌技术参数。