微波强化矿物（煤）解离研究综述

张宁宁　庞甜　韩瑞　李振　周安宁

摘要：充分的单体解离是实现矿石及煤炭高效分选的前提，对于嵌布粒度细、连生体多的矿石及煤炭，传统的破碎磨矿方式很难使其中的有用矿物（煤）得到充分解离和有效释放，而微波预处理的加入能够强化破磨作业中的单体解离效果。文中首先对微波预处理在矿石及煤炭加工领域对强化矿物（煤）单体解离方面的应用现状进行了综述，得出微波在强化组分解离中的应用效果;其次从物料自身性质和微波环境参数2个方面对微波预处理促进矿物（煤）解离效果的影响因素进行了总结;而后对微波预处理强化矿物（煤）解离的作用机制进行了分析，归纳出其主要机理为裂缝理论和水分热效应理论;最后对微波在矿物（煤）解离领域应用存在的问题及其重点研究方向进行了探讨和展望。通过对微波预处理技术的不断优化，其必将对矿物加工工业生产实践产生良好的经济效益。

关键词：微波预处理;矿物;煤;单体解离;破碎磨矿

中图分类号：TD 921文献标志码：A

文章編号：1672-9315（2022）04-0689-12

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2022.0408

A research review on microwave enhanced

dissociation of minerals（coal）ZHANG Ningning PANG Tian HAN Rui LI Zhen ZHOU Anning

（1.College of Chemistry and Chemical  Engineering，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China;

2.Key Laboratory of Coal Resources Exploration and Comprehensive Utilization，

Ministry of Natural Resources of China，Xian 710021，China）Abstract：Sufficient monomer dissociation is a prerequisite for achieving high-efficiency separation of ores and coal.For ore and coal with fine dissemination size and many contiguous bodies，the valuable minerals or coal are difficult to be fully dissociated and effectively released through traditional crushing and grinding methods，and microwave pretreatment can strengthen the monomer dissociation effect in crushing and grinding operations.Firstly，the application status and application effects of microwave pretreatment in the field of ore or coal processing for enhancing monomer dissociation were reviewed.Secondly，the influencing factors of microwave pretreatment to promote the dissociation effect of minerals（coal）were summarized from the properties of the material itself and the microwave environment parameters.Then，the mechanism of microwave pretreatment to strengthen the dissociation of minerals and coal was analyzed，and the main mechanisms were generalized as crack theory and moisture thermal effect theory.Finally，the main problems and key research subjects of microwave application in the field of mineral/coal dissociation were discussed and prospected.A continuous optimization of microwave pretreatment technology could well produce economic benefits for the production practice of mineral processing industry.

Key words：microwave pretreatment;minerals;coal;monomer dissociation;crushing and grinding

0引言

解离是指通过破碎、研磨或其他方法，对矿石中紧密共生的有用矿物和脉石矿物（或煤炭中的有机质和矿物质）的连生体进行破坏，使之各自形成单一性质矿粒的过程[1]。单体解离是实现矿物有效分离和煤炭高效分选的前提。以煤炭为例，在加工利用之前通常要通过分选来降低其中的灰分和硫分，而这些灰分和硫分通常存在于矸石中，因此要实现脱灰降硫首要的就是使煤和矸石充分解离，即将煤从高灰的脉石矿物中解放出来，为两者的分选分离奠定基础[2]。

矿物（煤）碎磨解离效果的影响因素主要包括2个方面：一是矿石的自身性质，包括其嵌布特征、硬度大小、内部裂隙情况等;二是破碎磨矿过程中的工艺条件，包括机器选择、球荷强度、磨矿浓度等[3]。现如今关于破碎磨矿过程中工艺条件的研究已经取得了显著成效，并且研制出了高压辊磨机等高效设备，在一定程度上提高了破碎磨矿的效率[4]。然而，受一些矿石或煤炭自身性质的影响，其组分要达到充分的单体解离仍存在一定困难。

例如，对于矿石而言，随着开采的不断深入，中国矿石贫、细、杂的特点日益突出。由于一些矿石的嵌布粒度极细，使用传统的直接破碎磨矿方式对其进行解离所需的作业时间长、作业功耗高[5]，且矿物的单体解离释放作用非常有限，直接影响了后续分选加工的效率和效果。此外，一些矿石经过分选加工后得到的中间产品或尾矿中依然含有较多的嵌布粒度较细的有用矿物，特别是还含有许多的贵金属及战略稀有金属[6]，由于其连生复杂、解离困难，导致大量該类产品被直接抛弃，造成资源的极大浪费和环境的严重污染。

而对于煤炭而言，虽然中国煤炭资源储量丰富，但是煤种质量参差不齐，炼焦煤资源十分匮乏，且资源利用不尽合理[7]，特别是一些炼焦中煤被用作动力煤消耗，导致部分炼焦煤资源被浪费[8]。对炼焦中煤的深度解离再选不仅可以实现炼焦煤的合理利用，还能有效提高选煤厂的经济效益[9]。但炼焦中煤中有机质与矿物质嵌布紧密，解离困难，使其难以再选脱灰。此外，国家“碳达峰、碳中和”目标的提出，对煤炭资源的清洁转化和分质利用提出了更高的要求，而不同显微组分之间的分选分离是实现煤炭资源低碳高值利用的重要途径[10]。高效解离是实现显微组分分选的最关键一步，而传统的碎磨方式对嵌布连生紧密的显微组分的解离效果十分有限，制约了煤炭该高值化利用途径的进程。

因此，为了契合中国国情，携手共建“资源节约型、环境友好型”社会，我们必须从矿石性质出发，探寻一种能够从内部改变矿石自身物理性质的方法来促进矿物（煤）的破碎及磨矿效率，提高破碎及磨矿过程中矿物（煤）的单体解离度，进而方便后续的分选加工。

微波作为一种由快速振动的电场和磁场组成的波长足够短且穿透力极强的电磁波[11]，通常被应用于对物体进行加热、干燥以及改性[12]。微波的波长范围在1～1 000 mm之间，对应的频率范围为300 MHz～300GHz，它不仅能够穿透并与介质耦合，产生瞬时体积加热[14]，而且加热速度快（启动速度快）、处理时间短、能耗低、内部加热效率高，同时清洁无污染[15]，具有良好的应用前景。由于微波的独特作用性质，微波预处理已被证实在提高连生复杂、嵌布紧密的矿石或煤炭单体解离度方面具有显著的优势。

近年来，微波预处理在强化矿物及煤单体解离方面的研究引起了国内外学者的广泛关注，并涌现出大量的研究性论文。为了全面掌握微波预处理强化矿物及煤单体解离的研究现状、影响因素及作用机理，从而指导该领域的发展及工业化进程，对目前的研究成果进行全面总结梳理是非常有必要的。文中首先对微波预处理强化矿物（煤）解离的应用情况进行了综述，其次总结了微波促进矿物（煤）解离效果的影响因素，而后分析了微波预处理对矿物解离的作用机理，最后对微波预处理技术在矿物解离领域的研究方向及工业应用前景进行了探讨和展望。

1微波在矿物及煤解离中的应用

1.1微波在矿物解离中的应用

在矿石处理方面，JONE早在1991年就提出微波预处理可以明显提高矿物的可磨性[16]。OMRAN等研究表明微波预处理可使高磷鲕状铁矿的磨矿产品中0.125 mm以下含量从46.6%增加至59.76%[17]。岳铁兵等考察了微波加热对不同矿石磨矿细度的影响，表1的结果显示微波预处理后各矿石的可磨性均有所提高，一般微波辐射5 min后磨矿细度可提高3%～15%[18]。

微波预处理会影响矿物的破碎强度和邦德功指数。KINGMAN等对南非帕拉波拉铜矿实施微波预处理后其磨矿的邦德功指数大大降低，同时发现微波处理会使得黄铜矿/脉石的边界发生破碎（如图1所示），从而使得黄铜矿从脉石中解离出来，而其他矿物则留在脉石基体中[19]。AMANKWAH和OFORI-SARPONG对含石英、硅酸盐及铁氧化矿等的金矿进行碎磨研究时发现，微波预处理在降低破碎强度和邦德功指数的同时，使金从脉石矿物中解离出来，从而提高金单体的重选回收率[20]。从图2结果可以看出相较于普通加热，微波预处理条件下金的回收率显著提升，最高可达95.6%。

不同矿物在微波预处理过程中的吸波能力不同。白立记等采用同步暴露竞争吸波设备对锡石多金属硫化矿进行研究，发现矿石中的主要矿物对微波吸收能力存在显著差异，各金属矿物和脉石矿物的相对微波能量值RE（被测物料吸收的微波能量与中间介质水吸收的微波能量的比值）见表2，其大小顺序为脆硫锑铅矿>黄铁矿>锡石>闪锌矿>方解石>石英[21]。

不同矿物的微波吸收能力差异为后续矿石的微波加热-选择性解离奠定了基础。张锦利用光学显微镜研究了微波辐照前后太钢钢渣矿样的显微结构变化如图3所示，其中图3（a）为未经微波处理的矿样，各物相间紧密的连生在一起，界限明显但质地紧密，内部无裂纹;图3（b）为经过微波处理的矿样，除同种物相本身产生了极少量的裂纹外，沿着2种矿物相的边界产生了大量明显的断裂微裂纹，这说明微波辐照有助于晶界裂纹的产生而促进其粉碎解离[22]。此外，微波对层状矿物有其特殊的作用规律，岳铁兵等研究发现层状矿物在微波辐射后层间分裂趋势增大，导致其易于粉碎[18]。

1.2微波在煤炭解离中的应用

在煤炭处理方面，也有大量研究表明微波预处理可提高煤炭可磨性，促进煤中不同组分的解离[23-24]。RUISNCHEZ等在实验室条件下通过改变微波预处理模式使冶金煤的磨矿功耗降低了40%[25];SAMANLI通过对褐煤进行微波预处理，使煤样的磨矿速率及可磨性指数均得到显著提高[26]。

微波辅助磨矿可以促进细粒级煤颗粒的生成而不影响煤表面的化学元素含量。ZHU等发现在相同的研磨时间下微波预处理的煤比未处理的煤更容易实现有机质与矿物质的解离[27]。图4（a）为微波预处理对煤样磨矿产物粒度的影响，微波预处理后磨矿产品中的细粒级产率增大，而粗粒级产率减小;图4（b）和（c）分别为产品密度及灰分分布图，微波预处理后所得磨矿样品中的低密度（低灰）颗粒产率增大，说明微波预处理使更多的煤从矿物质中解离出来。

此外，对于煤中的不同显微组分，其实现单体解离的粒度一般需小于10 μm[28-29]，而目前广泛使用的普通机械研磨几乎无法达到各显微组分充分单体解离的效果。曾凡桂和郝玉英研究表明，不同煤岩组分对微波的敏感程度不同，丝炭对微波的感应较为敏感，镜煤对微波的敏感程度较低[30]。赵伟等研究了磨矿过程中微波辐照对神府丝炭（SFF）及神府镜煤（SFV）颗粒表面形貌的影响，图5为2种组分在未经微波辐射及微波辐射1 min和2 min后煤样颗粒的扫描电镜图[31]。对比图5（a）～（c）可以发现，随微波辐射时间的延长，丝炭颗粒中的裂纹沿其自身固有裂纹方向不断增大;而对比图5（d）～（f）可以看出，微波辅助球磨前后镜煤表面均较光滑，裂纹变化不明显。这为微波在促进煤显微组分解离中的应用提供了可能。

2微波促进矿物（煤）解离的影响因素

以上研究表明，微波预处理对矿石（煤）的解离及其后续分选都有一定的促进效果，而不同的影响因素对其促进效果有所不同。总的来说，影响因素主要包括物料自身性质和所加微波环境参数2大方面。其中物料自身性质包括物理化学性质、入料粒度及入料量等;所加微波环境参数包括微波功率、微波频率及微波加热时间等[18，27，32-36]。

2.1物料自身性质的影响

不同于传统加热方式，在微波场中矿石中不同矿物的升温速率有所差异，部分矿物在微波场中的升温速率见表3，一般有用矿物的升温速率快、达到的温度高，脉石矿物的升溫速率慢、达到的温度低[18]。从图6中也可以看出，不同材料吸收微波的能力有很大的差异：一般介电常数越大，加热速率越快，图中物质中黄铁矿的介电常数最大，因此其在微波场中的加热速度最快;极性水分子是微波的良好吸收体，可以相对容易地加热到较高的温度;原煤样在微波场中达到的加热温度也相对较高，而煤中的有机组分对微波的吸收能力稍差;高岭石、方解石及石英等脉石矿物对微波的响应最差[27]。

KINGMAN等研究表明微波辅助磨矿过程中矿石可磨度、有用矿物的单体解离度及分选指标的提高，主要与特定类型矿种的存在、特定类型矿种的矿粒大小及其嵌布状况有关，如图7所示的试验。结果显示钛铁矿、碳酸盐矿和铜矿的磨矿邦德功指数受微波影响显著，而金矿几乎不受影响[32]。钛铁矿受微波的影响最大，是因其更加粗糙的矿物学和晶格结构。

王俊鹏等对不同粒度钒钛磁铁矿在微波场中的升温性能研究表明，其介电常数随温度的升高而增大，介电特性随着粒度的减小而增强[33]。这是由于当粒度降低时，矿石填充层的空隙率也随之降低，即其中的空气夹杂量降低，从而使得矿石的介电性能得到提升。不同粒度的钒钛磁铁矿微波加热后升温曲线结果如图8所示，可以看出升温速率随矿石粒度的减小而增大，这是由于细粒级矿石的介电性能强，更容易在微波加热过程中贮存电磁能，并将其吸收和转化为热能，从而加快其升温速率。

2.2微波环境参数的影响

JONES等通过模拟得出在矿物助磨过程中脉冲微波较连续微波更为有效[34]。寇青军等总结发现不同微波频率对不同粒度矿石的粉碎强化效果不同，研究微波频率与矿石粒度的匹配关系，可实现输入微波能量的充分利用，有效降低生产成本，达到节能降耗的目的[35]。

廖雪峰等研究发现微波功率、施加时间以及物料量均会影响微波对钛铁矿的助磨效果，从而影响后续磁选中的精矿产率[36]。图9所示结果显示随微波功率的增大，磁选精矿产率逐渐提高;随微波处理时间的延长，磁选精矿产率呈先提高后降低的趋势，这是由于在微波辐射时间短时有用矿物的单体解离度得到提高，但辐射时间长时矿石内部温度过高，超过了产生热应力裂纹所需的温度，使得矿物颗粒间发生熔融粘结，从而降低了矿物的单体解离度;因物料量仅间接影响物料的吸波速率，故较前两因素相比，其对分选指标的影响较小。

3微波强化矿物（煤）解离机理

3.1微波的加热特性及加热机理

3.1.1微波的加热特性

微波预处理强化矿物（煤）解离的主要作用点在于微波加热的独特性质，微波加热主要有以下几个特性。

1）即时性，可以使物料在瞬间得到或失去热量来源。

2）整体性，除非物体体积巨大，微波基本可以做到内外均匀加热[37]。

3）选择性，在矿物的破碎解离过程中发挥作用的主要是微波的选择性加热。根据对微波的吸收特性不同，材料可分为微波反射型、微波吸收型、微波透过型和部分微波吸收型。由于比较常见的有用矿物属于微波吸收型，而石英、长石等脉石矿物属于微波透过型，故可以选择性地加热有用矿物，而不是脉石矿物[38]。同时，由于大多数有用矿物热稳定性好，因此其自身性质不受任何影响[39]。

4）环保性，微波加热安全、卫生、污染小。不同于常规加热直接以燃料作为能源，微波加热只需要消耗较少的电能即可获得很好的加热效果[40]。

3.1.2微波的加热机理

首先，根据微波的加热特性可知，当物料受到微波辐射时，物料中对微波具有吸收作用的组分就会被加热，而对微波具有透过或反射作用的组分不会被加热，从而实现对不同组分的选择性加热。图10是通过红外热像仪观察到的微波辐射不同时间下锡石多金属硫化矿表面温度分布图[41]，可以看出由于不同矿物对微波的响应存在差异而使样品表面温度分布不均，同时存在着较多的高温热斑点和低温区域;随微波辐射时间的延长，样品中金属矿物被选择性加热而逐步升温，使亮斑区域不断增大;当温度升高到一定值后，因热传导作用使部分不吸收微波或吸波能力差的矿物表面温度也有所升高，使得与之临近的吸波能力强的矿物温度有所下降。

其次，受到微波辐射后，物料中吸波矿物中的可动粒子因吸收能量而加速运动，使粒子间相互碰撞及摩擦而产生高热量。由于矿物中的可动粒子在矿物内部近似均匀存在，因此可以使物料内外同时均匀加热升温。另外，物料在微波场中会使其中的介质产生偶极子，并使之随已有的偶极子一同重新排列。如图11所示，带正电的一端趋向负极，带负电的一端趋向正极，使得本来杂乱无章的偶极子按一定取向规则重新排列[42]。同时由于微波频率极高，偶极子排列时就会随着高频交变电磁场以每秒高达数亿次的频率摆动，使得分子随着不断变化的高频交变电磁场的方向重新排列，在分子原有的热运动和分子间相互作用的干扰和阻碍下，产生类似于摩擦的作用，从而产生大量的热量[13，43]，实现物料的快速加热。

3.2微波加热强化矿物单体解离机理

从能量守恒（热力学第一定律）的角度来看，微波预处理即是将微波能量以热能的方式储存在矿物（煤）中，从而实现在破碎解离过程中诱导其单体解离并减少粉碎所需的能量的作用[44]。而从熵增原理（热力学第二定律）的角度来看，微波预处理在对矿物（煤）加热的同时还使其倾向于粒径减小、混乱度增加，从而实现单体解离[45]。

微波加热特性及加热机理表明微波加热能够促进矿物（煤）的单体解离，主要是由于矿物（煤）中不同组分的热膨胀作用不同。矿物（煤）中的物质主要分为2部分，一部分是各种不同的矿物相或显微组分，另一部分是固体组分内部包含的各种水分。

3.2.1裂隙强化矿物（煤）解离机理

微波作为一种高频电磁波，具有极强的渗透能力，使其能与物质内部每一个分子发生接触，使物质分子产生取向极化和变形极化。同时由于矿石或煤中的各组分性质不同，吸波特性各异，使得矿石或煤中出现温度梯度，从而根据各组分的热膨胀性差异产生热裂等现象，使矿石或煤体系中原有的微裂纹扩展并产生更多的微裂纹，降低了矿石或煤的硬度，從而促进矿物（煤）的破碎解离[46]。斯科特等研究发现，由微波作用使矿物内部产生的差热所导致的应力碎裂多出现在不同组分的交界处，从而使得有用矿物的解离情况得到改善[47]。

以煤炭为例，赵伟等根据煤岩组分解离特点，提出了微波强化解离的2种模型：选择性破碎和界面破碎[48]。微波作用下物料的选择性破碎原理如图12所示，图中以2种组分的连生进行说明。由于煤中不同组分对于微波的敏感程度存在着差异，使得微波对于煤的破碎具有选择性，即有的组分容易受微波干扰，在破碎过程中容易出现裂纹和微裂纹，而其他组分则表现出相对稳定的性能。

微波作用下物料沿界面破碎的行为模拟如图13所示，煤中具有多种组分，且各组分界面间的作用力较小，所以可以认为该界面本身就属于煤样的裂纹。由于界面之间夹杂的矿物质属于微波敏感物质，所以在微波作用下该裂纹被扩大，成为2组分的断裂面。

3.2.2水分热效应强化矿物（煤）破碎解离机理

矿物（煤）中普遍存在水分子，因其具有很强的极性，对微波具有良好的吸收能力，极易被微波加热。微波对物料中水分的加热助磨机理主要有2个方面：一是水分子受热膨胀导致裂隙的形成;二是水分子受热蒸发使物料中水分含量减少，也可在一定程度上提高其可磨性。

早在1995年，HARRISON和ROWSON就提出猜测，在微波辐射的过程中，黄铁矿和煤孔隙中的水分过度加热会形成裂缝，从而提高矿物的磨矿效率[49]。LESTER等提出，在微波加热过程中，煤中的水分形成蒸汽时的快速膨胀会导致裂缝的形成，对煤进行多次微波加热，煤中的水分就会进行多次膨胀，从而导致更多的裂缝形成[50]。ZHU等研究发现，微波预处理高水分褐煤，其内部水分快速蒸发形成蒸汽射流，冲击引起煤孔隙结构的破坏，从而提高褐煤的可磨性，进而显著提高其破碎率和细粒产品的质量分数[51]。RUISNCHEZ等在对煤焦炭的微波试验中发现，对焦炭水淬后，水分子被封闭在煤的内部多孔结构中，因此当它们被加热和蒸发时，蒸汽的内部压力有助于破裂，从而对煤的解离有一定的促进作用，而焦炭中存在的表面水分由于微波辐射而蒸发，对焦炭结构几乎没有影响，且微波处理不会影响焦炭结构，也就不会影响其后续应用[25]。

其次，由于矿物（煤）中存在水分，在常规破碎解离过程中，破碎后的物料中的部分水分会释放出来并在物料表面展布，破碎后的细粒级产物就会黏附在粗颗粒表面，影响矿物（煤）的进一步破碎解离，并会加大过粉碎现象的产生。而通过微波加热后，矿物（煤）中的水分被蒸发，可以有效减少此类现象的发生，从而在一定程度上达到促进矿物破碎解离的目的。

此外，外加水分也可促进微波对矿物破碎解离的效果。JAISWAL等[52]总结前人[53-56]研究结果发现，湿微波法可以在较短的时间内达到和干微波法相同的助磨效果。白立记等研究发现，物料被微波加热预处理后采用加水快速冷却后的磨矿效果比自然慢冷后的磨矿效果好[21]。其作用机理为加水冷却后矿物与脉石温度骤降，急剧收缩，从而产生不均匀的收缩应力，对矿石进行二次破坏，使得热膨胀应力集中产生的裂隙进一步扩展，进一步降低矿石强度，提高矿石可磨度。

4结论与展望

微波作为一种外加能量场，以其特殊的性质，在矿物（煤）破碎磨矿过程中得到了广泛的应用。它不仅可以有效降低破碎磨矿环节的能耗，提高破磨效率，而且在促进矿物（煤）单体解离方面也发挥了巨大的作用，为矿产的后续分选利用提供了有力保障。一方面，微波对于矿物（煤）的加热是物理作用，而非化学作用，因此矿物本身只产生热，而不会改变矿物（煤）的性质;另一方面，微波可以选择性地加热某一组分而不加热其他组分，从而通过其热膨胀作用使得有用矿物和脉石矿物之间或不同煤岩组分之间出现裂缝，促进解离;同时，微波加热使得矿石内部普遍存在的水分子膨胀以及蒸发，使矿石（煤）内部产生大量的微裂纹，进一步促进矿物（煤）的破碎解离。

經过近30 a的发展，微波预处理的相关研究已经取得了丰硕的成果。但由于现有理论研究依旧不够深入系统，使得微波预处理技术在煤及矿物解离领域的应用仍主要局限于实验室研究阶段;另外，现有设备小、能耗高、生产能力低下也是制约其大规模工业化应用的一个重要因素。因此，加快微波预处理在矿物（煤）解离领域的工业化应用进程，需要开展不同矿物质及不同煤岩组分对微波响应特性的深入研究，分析微波场中微波能量的分配规律以及预处理过程能量耗散机理，实现效率利用的最大化;针对影响微波预处理效率的各因素进行全面系统研究，并对微波作用各参数与矿物（煤）裂隙演化行为的耦合适配规律进行研究，通过优化试验参数，得出微波预处理对特定矿物释放解离行为的定向调控机制，不断提高其经济性能;在充分分析微波预处理与磨矿功耗关系的基础上，加快微波预处理设备研究进程，大力研发高效能、大产率微波反应器，为矿物（煤）解离的工业化应用提供设备支持。

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