淡水养殖塘甲烷通量观测时段的选取对年排放量的影响研究

赵佳玉，张弥，石立新，肖薇，谢燕红，蒲旖旎，贾磊，甄晓菊，冯兆忠

（1.南京信息工程大学大气环境中心，南京 210044；2.河北省气象与生态环境重点实验室，石家庄 050021；3.南京信息工程大学应用气象学院，南京 210044）

淡水养殖塘中饲料和肥料的大量输入以及较浅的水深，为甲烷（CH）的产生和传输创造了有利条件，因此是重要的CH排放源。据估计，养殖塘的CH排放强度约为自然池塘和大型水体（如太湖、鄱阳湖、三峡水库）的10～20倍。近年来全球淡水养殖面积正高速扩张，尤其在我国，养殖塘面积从1983 年至2019 年增加了约70%。鉴于当前区域及全球尺度碳收支核算等多基于年尺度，因此准确评估淡水养殖塘CH排放量，特别是年排放量，已成为完善CH源排放清单以及准确估算碳收支等相关研究的焦点问题之一。

当前区域及全球养殖塘CH年排放量的估算多基于CH通量年均值与养殖面积的乘积，其中年均值的参考依据主要来源于已有研究的原位通量测定值。目前养殖塘CH通量测定约有95%采用静态箱、传输系数以及倒置漏斗等观测方法。这些方法虽原理简单、操作方便，但耗费人力物力较大，因此多数研究通常每月仅选取2～3 d 进行观测，并且每日的采样也多基于单一时段。然而，这种低频非连续的观测可能会导致测定的CH通量年均值具有较大的误差，特别是对于具有明显日变化和季节变化特征的内陆水体CH通量观测，如基于低频非连续观测方案，位于北纬50°的湖泊CH通量年均值估算不确定性可高达30%。而养殖塘相比自然水体（如湖泊、自然池塘等），其水-气界面CH通量在环境要素和人为措施的双重驱动下，具有更高的日变化以及季节变化幅度，最高可达10 倍左右。因此针对以上问题，在无高频连续CH通量观测前提下，亟需制定一日当中合理的观测时间和一年内适宜的观测日数，从而得到准确的日均排放和年均排放量，这也是进行尺度上推准确估算区域及全球养殖塘CH年排放量的关键步骤。

涡度相关通量观测方法具有高频、连续且对观测环境无干扰等优势，并且其在小型水体温室气体通量观测中的适用性也已得到验证，因此可为确定通量观测时段选取方案提供重要技术支撑。本研究选取淡水养殖面积最大的长江三角洲典型淡水养殖塘为研究对象，采用EC方法测定的5 a（2016—2020年）淡水养殖塘CH通量观测数据，旨在制定进行通量观测的低频观测时最佳观测时段的选取方案，以期准确估算养殖塘CH年排放量。研究结果可为制定淡水养殖塘CH通量观测时段计划、完善养殖塘CH排放清单等提供数据参考和科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究地点

本研究实验地点位于安徽省滁州市全椒县官渡村（31°58' N，118°15'E，图1）。该研究区属于亚热带湿润季风气候，年平均气温和降水量分别为15.8 ℃和1 090 mm（数据来源：http：//data.cma.cn/）。淡水养殖塘是该研究地点的主要土地利用类型。本研究选取用于实验观测的淡水养殖塘于1984 年由常规稻田转换而来，此后一直被用于水产养殖，其平均面积约为7 000 m（约110 m×60 m），平均水深依据养殖类型不同而变化。

图1 研究地点及养殖塘示意图Figure 1 Location of the study site and aquaculture ponds

本研究的观测时段为2016 年3 月—2020 年12月，2016年2号池塘、4号池塘以及2017年1号池塘均进行小龙虾鱼苗混养，其他时间段内池塘采用河鱼河蚌混养模式。本研究具体养殖模式如下：在小龙虾鱼苗混养系统中，投喂大豆和人工合成为主的饲料，投放时间为每日的8：00 和18：00，年投入总量分别为418 kg·hm和9 766 kg·hm。小龙虾鱼苗混养系统在1—5 月处于晒塘阶段（水深：0 m），5 月初开始加水，随后水深维持在1.0 m 左右。在河鱼河蚌混养池塘中投放人工饲料，且大部分饲料集中在夏季投放，每日喂食3 次，时间分别在9：30、12：30 和17：00 左右（喂食比例：30%∶35%∶35%），在11月份到次年4月左右不喂食，人工饲料的年总投入量约为17 440 kg·hm。此外，每年2 月和11 月向河鱼河蚌混养池塘中投入鸡粪，为河蚌提供养分，年总投入量为13 950 kg·hm（湿质量）。该混养池塘除在短暂的捕捞期外，水深均维持在1.8 m 左右。不同于小龙虾鱼苗混养系统，河鱼河蚌混养池塘中心架设了一台涡轮式曝气机，在每年8—10月22：00至次日5：00进行曝气措施。具体养殖措施可参考ZHAO等的研究。

通过文献调研，长三角的淡水养殖模式基本相同，均包括晒塘、曝气、饲料投入等关键人为措施，但饲料具体投入的时间和数量则依据养殖品种制定，因此，本研究的淡水养殖塘在长三角地区具有代表性。

1.2 涡度相关观测系统

本研究利用开路式甲烷气体分析仪（测量大气中CH密度，型号：LI-7700，LI-COR Inc.，Lincoln，Nebraska，美国）和三维超声风速仪（测量三维风速/超声虚温，型号：CSAT3A，Campbell Scientific Inc.，Logan，Utah，美国）构建开路式涡度（Eddy covariance，EC）相关系统，以此获取养殖塘水-气界面净CH交换量。上述观测仪器采样频率均为10 Hz。通过数据采集器（型号：CR3000，Campbell Scientific Inc.）记录和储存原始的10 Hz数据，用于后续的离线通量计算。

1.3 涡度相关数据处理方法

本研究采用Eddypro 软件（Version 6.2.1，LI-COR Inc.）进行数据处理，并得到30 min 通量数据，具体处理步骤如下：首先，对涡度相关仪器观测的10 Hz 原始数据进行统计检验，检验的内容包括异常值计数/去除、振幅分辨率、缺失值、绝对限度、偏度和峰度，所有阈值以及计算方法均采用软件默认值。其次，对数据进行两次坐标旋转，剔除由仪器倾斜引起的误差；采用空气密度效应校正消除由湿度和温度波动变化对通量数据产生的影响；鉴于温度、压强和水汽波动对分析仪光谱测量的影响，采用仪器内部基于MCDERMITT 等提出的光谱校正方法对CH通量进行光谱校正。再次，考虑到养殖塘较小的风浪区，为了保证EC 观测结果的空间代表性，EC安装高度距离水面约为1.5 m。本研究在前期工作中，已利用多种通量贡献区模型对EC 观测信号的范围进行了量化，在不同观测时段内80%的EC 通量贡献区范围均落入养殖塘风浪区之内，且EC 与通量梯度观测方法测量的CH通量具有较好的一致性和较小的误差，以上结果表明EC 观测的CH通量能够作为养殖塘水-气界面真实气体交换信号的代表。但同时研究也发现较低的测量高度会引起明显的高频信号损失，因此本研究开通Eddypro 频谱分析校正模块，采用软件内部默认的校正方法对所有通量数据进行频谱校正。最后，基于大气平稳性检验和总体湍流特征检验等质量控制，Eddypro 将30 min通量数据分为3 个等级：0（best quality）、1（good quality）以及2（bad quality）。为了保证数据的准确度，本研究使用EC 质量等级为0 和1 的通量数据用于后续分析。

在完成上述质量控制和数据筛选后，为准确捕捉养殖塘水-气界面CH通量的日变化特征，本研究仅采用每日30 min 有效数据量超过70%的日数进行日变化特征分析。观测期间内（2016—2020 年）各个季节有效日数的总数分别为75 d（春季：3—5 月）、44 d（夏季：6—8 月）、50 d（秋季：9—11 月）和88 d（冬季：12 月、次年1—2月）。

1.4 通量观测时段选取方案的评价方法

对于一日内最佳观测时间的选取：首先，利用EC测定的高频连续CH通量数据，明确养殖塘水-气界面各季节CH通量的日变化特征，以此排除不同季节环境要素（如温度）变化对观测时间选取造成的不确定性；其次，考虑到利用箱式法等低频观测方法工作强度较大，因此本研究选取各季节一日内与日均值最为接近的观测时刻作为参考时刻，具体方法为：计算各季节内所有有效日数不同时刻的平均值，通过与季节平均日均值做对比，选取平均误差最小的观测时刻作为初始采样参考时刻（ref）；由于单一30 min观测的不确定性较大，因此进一步选取ref 前后时段，形成观测时间组合方案；通过量化基于不同观测时间组合方案计算的日均值与基于EC获取的连续数据计算日均值之间的差异，进而判断观测时间组合方案的有效性。

基于上述观测日数选取方案，可初步提供每月内具体通量观测日数（）的参考。本研究为提供一月内观测日数的具体分配方法，进一步比较了4 种分配方案的有效性，其中方案一至方案三分别指从每月的上旬、中旬和下旬选取日进行观测，方案四是指从每月的上旬、中旬以及下旬中均匀选取样本，样本总量共计日。以上观测日数选取方法均基于随机采样且次数均设置为100 次。通过比较不同分配方案获取个样本的平均值与真实月均值之间的差异，可进一步评估各分配方案的有效性。

1.5 数据分析与统计方法

研究采用OriginPro 9.0软件对各季节CH通量昼间和夜间平均值进行差异显著性分析（双样本检验，＜0.05）；基于Matlab R2019a 软件对数据进行后处理及制图。

2 结果与讨论

2.1 一日内观测时间的选取方案

2.1.1 淡水养殖塘水-气界面CH通量的日变化特征

观测期间淡水养殖塘水-气界面CH通量日变化特征以及昼夜平均值如图2 和表1 所示。由图2 可知，除秋季外，其他三季CH通量均呈现了昼间高夜间低的日变化趋势，高值主要出现在上午9：00至12：00 之间，低值分布在夜晚20：00 左右，并且春季和夏季昼夜CH通量平均值存在显著性差异（＜0.05，表1）。此外，不同季节之间CH通量的日变化幅度（最高值与最低值的差异）也存在较大差异，其中夏季最高，为4.99µg·m·s；冬季最低，仅为0.50µg·m·s。

图2 2016—2020年观测期间淡水养殖塘水-气界面CH4通量各季节日变化特征Figure 2 Diurnal variation of CH4 flux from freshwater aquaculture ponds during the observation period from 2016 to 2020

表1 2016—2020年观测期间淡水养殖塘水-气界面CH4通量各季节昼夜通量（µg·m-2·s-1）Table 1 Mean value（±standard deviation）of CH4 flux in the daytime and nighttime from freshwater aquaculture ponds during the observation period from 2016 to 2020（µg·m-2·s-1）

表2归纳了目前已有研究中关于养殖水体水-气界面CH通量的昼夜比（即昼间与夜间CH通量平均值的比值）。虽然不同研究的区域气候背景、水质底泥参数、人工管理方式等都会影响CH通量的日变化特征，但由于多数研究针对该特征的观测还仅限于单一季节，且观测日数较短，因此无法准确表征各季节养殖水体CH通量日变化特征的真实情况。因此，基于以上已有观测结果获取的日均值具有较大的误差，并将进一步传递到最后的年总量估算中。例如，如果仅基于昼间观测结果作为日均值的代表，温带的Tämnaren 湖和北寒带（50° N）湖泊CH年排放量分别被低估40%和高估15%。本研究为评估仅基于昼间观测结果获取的2014 年全球养殖水体CH总排放量的不确定性，利用表2 中所有养殖水体CH通量昼夜比的平均值（1.2）作为校正因子，对其总量不确定性进行了简单估算，结果表明，若仅基于昼间观测结果估算养殖水体CH总排放量，会高估约10%。

表2 养殖水体水-气界面CH4通量昼夜比Table 2 Studies on diel variability of CH4 fluxes in aquaculture ponds

2.1.2 淡水养殖塘CH通量观测时间的选取

本研究在明确淡水养殖塘各季节CH通量日变化特征的基础上，进一步提出了各季节在一日内观测时间的最佳选取方案。由图2 可知，通过比较各季节不同时刻均值与日均值的差异，对于各季节最佳的观测时间组合方案分别为春季的14：30—16：30、夏季和秋季的6：30—8：30 以及冬季的11：30—13：30，相比EC 连续观测获取的各季节日均值，利用以上观测时间组合方案计算的日均值具有较小的不确定性，变化范围为0.1%～4%。

以往养殖塘CH通量研究在无高频连续观测时，在一日内多选取9：00—12：00 进行观测，理由是多数研究发现温度是影响CH通量日变化特征的主要因子，而该时间段的温度均值与日均值最为接近。本研究为明确以往观测时间选取方案的有效性，量化了利用9：00—12：00 观测时段获取的平均值与EC 高频连续获取的日均值之间的差异，结果表明基于经验观测方案计算的日均值具有较大的不确定性，夏季可达30%，冬季最低为4%。本研究推测产生上述现象的原因是以往观测时段的选取仅考虑了温度等环境要素对CH通量的影响，而忽略了养殖塘中人为措施的干扰。为验证该猜测，本研究进一步评估了不同季节内温度日变化幅度对CH通量日变化幅度的贡献率，结果表明，各个季节之间呈现明显差异，其中夏季贡献率仅为20%，而其他季节全部高于60%。引起该差异的原因可能与养殖塘饲料投入及其投入时间有关。一般养殖塘饲料的投入主要集中在夏季昼间，由于养殖塘内饲料有效利用率相对较低（4%～27%），未被消耗的有机饲料、饵料等会累积在池塘底泥上方，为CH产生提供了充足的有机质，因此在夏季昼间高温作用下会进一步提升CH的生成速率，导致夏季CH通量日变化幅度明显高于其他季节。由此可见，若采用9：00—12：00 观测时段对养殖塘CH通量日均值进行估算，会引起较大的不确定性，特别是在夏季。综上，为提高日均值估算的准确性，观测时间需综合考虑环境要素和人为措施的影响。本研究基于EC 观测的5 a数据统计结果，给出了不同季节一日内观测时间的最佳选取方案，推荐在养殖塘CH通量高频连续观测受限时，利用该统计结果作为采样时间的参考。

2.2 一年内观测日数的选取方案

2.2.1 观测日数对淡水养殖塘CH排放年均值估算的影响

在获取CH通量准确日均值的基础上，一年当中观测日数是进一步影响内陆水体CH通量年均值估算准确性的重要因素。本研究采用2016—2020 年插补后的完整日尺度EC 通量数据，模拟了观测日数对CH通量年均值估算的影响，结果如图3 和图4 所示。图3 中横坐标为观测日数，以1 d 为步长，从第1 日增加到第366 日；纵坐标是每个窗口内CH通量平均值与该年份CH通量年均值参考值的比值的变化范围，代表的是由于观测日数差异引起的CH通量年均值估算不确定性范围。由图3可知，观测日数越少，CH通量年均值估算的不确定性范围越大，当观测日数少于20 d 时，相比年均值参考值，估算值最高可达两个量级的差异。

图3 不同观测日数引起的CH4年通量不确定性变化范围Figure 3 Ranges in uncertainty versus number of observational days

图4 基于不同采样日数获取的CH4通量高精度估计以及高估和低估的概率分布Figure 4 Chances of high-accuracy CH4 flux versus number of sampling days and risk of overestimating or underestimating fluxes versus

进一步计算每个窗口内落入CH通量年均值参考值±20%之内、之上和之下的比例，结果见图4a，当观测日数在80 d 左右时（变化范围：76～83 d），窗口内几乎所有的数值全部落入预设年均值参考值±20%之内。与图3类似，观测日数越少，CH通量年均值高估和低估的概率越高，当观测日数少于20 d，会引起较为显著的高估和低估，并且随着观测日数的减少，低估的概率也逐渐高于高估的概率（图4b）。

此外，本研究进一步利用随机采样的方法，评估了一个月内观测日数分布方案的有效性，如图5 所示，其中基于方案四获取的月均值CH通量在不同月份均具有最小的误差，总体平均约为1%（±0.5%），而方案一、二、三的月均值CH通量误差分别为15%（±7%）、10%（±4%）和18%（±7%）。由此可见，基于方案四获取的月均值最为接近真实值。因此，建议为获取淡水养殖塘CH通量年均值的高精度估算，在每月选取6～7 d 进行观测，观测日数应均匀分布在每月的上中下三旬。

图5 基于一月内不同观测日数分配方案获取的CH4通量月均值估算误差Figure 5 Errors of monthly CH4 flux estimation based on different distribution schemes of observational days during one month

2.2.2 淡水养殖塘CH通量观测日数的选取

养殖塘CH通量通常具有夏季高冬季低的季节变化特征。因此，在无连续CH通量观测时，一年当中的观测日数需保证能够涵盖CH通量的季节变化信息。当前，养殖塘CH通量观测通常在各季节选取5～10 d 或每月2～3 d 进行观测。少量研究为提高年均值估算的准确性，观测频率提高到每周2～3 d。基于本研究分析结果，当观测日数为20～40 d时，对应的CH通量年均值高精度估算的概率为50%～80%；而当观测日数少于20 d 时，进行高精度估算的概率不足50%。为提高年均值估算结果的准确性，本研究建议在以往观测方案基础上需尽可能地增加观测日数。

值得注意的是，本文的研究结论存在适用范围，具体包括以下3 方面：首先，适用于CH总排放量观测。若仅对CH通量单一传输途径如扩散或冒泡进行观测，其观测日数与本研究提供的观测方案并不相同。例如，由于冒泡具有较强的随机性，为获取准确的CH冒泡通量年均值，一般情况下其观测日数要高于扩散通量或总通量。基于对瑞典的Villasjön 等湖泊的研究结果，在无冰期内至少分别随机选取11 d和39 d 对CH扩散和冒泡通量进行采样，才能作为无冰期CH排放量的近似值；当观测日数较少时，CH扩散和冒泡通量存在较大的不确定性，其中冒泡通量不确定性可达4 个量级的差异，较CH扩散通量显著高出1个量级。

其次，适用于亚热带淡水养殖塘。本研究选取的养殖塘位于亚热带区域，导致研究结果具有一定的区域局限性，这主要是由于水体CH交换会受到如温度、土壤有机质含量等环境要素的影响，导致不同区域CH排放特征存在明显差异，因此为准确捕捉不同区域CH年排放量，还需在明确其研究区域CH通量不同时间尺度变化特征基础上，进行时间观测方案设计。

最后，适用于具有类似养殖模式的养殖塘。尽管本研究选取的养殖塘能够作为长三角多数淡水养殖塘的代表，但不同地区的养殖管理方式仍存在部分差异（如池塘是否清淤等），其中清淤可通过改变底泥有机质含量以及水深等要素进一步改变CH的主要传输途径及其与环境要素的响应关系，使其CH排放特征不同于本研究结果。建议未来在CH通量观测时间方案设计中还需综合考虑如区域气候背景、水体特征（如面积和深度）以及人工管理方式等因素，进一步提高基于低频非连续时间观测方案获取CH年排放量的准确性。

3 结论

（1）综合考虑CH通量的日变化特征以及自然要素、人为措施双重因素的作用，一日内基于经验观测时段（9：00—12：00）估算的CH通量日均值其不确定性较大，变化范围为4%～30%。本研究建议各季节的最佳观测时间为春季14：30—16：30、夏季和秋季6：30—08：30、冬季11：30—13：30，在这些时段进行观测日均值估算不确定性明显下降，变化范围为0.1%～4%。

（2）若要观测结果包含CH通量的季节变化信息，并满足CH通量年均值的高精度估算，全年需进行72～84 d 的观测，具体的观测频率为每月6～7 d，且应均匀分布在每月的上中下三旬中。