广州2014—2019年气象条件对O3污染影响的定量评估

步巧利，余乐福，陈 辰

(广东省佛山市气象局，广东 佛山 528000)

引 言

近年来，珠三角地区O3和细颗粒物复合污染频发。在国务院颁布“大气十条”后，珠三角细颗粒物浓度有所下降，O3污染问题则更为突出。为坚决打赢污染防治攻坚战，近年来，广东省出台了一系列整改措施，如燃煤锅炉清洁能源改造、排查“散乱污”企业、积极推动电动公交车及其他新能源汽车和加强污染天气应对等。 2018年广东省生态环境状况公报显示珠三角9市首要污染物为O3(占比55.5%)、NO2(占比21.2%)和PM2.5(占比17%)，O3作为首要污染物的比例较2016、2017年有所增加，NO2和PM2.5有所减少。研究表明，在空气质量长期变化中，污染源排放不容忽视[1-4]，而气象条件对污染物浓度的影响存在多尺度、高影响及变化快等特点[5]，部分气象要素可能会掩盖污染物浓度的趋势变化情况，因此定量评估大气污染源排放对空气质量的影响就要剥离气象条件对污染物质量浓度时间序列的影响。

污染物浓度短期和季节性变化都十分显著，要获得污染物的长期变化趋势，有必要对原始时间序列进行不同时间尺度的分离[6]。如用Kolmogorov-Zurbenko滤波法(简称“KZ滤波法”)对大气污染物时间序列进行分解，建立气象要素与污染物质量浓度的回归模型，并结合回归模型分析不同气象要素的贡献[7]。KZ滤波法是一种时间序列分析方法，通过设定不同参数，可较好地将原始序列分解为短期分量序列、季节分量序列及长期分量序列，其优点在于计算方法简单，且不需要对缺失数据进行必要的处理。自RAO等[6]1994年提出KZ滤波后，在国外得到广泛应用，主要是利用其开展城市地区的O3和颗粒物污染趋势研究及滤波后的污染物质量浓度时间序列与气象要素的关系研究等[7-11]。如BOTLAGUDURU等[7]研究发现休斯顿地区与气象因素无关的O3质量浓度呈现持续减少态势，且与O3相关性最高的是辐射强度，温度其次。

国内也有研究基于KZ滤波法和逐步回归法评估污染物减排措施效果[1,12-13]，如秦人洁等[12]将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果差值再次进行滤波处理，得到仅与排放有关的污染物质量浓度长期变化趋势，发现河北省石家庄、保定、张家口3市气象条件对细颗粒物质量浓度长期变化趋势的影响大于O3；余益军等[13]基于KZ滤波法分析京津冀地区13个城市的O3污染趋势，发现细颗粒物质量浓度降低是北京、衡水等地O3增加的最大贡献因素，为了抵消细颗粒物降低导致O3增加的反作用，需要进一步减少NOx和VOCS等前体物的排放量。也有研究基于HYSPLIT模式并结合聚类分析、潜在源贡献因子和质量浓度权重轨迹方法定量评估外来污染物传输对某一地污染物质量浓度的影响[4,14]，发现外来输送对污染的贡献不可忽视，区域联防联控非常必要。

目前KZ滤波法是研究臭氧污染长期趋势比较有效的方法。珠三角区域空气质量排名靠后，目前现有研究多针对臭氧污染与气象因素的关系[15-19]，或是定量化评估外来污染物输送对珠三角某一地区的影响[4]。本文利用广州市O3质量浓度观测数据与同期地面气象资料，进行气象要素和污染排放对O3质量浓度的定量化影响评估，以期为广州大气污染决策提供科学依据。

1 资料与方法

1.1 资 料

选取2014年1月1日至2019年12月31日的O3质量浓度逐日数据，数据来自全国空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)，监测数据的缺失率为5.8%。定义O3质量浓度日最大8 h算数平均值(O3-8 h)为O3质量浓度日均值，根据O3质量浓度日均值计算月均值、季节均值和年均值。季节划分：12月及次年1、2月为冬季，3、4、5月为春季，6、7、8月为夏季，9、10、11月为秋季。气象资料为同期地面气象观测资料，包括日最高气温、日均气压、日照时数、日均风速、日均相对湿度、日降水量，资料由广东省气候中心提供。

珠三角9市包括广州、佛山、深圳、中山、东莞、珠海、江门、肇庆和惠州，分析所用的环境监测站为国控站，气象站为国家基准气象站，将每个城市所有环境国控站的逐日污染物质量浓度和国家基准气象站的气象要素分别求取算数平均值作为该城市的日均值原始时间序列，其中广州各站点分布如图1所示。图1中城市行政边界基于国家测绘地理信息局标准地图服务网站下载的审图号为GS(2019)1687号的标准地图制作，底图无修改。

图1 广州市环境监测站与气象站空间分布Fig.1 The spatial distribution of environmental monitoring sites and meteorological stations in Guangzhou

1.2 方 法

1.2.1 KZ滤波方法

首先假设原始时间序列X(t)由短期时间序列W(t)、季节时间序列S(t)和长期时间序列e(t)组成，即：X(t)=e(t)+S(t)+W(t)；然后使用KZ滤波法将短期时间序列分离出来，KZ滤波是利用滑动平均值经过反复迭代的低通滤波，其定义如下：

(1)

式中：Yi是经过一次KZ滤波后的时间序列，每次迭代后的二次输入量，迭代p次，最终得到经p次迭代与m点滑动平均的滤波结果KZ(m, p)；i(d)为序列的时间间隔，j为滑动窗口变量，k(d)为对Xi进行滤波时其两端滑动窗口长度，滑动窗口长度m=2k+1；通过调整m和迭代次数p可以控制不同尺度过程的滤波，KZ(m, p)将波长小于N(m×p1/2≤N)的高频波滤除。

研究表明，利用KZ(15, 5)滤波可以提取气象和空气质量数据长期和季节成分的总和[13]，这里将其定义为基线分量Xbaseline(t)，数据的长期趋势可以通过选择较大的窗口获得。季节分量S(t)为基线分量Xbaseline(t)与长期分量e(t)的差值，短期分量W(t)为原始序列X(t)与基线分量Xbaseline(t)差值，具体公式如下：

Xbaseline(t) =KZ(15,5)=e(t)+S(t)

(2)

e(t)=KZ(365,3)

(3)

S(t)=KZ(15,5)-KZ(365,3)

(4)

W(t)=X(t)-KZ(15,5)

(5)

1.2.2 解释方差

解释方差VE计算公式如下：

(6)

式中：varε(t)是残差序列方差；varX(t)是原始序列方差。解释方差越大，气象要素对原始序列的影响越大，解释能力越强。

1.2.3 多元线性逐步回归方法

O3质量浓度长期分量的波动主要取决于气象条件和其前体物排放的变化，因此要将气象条件影响和其前体物排放的作用分离才能探讨气象条件对O3质量浓度长期分量的影响，多元线性逐步回归是将两者作用分离开来的有效手段[1,12,20-21]。

(7)

式中：ε(t)为总残差，包括建模误差、回归拟合未考虑气象因素的影响以及前体物排放对O3质量浓度的影响；εST(t)为短期分量回归残差；εBL(t)为基线分量回归残差；Si(t)为第i个气象因子的短期分量；Xb(t)与Bj(t)分别为O3质量浓度及第j个气象因子的基线分量；a0与ai及b0与bi为回归系数。因此利用KZ(365，3)对ε(t)进行再次滤波，滤除未考虑的气象因素影响，得到的εLT(t)可近似看作前体物排放对O3质量浓度长期变化的影响。

为了便于理解，将O3质量浓度长期序列进行重建，公式如下：

(8)

2 结果分析

2.1 珠三角大气污染物变化特征

根据我国《环境空气质量标准: GB 3095—2012》[22]规定，O3质量浓度日均值限值标准为160 μg·m-3。从图2可以看出，2014—2019年珠三角9市O3质量浓度日均值原始序列均有超过国家二级限值标准的情况。其中超标率东莞最高(14.93%)，江门其次(13.05%)，其余为佛山(12.83%)>中山(11.51%)>广州(11.21%)>珠海(8.39%)>肇庆(7.87%)，惠州(4.43%)和深圳(4.25%)较低，珠三角中西部(东莞、江门、佛山、中山、广州)城市超标较严重。这可能和大气中水汽的消光机制有关，空气潮湿使得太阳辐射衰减，水汽光化学分解的活性基增多，活性基与O3反应从而使得O3质量浓度降低，惠州、深圳和珠海相对湿度相对更大，所以超标率没有中西部城市那么高；而肇庆可能是因为经济发展相对较差，机动车数量较少，所以前体物质量浓度相对较低，从而使得肇庆O3超标率较低。

用KZ(365,3)提取O3质量浓度长期分量，从O3质量浓度日均值长期分量序列(图3)来看，2014—2019年，珠三角9市O3质量浓度总体变化趋势基本一致，呈波动上升趋势，而长期分量序列的波动主要由其前体物排放源变化引起。除深圳和珠海外，其余7个城市2016年均出现谷值，2017—2019年又呈递增趋势，这可能和广东省自2012年起开始施行“龙腾换鸟”及一些列政策有关，“龙腾换鸟”是指迁出或淘汰区域内地段产业，引入并发展高端产业，从而完成区域内的产业置换、产业结构调整和产业升级，而珠海、深圳2012年以来产业结构基本没有大的调整。

主要由当地天气过程引起的O3质量浓度日均值短期分量(图4)存在剧烈波动，最大振幅为-127～195 μg·m-3，振幅主要集中在-80～80 μg·m-3。珠三角9市O3质量浓度日均值近几年来均存在明显波动，这是因为珠三角地处广东省中南部，属亚热带海洋季风气候，雨量充沛、热量充足、雨热同季，受季风气候影响，降水主要集中在4—9月；冬季盛行偏北风，天气干燥，夏季盛行西南和东南风，高温多雨。而在一段时间内，大气污染排放基本没有大的调整，所以气象条件变化剧烈从而引起O3质量浓度日均值短期分量存在剧烈波动。

由前体物排放源和气象条件共同影响的季节分量序列(图5)也呈现明显波动，春末夏初O3质量浓

《暴风雨前》的伍大嫂，虽然泼辣能干，在伍家是主要的经济来源，但是当伍大嫂的丈夫当兵之后，在时代动乱的环境下，伍大嫂却只能通过与几个男人保持关系来养活家庭，与郝友三，吴凤梧等保持性关系。靠自己出卖肉体来赡养婆婆，养育儿子，包括儿子伍平的教育问题都是郝友三帮忙解决的。相较于黄太太和蔡大嫂。伍大嫂虽然与郝友三有所谓的感情，但是更多的是肉体和金钱的交易。依附于男性的羽翼下生活。更重要的是当伍大嫂的丈夫从军而归后，郝友三顾念着与伍大嫂的感情竟然继续与伍大嫂“光明正大”的见面，而且还帮助伍大嫂一家解决安置和搬家问题，而伍大嫂的丈夫却把郝友三当做恩人一般。这种将人的思想单纯化的写法使人感到难以置信。

图2 2014—2019年珠三角9市O3质量浓度日均值原始时间序列Fig.2 The original time series of daily mean mass concentration of O3 in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

图3 2014—2019年珠三角9市O3质量浓度日均值长期分量时间序列Fig.3 The long-term component time series of daily mean mass concentration of O3 in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

图4 2014—2019年珠三角9市O3质量浓度日均值短期分量时间序列Fig.4 The short-term component time series of daily mean mass concentration of O3 in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

图5 2014—2019年珠三角9市O3质量浓度日均值季节分量时间序列Fig.5 The seasonal component time series of daily mean mass concentration of O3 in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

度日均值出现高值，夏末秋初出现次高峰，冬季出现谷值。O3质量浓度日均值的季节变化与太阳辐射变化相关，太阳辐射在很大程度上可以影响O3质量浓度日均值[23]，另外平流层向对流层的垂直输送也是O3质量浓度日均值增加的重要原因[24]。且珠三角9市O3质量浓度日均值的季节分量和短期分量变化波动基本一致。

为了解每个时间分量对原始时间序列的贡献，表1列出O3质量浓度日均值各分量方差对原始序列总方差的贡献率。可以看出，各分量方差对O3原始序列总方差的贡献率之和为50%～83%，表明各分量方差基本满足相互独立的条件。分析各分量方差对O3质量浓度日均值原始序列总方差的贡献率，珠三角9市均表现为短期分量方差贡献最大，其次为季节分量，长期分量方差贡献最小，这表明珠三角9市O3质量浓度日均值的原始时间序列波动主要由季节和短期分量波动引起，即由前体物排放和气象条件的季节和短期变化引起，长期排放及气候条件的变化并不是引起O3质量浓度监测波动的主要原因。

从表1还可以看出，在珠三角空气质量常年排名垫底的广州和佛山，O3质量浓度各分量方差对总方差的贡献相似，因此以下重点讨论这2个城市O3质量浓度变化的气象成因。

表1 2014—2019年珠三角9市O3质量浓度各分量方差对其总方差的贡献率Tab.1 Variance contribution rate of each component of O3 mass concentration to the total variance 单位：%

2.2 O3质量浓度变化气象成因

为了解O3质量浓度变化的气象成因，先利用Sperman相关系数法筛选对O3质量浓度影响较大的气象因子[12]，考虑到同一类别的气象要素之间具有较强的相关性，因此仅在同一类别中选取最具相关性的气象因子[12]，最后筛选出6个气象因子：平均风速(ws)、日降水量(R)、日均气温(T)、平均气压(P)、日照时数(S)和平均相对湿度(RH)，采用逐步回归法建立气象因子和O3质量浓度的统计模型。

基于多元线性回归方法，以省会城市广州和污染一直比较严重的佛山为代表，比较2个城市O3质量浓度各分量时间序列与气象要素的相关性。表2列出广州和佛山O3质量浓度日均值各分量的回归模型。气象因子和O3质量浓度的相关性因站点和时间序列而呈现差异，如日均风速(ws)与佛山O3质量浓度短期分量呈负相关，而与广州O3质量浓度短期分量则呈正相关；相对湿度(RH)与佛山O3质量浓度长期分量、短期分量呈负相关，而与广州O3质量浓度长期分量和短期分量呈正相关，另外广州和佛山O3质量浓度季节分量与相对湿度(RH)均呈负相关。季节分量表现为广州和佛山的O3质量浓度与相对湿度、风速呈负相关，与气温、日照时数呈正相关。这是因为O3质量浓度与太阳辐射强度相关，而气温、日照时数又与太阳辐射强度相关，从O3形成机制来看，当气温上升、日照时数增加时，O3生成速率加快；而相对湿度反映大气中的水汽含量，当相对湿度较大时，空气中水汽含量高，使得太阳辐射衰减，从而降低O3质量浓度；水平风速代表水平扩散能力，当风速较大时，不利于污染物积聚，前体物浓度稀释，从而使得O3质量浓度下降。

从解释方差来看，气象因子对O3质量浓度日均值长期分量的解释能力最强，在55%～72%之间，季节分量其次(53%～69%)，对短期分量解释能力最弱(19%～45%)，说明气象因子对O3质量浓度日均值长期变化趋势影响较大，这与张洁琼等[1]、余益军等[13]研究结论相一致。

2.3 气象条件对广州O3质量浓度长期分量的影响

图6(a)为广州站经气象条件调整前后O3质量浓度长期分量变化趋势，其中实线为调整前的O3质量浓度长期分量变化趋势，虚线代表仅由前体物排放变化影响的O3质量浓度长期分量趋势。可以看出，由前体物排放变化引起的O3质量浓度长期分量呈现先增加后减少的趋势。

表2 佛山与广州O3质量浓度日均值各分量的逐步回归模型及其解释方差Tab.2 The stepwise regression equations for each component of daily mean mass concentration of O3 and their explained variance in Foshan and Guangzhou

图6 广州市气象条件调整前后O3质量浓度日均值长期分量变化趋势(a)及其差值变化(b)Fig.6 Variations of long-term components of O3 daily mean mass concentration before and after meteorological adjustment (a) and their difference change (b) in Guangzhou

在得到前体物排放变化对O3质量浓度长期分量影响的基础上，将气象条件调整前与调整后的O3质量浓度长期分量做差值[图6(b)]，即可得到气象条件对O3质量浓度长期分量的影响趋势。气象条件对O3质量浓度长期分量影响有正有负，当差值为正，则调整后O3质量浓度长期分量比调整前小，说明消除气象因素影响后的臭氧长期分量比未消除气象因素影响时低，气象条件整体不利于空气质量改善；反之则有利于空气质量改善。

2.4 O3质量浓度年际变化评估

在2.1节中，珠三角9市O3质量浓度日均值长期分量序列(图3)总体变化趋势基本一致，呈波动上升趋势，所以在这一节中，以省会城市广州为例，评估前体物排放对O3质量浓度年际变化的影响。利用BU等[25]基于关键预报指标的气象要素阈值建立的O3综合指数对上一节中的结论进行验证，O3综合指数反映气象扩散条件的好坏，其数值越大，表明气象扩散条件越差，具体计算公式如下：

Iozone=f(ss)×f(Tmax)×f(daily ws)

(9)

式中：Iozone是O3综合指数；f(ss)代表日照时数大于4 h的频率，f(Tmax)代表日最高气温大于29 ℃的频率，f(daily ws)代表日均风速小于1.8 m·s-1的频率，三者单位均为%。

经计算，2014—2019年的O3综合指数分别为0.157、 0.133、 0.130、 0.134、 0.135、 0.168，呈先下降后上升的趋势，表明2014—2019年O3气象扩散条件先好后差。由图7可以看出，O3质量浓度的年际变化和O3综合指数的变化趋势表现完全一致，当O3质量浓度增加时，O3综合指数也增加；反之亦然。综合来看，O3综合指数能够有效反映出O3质量浓度的变化，这也很好地印证了“由前体物排放变化引起的O3质量浓度长期分量呈现先增加后减少的趋势”这一结论。

图7 2014—2019年广州O3质量浓度及O3综合指数年际变化Fig.7 Interannual variation of O3 mass concentration and composite index of O3 in Guangzhou during 2014-2019

3 结 论

(1)KZ滤波能较好地将O3原始序列分解，从O3质量浓度日均值长期分量序列来看，2014—2019年，广州O3质量浓度总体呈波动上升趋势；其短期分量和季节分量对原始时间序列总方差贡献较大，而长期分量贡献较少。

(2)经气象因素调整后的广州O3长期序列表现为先增加后减少的趋势，仅由气象条件影响的O3长期分量表现为先减少后增加的趋势，利用O3综合指数进行验证，结果也表明2014—2019年广州O3气象扩散条件先好后差。

从解释方差来看，气象要素对O3质量浓度长期分量的解释能力最强。这一结论与京津冀地区不同，京津冀地区O3质量浓度变化主要因大气污染排放变化造成，与气象条件关系不大[13]，原因有可能是细颗粒物质量浓度的降低是京津冀地区O3质量浓度升高的最关键因素，而广州地区受气象条件和前体物浓度的综合影响不足以抵消细颗粒物降低导致O3质量浓度增加的作用。该结果尚需要实验和模式模拟验证，将在以后工作中进行探讨。