典型高碳排放城市临汾温室气体时空分布特征及影响因素

高兴艾，朱凌云，闫世明，裴坤宁，张逢生，王淑敏，成鹏伟

(山西省气象科学研究所，山西 太原 030002)

引 言

二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是大气中最重要的温室气体成分，化学性质比较稳定，它们通过吸收地球热辐射，阻碍地球长波辐射进入太空，从而加热大气[1]。CO2的自然源主要包括海洋释放和地球脱气，人为源包括化石燃料燃烧、工业生产、土地利用变化等；汇主要包括光合作用、海洋吸收、沉积的有机和无机碳。CH4的自然源主要包括湿地、白蚁、海洋及碳氢化合物(30%～50%)，人为源包括能源开采、反刍动物、废弃物处置及稻田等(50%～70%)[2]；汇主要是与OH自由基的反应[3]。工业革命以前，大气中各种温室气体浓度基本稳定，之后受人类活动影响，CO2和CH4浓度分别增加40%和150%[4-5]。2019年中国温室气体公报显示：2018年全球大气平均CO2摩尔分数为(407.8±0.1)×10-6，CH4摩尔分数平均为(1869.0±2.0)×10-9，分别为工业革命前的147%和259%[6]。

中国是温室气体排放大国，荷兰环境评估署发布《全球二氧化碳和温室气体排放趋势报告(2019年)》显示，2018年全球6大温室气体排放国家或地区的温室气体排放累计量占全球62%，其中中国占26%。在第75届联合国大会一般性辨论上中国政府庄严承诺：我国力争在2030年前实现碳达峰，努力争取2060年前实现碳中和。因此，充分了解大气温室气体浓度及变化对于实现“双碳”目标具有重要意义。

大气中温室气体浓度的时空差异与区域排放量密切相关，了解区域CO2和CH4浓度变化及其与气象要素的关系对于评估未来气候变化和应对全球变暖起重要作用[7-9]。全球最早的温室气体观测站是美国Mauna Loa站，截至目前全球约有530个温室气体观测站[6,10]。中国在温室气体观测方面起步较晚，1994 年首次建成青海瓦里关全球大气本底站，现已建成7个温室气体本底观测站[11-13]，本底站温室气体浓度不受局地条件和人为活动直接影响。因此，我国对温室气体的研究多集中在清洁本底区域[11-14]，而城市站研究较少。城市是人口和经济活动的聚集区，是CO2和CH4的重要人为排放源区，其对温室气体浓度变化影响很大[15]。C40城市气候领导联盟研究报告指出，城市排放了全球80%的人为温室气体。因此，城市温室气体特征在研究区域或全球大气温室气体分布中至关重要。此外，数值模式和卫星遥感为城市及区域温室气体浓度研究提供了重要手段，然而数值模式因分辨率较低、适用性等问题(卫星遥感因时空分辨率低、反演技术受限)，致使结果与实际出入较大[16]。因此，地基观测仍然是研究温室气体的主要手段。

山西省是我国能源重化工基地，CH4人为排放量居全国之首[17]。2015年我国碳排放量为11.603亿t，其中山西碳排放量为1.4745亿t，位居全国第一[18]。临汾市是我国重要的老工业基地之一，是山西能源重化工大省的缩影。临汾市矿产资源丰富，以资源型经济和能源原材料型经济为主，煤炭、钢铁、焦化等传统优势产业能源资源消耗量大，温室气体排放量大，实现碳达峰碳中和目标压力巨大。2015年临汾市碳排放量为1.512×108t[19]，占全省碳排放量的10.2%，远超出青海和海南全省碳排放量，分别约占浙江、四川和广东全省碳排放的40%、39%和30%[18]，是典型的高碳排放城市。因此，本文利用临汾站温室气体、气象要素地面观测数据，借助HYSPLIT(hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory)模型的轨迹映射法，探讨分析临汾市CO2和CH4温室气体排放特征及气象影响因素，以期为本市或其他高碳排放城市实现“双碳”目标提供一定参考。

1 数据与方法

1.1 数 据

临汾市位于山西省西南部，地处黄河中游、汾河之滨，东倚太岳，西靠吕梁，地形轮廓大体呈“凹”字型分布，四周环山，中间平川(图1)。温室气体监测站布设于市中心的临汾市气象局(111°30′E，36°04′N)，其海拔460 m，属于城市站点，存在交通污染源，周围有居民区、无大型工业企业，观测结果可以代表市区温室气体浓度水平。文中的地图是基于国家测绘地理信息局标准地图服务网站下载的审图号为GS2016(1600)号的标准地图制作，底图无修改。

所用资料包括：临汾温室气体监测站2013年1月至2018年12月CO2、CH4摩尔分数(摩尔分数可被解读为浓度量度)数据和临汾国家气象站2 m气温、相对湿度及10 m风速风向观测资料，以及欧洲中期天气预报中心ERA-5 PBL(planet boundary layer)逐小时再分析数据(水平分辨率为0.25°×0.25°)和美国国家环境预报中心GDAS(global data assimilation system)数据[每日4个时次，即00:00、06:00、12:00和18:00(世界时)，水平分辨率为1°×1°]。

温室气体观测仪器是美国Picarro公司的基于波长扫描光腔衰荡技术(wavelength scanning cavity ring down spectroscopy，WS-CRDS)的G2301型高精度CO2/CH4分析仪，其原理是利用特定波长的激光在光腔内多次反射，使有效光程达到20 km左右，反射镜和目标气体均造成入射光能量的衰减，根据空光腔和充满样品气时激光光强衰减到0的时间不同，测量样品气中CO2和CH4摩尔分数。系统运行时，每隔2 h分析一次高浓度工作(work high，WH)、低浓度工作(work low，WL)标气或目标气(target，T)，每次分析5 min，进气口设置于30 m的铁塔上。为保证分析精度，对观测数据进行质量控制，利用WH与WL标气响应值和标称值构建线性拟合函数，结合T标气判定拟合参数的准确性；然后，将实测值带入拟合函数，得到质量控制后的真实值；最后，结合台站值班记录对观测数据进行时序检查，剔除因仪器故障等(进气管故障、停机维护、更换过滤器、冲洗管路、标定仪器等)导致的异常值[20]。

图1 中国北方地形高度分布及临汾市放大图(单位：m)Fig.1 The distribution of topography elevation in northern China and the magnification at Linfen (Unit: m)

1.2 轨迹映射法

轨迹映射法对于台站数量少的地区有非常显著的空间域填充作用。研究发现，利用轨迹映射法得到的臭氧轨迹上的数值与观测值具有一致性[21]。因此，本文使用美国国家海洋和大气管理局空气资源实验室开发的HYSPLIT模型[22]，计算临汾站每个温室气体观测数据对应的72 h后向轨迹，并将观测数据映射到后向轨迹路径逐小时计算的位置。通过这种方式，临汾站每个时刻温室气体观测值被映射到每条轨迹的72个点上。最后，将2013—2018年所有时刻观测数据批量做轨迹映射。在数据量足够多的情况下温室气体数值充满整个空间，并将映射结果以0.2°×0.2°网格平均值显示。模型输入的气象数据是GDAS数据。

2 结果与分析

2.1 临汾市CO2和CH4的相关性

研究发现，CO2和CH4的相关系数高于0.50时，说明CO2和CH4具有相似的来源机理，且正相关表明城市人为碳排放在碳循环中占主导地位[23]，而在偏远地区二者通常不相关或呈负相关关系[24]。统计发现，临汾市各季节CO2与CH4的相关关系表现一致，春、秋、冬季CO2与CH4具有极显著的正相关，相关系数分别为0.71、0.84和0.95，而夏季相关系数明显偏小，不足0.50(表略)，但也通过α=0.01的显著性检验，这主要由于夏季陆地生态系统对CO2的吸收作用部分改变了CO2与CH4的相关性。这种显著正相关表明人为碳排放是临汾市碳循环的主导因素，且CO2和CH4来源相似。

2.2 临汾市CO2和CH4浓度变化特征

从图2看出，地处城市中心的临汾站受人为活动影响较大，2013—2018年CO2摩尔分数年际变化较明显，年平均为441.7×10-6，最高、最低值分别出现在2013年12月、2015年7月，整体峰值呈下降趋势、谷值呈上升趋势，年平均CO2摩尔分数总体上升了2.2×10-6(约0.5%)；CH4摩尔分数年平均为2359.5×10-9，最高、最低值分别出现在2013年12月、2013年4月，峰值整体呈下降趋势，但谷值变化不明显，年平均摩尔分数总体下降了50.0×10-9(约2%)。对比发现(表1)，临汾市年平均CO2摩尔分数高于上海浦东[25]、江苏张家港[26]和江西景德镇[27]等城市站，明显高于全球平均[6]和青海瓦里关[6]等本底站；与CO2类似，CH4摩尔分数比全球本底站平均值和瓦里关本底站[6]分别高出约430.0×10-9、500.0×10-9，比上海浦东城市站[25]高出约200.0×10-9。可见，较高的CO2和CH4浓度表明临汾市是典型的高碳排放城市，与其他城市人为活动导致的碳排放不同，临汾市高碳排放受工业结构影响明显。

图2 2013—2018年临汾站CO2和CH4摩尔分数年际变化[CO2、CH4的摩尔分数值分别扩大106和109(下同)]Fig.2 The inter-annual variation of CO2 and CH4mole fraction at Linfen station of Shanxi during 2013-2018(The values of CO2 and CH4 mole fraction enlarged by 106 and 109, respectively (the same as below))

表1 临汾站CO2和CH4摩尔分数与其他站对比Tab.1 Comparison of CO2 and CH4 mole fraction at Linfen station of Shanxi with other stations

从季节来看，临汾市CO2摩尔分数冬季最高为(456.9±34.5)×10-6，其次是秋季，夏季最低为(427.6±20.2)×10-6；CH4摩尔分数冬季最高为(2455.7±369.9)×10-9，春季最低为(2221.1±218.1)×10-9。由于冬季采暖和植物光合作用减少，临汾市冬季CO2浓度受人为排放影响更大，其CO2摩尔分数值比上海浦东[25]高出21.4×10-6，比江西景德镇[27]高出31.5×10-6。不同地区CH4浓度季节变化规律存在差异，青海瓦里关本底站CH4浓度季节变化不明显[6]，北京市[28]和天津市[29]夏季浓度最高，杭州市秋季浓度最高、夏季浓度最低[30]，而杭州临安本底站冬季浓度最高、夏季浓度最低[31]。从临汾市CO2和CH4摩尔分数月际变化(图3)来看，临汾市CO2摩尔分数从峰值1月开始迅速下降至3月，而后缓慢下降，到8月降至谷值，随后持续上升；CH4摩尔分数从1月开始快速下降至3月，随后缓慢降至4月谷值，此后持续稳定上升，至12月达到峰值。可见，临汾市CO2和CH4浓度均表现为典型的“单峰单谷型”月际变化，但峰值与谷值出现的月份差异较大，尤其是谷值月份相距较远，且峰谷值明显较其他城市站偏高[26-27,32]。

由于各季节气候特征不同，温室气体浓度日变化峰值和谷值出现时间也不同。从图4看出，临汾站CO2摩尔分数峰值最早出现在夏季06:00(北京时，下同)，最晚出现在冬季09:00；谷值最早出现在冬季15:00，最晚出现在夏季和春季16:00，这可能与不同季节太阳辐射变化导致的光合作用速率改变有关。春、夏、秋、冬季CO2摩尔分数日变化幅度分别为25.1×10-6、39.1×10-6、28.3×10-6、27.4×10-6，与北京城市站较接近[33]，而与香格里拉本底站差距较大[34]，这是因为除植被影响外，临汾市CO2主要还受人为活动影响。CH4摩尔分数日变化特征与CO2类似，其峰值出现在上午，春夏两季07:00、秋季08:00和冬季09:00，谷值出现在下午，春季17:00，夏、秋和冬季16:00，日变化幅度冬季最大为326.6×10-9，春季最小为296.8×10-9，夏季和秋季相当，分别为317.4×10-9、315.0×10-9。另外发现，临汾市温室气体日变化与行星边界层高度密切相关，两者存在显著的负相关关系(通过α=0.001的显著性检验)，午后对流活跃，边界层高度最高，对应的温室气体浓度最低。

图3 临汾站CO2和CH4摩尔分数月际变化Fig.3 Monthly variation of CO2 and CH4mole fraction at Linfen station of Shanxi

临汾市CO2和CH4浓度早高峰是地-气-植被熏蒸作用和人为活动累积作用的结果[35]。随着时间推移，温室气体浓度逐渐降低，这可能是白天光合作用增强及对流活跃破坏了稳定的边界层；傍晚时分，地表逆温导致边界层高度较低，引起温室气体浓度增加。在其他城市地区也发现了类似的温室气体日变化规律[36-37]。

图4 临汾站不同季节CO2、CH4摩尔分数及边界层高度日变化(a)春季，(b)夏季，(c)秋季，(d)冬季Fig.4 The diurnal variation of CO2, CH4 mole fraction and boundary layer height in four seasons at Linfen station of Shanxi(a) spring, (b) summer, (c)autumn, (d) winter

2.3 气象要素对临汾市CO2和CH4浓度的影响

图5是临汾站不同季节CO2和CH4摩尔分数随气温和相对湿度的变化。可以看出，临汾站四季CO2和CH4摩尔分数与气温和相对湿度的变化关系基本一致，春、秋、冬季CO2和CH4摩尔分数受温度、湿度影响较小，这是因为这三季CO2和CH4主要受人为排放影响较大，而夏季CO2和CH4摩尔分数分布明显呈聚集状态，主要表现为高温低湿环境下CO2和CH4摩尔分数值低，这是因为夏季光合作用和光化学反应对温室气体汇作用增强，而光合作用和光化学反应则与温度和湿度关系密切。

图5 临汾站不同季节CO2(a、b、c、d)和CH4(e、f、g、h)摩尔分数随相对湿度和气温的变化(a、e)春季，(b、f)夏季，(c、g)秋季，(d、h)冬季Fig.5 The change of CO2 (a, b, c, d) and CH4 (e, f, g, h) mole fraction with relative humidity and temperature in four seasons at Linfen station of Shanxi(a, e) spring, (b, f) summer, (c, g) autumn, (d, h) winter

风速和风向对温室气体浓度分布也有重要影响[38]。由图6可知，临汾站日平均风速与温室气体浓度存在显著反相关关系，即风速越大，CO2和CH4浓度越低，春、夏、秋、冬季平均风速与CO2摩尔分数的相关系数分别为-0.42、-0.27、-0.46和-0.67，而与CH4摩尔分数的相关系数分别为-0.46、-0.23、-0.43和-0.64，冬季负相关性最强，夏季负相关性最弱。

图6 临汾站CO2(a)、CH4(b)摩尔分数与平均风速的散点图Fig.6 The scatter plot between CO2(a), CH4(b) mole fraction and average wind speed at Linfen station of Shanxi

不同季节相关系数的差异说明温室气体存在区域运输[32]，因此有必要分析风向与温室气体浓度的关系，这有助于探寻温室气体可能的源与汇。从表2看出，临汾站CO2和CH4摩尔分数的高值主要来自东北和东南方向，低值主要来自西南和西北方向，这一定程度上可能与站点东侧工业排放及附近城市中心排放和运输有关。研究发现，临汾站年平均风速仅1.7 m·s-1，处于山西省低风速区，受周围山脉阻挡，其风速相对于上风向均有明显减弱，特别是近地面和400 m高度风速平均减弱约50%～70%，平流扩散能力减弱[39]。总体来说，临汾市温室气体浓度一方面受地形影响，大气扩散条件较差，本地排放的温室气体容易集聚在盆地内部；另一方面，东北和东南风将临汾东部工业排放及附近城市中心排放的气体输送到站点附近，导致站点浓度升高。

表2 临汾站四季来自不同方向的CO2和CH4平均摩尔分数Tab.2 The average CO2 and CH4 mole fraction from different directions in four seasons at Linfen station of Shanxi

2.4 临汾市CO2和CH4浓度空间分布

利用HYSPLIT模型的轨迹映射法对临汾市温室气体摩尔分数进行空间覆盖(图7和图8)，一定程度上可以捕获气流远距离传输对站点浓度的影响。从图7看出，春季，临汾市CO2浓度在西北部偏低，西南部偏高；夏季，CO2浓度在东部偏低，西部偏高；秋季，西南部CO2浓度偏高，东部次高，北部偏低；冬季，CO2浓度北部偏低，西南部浓度仍偏高。整体来看，临汾市西南部CO2浓度全年均较高，除夏季外中北部浓度长期保持在较低水平。与CO2浓度空间分布不同，春季，CH4浓度在西北部偏低，东部和西南部偏高；夏季，CH4浓度在东部偏高，西南部偏低；秋季，东部CH4浓度偏高，西北部偏低；冬季，西北部CH4浓度偏低，东南部和西南部偏高(图8)。大体上，临汾市东部CH4浓度全年均偏高，除夏季外西北部浓度长期处于较低水平。

图7 基于轨迹映射法的临汾市春(a)、夏(b)、秋(c)、冬(d)季CO2平均摩尔分数分布Fig.7 The distribution of average CO2 mole fraction based on trajectory mapping method in Linfen of Shanxi in spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

图8 基于轨迹映射法的临汾市春(a)、夏(b)、秋(c)、冬(d)季CH4平均摩尔分数分布Fig.8 The distribution of average CH4 mole fraction based on trajectory mapping method in Linfen of Shanxi in spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

对比发现，临汾市CO2和CH4浓度区域分布特征仅冬季较为相似，这主要因为冬季CO2和CH4受人为活动影响最大；CO2和CH4浓度区域分布差别最大的是夏季，夏季CO2和CH4的浓度呈反向分布，可能因为夏季光合作用较强，CO2汇作用增强，从而改变其分布特征。此外，临汾市西部全年均对应高CO2浓度，东部全年均对应高CH4浓度，这可能是CO2和CH4的人为排放源不同所致，根据2018年临汾市产业布局结构[19]，市中心东侧矿产资源较西侧多，中国产煤最多的沁水煤田正位于其东部，与煤炭开采相关的第二产业集中分布在中心及其东侧县(市、区)，煤炭开采释放的大量煤层气导致东部区域CH4浓度四季均较高；市中心西北部为无煤区，以农业经济发展为主，CH4浓度西部整体较东部偏低，而CO2浓度不仅受产业分布影响，还与人、动物和植物呼吸作用等因素有关，源汇较为复杂，西部高浓度来源还有待进一步深入研究。

3 结 论

(1)2013—2018年，临汾市年平均CO2摩尔分数为441.7×10-6，高于全球平均和青海瓦里关本底站以及上海浦东、江苏张家港和江西景德镇等城市站；CH4摩尔分数年平均为2359.5×10-9，比全球平均和瓦里关本底站分别高出约500.0×10-9、430.0×10-9，比上海浦东城市站高出约200.0×10-9，高浓度的CO2和CH4表明临汾市碳排放量较大。临汾市春、秋、冬季CO2和CH4具有极显著的正相关关系，说明人为碳排放是本市碳循环的主导因素。

(2)2013—2018年，临汾市年平均CO2摩尔分数大体呈上升趋势，增加了2.2×10-6(约0.5%)，而CH4摩尔分数则大体呈下降趋势，下降了50.0×10-9(约2%)；CO2和CH4摩尔分数存在明显的季节变化，两种气体摩尔分数均冬季最高，分别为(456.9±34.5)×10-6、(2455.7±369.9)×10-9，而CO2摩尔分数夏季最低为(427.6±20.2)×10-6，CH4摩尔分数春季最低为(2221.1±218.1)×10-9。由于冬季采暖和植物光合作用减少，临汾市冬季CO2浓度受人为碳排放影响更大。临汾市CO2和CH4摩尔分数表现为典型的“单峰单谷型”月际分布，其峰谷值明显较我国多数城市偏高；CO2和CH4摩尔分数日变化特征一致，06:00—09:00值较高，15:00—17:00值较低，且日变化幅度前者夏季最大，后者冬季最大，而两者均春季最小，这与边界层高度密切相关。

(3)除排放源外，气象条件对温室气体浓度起重要作用。夏季光合作用和光化学反应有利于温室气体汇作用增强，因此临汾市夏季CO2和CH4浓度受温度、湿度影响较大，高温低湿环境下CO2和CH4浓度低，而其他季节受温度、湿度影响较小。受地形影响，临汾市整体风速较小，大气扩散条件较差，本地排放的温室气体易聚集在盆地内部；同时，东北和东南风将临汾市东部工业排放及附近市中心排放的气体输送到临汾站附近，导致站点CO2和CH4浓度升高。

(4)临汾市冬季CO2和CH4受人为排放影响最大，致使该季CO2和CH4浓度区域分布特征较为相似，而其他季节两种气体浓度空间差异较大，尤其夏季。临汾市东部区域CH4浓度全年较高，这可能因为临汾东部拥有中国产煤最多的沁水煤田。

本研究从CO2和CH4浓度时空分布及影响因素方面对高碳排放城市临汾的排放水平进行统计分析，缺乏定量的源汇研究，CO2浓度变化不仅受产业分布影响，还与人、动物和植物呼吸作用及植被的季节变化等因素有关，源汇较为复杂，未来还需在碳通量和源汇反演方面综合分析高碳排放城市的碳排放特征。

致谢：感谢临汾温室气体观测站工作人员对在线观测系统的日常维护！