环境因子对密云水库消落带沉积物-水界面氮交换通量的影响研究

2022-05-05刘亚贺王晓燕许康丽

农业环境科学学报 2022年4期

刘亚贺，王晓燕，2*，许康丽

（1.首都师范大学资源环境与旅游学院，北京 100048；2.首都师范大学首都圈水环境研究中心，北京 100048）

消落带是河流和湖库特有的一种现象，是连接水陆两界的物质交换枢纽，也是水陆生态系统间物质能量转换最活跃、最重要的区域，具有明显的边际效应。消落带沉积物是消落带处土壤被淹后，经过长时间的物理、化学、生物及水面传输等作用形成的底泥，而沉积物-水界面的氮释放是水体中污染物的重要来源之一，是导致水体富营养化的潜在因素。污染物质在沉积物-水界面处的迁移转化过程十分复杂，在外界环境条件如温度、pH、溶解氧等因素的作用下，氮浓度会发生显著变化，进而影响其在沉积物-水界面的交换通量。受不同环境因子的影响，沉积物有吸收上覆水中氮的潜力或向上覆水释放氮的风险。

国内外对于氮在沉积物-水界面间的迁移转化进行了大量的研究，欧美等国家从早期的间隙水浓度梯度培养到后期的现场培养和实验室培养，逐步完善了研究方法，并在不同区域展开了探索，发现氮的界面扩散通量与环境因子之间呈现良好的相关性。我国对沉积物-水界面氮交换通量的研究起步较晚，但发展很快，现已探索了渤海、黄海、东海和南山群岛等海域的交换通量，而关于氮在水库消落带沉积物-水界面的交换通量研究则主要集中在三峡水库。已有研究表明，三峡水库消落带在好氧条件下的总氮释放通量是厌氧条件下的1.2~1.4 倍，其中NH-N释放通量与温度呈显著正相关，NO-N释放通量与温度呈显著负相关，而消落带周期性淹水促使土壤矿化，加剧沉积物与上覆水间的无机氮交换，使得大量氮随有机质进入水体，对水体产生污染。目前关于沉积物-水界面具有显著物理、化学和生物差异的不同类型水体仍是研究污染物发生迁移扩散和生化反应的“热区”，而我国在开展多种水体类型（如深水/浅水湖泊、湖滨带等）、多维度或多因素相结合的污染物迁移转化研究方面还存在较大的缺失。

近年来我国水库的环境问题凸显，保障水源型水库的水质安全、维护水生态系统稳定性、控制富营养化水平以及改善水质已经成为水库污染控制的共识。密云水库是北京市唯一的地表饮用水源地，受降雨、人为调控水量等因素的影响，库区水位出现季节性波动。自2014 年密云水库接受“南水”以来，水位持续上升，库区水位累积上升15 m，造成消落带土壤被不同程度淹没。监测数据显示，南水北调后水体中氮含量呈上升趋势，被淹土壤的氮释放会对水库水质安全造成一定的风险，因此，有必要研究密云水库消落带的氮释放。沉积物-水界面作为生化反应的场所，更是氮迁移扩散的重要来源。本文以密云水库消落带为研究对象，通过原状泥柱静态培养实验模拟真实水体环境，并控制温度、上覆水pH 和溶解氧3 个变量，分析不同环境因子下密云水库消落带沉积物-水界面三态氮的释放规律，旨在阐明消落带淹水后沉积物中氮释放的问题，对于丰富密云水库消落带氮的迁移和转化等基本理论、保障库区水质安全等具有重要意义。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

密云水库位于北京市东北部密云区（116°07'~117°30'E，40°14'~41°05'N），是北京市唯一饮用水源供应地，对于北京水资源战略储备的意义不言而喻。密云水库控制流域面积15 788 km，主要有两大入库河流，分别是潮河和白河。水库库容为4.0×10m，多年蓄水量为6.5×10~1.2×10m，历年水位为131~137 m。自南水北调入库以来，密云水库平均每年形成1~4 m的消落带，消落带水位高差达10 m。近年来氮、磷等营养元素浓度呈上升趋势，目前内湖水体为中营养状态，以总氮和总磷的污染风险最高，且总氮的污染风险大于总磷。该地区属于暖温带半湿润季风气候，年平均气温10 ℃，多年平均降雨量665 mm，降水主要集中在汛期。流域内主要土壤类型有褐土（60%）、棕壤（36%）、草甸土（2%）和栗钙土（2%），上游流域以耕地和林地为主。

1.2 样品采集与处理

采样点位于密云水库库东后八家庄，采样点示意图见图1。于夏季落干期（7 月，采样点为S）和秋季淹水期（11 月，采样点为S）各采集一次样品，用以分析沉积物与上覆水在不同季节和淹水状态下的理化性质差异。用柱状采样器（内径6 cm、长度100 cm）采集位于水下30 cm、表层8~10 cm 厚的沉积物柱状样，采样过程中应尽量不破坏沉积物的自然状态，依照原样封好避免氧化，放入保温箱中，当日运回实验室，并立刻于4 ℃下恒温培养；用有机玻璃采样器采集原位上覆水20 L 置于聚乙烯瓶中，并迅速运回实验室保存。

图1 采样点示意图Figure 1 Setting of sampling sites

1.3 指标测定

1.4 模拟实验

为研究密云水库不同环境因素对氮交换通量的影响，根据实际情况和实验室条件，采用秋季（淹水期）沉积物和上覆水样品进行影响因素的模拟实验，通过单一影响因素法，选择温度、pH、溶解氧（DO）3个因素，分不同批次独立进行模拟实验。为模拟水底环境，将采回的沉积物样品在不打乱沉积物层间结构的情况下迅速转移至有机玻璃培养柱中，调节沉积物样品高度在25 cm左右。采用虹吸法将上覆水缓慢加到有机玻璃培养柱中，上覆水的高度约为沉积物表层以上30 cm。将有机玻璃柱放置在恒温培养箱中进行黑暗12 h/光照12 h 的交替培养，不另外设置光强，在恒温培养箱正常透光时模拟光照条件，对恒温培养箱遮光处理来模拟黑暗条件，交替进行两次，共计48 h，每组实验设置3个平行样品和一个空白样品。

温度影响实验：如表1 所示，两期样品温度范围为11.30~27.10 ℃，接近真实温差范围。将样品分别置于10、20、30 ℃的培养箱中进行避光培养，将pH 调节为7.5，敞口放置。

pH 影响实验：如表 1 所示，两期样品 pH 范围为7.65~8.30，整体偏中性至微碱性。考虑到误差范围，设置微酸性、中性和微碱性3 个pH 条件并包含实测范围，分别使用 1 mol·L的 HCl 和 0.5 mol·L的NaCO将柱状培养用的上覆水pH 调节至5.5、7.5 和9.5，温度调节为室温（25 ℃），敞口放置。

表1 消落带上覆水及沉积物理化指标Table 1 The physical and chemical properties of overlying water and sediments in the water level fluctuation zone

溶解氧影响实验：向一个培养柱中充一定体积的氮气来制造贫氧环境（DO 小于1 mg·L），向另一个培养柱中充等体积的空气来制造富氧环境（DO 大于5 mg·L），温度调节为室温（25 ℃)，pH调节为7.5。

1.5 交换通量的计算方法

根据培养过程中每次取样间隔上覆水中营养盐浓度的净变化速率的平均值计算沉积物-水界面的氮交换通量，计算公式为：

式中：为某时间段沉积物-水界面营养盐的交换通量，mg·m·h；M为时间段内营养盐的质量变化量，mg；为沉积物与上覆水进行交换的表面积，m；为培养柱中上覆水的总体积，L；C为在时刻上覆水中营养盐的浓度，mg·L；D为在-1 时刻上覆水中实际的营养盐浓度，mg·L；为每次取样时所取的上覆水体积，L；为原始上覆水中营养盐的浓度，mg·L。为正值表示营养盐由沉积物向上覆水释放，为负值表示营养盐被沉积物吸收。

2 结果与讨论

2.1 上覆水及表层沉积物的基本理化特征

由于不同有机质类型中氮释放和转化的稳定性不同，通常用沉积物中的C/N 来分析有机质的来源。沉积物中C/N 较高时，其水体中有机质的来源一般为陆源有机质，C/N 较低时，其来源一般为水体自身有机质。已有研究表明，浮游动植物的C/N 为6~13，藻类的C/N 为5~14，湖库沉积物的C/N 一般为6~14，而密云水库夏季消落带沉积物C/N为7.51，秋季为9.35，整体偏低，表明该消落带表层水体中有机质主要来源于内部水生生物残体。