鄂尔多斯盆地靖边地区马家沟组中上组合天然气成因类型

刘二虎，陈志鹏，王起琮，白 宁，李 晶，廖 芸

(1.陕西省延长石油(集团)有限责任公司 延长气田采气二厂，陕西 靖边 718500；2.西安石油大学 地球科学与工程学院，陕西 西安 710065)

0 引 言

鄂尔多斯盆地石油资源量为128.5×108t，天然气资源量为15.16×1012m3，油气资源总量达到250×108t，已成为中国最重要的油气生产基地之一。明确天然气的成因和来源是认识天然气成藏过程、评价勘探潜力的重要工作，也是开展油气勘探部署的重要依据。围绕鄂尔多斯盆地古生界的天然气成因和来源，开展了卓有成效的研究[1-4]。上古生界天然气成藏模式主要为下生上储或自生自储，而下古生界天然气藏则上古生界天然气以垂向运移或侧向运移方式聚集成藏[5-7]。下古生界天然气的地球化学特征与上古生界的典型煤型气并不完全相同，部分地区甚至表现为油型气特征，关于下古生界的天然气来源存在较大争议。

最新研究认为下古生界马家沟组发育低丰度的海相烃源岩，具有一定的生烃潜力，可作为下古生界油型气的重要来源[8-9]。越来越多证据表明下古生界的天然气可能是由上古生界煤型气和下古生界油型气混合而成，但人们发现鄂尔多斯盆地不同地区的下古生界天然气以及下古生界不同含气组合的天然气来源仍存在较大区别[10-13]。笔者在前人研究成果的基础上，分析古生界天然气组分、碳氢同位素等有机地球化学分析数据，对比上古生界、下古生界马家沟组上组合和中组合的天然气地球化学特征，研究成因类型，结合马家沟组中上组合的流体包裹体特征，探讨天然气可能的主要来源。

1 区域地质特征

靖边地区位于鄂尔多斯盆地中部，庆阳古隆起的东北侧，构造形态总体为东高西低的平缓单斜(图1)。下古生界马家沟组的马五1-马五4段发育丰富的风化壳岩溶气藏，其次为马五5段、马五6段的碳酸盐缝洞型气藏，少数井在马五7段以及马四段等盐下组合也见低产工业气流。下古生界马家沟组被划分为上、中、下3套含气组合，上组合含气层为马五1-马五4亚段，中组合含气层为马五5-马五10亚段，下组合含气层为马四段-马一段[14-16]。上古生界石炭-二叠系煤系烃源岩分布稳定，具有盆地范围内的“广覆式”生烃特征，与马家沟组中下组合在鄂托克旗—定边—环县—镇原一线的接触，被认为是靖边地区马家沟组中下组合天然气的重要来源[17-18]。下古生界海相烃源岩分布相对局限，有机质丰度较低，但沉积厚度大，且与马家沟组中下组合的碳酸盐缝洞型储层和膏盐盖层形成良好的生储盖组合[19-20]。

图1 鄂尔多斯盆地区域构造及古地质图(据文献[9],[13],[15]修改)Fig.1 Tectonic division of Ordos Basin and location of the study area(modified by [9],[13],[15])

2 实验测试结果

2.1 天然气组分特征

天然气组分分析表明靖边地区古生界天然气总体上以烃类组分为主，烃类组分分布在62.46%～94.12%，平均84.40%；非烃组分也占有重要地位，非烃含量分布在5.72%～33.80%，平均为15.20%。上古生界、下古生界马家沟组上组合和中组合天然气在烃类组分和非烃组分上均存在较大差异(表1)。

表1 靖边地区古生界天然气组分Table 1 Natural gas components of Paleozoic in Jingbian area

上古生界(石炭系-二叠系)天然气总烃含量为85.59%～94.12%，平均为89.44%，甲烷平均含量为87.03%，干燥系数(C1/∑C1-5)平均为0.973。马家沟组上组合天然气总烃含量为75.76%～93.96%，平均为85.40%，甲烷平均含量为84.00%，干燥系数(C1/∑C1-5)为0.984。马家沟组中组合天然气总烃含量为62.46%～85.15%，平均为76.12%，甲烷平均含量为75.74%，干燥系数(C1/∑C1-5)为0.995。靖边地区古生界天然气均为干气，指示古生界烃源岩总体上具有较高的热演化程度，这与大牛地地区的既有湿气又干气的特征明显不同[13]，指示盆地内不同构造位置的天然气性质可能随烃源岩演化程度的不同而变化。古生界天然气中自上而下总烃含量逐渐降低，甲烷含量逐渐降低，干燥系数逐渐升高。

上古生界天然气非烃含量为5.72%～14.42%，平均为10.43%，CO2平均含量为8.97%，N2平均为1.46%，H2S平均为5.55×10-6。马家沟组上组合天然气非烃含量为5.98%～24.17%，平均为14.23%，CO2平均含量为12.36%，N2平均为1.80%，H2S平均为738.09×10-6。马家沟组中组合天然气非烃含量为13.47%～37.54%，平均为23.43%，CO2平均含量为17.52%，N2平均为3.22%，H2S平均为33 671.31×10-6。古生界天然气自上而下非烃含量逐渐升高，CO2和H2S含量所占比重逐渐增大。

2.2 烷烃碳氢同位素组成

烷烃碳氢同位素分析表明，马家沟组中上组合天然气中δ13C1主要分布在-35.29‰～-34.15‰，平均为-34.55‰，δ13C2主要分布在-35.44‰～-33.46‰，平均为-34.41‰，δ13C3主要分布在-32.58‰～-30.22‰，平均为-31.39‰，其中2口井的烷烃气碳同位素呈正向序列(δ13C1<δ13C2<δ13C3)，1口井烷烃气碳同位素具有部分倒转的特征(δ13C1>δ13C2<δ13C3)。上古生界天然气中δ13C1主要分布在-27.00‰～-32.10‰，平均为-29.06‰，δ13C2主要分布在-35.20‰～-35.90‰，平均为-35.56‰，δ13C3主要分布在-25.00‰～-29.00‰，平均为-27.16‰，烷烃气碳同位素呈部分倒转的(δ13C1>δ13C2<δ13C3)(表2)。

表2 靖边地区古生界天然气烷烃碳氢同位素Table 2 Carbon and hydrogen isotopes of alkanes from Paleozoic in Jingbian area

马家沟组中上组合天然气氢同位素分析显示，δ2HCH4分布在-157.622‰～-169.101‰，平均为-164.182‰；δ2HCH4分布在-183.622‰～-184.636‰，平均为-184.263‰，表现为逆序的特征(δ2HCH4>δ2HC2H6)。

2.3 流体包裹体特征

镜下观察显示Y1165井马五5和马五6亚段的流体包裹体广泛发育，具有成群、带状、串珠状、沿愈合微裂缝分布特征，包裹体类型主要为气液包裹体，气液比一般为3%～9%，少数达到30%，大小多为5～12 μm，少数达到18 μm，生长在溶孔、裂缝中充填的方解石矿物颗粒中，盐水包裹体中可见大量含烃包裹体(图2)。

图2 马家沟组白云岩储层中流体包裹体Fig.2 Fluid inclusions from Majiagou Formation dolomite reservoir in Jingbian area

159个原生单一液相包裹体均一温度的平均值为132.3 ℃，最小值为76.3 ℃，最大值为170 ℃。流体包裹体均一温度分布具有3个高峰，峰值分别集中在100～110 ℃、120～150 ℃、160～170 ℃(表3)。

表3 靖边地区马家沟组白云岩储层流体包裹体均一温度Table 3 Homogenization temperature of fluid inclusions from Majiagou Formation dolomite reservoir in Jingbian area

3 天然气成因

3.1 有机成因气与无机成因气鉴别

通常在有机质成熟生烃过程中，天然气各组分与母质碳同位素间存在着动力分馏效应，12C更易存在于轻烃中，13C则在重烃中更为富集。因此，有机成因烷烃气的碳同位素组成往往具有正碳序列13C1<δ13C2<δ13C3[21]。有机成因的甲烷碳同位素一般小于-25‰，无机成因的甲烷碳同位素则相反[22]。

靖边地区古生界天然气甲烷碳同位素分布在-27.00‰～-35.29‰，但天然气烷烃碳同位素组成序列表现出不同的特征，其中山西组、太原组以及马五1亚段天然气烷烃碳同位素表现为明显的逆序特征(13C1>δ13C2<δ13C3)，马五4亚段以下的天然气烷烃碳同位素则以正序为主(图3)。为了明确天然气的有机或无机成因，需要借助其他方法进一步进行鉴别。WHITICAR等(1999)建立了基于甲烷碳氢同位素的天然气成因识别图版，能有效区别不同成因来源的天然气[23]。分析结果显示，靖边地区下古生界马家沟组中上组合天然气位于热成因区域(图4)，指示天然气为有机成因。

图3 古生界天然气碳同位素分布特征Fig.3 Distribution of Paleozoic natural gas isotopes in Jingbian area

图4 马家沟组天然气δ13CCH4-δ2HCH4关系图(据文献[23]修改)Fig.4 δ13CCH4-δ2HCH4 diagram of nature gas from Majiagou Formation(modified by[23])

关于天然气烷烃碳同位素序列倒转的成因，众多学者开展了大量研究，目前主要存在以下观点：①同源不同期气体的混合；②二次裂解效应；③瑞利分馏效应；④扩散分馏等[24-25]。戴金星等(2016)研究发现鄂尔多斯盆地古生界天然气的碳同位素反转主要出现在过成熟阶段，认为是由高温环境下多种因素共同作用形成[26]。这与天然气δ13CCH4-C1/C1～5关系图分析结果基本一致，靖边地区上古生界天然气和下古生界马家沟组天然气均落在高温裂解气区，指示古生界烃源岩均处于过成熟裂解阶段(图5)。

图5 马家沟组天然气δ13CCH4-C1/C1～5关系(据文献[31]修改)Fig.5 δ13CCH4-C1/C1～5 diagram of nature gas from Majiagou Formation(modified by[31])

3.2 油型气与煤型气鉴别

国内外学者根据油型气和煤型气在天然气组分和烷烃碳同位素的区别，编制了众多天然气成因鉴定图版[22-23，31-34]。靖边地区马家沟组中上组合天然气主要位于混合成因气，少量样品落在油型气内。在天然气δ13CCH4-C1/C2+3关系图中(图7)，上古生界天然气主要位于煤成气区，少量在石油裂解气和煤成气区，马家沟组中上组合天然气主要位于石油裂解气区，少量落在石油裂解气和煤成气区(图6)。

图6 马家沟组天然气δ13CCH4-δ13CC2H6-δ13CC3H8关系(据文献[21]修改)Fig.6 δ13CCH4-δ13CC2H6-δ13CC3H8diagram of nature gas from Majiagou Formation(modified by[21])

图7 马家沟组天然气δ13CCH4-C1/C2+3关系(据文献[23]修改)Fig.7 δ13CCH4-C1/C2+3 diagram of nature gas from Majiagou Formation(modified by[23])

整体上古生界天然气均为有机成因气，但上古生界和马家沟组中上组合的天然气在煤成气和油型气上表现出较大差异。上古生界天然气以煤成气为主，而马家沟组中上组合则偏向为油型气和煤成气组成的混合气，指示上古生界天然气主要来自于上古生界自身烃源岩，马家沟组中上组合天然气可能是由上古生界煤型气和下古生界油型气混合，这与前人研究结果一致。

4 天然气来源分析

4.1 天然气组分

靖边地区古生界天然气表现出自上而下总烃含量和甲烷含量随着层位变浅而逐渐增加，干燥系数则随着层位变浅而逐渐增加。马家沟组上组合的天然气干燥系数分布范围最大、集中程度低，且与上古生界天然气的重合度较高，而马家沟组中组合的天然气干燥系数分布范围最小、集中程度最高，与上古生界天然气的重合度相对较低。

李剑等根据腐泥型有机质的生气模拟实验发现，干酪根降解气和原油降解气的ln(C1/C2)值与ln(C2/C3)值在不同的演化阶段表现出明显的区别[27]。当烃源岩处于高成熟-过成熟阶段时，干酪根降解气的ln(C1/C2)小于原油裂解气的ln(C1/C2)；ln(C2/C3)大于原油裂解气的ln(C2/C3)。靖边地区上古生界天然气主要为干酪根降解生气，Ro为1.5%左右，表明上古生界天然气以干酪根降解气为主(图8)。马家沟组上组合天然气在干酪根降解气区和原油裂解气区都有分布，而马家沟组中组合天然气主要分布在原油裂解气区。分析认为马家沟组中组合和上组合天然气组分上的差异很可能是由于煤成气和油型气的贡献程度不同导致。

图8 马家沟组天然气ln(C1/C2)与ln(C1/C2)交汇图版(据文献[34]修改)Fig.8 ln(C1/C2)与ln(C1/C2) diagram of nature gas from Majiagou Formation(modified by[34])

靖边地区古生界天然气的非烃组分随着层位变深而逐渐增加，并且非烃组分中CO2和H2S等含量表现出同步增加的特征(图9)，而高CO2和高H2S含量往往指示天然气并非原生气[28]。前人对鄂尔多斯盆地古生界天然气中CO2的碳同位素和H2S的硫同位素研究发现，鄂尔多斯盆地古生界天然气中的CO2以有机成因为主，无机成因的CO2较少，而H2S的硫同位素与马家沟组中组合的膏盐硫同位素匹配度较高[12-13]。古生界仅在马家沟组中下组合钻遇较厚的膏盐层，在上古生界并无明显的膏盐岩。综合上述分析认为，研究区存在马家沟组中组合天然气可能经历了较强的硫酸盐热化学反应(TSR)。马家沟组中组合天然气中的CO2和H2S等成分主要是来源于内幕烃源岩生成的油型气与硫酸盐发生TSR反应。

图9 靖边地区上古生界马家沟组上组合和中组合天然气组分对比Fig.9 Comparison of natural gas components from Upper Paleozoic，the upper and middle assemblage of Majiagou Formation in Jingbian area

下古生界油型气是马家沟组中上组合的天然气的重要组成部分，其中下古生界内幕油型气对马家沟组中组合的天然气贡献要远大于马家沟组上组合。

4.2 天然气碳氢同位素分析

天然气烷烃碳氢同位素受控于有机母质的同位素组成及其在演化过程中由于生物、化学、物理作用所导致的同位素分馏效应，因此被广泛用于气源对比。

随烃源岩的有机质热演化程度的增加，天然气中烃类气的碳同位素值变重，相邻碳数化合物的碳同位素差值变小，尤其是甲烷碳同位素值受热成熟作用的影响更大。国内外不少学者开展天然气甲烷碳同位素与气源岩Ro相关性研究，建立了δ13C1-Ro的回归公式。陈安定等(1996)在热模拟试验的基础上建立了鄂尔多斯盆地古生界油型气和煤成气δ13C1-Ro的回归公式[29]。

假设马家沟组中上组合天然气为油型气，代入公式(1)，Ro为2.57%～2.82%，平均为2.70%，属于过成熟天然气。Ro为1.12%～1.32%，平均为1.22%，属于高成熟天然气。根据徐旺林等统计的鄂尔多斯盆地奥陶系泥质岩有机质成熟度分布在1.9%～2.6%[9]；而上古生界煤系烃源岩的有机质成熟度主要分布在1.3%～1.8%。马家沟组中上组合天然气成熟度与上古生界煤系烃源岩更为匹配，而相对马家沟组内幕烃源岩则偏高，指示其偏向于煤成气。

众多学者通常采用δ13CC2H6为-28‰～-29.0‰、δ13CC3H8为-25.0‰～-25.5‰为判别煤成气和油型气的标准[30]。当天然气的δ13CC2H6和δ13CC3H8大于该指标时多指示煤成气，小于该指标时则指示为油型气。研究区下古生界马家沟组中上组合天然气的δ13CC2H6分布-35.44‰～-33.46‰，平均为-34.41‰，δ13CC3H8分布在-30.22‰～-32.58‰，平均为-31.39‰，指示偏向于油型气。

有机成因天然气的氢同位素组成存在随源岩成熟度增大而增加的趋势，且其甲烷及其同系物的δ2H值随着烃气分子碳数的增加而增大，即δ2HCH4<δ2HC2H6[31]。靖边地区下古生界天然气δ2HCH4>δ2HC2H6，可能是由于不同来源天然气混合成因。甲烷氢同位素主要受有机质母质类型和热演化程度以及沉积水体环境的影响，并且对二次运移对其影响较小，因此可以利用天然气的甲烷氢同位素组成研究其有机质沉积时的水介质环境，因此甲烷氢同位素组成也可用来分析天然气来源。在烃源岩成熟生烃过程中，咸水环境下烃源岩形成的天然气甲烷氢同位素偏重，而淡水环境下天然气甲烷氢同位素则相对偏轻，前者天然气多具有δ2HCH4>-180‰，而后者则多表现为δ2HCH4<-180‰。研究区下古生界天然气甲烷氢同位素组成分布在-157.60‰～-169.10‰内，亦指示其可能来源于海相环境下的烃源岩。

靖边地区古生界天然气的δ2HCH4、δ13CC2H6、δ13CC2H6的分析结果与前人提出的马家沟组中上组合天然气主要来源于上古生界煤成气的结论存在较大偏差。综合分析认为导致乙烷、丙烷以及氢同位素偏低主要存在2个原因：一方面上古生界煤成气多为同源不同期的混合天然气，其乙烷、丙烷普遍较低且存在明显的烷烃碳同位素反转(图2)；另一方面下古生界马家沟组中下组合存在大规模的TSR反应，在烃类与硫酸盐岩反应过程中烷烃碳氢同位素存在强烈的分馏作用，富重碳和重氢同位素的烃类可能更倾向于参与TSR反应，导致烷烃碳氢同位素整体偏低[12]。

4.3 流体包裹体

油气层中的流体包裹体分析已在油气运移路径、油气充注期次、油气成藏时期等研究中广泛应用，是目前油气地球化学领域的研究热点之一[32]。烃类流体包裹体的均一温度记录了油气运移充注时期的古地温，通过埋藏史和热史的恢复，即可确定包裹体形成时的埋藏深度和油气成藏时期。在此基础上，分析油气充注时期与烃源岩生排烃时期的对应关系，即可为天然气来源分析提供重要依据。

靖边地区奥陶系马家沟组中组合含气储层中盐水包裹体的均一温度可以划分为3个期次(图10)，第1期盐水包裹体的均一温度分布在100～110 ℃；第2期盐水包裹体的均一温度跨度较大，分布在110～150 ℃，第3期盐水包裹体的均一温度大于150 ℃。结合埋藏史、热史以及生排烃史研究可以得出[33]，下古生界马家沟组中上组合应该至少存在3期天然气充注(图11)。

图10 靖边地区马家沟组流体包裹体的均一温度(℃)分布特征Fig.10 Distribution of homogenization temperature(℃)of fluid inclusions from Majiagou Formation in Jingbian area

第1期天然气充注在晚三叠世(205～213 Ma)，埋深2 600～2 800 m，对应于古生界烃源岩低成熟阶段(Ro介于0.5%～0.7%)；第2期天然气充注在中侏罗世至早白垩世(145～180 Ma)，埋深3 100～3 500 m，对应于古生界烃源成熟度(Ro)为1.0%～1.3%；第3期天然气充注在早白垩世末期(97～104 Ma)，埋深4 200～4 500 m，对应于古生界烃源成熟度(Ro)为1.3%～2.0%(图11)。此外，流体包裹体的分布频率显示第2期天然气充注强度最大，指示中上组合天然气的主要来源于Ro(1.0%～1.3%)的烃源岩；而Ro(0.5%～0.7%)和Ro(1.3%～2.0%)的烃源岩对其贡献相对较小。

图11 陕参1井构造热演化史与油气成藏关系(据文献[33]修改)Fig.11 Relationship of tectonic thermal evolution history and hydrocarbon accumulation of Well Shancan 1(modified by[33])

由于不同有机质类型的烃源岩在不同成熟阶段的生烃产物不同。腐泥型烃源岩在Ro为0.5%～0.7%时，以生成低熟油和过渡带气为主；当Ro达到0.7%～1.3%时，进入生成液态烃的高峰期；当Ro为1.3%～2.0%时，开始生成大量湿气及油裂解气[34]。腐殖型干酪根生烃过程中整体上以生气为主，在Ro为1.1%～2.2%时的天然气产率最高，Ro为0.5%～1.10%时的产率次之，Ro>2.2%时的产率最小[35]。综合不同类型烃源岩生烃过程及埋藏史、热史可以得出，马家沟组中上组合的主力天然气成藏阶段，即第2期天然气充注，主要来源于上古生界的煤成气，烃源岩成熟度Ro为1.0～1.3%；次要天然气成藏阶段，即第3期天然气充注，主要来源于下古生界内幕的油型气，烃源岩成熟度Ro为1.3～2.0%。但尚不能确定第1期天然气充注(烃源岩成熟度Ro为0.5%～0.7%)的主要来源。

5 结 论

1)马家沟组中上组合天然气自上而下总烃和重烃含量逐渐降低，干燥系数逐渐增加，天然气烷烃同位素表现为轻微的部分倒转，指示靖边地区马家沟组天然气具有混源特征。天然气自上而下非烃含量(CO2，H2S)呈现明显的同步增大，指示该地区内幕天然气存在强烈的硫酸盐热化学还原反应(TSR)，且向下内幕气源岩的贡献不断增大。

2)靖边地区马家沟组中上组合以煤成气为主，油型气次之，且自上而下油型气含量逐渐增加。受上古生界天然气同源不同期混合作用以及下古生界天然气TSR反应中同位素分馏作用的影响，甲烷氢同位素和乙烷、丙烷碳同位素普遍偏轻。

3)流体包裹体研究表明靖边地区马家沟组中上组合主要存在3期天然气充注，主力天然气充注期烃源岩成熟度Ro在1.0%～1.3%。研究表明上古生界煤成气为其主要来源，下古生界内幕烃源岩对天然气藏的形成也具有一定贡献。