有源中子计数法测量铀总量方法研究

陈 勇，程毅梅，许小明

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

铀是一种放射性元素,作为核燃料，铀物料是核保障领域中的重要监管对象，快速精确测量核材料中的铀总量尤为重要。铀总量和铀富集度是核材料管制最关注的信息，通常采用中子计数法结合γ能谱法测量得出铀富集度信息，以确定铀总量。由于铀的各同位素自发裂变产生的中子较少，无源探测较为困难[3]，所以一般选用有源中子法对核材料中的铀进行测量，有源中子计数法是利用外部中子源诱发可裂变材料发生裂变,对发射出的裂变中子测量计数，结合γ能谱法测得的丰度信息，来计算放射性元素的总量。最常用的方法是物理刻度法[4]，即用基体、结构、富集度等与待测样品一致的标准样品进行刻度，但在缺乏标准样品的情况下，刻度难以实现，对实验条件的要求比较高，难以实现快速实时测量。因此，亟需开展确定有效235U质量的方法研究，以解决测量中难以实现刻度的问题。采用计算235U有效质量的方法，不再需要与待测样品相同丰度的样品进行测量，在缺乏标准样品的情况下，也可以达到对铀总量的测量，满足核材料现场核实测量的需求。由于在核保障无损探测技术(NDA)测量中，主要测量对象为235U与238U含量在99.7%以上的铀物料，本研究所选用的样品为核保障NDA测量中重点测量的铀物料类型，所选用样品为235U与238U含量占绝大多数的均匀U3O8，233U、234U、236U的丰度总和不超过0.1%。

1 技术原理

一些核素的自发裂变中子产额列于表1，235U等核素具有很低的自发裂变中子率,但吸收中子后可以发生裂变反应,尤其是热中子反应截面更大(如235U的热中子裂变截面为5.182×10-26m-2)。对于含铀物料来说,通常利用Am-Li中子源发射出中子,诱发235U发生裂变。由于实验所用的样品中235U与238U占绝大多数，铀的其他同位素的总含量不超过0.1%，故对实验结果产生影响的铀同位素主要为235U与238U，235U核素具有很低的自发裂变中子率,但吸收中子后可以发生裂变反应,而238U虽然也可诱发裂变发射中子,但发射中子数较少,235U与238U的(n，F)反应截面示于图1。有效235U质量表示除235U外的铀其他同位素全部等效为235U的量，其发射的中子数等同于铀所有同位素发射的中子总数。针对235U与238U含量占绝大多数的铀样品，铀的其他同位素对测量影响可以忽略不计时，其有效235U质量表示其发射的中子数等同于235U与238U所发射的中子总数。由于诱发裂变中，235U所产生的中子计数率贡献最大，而238U所产生的中子计数率贡献相对较小，故利用有效235U质量对铀样品中的铀同位素进行归一化。“有效235U质量”是国际核保障NDA技术中常用词汇，方便实验中对中子计数率与铀质量进行刻度，不必利用丰度系数换算。

表1 一些核素的自发裂变中子产额

图1 235U与238U的(n，F)反应截面

因此利用有源中子法测量U总量时，只需要确定235U与238U之前的两个系数即可，将238U对235U进行归一后，235U有效质量(即235Ueff)可以根据公式(1)进行计算[6]：

235Ueff=235U+a238U

(1)

其中，235U和238U分别表示相应的同位素质量，所以需要两组不同的已知丰度样品的实验数据，运用代入方程的方法即可确定系数a。再利用以下公式计算出U的总量：

U总量=235Ueff/(f235+af238)

(2)

其中，f235、f238分别代表各同位素丰度。

此次研究中选用刻度比值法计算a，首先对丰度相同但质量不同的几组样品进行有源测量，刻度出一条样品中U质量与计数率的曲线，得到规律，根据之前的调研[5]以及数据分析，通常这条曲线是一条一次函数曲线，再根据公式(2)，式中已经将238U与235U的质量均等效为235U有效质量(即235Ueff)，等效于所有的中子均由235U发射，故可以得到预测曲线：

D=K×235Ueff

(3)

其中，D为实验测量得到的符合中子计数率，K为D与235Ueff之间关系曲线的斜率。再选用两组不同丰度的样品(两组样品的丰度、质量信息已知)其235U丰度分别为1f235与2f235，238U的丰度分别为1f238与2f238，U总质量分别为1U、2U，235U有效质量(即235Ueff)分别为1Ueff、2Ueff，有源中子计数率分别为D1、D2。

故若用D1与D2相比，则有：

(4)

根据公式(2)，有：

235Ueff= U总量×(f235+af238)

(5)

故：

(6)

此时公式中只有a是未知数，其他均为已知数，故a可求出，可得到(2)的计算公式。最后利用第三组样品数据验证误差是否在合理范围之内,证明此种方法的可行性。需要注意，公式(3)、(4)中的系数K与测量设备、探测效率、空间效应、诱发源的类型等因素有关，但在同一实验条件下，此K值理论上相同。故公式(3)、(4)只在实验条件相同的情况下可用。

2 物理实验

实验所用Am-Li中子源为诱发源[7]，中子活度均为5×104Bq，选用有源井型中子符合计数装置(AWCC)装置，高压选用1 680 V，测量时间选择1 800 s，保证装置工作状态以及减小计数率的统计误差，研究所选用的均为铁壳包装，内含均匀U3O8的固体样品。实验第一步进行本底测量。第二步，再对7个丰度相同但质量不同的铀样品进行有源测量，计数率扣除本底，建立同丰度样品的质量-计数率刻度曲线，验证公式(3)。第三步，选用三组不同丰度的铀样品，对三组样品进行有源测量，利用第1节方法，确定公式(6)中的a值，验证公式，计算方法误差。依据实验数据，新方法的目标误差在1%～5%之间(核保障非破坏性分析技术的可接受误差)。

2.1 建立实验平台

图2 AWCC符合中子测量装置

2.1.1AWCC装置 AWCC是一套符合中子测量装根置，被广泛应用于核保障领域，特别是含铀物料，如大体积UO2样品、高浓铀金属、U-Al合金碎片、LWR燃料芯块及238U-Th燃料组件等，以及含钚物料的NDA中子分析。整个测量系统由AWCC符合中子测量装置、JSR-15中子移位寄存器，以及INCC数据获取及分析软件组成[9]。

其测量腔尺寸为20.6 cm×22.9 cm(H×D)(有聚乙烯盘)，测量腔周围的高密度聚乙烯慢化层中分两圈排布了42根3He中子计数管，3He管被分为6组，每组7根。AWCC具有有源和无源两种工作模式，可分别实现对含铀物料的有源中子测量和对含钚物料的无源中子测量。在测量腔顶端和底端，各有一个Am-Li源座，分别在其中放入Am-Li诱发源，装置即可工作在有源模式下，实现对含铀物料诱发裂变中子的有源测量。

在测量腔顶端和底端各有一个聚乙烯盘，对于尺寸较大的待测样品，可将聚乙烯盘之一或二者同时拆下，以增大测量腔高度。将两个聚乙烯盘同时拆下，可以使测量腔增大到35.1 cm×22.9 cm(H×D)，同时，由于增大了未被屏蔽的3He管有效长度，使装置的探测效率也有所提高[9]。AWCC符合中子测量装置的主要结构及性能参数列于表2。

表2 AWCC主要结构及性能参数

2.1.2中子信号分析仪 实验采用JSR-15型符合中子移位寄存器为装置的3He管和前放模块提供工作电压，并实现中子信号的整形与甄别。采用移位寄存器符合电路，可以同时给出总计数率(S)、二重符合中子计数率(D)、三重符合中子计数率(T)。

2.1.3数据获取及分析软件 与AWCC相配套的数据获取及分析软件可实现对中子信号分析仪系统参数及测量参数的控制；能够进行本底测量和计数率测量，在相关刻度文件及刻度数据库的支持下还可以实现样品中U或Pu质量测量以及燃耗测量等。在测量过程中，该软件可实时显示测量数据及测量进度，并可在测量结束后形成详细的结果。

2.2 样品测量

2.2.1本底测量 测量前，首先将两枚Am-Li源分别置于探测装置上盖和底座相应位置。此时测量腔内不放置任何样品，将JSR-15测量时间设定为12 h，得到有源本底环境下的总的符合中子计数率Bd及总中子计数率Bs，并记入表3。

表3 有源本底测量结果

2.2.2样品有源测量 首先用8个质量分别为2、6、8、10、12、14、16、20 g，235U的丰度均为90%铀标样开展有源测量模式下的铀样品质量刻度实验。每个铀标样重复测量3次，每次测量1 800 s，记录测量得到的相应总中子计数率(S)、符合中子计数率(D)数据(数据为已刨除了有源本底的值)。有源中子测量结果列于表4。

表4 有源中子测量结果

3 数据处理与分析

3.1 建立刻度曲线

本次实验的基本理论即公式(3)，故利用丰度相同的几个样品建立计数率与U总量的刻度曲线至关重要。根据表4测量数据中的第1、2、3、4、6、7、8组数据，扣除表3中的本底计数率，得到净计数率，与样品质量建立关系可以得到如图3所示的质量刻度曲线。

由图3分析得，U总质量与总中子计数率的刻度曲线存在一定截距，根据调研分析，所得刻度曲线中截距产生的原因主要为铀样品自身产生的α粒子与氧原子发生(α,n)反应所产生的中子数，其次铀样品自发裂变产生的中子数虽少，但也会造成影响。而运用符合中子计数分析方法,确定核材料中235U含量,本方法容易排除(α,n)反应的单个中子干扰。并且对比图3和图4的刻度曲线可以看出，本次选用的同丰度不同质量的U材料的符合中子计数率与质量刻度曲线与一次曲线的符合度高，符合公式(3)中235U有效质量与符合中子计数之间的关系。所以此次选用符合中子建立方法更为可靠。

图3 U总质量与总中子计数率的一次刻度曲线

根据数据处理，得出了图4中的U总质量与符合中子净计数率的刻度曲线，利用表4中的第4组数据(12 g)对刻度曲线进行验证，用插值法将测得的样品计数率带入图4中的刻度曲线中，求得质量为11.96 g，与标准值的误差为0.3%，证明U总质量与符合中子计数率的关系为线性，公式(3)准确可行。

图4 U总质量与符合中子计数率的一次刻度曲线

3.2 确定计算公式

确定了公式(3)的正确性后，再选择两组丰度不同的已知样品进行有源测量[10]，选用的两组铀样品的详细信息如表5所示，对选用的两组样品进行有源测量，针对单个铀标样，重复测量3次，每次测量1 800 s，记录测量得到的相应D数据[11]，数据列于表5。

表5 两组U3O8样品的有源中子测量结果

选择表5中的第1、3组数据确定计算公式(2)中的a值，利用表5的数据减去本底测量计数率，得到两组样品的净计数率，利用公式(6)进行计算，可得到a的值为0.227，此时铀的总量的计算公式可得到为：

U总量=235Ueff/(f235+0.227f238)

(7)

接下来再选用表5中第2组样品数据对所求得的公式进行验证，先对其进行有源测量，得到其平均净计数率102.5 s-1，利用公式(6)、(7)求得的质量值为164.8 g，两者对比，得到相对误差为1.7%[12]，证明有源中子测量的方法可行。

综上所述，参考图4以及3.2节的实验分析结果，有源符合中子测量铀物料中铀总量的新方法有效可行，误差在无损分析技术的误差范围之内，符合实验预期效果，证明该方法对于主要含有235U与238U两种核素的铀物料可以达到无损分析铀总量的效果。新方法的研究实验中，计算所得最终的测量误差为1.7%，通过分析，此误差主要来源于统计误差，实验过程中使用的铀样品的总量较少，诱发源诱发样品后发射出的中子数较少，造成统计误差，除此之外，样品的自吸收效应也是误差的重要来源[13]。

4 小结

研究在有源中子法的基础上，利用Am-Li源对含铀核材料进行诱发裂变，探测诱发裂变所产生的中子，通过对同丰度的多个质量不同的U样品进行测量、刻度，以及对不同丰度的铀样品进行测量、验证实验，取其中的符合中子计数率进行数据分析，采用计算有效235U质量的方式，建立了有源中子测量铀物料中铀总量的新方法。与传统方法对比，新方法不局限于需选取与待测样品大小、形状、丰度均相同的样品进行刻度，对实验条件要求更低。根据分析结果，符合实验预期的公式与结果，实验误差为1.7%，证实该测量核材料中铀的方法在需要快速核实无损测量铀物料时可行，在与实验类似条件下可测量分析铀样品。该方法的局限性在于，计算有效235U质量公式的系数与公式(3)、(4)中的K值可能与诱发源的类型、源强、探测装置以及诱发源距离样品的距离均有关系，在不同实验条件下公式系数理论上不同。方法只针对于除235U与238U外其他铀同位素含量可忽略不计的均匀的U3O8固体，在其他物质中，中子平均自由程不同，可能无法与物质充分反应。公式的确定方法只需样品符合实验条件，且几组样品实验条件不变的情况下，即可以使用。但文章所得出的计算公式只能证明在与文章相同的实验条件下准确可行，在其他条件下可能会产生误差。

实验所得到的研究方法与公式在铀富集度为10%～19%的区间内使用较为准确，其他富集度区间还未通过实验证明，后期将对更多不同富集度的铀样品进行测量研究。由于实验过程中使用的铀样品的铀总量较少，产生了较大的统计误差影响，后期将通过对质量更大、体积更大的铀样品进行测量，研究样品的大小、质量对实验误差的影响，同时对测量位置等因素的影响进一步研究。