雷州半岛土壤—水稻系统重金属含量特征及其迁移规律

陈碧珊 杨漫婷 莫华萍 叶健 徐超蝶 李敏 宋秀丽

摘要：【目的】研究雷州半岛土壤—水稻系统重金属污染程度及稻米的食用风险，以期为雷州半岛开展水稻健康安全食品认证工作提供科学依据。【方法】采集雷州半岛水稻种植地35份表层土壤样品和30份水稻作物样品，采用潜在生态风险指数法和人体健康风险评价方法对土壤—水稻系统中的砷（As）、镉（Cd）、铬（Cr）、铜（Cu）、汞（Hg）、镍（Ni）、铅（Pb）和锌（Zn）元素进行分析。【结果】雷州半岛水稻土壤重金属中Cr和Hg元素的变异系数大于1.000，属于强度变异性，受人为因素影响大;其他6种重金属元素的变异系数介于0.100～1.000，为中等变异强度，受人为因素干扰影响较小;各重金属变异强度大小为Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn。通过潜在生态富集系数计算得知土壤重金属Hg的平均潜在生态富集系数为4.657，属于强污染风险;其余7种重金属的潜在生态富集系数在1～3，属于中等污染风险。由潜在生态风险参数得出，廉江市Hg元素为极强污染，在赤坎区和吴川市为很强污染程度，在坡头区为中等污染程度，其余区域则为强污染程度;赤坎区Cd元素为很强污染，廉江市和遂溪县为强污染程度，其余区域为中等污染程度。雷州半岛水稻土壤重金属潜在生态风险指数平均值为309.24，属于强污染风险;各县（市、区）土壤重金属潜在生态风险指数排序为：廉江市>赤坎区>吴川市>遂溪县>雷州市>麻章区>霞山区>坡头区。从健康风险评价结果来看，研究区部分水稻中As、Pb和Cd的含量超过食品安全国家标准（GB 2762—2017），超标率分别为73.33%、53.33%和6.67%，其中As的高危商（HQ）为2.9839，对人体健康存在潜在危害;Cd和Pb的HQ小于1，对人体健康产生的影响不明显。水稻中各重金属元素迁移系数平均值排序为Cd>Zn>Cu>Hg>As>Pb>Cr，其中Cd、Zn和Cu的迁移系数中位值分别为0.9547、0.4900和0.1685，其吸收富集能力强;而Hg、As、Pb和Cr的中位值均小于0.05，其吸收富集能力弱。土壤pH与水稻重金属含量的相关分析结果显示，土壤pH与As呈显著正相关（P<0.05），与Cu和Ni呈极显著负相关（P<0.01）;表明土壤酸性越低，越有利于As元素积累在土壤中，而不利于其他7种重金属元素在土壤中的积累。【结论】雷州半岛水稻田土壤重金属受人类影响越大、理化性质越复杂，其在土壤—水稻系统中的迁移和富集能力越强，以致该地区受污染的程度通常越严重，其中As、Cd和Pb元素含量超标对人体健康存在一定危害，应加强对农业施肥和药剂喷洒以及生活污染的控制，以减轻雷州半岛水稻田土壤的重金属污染程度，保护当地居民健康。

关键词： 雷州半岛;重金属;潜在生态风险评价;健康风险评价;迁移规律

中图分类号： S154.4                               文献标志碼： A 文章编号：2095-1191（2022）01-0068-10

Soil-rice system characteristics and migration regularity of heavy metal content in Leizhou Peninsula

CHEN Bi-shan， YANG Man-ting， MO Hua-ping， YE Jian，

XU Chao-die，LI Min， SONG Xiu-li*

（School of Geographical Sciences， Lingnan Normal University， Zhanjiang， Guangdong  524048， China）

Abstract：【Objective】In order to carry out the certification of rice for the health and safety of food of rice planting in Leizhou Peninsula， the degree of heavy metal pollution in the soil-rice system and the risk of rice consumption in the Leizhou Peninsula were studied. 【Method】Thirty-five surface soil samples and thirty rice crop samples were collected from rice-growing areas in the Leizhou Peninsula. The contents of arsenic （As）， cadmium （Cd）， chromium （Cr）， copper （Cu）， mercury （Hg）， nickel （Ni）， lead （Pb） and zinc （Zn） in the soil-rice system were analyzed by the potential ecological risk index and human health risk assessment methods. 【Result】 The variation coefficients of Cr and Hg in rice soil heavy metals in the Leizhou Peninsula were greater than 1.000， categorized as high intensity variability and was greatly affected by human factors. The variation coefficient of the other six heavy metals ranged from 0.100 to 1.000， with moderate variation intensity and were less affected by human factors. The variation intensity of heavy metals was Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn. According to the calculation of potential ecological enrichment coefficient， the average potential ecological enrichment coefficient of Hg in soil was 4.657， which indicated a strong pollution risk. The potential ecological enrichment coefficients of the other seven heavy metals were between 1 and 3， categorized as medium pollution risk. According to the potential ecological risk parameters， Lianjiang City was highly polluted by Hg， and Chikan District and Wuchuan City were seriously polluted， Potou District was moderately polluted， the rest were strongly polluted. The Chikan District was highly polluted with Cd， with strong pollution in Lianjiang City and Suixi County and moderate pollution in the downtown area. The average potential ecological risk index of heavy metals in paddy soils in the Leizhou Peninsula was 309.24， which was categorized as a strong pollution risk. The potential ecological risk index of heavy metals in soil of each county （city， district） ranked as： Lianjiang City>Chikan District>Wuchuan City>Suixi County>Leizhou City>Mazhang District> Xiashan District>Potou District. From the results of health risk assessment， the contents of As， Pb and Cd in rice in the study area exceeded the national food safety standards （GB 2762-2017） by 73.33%， 53.33% and 6.67%， respectively. The high risk quotient （HQ） of As was 2.9839， which posed potential hazards to human health， whereas the HQ of Cd and Pb was less than 1， which had no obvious effect on human health. The average migration coefficients of heavy metals to rice were Cd>Zn>Cu>Hg>As>Pb>Cr and the median migration coefficients of Cd， Zn and Cu were 0.9547， 0.4900 and 0.1685， respectively， with strong absorption and enrichment ability. The median values of Hg， As， Pb and Cr were less than 0.05， and their absorption and enrichment ability was weak. The correlation analysis between soil pH and heavy metal content in rice showed that soil pH was significantly positively correlated with As（P<0.05）， and  was extremely negatively correlated with Cu and Ni（P<0.01）， the soil acidity was more favorable for the accumulation of As in soil， but less so for the other seven heavy metal elements. 【Conclusion】 Heavy metals in paddy soils of the Leizhou Peninsula are more affected by human beings and their physical and chemical properties are complex. The migration and enrichment ability of heavy metals in the soil-rice system is strong， so that the degree of pollution in this area is concer-ning. The excessive contents of As， Cd and Pb are harmful to human health. Attention should now be paid to agricultural fertilization， pesticide spraying and domestic pollution control， in order to reduce the degree of heavy metal pollution in paddy fields of the Leizhou Peninsula and protect the health of local residents.

Key words： Leizhou Peninsula; heavy metal; potential ecological risk assessment; health risk assessment; migration patterns

Foundation items：Youth Fund and Regional Joint Fund of Guangdong Basic and Applied Basic Research Fund（2019A1515110888）; Research Project of Lingnan Normal University（ZL2044）

0 引言

【研究意义】随着社会经济发展，人类生活生产排放的污染使农田土壤中的重金属含量增加。土壤中重金属元素的累积会制约农作物生长发育，影响农作物的品质及产量;同时土壤重金属元素随着植物的根系迁移转化进入植物体内，进而危害人体健康（莫争等，2002;刘彦宏，2020）。根据环境保护部和国土资源部2014年发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示，我国已有19.4%的耕地土壤点位超过全国土壤环境质量标准，土壤重金属污染严重危及人类生活（王瑶瑶等，2019;陈芬等，2020）。因此，加强对农田土壤重金属污染监测及作物的重金属健康风险评价，有利于进一步提高土壤质量，促进农业的可持续发展。【前人研究进展】在土壤重金属研究领域，国外学者侧重对重金属形态及生物累积、人类风险评估、重金属评价方法应用、城市与农田重金属污染等方面的研究。Ekere等（2020）通过化学药剂和原子吸收光谱仪测定尼日利亚废弃城市固体废物倾倒场土壤和作物中重金属程度、生态风险和潜在人类健康风险，发现该地部分土壤物理化学参数及其植物样本中的镉（Cd）含量过高，容易导致食用该地作物的人们中毒;Duru等（2021）使用X射线荧光分析仪分析尼日利亚伊莫州部分土壤重金属的污染水平和人类健康风险，发现该地重金属污染高度影响人类的非致癌健康;Raudonytė-Svirbutavičienė等（2021）采用重金属沉积物累积污染的污染因子方法对立陶宛大型轮胎火灾周边地区土壤环境重金属分布进行测验，发现该地中锌（Zn）的残留量最高，对人体具有较高的致癌风险。而国内近几年的研究热点主要为重金属污染评价方法应用、重金属污染空间分析與生态风险、重金属植物积累与土壤修复等。张法英等（2012）采用抽样测定方法对广东省湛江市4个水稻种植主产区的土壤、灌溉水、植株器官和稻米4种研究对象进行分析，以检测水稻生长环境质量及其Cd含量，最终得出湛江市水稻生产环境中土壤和灌溉水的Cd含量均达国家标准要求，湛江市稻米不会对人体健康构成危害的结论;叶宇婷等（2019）通过污染负荷指数法和潜在生态风险指数法评价铜（Cu）、Zn、铅（Pb）、Cd和铬（Cr）对雷州半岛表土的重金属污染及潜在生态风险程度，结果表明Cd是雷州半岛土壤最严重的污染因子和潜在生态风险因子，其主要来源于交通运输和化工厂烟尘的排放等人为活动;刘芳慧等（2020）利用富集因子法研究桂西北典型矿区周边水稻土壤中汞（Hg）的主要来源，认为该研究区的重金属含量主要受地质背景值和人类活动的影响，导致总Hg含量较高，有效性较低;梁敏静等（2021）采用污染负荷指数法和潜在生态风险指数法评估广州郊区电镀工业、印染纺织业和五矿稀土业周边农田土壤的重金属污染现状和潜在生态风险，发现三地综合重金属污染程度较轻，但Cd的潜在生态风险程度较高;田威等（2021）根据内梅罗综合指数法、单因子污染指数法和地累积指数法综合测评江西省稻渔体系模式的土壤重金属污染情况，结果发现江西省稻渔体系中，稻田的土壤重金属污染相对较严重，且污染最严重的元素为Cd。【本研究切入点】目前国内对土壤—水稻系统的重金属污染研究主要侧重于经济发达地区及矿区附近的重金属污染，针对雷州半岛地区的土壤—水稻系统重金属含量及污染评价研究较少。【拟解决的关键问题】本研究分析雷州半岛土壤—水稻重金属含量特征，采用潜在生态风险评价法对水稻田表层土壤的风险程度进行评价;运用人体健康风险评价方法对水稻重金属进行评价，并探讨土壤—水稻系统之间的重金属迁移规律，为雷州半岛开展水稻健康安全食品认证工作提供科学依据。

1 材料与方法

1. 1 研究区概况

雷州半岛位于我国大陆最南端、广东省西南部，东经109°31′～110°55′，北纬20°12′～21°35′;地形以台地、丘陵为主，土壤深受母质的影响，浅海沉积物上发育的砖红壤，含有60%～70%的砂粒，有机质含量低，土体较松散，易于耕作。雷州半岛境内河流较多，但大多数源流短、水量小、落差小，陆地水面仅占6.4%，集水面积大于1000 km2且对流入海的有鉴江、九州江、南渡河和遂溪河4条大河，可为雷州半岛的耕地提供灌溉水源。雷州半岛地处热带北缘，光热资源及农业资源丰富，其中水稻种植在农业生产中占重要地位。雷州半岛稻田面积占广东省稻田总面积的11.58%（傅友强等，2020），是广东省耕地面积最大的地区，其中雷州东西洋、廉江九州江两岸和吴川鉴江平原为水稻种植的主产区（张法英等，2012）。雷州半岛的水田土壤基本为水稻土，2016—2020年雷州半岛各县（市、区）的水稻播种面积如图1所示，其中廉江市的常年播种面积最大，其次为雷州市，赤坎区的常年播种面积最小。

1. 2 样品采集

1. 2. 1 表层土壤样品采集 本研究采样点集中分布在种植面积较大的廉江、雷州和吴川3个市，同时选择区域内分布较大的稻田进行采样，采样点分布如图2所示，主要分布在雷州半岛的8个县（市、区），共采集35份土壤样品，具有一定代表性。在采样中心点（用GPS定位）20 m半径范围内，避开施肥点，采用X法采集5个0～20 cm的土柱，去除杂物后混合装袋成1 kg以上土样，贴上标签后带回实验室，样点编号为SD1～SD35。

1. 2. 2 作物样品采集 水稻作物样品采集与表层土壤样品同步进行，在各采样点随机采集5份水稻样品，采集时利用塑料剪刀连秸秆带稻穗部分一起采集，每份样品采集1 kg左右，装入塑料袋中并贴好标签纸运回实验室。除5个采样地水稻作物已收割无法采集之外，其他水稻作物采样点位置分布对应表层土壤样品位置，共采集30份水稻作物样品。

1. 3 样品处理与分析

1. 3. 1 样品处理 土壤样品处理：采集的土壤样品混匀后带回实验室自然风干，剔除土样中石子和动植物残体等异物，用橡胶锤轻轻碾压至60目尼龙筛，并在玉钵碾磨，过100目尼龙筛，采用四分法取20 g进行测试。

作物样品处理：将水稻装袋后迅速带回实验室，脱离水稻秸秆，稻谷保留壳，用自来水反复清洗，去除附在其表面的泥土，盛放于玻璃器皿，置于60 ℃烘箱中烘干。烘干后的水稻经非金属粉碎机脱壳，将稻谷碾碎并过80目筛，取10 g样品进行测试。

1. 3. 2 重金属元素测定 将35份土样和30份水稻作物样品送往澳实分析检测（广州）有限公司澳实矿物实验室进行测试。采用岩石土壤样品与植物样品超痕量元素检测方法，测试仪器为电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）电感耦合等离子体发射光谱（ICP-AES）。土壤重金属元素测定时称取2份试样，一份试样加入王水消解元素，定容后利用仪器综合分析，获得砷（As）、Cd、Cu和Hg元素的全量;另一份试样用高氯酸、硝酸、氢氟酸和盐酸进行消解、定容，最后进行测试分析，测得Cr、镍（Ni）、Pb和Zn元素的全量。测定水稻作物重金属元素时，用硝酸和盐酸对样品进行分解后加热，待冷却后用盐酸定容，并对元素之间的光谱干扰进行矫正，得出最后分析结果。为保证数据的精确度，取5份表层土壤样品和4份水稻作物样品进行平行测试，同时测定空白样。

1. 4 数据处理

1. 4. 1 潜在生态风险评价方法 对水稻种植地表层土壤潜在生态风险进行评价的方法较多，常用的评价方法有内梅罗综合指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法。本研究选用瑞典科学家Hakanson于1980年提出的潜在生态风险指数法（徐争启等，2008）。

C[if] =Ci/C[in]  （1）

E[ir] =T[ir]×C[if]          （2）

RI=[imEir] =[imTir]×C[if]      （3）

式中：C[if]表示某一重金屬元素的污染富集系数;Ci表示某一沉积物中重金属元素的实测含量;C[in]表示计算所需某一重金属元素的参比值，本研究选择广东省土壤背景值中的砖红壤背景值作为参比值（许炼烽和刘腾辉，1996）;E[ir]表示某一重金属的潜在生态风险参数;T[ir]表示土壤重金属的毒性响应系数;RI表示多种重金属潜在生态风险指数。

重金属污染潜在生态风险指标和分级如表1所示（郑堃等，2018）。

1. 4. 2 水稻健康风险评价方法 依据NY 861—2004《粮食（含谷物、豆类、薯类）及制品中铅、铬、镉、汞、硒、铜、砷、锌等八种元素限量标准》、GB 2762—2017《食品安全国家标准 食品中污染物限量》以及《食品中镍限量卫生标准的研究》（傅逸根等，1999）中规定粮食作物可食用部分的重金属元素限量标准来分析元素含量超标率。若重金属元素含量不超标则为不超标安全食品，反之为超标不安全食品，并对超标重金属元素进行水稻重金属元素摄入的健康风险评价。

运用高危商（HQ）评价方法对成年居民食用超标不安全的稻米进行健康风险评价，其公式表示如下：

HQ=[ADDRfD]                  （4）

ADD=[Ci×IR×ED×EFBW×AT×365] （5）

式中：ADD表示重金属经水稻摄入的剂量[mg/（kg·d）];RfD表示口服参考剂量[mg/（kg·d）];Ci表示稻米中某一重金属的平均含量（mg/kg）;IR表示该地区成年人每日的饭量，参照US EPA暴露因子手册[0.42 kg/（人·d）];ED表示暴露时间（30年）;EF表示暴露频率（365 d/年）;BW表示该地区的平均体重，国际通用标准成人为55.9 kg;AT表示生命期望值（70年）;365为转化系数（按一年365 d计）（吴迪等，2010）。

若HQ≤1.0，表明该重金属暴露对人体健康产生不利影响的风险不明显;HQ>1则表明该重金属暴露会对人体健康产生风险，且HQ越大风险越大，对人体产生不利影响的可能性越大。

1. 4. 3 土壤—水稻系统迁移规律分析方法 元素通过生物体的吸收、代谢、生长、死亡及迁徙等过程实现物质能量的迁移，农作物中各种元素主要从土壤中迁移转化而来，因此通过重金属的迁移系数可分析土壤—水稻系统中不同元素迁移规律，较好地反映稻米对土壤重金属的吸收富集能力和重金属从土壤向稻米的迁移积累强度。迁移系数（全量基）=水稻可食用部分元素含量/土壤元素含量，其等级标准为：迁移系数<0.05，表明该元素的富集能力低;迁移系数介于0.05～0.10，表明该元素的富集能力中等;迁移系数>0.10，表明该元素的富集能力强（刘青付，2008;甘国娟，2013）。

2 结果与分析

2. 1 水稻田表层土壤重金属含量特征与污染评价结果

2. 1. 1 水稻田表层土壤重金属含量特征 雷州半岛水稻田表层土壤重金属含量测定结果如表2所示，8种重金属含量平均值均低于GB 15618—2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》筛选值，而远高于广东省砖红壤类型的土壤背景值（许炼烽和刘腾辉，1996），重金属元素的平均值表现为：Cr>Zn>Pb>Ni>Cu>As>Hg>Cd，其与对应背景值的倍数关系则表现为：Hg（4.667）>Cd（3.100）>Zn（2.063）>Cu（2.001）>Ni（1.506）>Cr（1.428）>As（1.296）>Pb（1.116）。

变异系数是评价实测数据变异程度的一个统计量，用标准差与平均数的比值来表示。由表2可知，雷州半岛水稻田表层土壤8种重金属的变异系数范围为0.394～1.141，变异程度为Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn，其中Cr和Hg的變异系数大于1.000，属于强变异，说明这2种重金属元素受人为因素影响大，应着重控制这2种重金属的污染源。而其他元素的变异系数介于0.100～1.000，为中等变异强度，受人为因素干扰影响较小。

2. 1. 2 雷州半岛表层土壤重金属潜在生态风险评价 通过计算分析雷州半岛35份表层土壤样品，得出雷州半岛土壤重金属潜在生态富集系数（表3）。以单个重金属元素平均值进行潜在生态富集系数排序：Hg>Cd>Zn>Cu>Ni>Cr>As>Pb;其中Hg的平均潜在生态富集系数为4.657，属于强污染程度，其他7种重金属潜在生态富集系数在1～3，属于中等污染。

雷州半岛土壤重金属潜在生态风险参数与潜在生态风险指数如表4所示，从土壤重金属潜在生态风险参数平均值来看，Hg的平均值为157.602，Cd的平均值为90.873，均属于强污染程度;而As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn 6种重金属潜在生态风险参数平均值均小于40，属于轻微污染，总的排序为：Hg>Cd>As>Cu>Ni>Pb>Cr>Zn。造成这种差异主要与采样点的成土母质和人类活动有关。玄武岩中的重金属浓度较花岗岩和石灰岩高;人类活动的强度具有空间差异特点，因此雷州半岛各地的土壤重金属污染情况和生态风险有较大的差异（刘芳慧等，2020）。

从污染区域来看，雷州半岛各县（市、区）土壤重金属潜在生态风险参数如图3所示， Hg元素在廉江市表现为极强污染程度，在赤坎区和吴川市表现为很强污染程度，在坡头区为中等污染程度，其余区域则为强污染程度;Cd元素在赤坎区表现为很强污染程度，在廉江市和遂溪县表现为强污染程度，其余区域为中等污染程度。综合而言，受重金属污染的区域主要分布在赤坎区和廉江市等地，且主要是Hg和Cd元素污染严重，原因是赤坎区等地为湛江的经济中心，人口密度大，工厂企业分布相对较多，排放的污染气体和液体也较多。

从多个重金属的综合潜在生态风险指数来看，雷州半岛土壤重金属潜在生态风险指数平均值为309.24，属于强污染（表4）。由图4可知，雷州半岛各县（市、区）土壤重金属潜在生态风险指数排序为：廉江市>赤坎区>吴川市>遂溪县>雷州市>麻章区>霞山区>坡头区，其中赤坎区、廉江市和吴川市为强污染程度，坡头区为轻微污染程度，其余区域为中等污染程度。受污染程度高的样点主要分布在居民点耕作区、工业生产活动和人类生活生产集中的区域，主要与农业活动用到的化肥农药、工业生产及人类活动产生的固液气体等废弃物有关，受人为因素的干扰造成污染。

2. 2 水稻中重金属元素健康风险评价结果及其迁移规律

2. 2. 1 水稻中重金属含量特征 雷州半岛水稻重金属含量测定结果如表5所示，水稻中重金属含量最高的为Zn，平均值为19.890 μg/g，其次为Cu，平均值为2.496 μg/g。从水稻重金属含量的离散程度来看，变异系数排序为：Pb>Cr>Cd>Ni>Hg>As>Cu>Zn，变异系数均小于1.000，属于中等变异范围，受人类活动的影响较小。部分水稻样品中As、Pb和Cd 3种重金属元素的含量超过食品安全国家标准值，超标率分别为73.33%、52.33%和6.67%，可见这3种重金属元素的安全性较差。其中，As元素含量在0.2～0.4 μg/g的水稻样品有18份，≥0.4 μg/g的有4份;水稻样品Cd元素超标值全部介于0.2～0.4 μg/g;Pb元素含量在0.2～0.4 μg/g的水稻样品有11份，≥0.4 μg/g的有5份。而Cr、Cu、Hg、Ni和Zn元素含量的平均值、最大值及最小值均在限定值内，未超过规定重金属标准值，所以在安全范围内。

2. 2. 2 水稻重金属健康风险评价 雷州半岛水稻中As、Cd和Pb重金属的健康风险评价结果如表6所示，从单个重金属元素来看，水稻As的HQ大于1，表明As对人体健康存在潜在危害，而Cd和Pb的HQ小于1，表明该研究区域水稻中的Cd和Pb对人体健康产生的影响不明显;3种超标重金属对人体健康的危害程度排序为：As>Cd>Pb。

2. 2. 3 土壤—水稻系统重金属的迁移规律 水稻中Ni的检出限为0.04，而雷州半岛30份水稻样品中有些检测值低于检出限，无法对Ni进行计算求中位值，故排除Ni，对其余7种重金属以中位值法统计水稻可食用部分的迁移系数。雷州半岛土壤—水稻重金属迁移系数如表7所示，水稻中各重金属元素迁移系数（平均值）排序为：Cd>Zn>Cu>Hg>As>Pb>Cr。依据迁移系数（全量基）中位值的3种分类标准对雷州半岛土壤—水稻重金属吸收富集能力进行分析，雷州半岛水稻中Cd、Zn和Cu的迁移系数中位值分别为0.9547、0.4900和0.1685，符合分类标准，说明Cd、Zn和Cu吸收富集能力强;Hg、As、Pb和Cr的中位值分别为0.0445、0.0368、0.0098和0.0042，小于0.05，表明这4种重金属的吸收富集能力弱。

2. 2. 4 土壤pH与水稻重金属含量相关分析 利用SPSS 25.0对土壤pH与水稻重金属含量的相关性进行分析，结果（表8）显示，除了As外，其他7种重金属元素含量均与土壤pH呈负相关，即土壤酸性越低，水稻作物中的重金属含量越高。其中，Cu和Ni与土壤pH呈极显著负相关（P<0.01），表明其在土壤中的迁移能力强弱主要受土壤pH影响;Cd、Cr、Hg、Pb和Zn元素虽然也受土壤pH的影响，但其效果不明显，说明这5种重金属元素的迁移能力还受到其他因素的影响;水稻中As含量与土壤pH呈显著正相关（P<0.05），表明土壤酸性越低，越有利于As元素积累在土壤中，不易被作物吸收而减轻土壤的污染程度。

3 讨论

本研究中，雷州半岛水稻田表层土壤重金属元素变异程度排序为Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn，其中Cr和Hg属于强度变异性，受人类活动干扰影响程度大，其他的元素為中等变异性;通过计算重金属生态富集系数得出Hg为强污染程度，其余7种重金属元素属于中等污染;由潜在生态风险参数平均值分析得出，Hg和Cd属于强污染，As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn属于轻微污染;从重金属的综合潜在生态风险指数来看，雷州半岛水稻土总体上属于强污染。这一结果与赵秀芳等（2020）分析山东省安丘地区的土壤重金属分布特征一致，安丘地区的土壤中Cd和Hg的含量与分布受人类活动影响最大，其在人类活动频繁的各城镇、金属冶炼工厂和矿区等地区明显富集，从而加快土壤污染速度。建议雷州半岛政府完善居民生活污水的排放系统;合理规划大小型工业的布局及其排污处理，将工业选址定在河流下游和远离居住区的地域，以减少工业废水与生活污水排放对农业土壤的双重污染。杨继飞（2015）在大棚玉米盆栽种植中以复合肥为基肥、结合微生物菌肥一同施用，有效增强了作物根部对土壤Pb元素的吸附作用，使土壤中的Pb含量明显减少;张淼等（2016）通过室外稻田试验研究出矿物硅肥与微生物菌剂结合使用对水稻植株不同部位均产生一定的抑制Cd污染效果，并对水稻有增产作用;张雅楠等（2019）通过复合菌剂大田试验可知，水稻田施肥时增加微生物复合菌剂配合减量的化学肥料有利于调节土壤养分含量，提高水稻的产量和质量。因此，雷州半岛当地政府应鼓励各区的水田种植户转单施化肥或复合肥料为少量基肥配施微生物肥料，以减轻稻田土壤及稻米的重金属污染程度。

水稻的重金属元素从离散程度来看，变异程度排序为Pb>Cr>Cd>Ni>Hg>As>Cu>Zn，均属于中等变异性，受人类活动的影响较小。其中As、Cd和Pb 3种重金属元素含量超过食品中污染物限量标准及行业卫生标准的重金属标准值。对雷州半岛的水稻摄入量进行As、Cd和Pb健康风险评价，其中水稻中As的HQ大于1，表明As对人体健康存在潜在危害，而Cd和Pb对人体健康产生不明显的影响。梁敏静等（2021）则认为人类活动较密集的地方，尤其是工业活动地区的土壤重金属污染物易进入农业用地沉淀累积，其生物累积性与不可降解性会随着作物被人体和动物摄入而降低生理功能并引发多种疾病，特别是Cd和Hg元素。可见不同区域水稻作物重金属污染类型及程度存在差异，主要是受不同地区人类活动程度的影响。2021年雷州半岛的水稻播种面积为2267.72 km2，占雷州半岛总面积的17.10%;工业与城镇用地面积为1533 km2，占雷州半岛总面积的11.56%，整体规模较小且主要集中在霞山、麻章等沿海市区或河流下游，雷州半岛水稻主要耕种区分布于河流中游沿岸，受工业影响较小。因此，大部分农田污染主要来自农业用肥和生活污染。

通过计算迁移系数发现雷州半岛土壤—水稻系统中Cd、Zn和Cu的吸收富集能力强，Hg、As、Pb和Cr的吸收富集能力弱;迁移系数越强，水稻中的重金属通过土壤吸收富集的能力越强。同时，由于稻米中各重金属元素对土壤重金属的吸收富集能力差异较大，可知土壤中的重金属含量并非水稻重金属含量的决定性因素，还需综合考虑土壤重金属的理化性质，如pH、有机质含量、阳离子交换量等（Basta et al.，2005;Kirkham，2006;陈迪云，2010）。黄栋良（2020）研究嵊州市土壤—水稻系统重金属迁移规律，发现土壤的理化性质与水稻吸收富集重金属的程度有密切相关性，其中土壤pH是水稻富集土壤重金属最主要的因素;pH与土壤中Zn、Cd、Cu等重金属呈极显著正相关，而与土壤中Zn和Cd呈极显著负相关。经检测，本研究的土壤样品大多为弱酸性，由相关分析结果可知，除了As元素，其他重金属元素均与土壤pH呈负相关，即土壤酸性越强，土壤中重金属元素向水稻的迁移能力越强，越不利于水稻的生长，与前人研究结果（邓阳红等，2021）一致。建议采用轮作或保护性耕作方式，以缓解酸性土壤和重金属元素对水稻的危害。但由于重金属元素的迁移性质还受到其他因素的综合影响，在后续研究中将继续探讨其他机制对土壤重金属迁移规律的影响。

综上所述，雷州半岛的水稻土受重金属污染严重，需严格控制人类活动的干扰以降低重金属元素的污染及变异能力;稻米中富集的重金属元素也会影响人体健康，如何减弱土壤—水稻体系的重金属迁移能力和缓冲稻米中的重金属元素有待考察。本研究集中于分析稻田土壤中重金属污染程度与潜在危害状况，缺乏对重金属来源和含量空间分布的解析，下一步将基于本研究结果继续检验生物菌剂、有机农肥和复合肥料等多种肥料分别对土壤重金属的缓冲、降解及危害。

4 结论

雷州半岛稻田土壤重金属污染和变异程度主要受人类活动影响，部分重金属元素（As、Cd和Pb）含量由于超标而对人体健康存在一定危害，该土壤—水稻系统中重金属的富集与迁移能力成正比且需综合考虑多种理化性质。综合各评估结果，受人类影响越大、理化性质越丰富的重金属污染通常越严重，其在土壤—水稻系统中的迁移和富集能力越强。

参考文献：

陈迪云，谢文彪，宋刚，罗定贵，杨军华. 2010. 福建沿海地区土壤—水稻重金属转移规律研究[J]. 广州大学学报（自然科学版），9（4）：61-66. [Chen D Y，Xie W B，Song G，Luo D G，Yang J H. 2010. The characteristics of heavy metal transfer from soil to rice in littoral area，Fujian Province[J]. Journal of Guangzhou University（Natural Science Edition），9（4）：61-66.] doi：10.3969/j.issn.1671-4229.2010.04.014.

陈芬，余高，侯建伟，周曾艳，杨莉琳，李玉松，吴涵茜. 2020. 矿渣运输道路两侧农田土壤重金属风险评价[J]. 西南大学学报（自然科学版），42（11）：9-21. [Chen F，Yu G，Hou J W，Zhou Z Y，Yang L L，Li Y S，Wu H Q. 2020. Risk assessment of heavy metals in farmland soils on both sides of the slag transportation road[J]. Journal of Southwest University（Natural Science Edition），42（11）：9-21.] doi：10.13718/j.cnki.xdzk.2020.11.002.

邓阳红，蔡宗平，孙水裕，陈华山，姚卫康. 2021. 土壤重金属迁移转化特征对电动修复技术影响的研究[J]. 环境科学与管理，46（12）：90-94. [Deng Y H，Cai Z P，Sun S Y，Chen H S，Yao W K. 2021. Effect of soil heavy metal migration and transformation characteristics on electrokinetic remediation technology[J]. Environmental Science and Management，46（12）：90-94.] doi：10.3969/j.issn. 1673-1212.2021.12.021.

傅逸根，胡欣，俞苏霞. 1999. 食品中镍限量卫生标准的研究[J]. 浙江省医学科学院学报，（3）：9-11. [Fu Y G，Hu X，Yu S X. 1999. Study on the tolerance limit of nickel in foods[J]. Acta Academiae Medicinae Zhejiang，（3）：9-11.]

傅友强，钟旭华，邓铭光，梁开明，肖捷，潘俊峰，胡香玉，黄胜，黄农荣. 2020. 湛江市水稻产业发展现状及对策分析[J]. 中国稻米，26（3）：106-110. [Fu Y Q，Zhong X H，Deng M G，Liang K M，Xiao J，Pan J F，Hu X Y，Huang S，Huang N R. 2020. Situation and countermeasures of rice industry in Zhanjiang City[J]. China Rice，26（3）：106-110.] doi：10.3969/j.issn.1006-8082.2020.03.027.

甘国娟. 2013. 土壤—水稻系统重金属迁移特征与区域污染风险评价[D]. 长沙：中南林业科技大学. [Gan G J. 2013. Transfer characteristics of heavy metals in soil-rice system and regional pollution risk assessment[D]. Changsha：Central South University of Forestry & Technology.]

黄栋良. 2020. 嵊州市土壤一水稻系统重金属空间变异特征及其风险评价[D]. 杭州：浙江农林大学. [Huang D L. 2020. Potentially hazardous metals contamination in soil-rice system and it’s spatial variation in Shengzhou City[D]. Hangzhou：Zhejiang A & F University.]

梁敏静，熊凡，曾经文，余伟达，张苑铃，周树杰. 2021. 广州郊区三类工业企业周边农田土壤重金属污染及生态风险评价[J]. 广东农业科学，48（7）：103-110. [Liang M J，Xiong F，Zeng J W，Yu W D，Zhang Y L，Zhou S J. 2021. ?Heavy metal pollution and ecological risk assessment of farmland soil around three types of industrial enterprises in Guangzhou suburb[J]. ‎Guangdong Agricultural Science‎s，48（7）：103-110.] doi：10.16768/j.issn.1004-874X. 2021.07.013.

刘芳慧，黄丹，钟聪，赵银军，林涛，胡宝清，张新英. 2020. 桂西北典型矿区周边水稻田土壤剖面汞分布特征及其影响因素[J]. 土壤通报，51（6）：1342-1350. [Liu F H，Huang D，Zhong C，Zhao Y J，Lin T，Hu B Q，Zhang X Y. 2020. Distribution characteristics of mercury and its influencing factors of paddy fields around the typical mining areas in Northwest Guangxi[J]. Chinese Journal of Soil Science，51（6）：1342-1350.] doi：10.19336/j.cnki.trtb.2020.06.11.

刘青付. 2008. 土壤—蔬菜系统中的锌及其转移规律的研究[D].福州：福建农林大学. [Liu Q F. 2008. Study on Zn and its transfer in soil-vegetable system[D]. Fuzhou：Fujian Agriculture and Forestry University.]

刘彦宏. 2020. 重金属污染土壤植物修复治理技术[J]. 环境与发展，32（10）：85. [Liu Y H. 2020. Phytoremediation of heavy metal contaminated soil[J]. Environment and Development，32（10）：85.] doi：10.16647/j.cnki.cn15-1369/X.2020.10.048.

莫争，王春霞，陈琴，王海，薛传金，王子健. 2002. 重金属Cu，Pb，Zn，Cr，Cd在水稻植株中的富集和分布[J]. 环境化学，21（2）：110-116. [Mo Z，Wang C X，Chen Q，Wang H，Xue C J，Wang Z J. 2002. Distribution and environment of heavy metals of Cu，Pb，Zn，Cr and Cd in paddy plant[J]. Environmental Chemistry，21（2）：110-116.] doi：10. 3321/j.issn：0254-6108.2002.02.002.

田威，李娜，倪才英，简敏菲，孟草. 2021. 江西省稻渔系统中土壤和稻谷重金属污染特征及健康风险评价[J]. 生态毒理学报，16（3）：331-339. [Tian W，Li N，Ni C Y，Jian M F，Meng C. 2021. Characteristics and health risk assessment of heavy metals pollution in soil and rice for Jiangxi rice-fish co-culture system[J]. Asian Journal of Ecotoxicology，16（3）：331-339.] doi：107524/AJE.1673-5897. 20200410003.

王瑶瑶，郝毅，张洪，刘晓文，芮玉奎. 2019. 珠三角地区大米中的镉砷污染现状及治理措施[J]. 中国农学通报，35（12）：63-72. [Wang Y Y，Hao Y，Zhang H，Liu X W，Rui Y K. 2019. Cadmium and arsenic pollution in rice in the Pearl River Delta and the countermeasures[J]. Chinese Agricultural Science Bulletin，35（12）：63-72.]

吴迪，李存雄，邓琴，秦樊鑫，吴坤. 2010. 贵州省典型铅锌矿区土壤重金属污染状况评价[J]. 贵州农业科学，38（1）：92-94. [Wu D，Li C X，Deng Q，Qin F X，Wu K. 2010. Evaluation on soil heavy metal pollution around typical lead and zinc mining areas in Guizhou[J]. Guizhou Agricultural Sciences，38（1）：92-94.] doi：10.3969/j.issn.1001- 3601.2010.01.028.

许炼烽，刘腾辉. 1996. 广东土壤环境背景值和临界含量的地带性分异[J]. 华南农业大学学报，（4）：58-62. [Xu L F，Liu T H. 1996. The zonal differentiation of soil environmental background values and critical contents in Guangdong[J]. Journal of South China Agricultural University，（4）：58-62.]

徐争启，倪师军，庹先国，张成江. 2008. 潜在生态危害指数法评价中重金属毒性系数计算[J]. 环境科学与技术，31（2）：112-115. [Xu Z Q，Ni S J，Tuo X G，Zhang C J. 2008. Calculation of heavy metals’ toxicity coefficient in the evaluation of potential ecological risk index[J]. Environmental Science & Technology，31（2）：112-115.] doi：10.19672/j.cnki.1003-6504.2008.02.030.

楊继飞. 2015. 菌肥对铅污染土壤中玉米生物效应的研究[D]. 晋中：山西农业大学. [Yang J F. 2015. Study on bio-logical effects of bacterial manure application of maize varieties in Pb contaminated soil[D]. Jinzhong：Shanxi Agricultural University.]

叶宇婷，罗财宝，杨坤美，刘显兰，牛东风. 2019. 雷州半岛土壤重金属污染及潜在生态风险评价[J]. 安徽农学通报，25（14）：95-98. [Ye Y T，Luo C B，Yang K M，Liu X L，Niu D F. 2019. Soil heavy metal pollution and potential ecological risk assessment in Leizhou Peninsula[J]. Anhui Agricultural Science Bulletin，25（14）：95-98.] doi：10.16377/j.cnki.issn1007-7731.2019.14.040.

张法英，周鸿凯，吕建慧，陈雄斌，伍金洪，伍志谦. 2012. 湛江水稻生产环境及其稻米中Cd的安全性评价[J]. 农业环境科学学报，31（3）：510-515. [Zhang F Y，Zhou H K，Lü J H，Chen X B，Wu J H，Wu Z Q. 2012. Safety evalua-tion of cadmium in rice production area：A case study in Zhanjiang City of Guangdong Province，China[J]. Journal of Agro-Environment Science，31（3）：510-515.]

张淼，叶长城，喻理，彭鸥，张燕，许蒙，陈喆，铁柏清. 2016. 矿物硅肥与微生物菌剂对水稻吸收积累镉的影响[J]. 农业环境科学学报，35（4）：627-633. [Zhang M，Ye C C，Yu L，Peng O，Zhang Y，Xu M，Chen Z，Tie B Q. 2016. Effects of mineral silicon fertilizer and microbial agent on uptake and accumulation of cadmium by rice[J]. Journal of Agro-Environment Science，35（4）：627-633.] doi：10.11654/jaes.2016.04.003.

张雅楠，汤婧，燕香梅，张昀，张广才，高晓丹，李丽，叶超，李少博，覃英飒，左研. 2019. 氮肥减量配施菌剂对水稻土养分及水稻产量的影响[J]. 辽宁农业科学，（3）：1-6. [Zhang Y N，Tang J，Yan X M，Zhang Y，Zhang G C，Gao X D，Li L，Ye C，Li S B，Qin Y S，Zuo Y. 2019. Effects of nitrogen fertilizer reduction combined with bacterial ingredients on paddy soil nutrients and rice yield[J]. Liaoning Agricultural Sciences，（3）：1-6.] doi：10.3969/j.issn.1002-1728.2019.03.001.

赵秀芳，张永帅，冯爱平，王艺璇，夏立献，王宏雷，杜伟. 2020. 山东省安丘地区农业土壤重金属元素地球化学特征及环境评价[J]. 物探与化探，44（6）：1446-1454. [Zhao X F，Zhang Y S，Feng A P，Wang Y X，Xia L X，Wang H L，Du W. 2020. Geochemical characteristics and environmental assessment of heavy metal elements in agricultural soil of Anqiu area，Shandong Province[J]. Geophysical and Geochemical Exploration，44（6）：1446-1454.] doi：10.11720/wtyht.2020.1525.

郑堃，任宗玲，覃小泉，赵玉杰，朱镇强，连万里，李永涛. 2018. 韶关工矿区水稻土和稻米中重金属污染状况及风险评价[J]. 农业环境科学学报，37（5）：915-925. [Zheng K，Ren Z L，Qin X Q，Zhao Y J，Zhu Z Q，Lian W L，Li Y T. 2018. Status and risk assessment of heavy metal pollution in paddy soil and rice grains from the industrial and mining area of Shaoguan，Guangdong Province[J]. Journal of Agro-Environment Science，37（5）：915-925.] doi：10.11654/jaes.2018-0224.

Basta N T，Ryan J A，Chaney P L. 2005. Trace element chemi-stry in residual-treated soil：Key concepts and metal bioavailability[J]. Journal of Environmental Quality，34（1）：49-63. doi：10.2134/jeq2005.0049dup.

Duru C E，Ebere E C，Enedoh M C，Duru I A，Ibe F C，Isiuku B O. 2021. Assessment of heavy metals in soils from reclaimed section of Nekede Mechanic Village，Owerri，Southeastern，Nigeria[J]. Chemistry Africa，4（3）：429-441. doi：10.1007/S42250-020-00216-6.

Ekere N R，Ugbor M C J，Ihedioha J N，Ukwueze N N，Abugu H O. 2020. Ecological and potential health risk assessment of heavy metals in soils and food crops grown in abandoned urban open waste dumpsite[J]. Journal of Environmental Health Science and Engineering，18（2）：711-721. doi： 10.1007/s40201-020-00497-6.

Kirkham M B. 2006. Cadmium in plants on polluted soils：Effects of soil factors，hyperaccumulation，and amendments[J]. Geoderma，137（1-2）：19-32. doi：10.1016/j.geoderma.2006.08.024.

Raudonytė-Svirbutavičienė E，Stakėnienė R，Jokšas K，Valiulis D，Byčenkienė S，Žarkov A. 2021. Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons and heavy metals in soil following a large tire fire incident：A case study[J]. Chemosphere，286（1）：131556. doi：10.1016/j.chemosphere.2021. 131556.

（責任编辑 罗 丽）