绿色包装材料研究进展

袁晓宝，刘雅婷，陈妮，吴岳忠，刘跃军，孙翱魁

绿色包装材料研究进展

袁晓宝1，刘雅婷1，陈妮1，吴岳忠2，刘跃军1，孙翱魁1

（1.湖南工业大学 包装与材料工程学院，湖南 株洲 412007；2.湖南省智能信息感知及处理技术重点实验室，湖南 株洲 412007）

为更好地推动绿色包装材料的研发及利用，综述以纸包装、金属包装、玻璃包装和可降解塑料包装为代表的绿色包装材料的研究进展，以及国内外针对不同类型材料的回收体系。主要总结可降解材料在应用方面存在的一些问题和不同降解机理材料之间存在的差异，介绍4种绿色包装材料的市场地位和回收系统的改进措施。目前绿色包装材料的制造工艺及回收体系仍有较大的改进空间，开发经济型的环保材料并改进材料回收处理工艺对当今环境污染的防治具有重要意义。传统包装材料会持续占有较大市场份额，随着可降解材料研究的深入或将逐步代替传统塑料，成为未来的主流包装材料。

绿色包装；可降解材料；可回收材料；材料回收体系

近几十年，塑料对环境的破坏已经影响到人们的日常生活，难降解或无法降解、浪费现象严重、环境破坏强度高等问题层出不穷。根据国家统计局公布的相关数据，2020年1—9月，全国塑料制品月均产量达到了694.35万t，累计产量达到了5 298.9万t，各月同比增长呈下降趋势。近期发布的行业新版“限塑令”，要求加快对已有的塑料包装消化使用，同时推进垃圾分类回收，支持使用能够重复利用或有降解能力的绿色环保型包装材料，逐步用可循环包装替代一次性塑料包装[1]。若要从根本上完成包装的绿色化，需要以现有或具有绿色潜力的包装材料为切入点，进行深层次的改革。

绿色材料通常被认为是在其生命周期内对人类健康和自然环境没有危害的材料，其通常能够在降低资源消耗的同时实现重复利用，一般具有绿色、低碳的特性[2]。按大类划分，绿色包装材料可分为：可降解材料、可回收利用材料、可循环再生材料。

1 可降解材料在包装中的应用

可降解材料主要包括传统的纸制品和近年研究的热点之一的可降解塑料等。可降解材料一般指在自然条件或是其他特定处理条件下能完全降解成小分子或含水和二氧化碳的高分子材料[3]。根据降解方式又可细分为光降解材料、生物降解材料和光-生物双降解材料。

研究人员对淀粉基、聚乳酸基、水溶性薄膜等具有降解性能的材料进行了系统研究。Ashok等[4]对淀粉基生物塑料的降解性和力学性能方面进行了细致研究，证实了生物塑料在能源效率、石油消耗和碳排放等方面要优于传统的石油基塑料。刘林等[5]对这几类材料进行了深度解析，并对研究热点之一的聚β-羟基丁酸酯（Polyhydroxybutyrate，PHB）的物化性能及未来应用前景进行了简要分析。PHB由于其特殊的溶解性和密度、抗辐射等性能优势，研究其在包装领域应用的主要形式为食品包装用膜、饮料包装内衬等。谢小莉等[6]研究了基于聚乙烯醇（Polyvinyl Alcohol Vinylalcohol Polymer，PVA）的甘油、聚乙二醇（Polyethylene Glycol，PEG）等共混体系各组分占比对力学、水溶性能的影响，根据结果筛选出了最佳的共混体系组成比例，得出了具有高水溶性的薄膜。这些研究为可降解材料降低成本和增强性能提供了可能，为可降解塑料的推广应用起到了推动作用。

1.1 光降解塑料

光降解塑料是指在光和热的作用下，其中的光敏成分使得塑料中的高分子链断裂、分子量降低，从而完成降解（见图1）。包装降解时间的可调控相当重要，商家可根据订单数引进相应数量的光降解材料制品，以防因降解时间把控不当而产生的质量问题及经济损失。由于制作光降解塑料的原材料类别相对局限，在已知材料的基础上进行新工艺的开发是目前最为流行的方法之一。

目前光降解型塑料推广中存在的最大问题是：当该类产品被埋入土壤后，产品在失去光照的同时也失去了降解能力，废弃物在土壤中堆积依旧会对环境产生不可逆的影响；因此投入使用之前必须做好运输过程管理和阻光材料的充分利用2个方面的工作。近期有关光降解型塑料的主要研究方向是光敏剂及改性塑料的研究。王艳霞等[7]利用芳基三唑分子吸收辐射能产生电子跃迁的能力，制备光降解低密度聚乙烯（Low Density Polyethylene，LDPE）。研究结果证实，芳基三唑光敏剂可明显促进LDPE的光降解速率，从而实现使光降解塑料具有更好的降解性能，同时根据物理力学图像分析，芳基三唑的含量会对LDPE的拉伸强度、断裂伸长率产生影响，且实验并未对180 h后的残余的LDPE分子量进行测验，因此实用性能有待考证。张妍等[8]将橙黄Ⅱ作为光敏剂，再与聚氯乙烯（Polyvinyl Chloride，PVC）进行混合，得到可光降解的固相复合膜，结果表明该复合膜具有光降解能力，同时该膜的降解效果要优于纯PVC，该结果为日后光降解材料性能的完善奠定了基础。此类光敏剂只适用一般情况，由于光敏剂通常表现出在液态介质中自我聚合的巨大趋势，因此在林地、水下等光照不足或光敏剂失灵等特殊情况下降解无法实现[9]。针对该情况，可采取CO、乙烯的自由基共聚[10]或利用较为流行的半导体催化剂如Pd/Au[11]、HADPG-TiO2[12]等方式，其中使用半导体催化剂的优势在于光降解反应前后该催化剂的结晶度和形貌不会发生明显变化，一定程度上验证了其稳定性和可持续性。

图1 光降解塑料包装降解流程

在光降解材料未来的研究中，可以从光敏剂和新型塑料2个方面入手，以求在力学性能和降解能力方面取得突破。还可以加入强化剂、各种纤维等改善材料的降解能力，采用物理与化学相结合的方法提高光降解材料的使用性能。

1.2 生物降解塑料

生物降解塑料是指在微生物如细菌、霉菌（真菌）和藻类的作用下能够降解的塑料（见图2）。与光降解的不同之处在于，生物可降解塑料在各环境下（如堆肥、土壤和水生系统）均有生物降解的可能性，其中堆肥和土壤降解由于具有微生物多样性而得到了广泛应用[13]。根据原料成分来源，其还可分为生物基和石化基2类。生物源塑料的生产路线见图3[14]。

相较于光降解塑料，生物降解材料应用于包装的优势在于对环境的要求较低、运输过程中对派送人员的行为规范要求较低、降解所需要的时间较短等。在生物基生物降解材料中，以脂肪族聚酯、淀粉、纤维素等为基础的材料目前应用最为广泛。这些材料一般具有生物降解、可再生等特性，具有广阔的应用前景。在力学性能、阻隔性能及热稳定性等方面同石油基聚合物相比还有较大改进空间。曹贤武等[15]采用聚乳酸（Polylactic Acid，PLA）和稻壳灰作为原料，用硅烷偶联剂对稻壳灰表面进行改性，并通过密炼机熔融共混制备生物可降解复合材料。实验结果显示，将稻壳灰与PLA复合能够大幅提升材料的模量，且复合材料具有较好的力学性能，基本达到成本与性能平衡，

此举为废弃资源的利用与再生提供了新思路。国外研究人员在纤维素纳米晶体（Cellulose Nanocrystals，CNC）和纤维素纳米纤丝（Cellulose Nanofiber，CNF）增强可生物降解聚合物性能方面取得了很大进展，Sung等[16]通过双螺杆挤出法制备了CNC/PLA纳米复合材料，此材料的抗张强度和弹性模量均有所增加；Abdulkhani等[17]将乙酰基改性后的CNF用于增强PLA，并通过溶液浇铸法制备了纳米复合材料，实验结果显示该复合材料的抗张强度和断裂伸长率分别提升了120%和368.7%。通过掺杂纳米纤维素制备的复合材料在力学性能上有了明显提升，极大地增加了可应用的市场广度。

除上述研究外，还可使用聚乙烯乙二醇（PEG）作为相容剂来提高刚度[18]，或通过深度研究纳米复合物的流变[19]和应力[20]来强化机械特性。高性能可生物降解的纳米复合材料制备的关键还在于将纳米纤维素的优异性能转移或协同到周围的聚合物基体中[21]，增强后的纳米纤维素可降解生物材料，机械强度和阻隔性能都有了显著的提升，在某些方面甚至有赶超传统石油基聚合物的趋势，但由于大批量制备、运输及管理方面技术仍存在不足，暂时无法走进市场。

综上，我国近年来对生物可降解塑料方面的研究已经取得了巨大成果，但依旧存在不足，问题主要存在于产品的力学性能、阻隔性能等方面。今后的研究应致力于降低成本、增强性能、产品的维护管理等方面。可降解材料同传统不可降解材料之间的较量将会长期存在[22]。

图2 生物降解塑料包装降解流程

图3 生物源塑料的生产路线

1.3 光-生物降解塑料

光-生物降解塑料具备光、生物降解两者的特性，一定程度上解决了降解材料的效率问题，同时还解决了生物降解塑料在加工工艺和成本两方面的弊端[23]。由于双降解所需原材料完全由天然的高分子物质通过化学和物理加工形成，无需合成过程，因此具有制备方法和加工过程较为简单的特点。制成的容器具有机械强度高、质轻、密封性良好、降解能力优异等特点，然而，将此类材料用作包装的原材料，仍需要解决一些问题，如其耐热性和力学性能仍劣于普通塑料，价格仍然高于传统塑料等。

光-生物双降解材料在未来需要加强的仍是力学性能和降解性能。马艳霞等[24]研究了双降解聚乙烯纤维的性能，结果证实该纤维具有良好的断裂强度及其他力学性能。余响林等[25]以丙烯酸（Acrylic Acid，AA）、丙烯酰胺（Acrylamide，AM）和羧甲基纤维素（Carboxymethyl Cellulose，CMC）为原材料，加入改性纳米TiO2颗粒，采用反相悬浮聚合法制备双降解纳米TiO2/CMC基高吸水树脂，此树脂具备较强的生物和光降解能力。当降解能力增强后，降解速率相较于单降解材料会更加难以把控，后续的研究应当对其特性进行调控，最终得到符合期望的产品，双降解塑料的研制或将解决可降解塑料降解后残余分子量过多的问题。

1.4 可降解材料在包装应用中的问题

可降解材料在包装领域的推广应用阻力主要来自3个方面，即安全性、成本和加工工艺。譬如在食品包装领域，部分包装容器要与进入人体的食物直接接触，因此必须要保证可降解材料即使进入人体后，也不会对人体产生不良影响。从成本方面考虑，目前可降解塑料同普通塑料相比，价格上不具备优势。据统计，由于原材料选取的不同及种类少，需要的化学助剂价格高，使得可降解材料的价格是普通塑料的2～10倍。此外，在可降解材料的生产加工过程中，对专业的生产人员、加工设备及加工工艺等方面的要求，都需要耗费大量时间和经济成本。

可降解材料在市场上仍处于小众消费品，处于推广阶段，应用面的提升需要技术的进步和市场的正确引导。在技术层面，高分子材料的使用会对食品包装的物理力学性能产生较大影响，根据目前的工艺，若仅使用单一的天然降解材料，产品的力学性能得不到保证。化学合成的可降解材料需较高的成本，因此现阶段的目标是将天然高分子和化学合成可降解材料结合，得到价格合理的高性能降解材料。未来可降解材料的发展和创新，需要从材料的降解助剂或添加剂研发着手，增加各助剂间的组合协同作用，实现降解速度和降解时间的精确可控[26]。

一些已经市场应用的可降解材料也存在一些明显问题。与市场占比较大的石油基包装材料相比，可降解材料仍具有明显的缺点，如：力学、光学、阻隔等综合性能较差，生产成本较高，原材料受限等，因此，可降解塑料在基数庞大的包装行业进行推广，还有大量问题有待解决，其综合使用性能也需要在现有的基础上有所提升。

2 可回收材料在包装中的应用

目前常见的可回收材料主要包括纸制品、玻璃和金属材料等。纸质包装材料是市场接受程度最高的包装材料之一，同时也是国家重点发展的材料之一，在包装行业的发展过程中起着重要作用，其原料成分主要来源于木材、麦草等植物中分离出的纤维，纸包装在经济性上同其他包装材料相比更具有优势，同时具备质轻、缓冲性好、印刷适应性优良等特 性，从而使其始终是包装支柱材料之一（见图4）。玻璃包装材料在市场上也具有相当重要的地位，其透明度好，印刷适应性较好，阻隔性能优异，以及加工工艺较为成熟，因此玻璃被广泛应用于液体包装。由于玻璃制造过程中会产生大量的污染性气体，同时国家对环境问题的重视程度加大，玻璃容器使用的范围急剧缩小，较为常见的如医院的输液瓶由玻璃转变为塑料、饮料瓶由玻璃转变为了塑料或金属，以及可口可乐公司在近期推出的新型纸质包装等，这一系列举措导致了玻璃包装容器的市场份额也大幅降低。金属在包装材料中的占比相对较低，制约其市场的原因在于化学稳定性和经济性，但在金属的回收利用过程中对环境的污染相对较小，具备环保材料的特征。

图4 2015—2019年中国各类包装容器营业收入

2.1 可回收纸质包装

据2018年报道，以江苏省纸联再生资源有限公司为主的二十强企业（回收纸行业）平均净利率已经达到了5.41%，同比增长达到48.34%[27]。近年中国各地也构建了独特的纸回收体系，并完成了纸质品的

回收工艺流程的设计（见图5）。以北京市为例，该市通过回收体系的构建，实现对纸制品的前端回收、集中输运、分拣及打包，最后再生产的过程，这些流程共同构成了纸基食品包装的生命周期（见图6）[28]。此外，北京市出台的相关政策文件，也推动了纸回收利用的规范发展[29]。

图5 纸制品回收工艺流程

图6 纸基食品包装的生命周期

针对纸制品的回收，Gang等[30]利用1970—2012年的时间序列数据分析了影响废纸回收率的主要因素。结果表明，需求是拉动我国废纸回收率提高的主要动力，应在木材供应不足的情况下，取消草浆造纸产能的政策提高了废纸的回收率。日常生活中纸制品的用途不同，处理的方式也不尽相同，在回收处理过程中酸性化合物的存在，会导致材料原有机械阻力损失。Poggi等[31]通过核磁共振（NMR）弛豫测定法和所谓的纤维素网络中水的NMR衍射法，研究了酸化浴后通过脱酸处理在纸上引起的变化。结果显示，氢氧化钙纳米颗粒被证明能有效地阻止由酸引起的纤维素降解和在强环境条件下的老化。纸制品回收工艺的加强也有利于纸制品回收体系的实施和升级，以此来实现纸制品回收利用率的有效提高。

2.2 可回收玻璃包装

玻璃属于难降解无机物，对环境危害小。考虑到目前大多数大中型城市采用焚烧技术处理生活垃圾，有研究人员提出利用热震现象回收玻璃瓶[32]，以及将玻璃回收过程中产生的废玻璃粉掺入砂浆和混凝土制造中[33]直接实现再利用，使之成为可持续材料。较常见的回收流程通常是从玻璃的分选到最后的回炉重造（见图7）。在技术尚未完善之前，需要完整的体系来支撑玻璃的有效回收：设置废品收购站，同时便民负责上门回收；在居民的生活区域开展垃圾分类；由环卫工人按市场价回收后，转交给特定机构。

图7 玻璃回收流程

经调查得知，废玻璃经济价值低、分散不易收集且运输物流成本高[34]。以广州为例，2017年回收利用废玻璃占比为59.3%，而2018年仅占比52.7%。由于土地资源紧缺、回收站点不规范等原因导致大量废玻璃得不到有效回收，说明玻璃包装物回收利用应遵循环境效益与经济效益相结合、无偿回收与有偿回收相结合的原则，因此可以通过提高工艺来减少回收过程中的消耗，间接提高玻璃回收的经济效益。Montoya等[35]对低成本自主玻璃回收机的机械、电子和控制设计与实现进行了研究。结果证明，该机器的使用是一种消耗较少的回收方案，消耗约为传统玻璃回收工艺总能耗的4.9%。由此可以推出，玻璃回收体系需要优良的回收工艺作为基础，因此未来玻璃制品的回收重点应放在回收工艺的研究上，再在工艺提升的同时将体系进行完善。

2.3 可回收金属包装

金属包装也可以采取类似的方法，但是金属的化学性能没有玻璃稳定，因此金属包装的回收利用需要解决的问题比玻璃制品更多。加拿大某市提出，居民将收集来的报纸、玻璃瓶、铝罐等分类放入蓝色处理箱内，数据统计表明平均每位居民收集到46 kg废弃物[36]。这说明发达国家金属包装回收利用措施取得成功与社会体系、居民的意识息息相关。美国在回收金属方面达到了较高的水平，金属罐由社会公益组织免费提供绿色的回收箱进行回收，回收大多是公民出于自觉自愿，政府没有提供任何经济补偿回收。

金属制品由多种金属混合制成决定了它的复杂性，而且回收废弃物的一般是较小的企业，存在再生利用水平不高从而导致二次污染的问题[37]。近年来我国对废铝的回收利用十分重视，铝制易拉罐的市场回收价为0.16元/个左右，居民用户和拾荒者的积极性较高。国家可以根据我国现状，适当增加民众的回收所得，同时增加科技创新的成本，将金属杂质分离的技术提升，以此来减少金属包装回收的成本，实现金属包装的有效回收。

2.4 可回收塑料包装

塑料材料已有一百多年的历史，以塑料为首的包装在人类社会和生产生活的各个方面发挥着越来越重要的作用。塑料回收利用过程即采用物理或化学的方式，将废弃塑料中储存的化学物质或化学能量转化为新型产品或能源材料，实现废料的资源化利用。目前，根据实现方式的不同可将常用的塑料回收方式分为机械回收和化学回收[38-40]。机械回收能够有效完成废弃塑料的回收利用，但得到的产品性能会有所下降，经济效益相对不高；化学回收技术则能够充分利用废弃塑料中的能量和有机聚合物，形成更高附加值的化工产品，是一项发展前景广阔、经济效益较好的技术[41]。Haubler等[42]在聚乙烯中引入低链内官能团密度可再生聚碳酸酯和聚酯的类聚乙烯材料，可以采用相应溶剂对其进行分解回收，此方法实现了类聚乙烯材料的闭环回收，回收效率高达96%。这里展示的方法提供了一种使用适合高质量应用的完全可回收类聚乙烯材料的方法。由此得知，塑料制品的回收方向是多样的。在自然定律的限制之下最大程度地利用所创造的物质是人们所期待的最终目标，各界人士也在为之努力着。

2.5 不同材料的回收体系及应用在包装中的问题

不同的材料对应着不同的应用场景和回收体系，回收的流程本身并不复杂，但当需要回收物品的数量累积到一定值后，体系的重要性便会体现出来。由于包装产业的发展与成熟，在用后处理方面的体系已经呈现出了多样化的趋势。较为常见的，如在中餐的食品包装大多以耐油浸的塑料饭盒为主，通常具有单独的餐具包装，需要解决的主要问题是塑料制品的回收处理；西式快餐的包装因其内容物有固定形状，且通常不包含餐具，因此以不同结构的纸质包装为主[43]，西式快餐包装的焦点应为纸制品的回收利用。Ding等[44]建立了拟人化设计对消费者回收意愿影响的心理动态理论模型，结果表明，可以通过提高消费者的心理所有权和包装的拟人化设计来促进消费者对包装的回收意愿，或通过创立包装回收合作社[45]来实现循环经济的增长。这些研究为包装回收体系的完善奠定了一定基础，目前最重要的是根据我国国情及社会制度，建立适合中国的可持续发展的包装回收体系。

3 结语

绿色包装材料的广泛应用对解决我国包装废弃物过多的现象有着举足轻重的影响。在今后的研究中，对可降解包装材料的研究应聚焦于降解性能和力学特性等方面，对于不可降解的材料则可将重点放置于减量和轻量上。无论何种类型，都需要具有一定的经济性，辅以国家的宣传，结合人民对生态环境的保护意识的提高，一定可以将绿色包装材料进行广泛推广及运用，届时人民的生活方式也会有明显转变和提高。

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Research Progress on Green Packaging Materials

YUAN Xiao-bao1, LIU Ya-ting1, CHEN Ni1, WU Yue-zhong2, LIU Yue-jun1, SUN Ao-kui1

(1.School of Packaging and Materials Engineering, Hunan University of Technology, Hunan Zhuzhou 412007, China; 2.Hunan Key Laboratory for Intelligent Information Perception and Processing Technology, Hunan Zhuzhou 412007, China)

The work aims to review the research progress of green packaging materials represented by paper packaging, metal packaging, glass packaging and degradable plastic packaging, as well as the recycling systems for different types of materials at home and abroad, to promote the better development and utilization of green packaging materials. Some problems existing in the application of biodegradable materials and the differences between materials with different degradation mechanisms were summarized. The market position of four green packaging materials and the improvement measures of recycling system were introduced. At present, there is great room for improvement in the manufacturing process or recycling system of green packaging materials. The development of economic environmental protection materials and the improvement of material recycling process are still of great significance to the prevention and control of environmental pollution. Traditional packaging materials will continue to occupy a large market; however, with the deepening of the research on degradable materials, it may become mainstream packaging materials in the future instead of traditional plastics.

green packaging; degradable materials; recoverable materials; material recovery system

TB484

A

1001-3563(2022)07-0087-08

10.19554/j.cnki.1001-3563.2022.07.010

2021-08-21

国家自然科学基金（51704108）；湖南省自然科学基金（2021JJ30215，2021JJ50050）；湖南省学位与研究生教育改革研究项目（2019JGZD067）；湖南省普通高等学校教学改革研究项目（HNJG-2020-0572）

袁晓宝（2001—），男，湖南工业大学本科生，主攻包装工程及包装材料。

孙翱魁（1985—），男，博士，湖南工业大学副教授，主要研究方向为金属包装材料。

责任编辑：曾钰婵