新型吸收剂与局部慢化剂相结合的快堆控制棒设计研究

郭 辉，顾汉洋，冯快源，于 超

新型吸收剂与局部慢化剂相结合的快堆控制棒设计研究

郭 辉1，顾汉洋1，冯快源1，于 超2

（1. 上海交通大学核科学与工程学院，上海 200240；2. 中广核研究院有限公司，广东深圳 518026）

新一代快堆对其控制棒的安全性、使用寿命和经济性提出了更高的要求。传统快堆控制棒以碳化硼（B4C）为吸收剂，但B4C的气体释放、吸收力损失、高温包壳碳化失效及辐照膨胀限制了其安全使用寿命。本文利用能有效处理控制棒空间自屏蔽现象的确定论计算方法，设计并分析了基于替代吸收剂与局部慢化剂的快堆新型控制棒。本文从中子吸收能力、安全特性及废物处理等方面考察了硼化物、氢化物、稀土金属氧化物及金属四大类多种吸收剂。结果表明在不同吸收力区间，都有相应新型吸收剂可替代传统B4C。大型快堆控制棒所需吸收力较低，可利用稀土金属氧化物作为长寿期吸收材料；中型快堆可考虑使用导热性优异的TiB2或中子特性良好的HfH1.62；小型模块化快堆可考虑使用HfB2作为超长寿期吸收剂。本文还介绍了吸收剂与慢化剂相结合的新型控制棒，结果表明局部慢化剂可加强控制棒吸收能力或节约吸收剂使用。本文结果将为快堆新型控制棒的研发提供重要参考。

快堆；控制棒；吸收剂；慢化剂

快中子反应堆能够有效提高铀资源利用率、嬗变高水平放射性废物并提高燃料循环灵活性[1,2]。快中子反应堆是国际上重点关注的第四代核能系统技术，也是我国重点发展的先进堆型之一[3]。我国快堆发展按照“实验堆、示范堆和商用堆”三阶段进行[1]。截至目前，国内外共建造了近二十台实验、模型及商业快中子反应堆，共积累了四百余堆年的运行经验，其中主要为使用钚铀氧化物混合（MOX）燃料的钠冷快堆[4,5]。

传统快堆通过插入和提出控制棒进行反应性控制[6]。传统控制棒如图1所示，控制棒棒体是一束可移动的吸收剂元件棒。

图1　传统控制棒示意图

有两方面的因素限制了控制棒的数量[4]：一方面，除了微型反应堆和实验堆以外，控制棒主要在裂变区中有效；另一方面，反应堆容器外的控制棒驱动器安装空间有限。图2总结了已有快堆中控制棒组件与燃料组件数量间的比值。由于早期的快堆主要为实验堆，不同反应堆间比值存在较大差异。随经验的积累与设计迭代，该比值逐步收敛于6%～10%。

注：反应堆后数值为其热功率MWth；反应堆按其临界时间先后排序

已有快中子堆吸收剂材料如图3所示，经过探索发展，绝大多数快堆以碳化硼（B4C）为吸收剂。B4C的有效吸收成分为10B，其天然丰度约为20%。相比于其他元素，10B在快中子能谱下的吸收力较强，同时可以通过富集10B来调节控制棒的吸收能力。

图3　传统快堆控制棒吸收剂材料

快堆控制棒系统需要实现多种功能。快堆通常采用三种控制棒进行堆芯反应性控制，包括安全棒、调节棒和补偿棒。所有棒的全部插入需要保证堆芯在正常工况与事故工况下的次临界状态。在反应堆运行过程中，安全棒一般位于活性区外，调节棒与补偿棒部分插入活性区中以实现功率水平和分布的调节，同时补偿棒随燃耗增加而逐步提出以补偿堆芯反应性损失。相比于压水堆，快堆燃耗反应性损失比较小，但是受堆芯尺寸、运行周期长度、燃料选择与钚的同位素组成影响较大[7]。如图4所示，周期内燃耗反应性损失的大小是确定补偿棒和调节棒所需10B富集度的决定因素。一般大型快堆增殖性较好，组件位置多，可以灵活调整控制棒位置，天然B4C基本可以满足反应堆停堆与运行功能。随着堆芯尺寸变小，中子泄漏比例增加，增殖能力趋于减小，燃耗反应性损失不断扩大。因此，中型快堆需要30%～50%10B富集度的B4C作为控制棒吸收剂，而小型快堆需要90%10B富集度的B4C作为控制棒吸收剂。

图4　钠冷快堆控制棒所需10B富集度随周期燃耗反应性损失的变化

传统吸收剂B4C的吸收能力较强，同时可以通过调节10B富集度来满足不同反应堆的需求。然而B4C存在以下突出缺点[8]：

（1）10B主要通过（n，α）反应性吸收中子，因此有气体释放问题，由于B4C与钠的相容性较好，在钠冷快堆中可以通过气孔排出气体。但如图5所示，10B次反应（n，t+2α）在快中子能谱反应概率明显增加，其所产生的放射性物质（氚，半衰期12.43年）将污染冷却剂。

图5　10B反应截面随中子能量的变化

（2）10B的消耗链简单，天然B4C辐照后吸收能力下降较快。

（3）对于高10B富集度B4C，其热导率随辐照加深而减小，因此需要防止B4C与包壳在高温下的反应。

（4）B4C辐照肿胀严重，其安全使用寿命有限。

在传统快堆中，以B4C为吸收剂的控制棒几乎是唯一的反应性控制系统。但在新一代快堆要求更高安全性、更强经济性、更长堆芯寿期、简化操作性的背景下，传统控制棒受限于B4C固有物化缺点，难以满足新的需求。比如，小型模块化快堆为满足多种用途与偏远地区环境，往往需要超长寿期，因此要求控制棒具备同等长度安全使用寿命。

本文将基于快堆空间自屏蔽现象与改进后的中子输运计算方法，评估多种新型材料的吸收能力与作为快堆控制棒吸收剂的潜力。同时本文将介绍基于局部慢化的快堆新型控制棒，包括慢化剂的引入方式、慢化剂对控制棒吸收能力与安全性的作用及慢化剂在极端情况下解离的影响。本文结果将为快堆新型控制棒的研发提供重要参考。

1　控制棒物理与数值计算

如图6所示，快堆控制棒内的中子通量与吸收率分布极不均匀。“抵达”控制棒组件的中子首先会被外层吸收剂吸收，从而导致控制棒内部的中子通量分布较低且能谱硬化，最终导致控制棒内部的有效吸收能力比其外部低。

图6　CFV-1500反应堆四分之一控制棒吸收率分布（单位：absorption/cm3/s）

该空间上的屏蔽现象随着吸收剂吸收能力的提升而增加。如图7所示，控制棒的有效微观吸收截面随10B的浓度升高而降低。因此，90%10B富集的B4C其10B浓度是天然B4C的4.5倍，而其吸收能力仅约为天然B4C的2.3倍。另一方面，随着控制棒外部的吸收剂被逐渐消耗，会引发吸收率分布变化和有效吸收截面的变化。

蒙特卡罗方法能较为准确地计算该空间自屏蔽现象，但是蒙特卡罗方法计算效率有限，尤其是计算吸收剂随时间的演化时难以实现全堆芯中控制棒局部吸收率的收敛。

传统确定论方法采用物理或工程的修正因子计算控制棒在空间自屏蔽现象下的有效截面。对于特定堆芯和控制棒该方法较为有效，但是难以适应新一代堆芯与新型控制棒设计的变化。

图7　10B有效吸收微观截面随碳化硼中10B浓度的变化

确定论快堆控制棒计算可以基于以下三点进行改进：

（1）在栅元计算时，采用特征线（MOC）方法对控制棒进行无简化描述，并且在吸收剂中划分更多更薄的区。

（2）在堆芯计算时，对吸收剂棒体进行局部非均匀计算。

（3）在演化计算时，需要根据吸收剂辐照深度的变化而不断更新有效吸收截面。

经过数值对标与实验验证[9-12]，以上三点能有效改进确定论方法在快堆控制棒输运计算与燃耗计算方面的精确度。

2　新型吸收剂

为解决B4C作为快堆吸收剂的突出问题，本研究初步评估了多种替代吸收剂的中子学特性、安全性、废物处理和经济性。本文将重点阐述新型吸收剂的吸收能力及辐照后的吸收能力的变化。

不同材料在MOX钠冷快堆快中子能谱下宏观吸收截面如图8所示。该宏观截面为不同材料在WPRS快堆对标[13]中SFR-3600的主控制棒计算结果。实线为不同10B富集度的B4C在未受辐照情况下的宏观吸收截面。未受辐照的替代吸收剂标识在实线上，其纵坐标为该吸收剂的宏观吸收截面，横坐标为该吸收剂的等价10B富集度，如氧化铕（Eu2O3）其宏观吸收截面为0.04 cm-1而其吸收能力与17.5%10B富集度的B4C相当。如图3所示，现行快堆多采用B4C为控制棒吸收剂，因此该等价10B富集度对比有助于为现有堆芯设计快速发现可替代吸收剂。

图8虚线为B4C经2 000天辐照后的宏观吸收截面。辐照所处堆芯平均中子通量密度为2.4×1015n/（cm2·s），经过2 000天辐照后驱动燃料平均燃耗深度为100 GW∙d/t。替代吸收剂经同等辐照后的吸收力标识在虚线上。如Eu2O3由于具有长消耗链，长时间辐照后其吸收力变化极小。辐照末后，Eu2O3吸收能力与受辐照的29.5%10B富集度B4C相当。

图8　不同材料吸收剂宏观吸收截面

国内外对潜在的第四代反应堆吸收剂进行了广泛的研究，总体上可以分为四大类：

第一类为含硼吸收剂，如碳化硼（B4C），硼化钛（TiB2）及硼化铪（HfB2）。这一类吸收剂可以通过调节10B富集度满足不同反应堆的反应性控制需求，但存在气体释放问题。在钠冷快堆中这些吸收材料与钠相容性较好，可采用气孔释放产生的氦气。而在铅冷快堆中则需要设计气室以防止吸收剂包壳应力过载。低10B富集度的含硼吸收剂在辐照后吸收能变化较大，对于超长寿期的快堆必须严格计算含硼吸收剂的消耗。B4C的10B浓度较高，但辐照后热传导能力较差且膨胀严重，在高温下有包壳碳化问题。TiB2热传导能力较好，没有包壳化学损坏问题，但其辐照膨胀较明显，需要进一步辐照实验以明确包壳-吸收剂物理接触后元件性能。HfB2热导性能好且辐照膨胀小，适合作为长寿命周期控制棒，但是HfB2价格较高。可以考虑以HfB2作为超长寿期小型模块化快堆吸收剂使用。

第二类为稀土金属元素（REE）氧化物，REE主要通过（n，γ）反应吸收中子，因此没有气体释放问题，且其耐辐照能力优于硼化物。REE具有较长消耗链，故辐照后吸收能力损失较小。然而REE在快中子能谱下吸收能力较弱，仅Eu2O3与天然B4C相当。Eu2O3可以在长时间内保持稳定吸收力和材料特性，因此适合在行波堆等长时间运行的大型快堆中使用。2 000天辐照后的Eu2O3放射水平与100 GW∙d/t快堆乏燃料相当，但衰减速度较乏燃料慢。控制棒吸收剂数量远小于燃料，因此快堆乏燃料处理能力可初步涵盖深度辐照Eu2O3的管理。REE一般在超热中子能谱区域有共振吸收峰，第3节将讨论通过局部慢化来加强REE吸收能力。

第三类为含氢吸收剂，如HfH1.62。金属Hf的吸收能力远低于天然B4C，但HfH1.62的吸收能力与60%10B富集度的B4C相当。辐照后HfH1.62的辐射水平略高于乏燃料，但是衰减速度较快，经200天冷却后低于同等冷却时长的乏燃料。HfH1.62表现出良好的中子特性，在中等工业快堆中将有潜在应用前景。但是在高温（800～1 000 ℃）情况下，HfH1.62具有氢解离问题，从而降低其吸收能力[14]。因此，必须深入研究含氢吸收剂的高温安全问题。

第四类为金属或合金吸收剂。金属Hf与钠相容性好，熔点较高。而金属Gd等熔点低，化学活性强。前三类吸收剂基本采用包壳元件模式，而金属Hf等由于其力学性质较好，可以考虑无包壳模式，从而提高控制棒内吸收剂的体积比，但仍需进一步研究。金属Hf等吸收能力较弱，可以考虑作为大型增殖快堆的调节棒或补偿棒进行使用。为增强这一类控制棒的停堆能力，可以考虑采用轴向非均匀设计。

通过以上分析，在不同吸收力区间，都有相应新型吸收剂可替代传统B4C，综合对比图4与图8可知，大型快堆控制棒所需吸收力较低，REE氧化物可作为长寿期吸收材料。对于中型快堆，可考虑使用TiB2与HfH1.62。对于小型模块化快堆，可考虑使用HfB2作为超长寿期吸收剂。

3　局部慢化剂

物质吸收截面随中子能量提高而总体上趋于减小，因此吸收剂在快堆中的吸收效率远低于压水堆。通过在控制棒中加入慢化成分，可软化局部中子从而提高吸收剂的使用效率。本工作设计与评估了基于局部慢化原理的控制棒。

如图9所示，控制棒内部分吸收剂元件棒被相同尺寸的慢化剂元件棒替代。此设计可最大程度地利用已有吸收剂元件的生产经验，最大程度地减小对已有控制棒落棒性能的影响。慢化剂元件棒采用独立含包壳棒体设计，以充分利用慢化剂在快堆嬗变次锕系元素方面所积累的经验[15]，减少对其它结构的影响。

注：fm为慢化剂体积与吸收剂慢化剂总体积之比

快堆慢化剂有氢化锆（ZrH）、氢化钙（CaH）、氢化钇（YH）、金属铍（Be）、氧化铍（BeO）、氧化镁（MgO）、碳化锆（ZrC）、碳化硅（SiC）等多种材料形式。此外，HfH既可做吸收剂也可做慢化剂，虽然其不适合作为嬗变次锕元素慢化剂，但可以作为控制棒慢化剂。

本工作重点对比Be，MgO，ZrH1.62，HfH1.62作为控制棒慢化剂的效果。含慢化剂控制棒的吸收能力随慢化剂比例的变化如图10所示。慢化剂的引入可以提高单位吸收剂的吸收能力，但同时也减少了吸收剂的体积，故慢化剂对控制棒吸收能力的影响是这两方面的平衡。使用吸收剂宏观吸收截面与（1-m）的乘积作为对比，对比ZrH1.62可知慢化剂对弱吸收剂如Hf、Gd2O3及Eu2O3控制棒的吸收力增强效果优于对强吸收剂如90%10B富集HfB2的增强效果。ZrH1.62无法有效增强90%10B富集HfB2的吸收力，但可以提升HfB2使用效率。由于铪与其它吸收剂的竞争吸收关系，HfH1.62的吸收力增强效果仅略优于ZrH1.62。含氢慢化剂的吸收力增强效果远好于其它吸收剂。Be作为慢化剂仅适用于节约弱吸收剂的用量。

如图11所示，慢化剂的引入，一方面提高了吸收剂的平均吸收反应率。另一方面，中心吸收率低，因此偏向将慢化剂安装于控制棒中心，从而减少控制棒空间自屏蔽效应，使控制棒内的吸收反应率分布更加均匀。综合两方面因素，慢化剂的引入仅略微提高吸收剂的反应率峰值，对吸收剂的安全性和使用寿命的影响有限。

图10　吸收剂与慢化剂组合的吸收能力随慢化剂比例的变化

图11　控制棒内吸收反应率的分布

金属氢化物的慢化能力较强，但是存在高温氢解离风险。如图12所示，控制棒的吸收能力随着氢锆比的下降而减小。在极端情况下，即氢完全解离的情况下，含慢化剂控制棒的吸收能力下降了30%。因此需要特别考察局部慢化控制棒的氢解离现象及事故情况下的停堆深度。

图12　71%vol HfB2+29%vol ZrHx设计的吸收能力随氢锆比的变化

本研究结果证明可以通过慢化剂改变局部能谱，提高控制棒的吸收能力或节约昂贵吸收剂的使用。局部慢化剂在快堆嬗变次锕系元素领域已经积累了较为丰富的经验，有助于发展局部慢化的控制棒，但对于含氢慢化剂需进一步明确其氢解离现象。

4　结论

新一代快堆对其控制棒的安全性、使用寿命和经济性提出了更高的要求。传统快堆控制棒使用B4C为吸收剂，但B4C的气体释放、吸收力损失、高温包壳碳化失效及辐照膨胀限制了其安全使用寿命。基于对传统控制棒的量化分析与改进后的确定论计算方法，本研究初步评估了多种替代吸收剂的中子学特性，发现在不同吸收力区间，都有相应新型吸收剂可替代传统B4C，大型快堆控制棒所需吸收力较低，REE氧化物可作为长寿期吸收材料。对于中型快堆，可考虑使用TiB2与HfH1.62。对于小型模块化快堆，可考虑使用HfB2作为超长寿期吸收剂。同时通过对吸收剂与慢化剂相结合的新型控制棒进行分析，发现可以通过慢化剂改变局部能谱，提高控制棒的吸收能力或节约昂贵吸收剂的使用，但含氢吸收剂与慢化剂的高温解离现象有待进一步研究。

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Innovative Control Rods for Fast Reactors with New Absorbers and Local Moderators

GUO Hui1，GU Hanyang1，FENG Kuaiyuan1，YU Chao2

（1. School of Nuclear Science and Engineering，Shanghai Jiao Tong University，Shanghai 200240，China；2. China Nuclear Power Research Institute，Shenzhen of Guangdong Prov. 518026，China）

The control rod in sodium fast reactors is a cluster of open pins with boron carbide（B4C）as the absorber. The enrichment of10B can be adjusted to satisfy different requirements on the reactivity control. However，irradiation effects such as gas release，heat production，and pellet swelling limit the safety performance and service time of conventional control rods. The spatial self-shielding effect and its variation is the decisive factor in the modeling of control rods in fast reactors. This paper uses an improved deterministic calculation scheme to improve and assess control rod designs in next-generation fast reactors. Various alternative absorbers are assessed according to their neutronic performance，safety performance，and waste management. The results show that there are alternative choices to conventional absorber at different absorption levels. The large fast reactors，such as commercial reactors，usually exhibit reduced reactivity loss and require long operating life of control rods. In this case，Eu2O3would be very suitable thanks to their small worth loss under irradiation. In medium-size fast reactors，TiB2can be considered for its high thermal conductivity. HfH1.62proves excellent neutronic performance，while its hydrogen desorption issues should be further verified. In small modular fast reactors，HfB2can be used with an extra-long operating lifetime because of its high melting point and limited swelling under irradiation. The combination of absorbers and moderators is also considered in this work. The use of moderators may save investment by reducing the use of absorber and increase the reactivity worth of the control rod. The moderator is able to homogenize the capture reaction spatial distribution and hence reduces the absorption peak.

Fast reactors；Control rods；Absorbers；Moderators

TL371

A

0258-0918（2022）01-0044-09

2020-05-26

上海市扬帆计划（20YF1420700），上海交通大学优秀青年教师启动项目

郭辉（1991—），男，福建福清人，讲师，博士，现主要从事核反应堆物理方面研究