颗粒链取向对磁流变弹性体磁致剪切模量的影响

高 宇 ,杨 伟 ,范家浩 ,姚剑飞

(1.北京化工大学a.机电工程学院;b.高端机械装备健康监控与自愈化北京市重点实验室,北京 100029;2.重庆两江新区产业促进局,重庆 401147)

磁流变弹性体(MRE,magnetorheological elastomer)通常由非磁性聚合物基质和微米级磁性颗粒混合固化而成。固化后,铁磁颗粒被限制在基体中,因此不存在颗粒沉降和稳定性差等问题[1-2]。其力学特性可在外加磁场作用下发生显著改变,尤其是宏观的刚度和阻尼可在外加磁场控制下发生快速、连续、可逆的变化[3-5],将MRE应用于智能结构、传感机构和振动控制领域具有非常广阔的前景,近年来已成为智能材料研究的一个热点[6-10]。

作为一种智能材料,MRE具有优异的磁控变刚度力学特性,其储能模量可随外加磁场的增大而增大,表现出明显的磁流变效应。为提高MRE的磁致力学性能,研究者们在基体和填充颗粒的选择、改性等方面进行了大量研究[11-15]。研究表明,各向异性MRE比各向同性MRE具有更好的磁致性能,因此在MRE固化过程中通常会施以外加磁场进行预结构化,得到颗粒链与外加磁场同向的各向异性MRE 样品。当MRE 中磁性颗粒的体积分数较小时,颗粒在基体中呈链状结构排列。

有学者研究发现,MRE 中颗粒链的排列会对其磁致模量产生较大影响[16-18]。从微观角度出发,基于磁偶极子理论建立了MRE的磁致剪切模量微观模型,分析了颗粒链取向角度对磁致剪切模量的影响,并预测了磁致剪切模量随取向角度的变化规律。通过对制备试样的测试表明,该微观模型的预测趋势与实验数据完全一致;根据羰基铁粉磁化规律,将微观模型参数简化,采用实测数据对简化模型参数进行识别,得到MRE磁致模量的参数模型,结果表明该参数模型能够很好的预测颗粒链取向角度和外加磁场对MRE 磁致模量的影响。本研究以期为MRE的制备及磁致机理研究提供相关理论和技术支撑。

1 基于偶极子理论的磁致模量微观模型

磁性颗粒是MRE具有磁控特性的根本原因。MRE内部颗粒间的相互作用力一般采用磁偶极子模型计算[19-21]。将MRE中的磁化颗粒视为大小均匀的磁偶极子,并且忽略基体以及磁化颗粒间磁场的耦合作用,通过分析磁化颗粒间相互作用机理,可得磁致模量的微观模型[22]。虽然这种简化会造成一定误差,但预测趋势却是正确的[23]。颗粒被磁化后具有与外加磁场方向相同的磁偶极矩,其大小可表示为[21]

式中:a为颗粒半径;χ为颗粒磁化率;μ0为真空磁导率;μ1为MRE 磁导率;H为颗粒所处位置的磁场。当MRE 中颗粒链相对于外加磁场具有任意取向角度时,同一链中任意相邻颗粒m i与m j之间的位置关系如图1所示,其中θ为颗粒链取向角,r为颗粒间距离。相邻颗粒间的相互作用能可表示为[24]

图1 相邻磁偶极子间的位置关系Fig.1 Positional relationship between adjacent magnetic dipoles

图2 相邻颗粒间力相互作用力示意图及径向和角向分力随取向角的变化Fig.2 The schematic illustration of interaction forces between adjacent particles and the variation of radial and angular components with orientation angle

剪切受力是MRE的常见工作模式之一。MRE受剪切时产生变形,变形前后颗粒链与相邻颗粒间几何关系如图3所示,假设变形前颗粒间沿磁场方向的距离为r0[22],变形前后颗粒间距离分别为r1和r2,颗粒链取向角为θ,应变角为δ,剪切力均匀分布在每个颗粒上。

图3 剪切变形前后颗粒链及相邻磁偶极子间的几何关系Fig.3 Geometric relationship between particle chains and adjacent magnetic dipoles before and after shear deformation

当MRE剪切变形时,在外加磁场作用下,内部磁化颗粒间的相互作用力将抵抗变形。假设颗粒大小均匀,则m i=m j=m,考虑同一链中所有颗粒之间的相互作用,将沿水平剪切力方向投影,可得颗粒间抵抗剪切变形的力[25]

则磁致剪切模量可表示为

在(8)中,K与颗粒链取向角相关,在相同磁场下,取其他参数为定值,可得磁致模量随颗粒链取向角度的变化规律如图4所示。

图4 相同磁场下磁致模量随颗粒链取向角度的变化规律Fig.4 Variation of magneto-induced modulus modulus with particle chain orientation angle under the same magnetic field

从图4可以看出,磁致模量随颗粒链取向角度的增大先增大后减小,在26°附近达到最大值。当取向角大于63°时,出现负磁致模量。在几个特殊的取向角度情况下,磁致模量的绝对值表现出90°＜75°＜0°＜60°＜45°＜30°。从磁化颗粒间的相互作用来看,当MRE 受外力剪切发生变形时,因为取向角度的存在,在外加磁场作用下,磁化颗粒间会在剪切方向产生一个相互作用力以抵抗变形[22]。当颗粒链与外加磁场的取向角度增大时,抵抗剪切变形的力先增大后减小,在26°附近达到最大值,直至方向发生改变。因此,磁致模量也随取向角度先增大后减小,并在较大角度表现出负磁致模量。从基体的角度看,磁化颗粒倾向于向外加磁场方向运动。由于固定在基体中的颗粒链与外加磁场方向存在取向夹角,使得这种趋势更加明显,受界面处基体的限制,颗粒产生的位移将使基体产生应力集中,MRE表现出磁致模量的变化[22]。

基于磁偶极子理论的微观磁致模型只考虑了颗粒间相互作用,未考虑基体与颗粒之间的磁场耦合对MRE磁致特性的影响,因此不能准确预测磁致模量大小。在实际应用中,为便于控制,需要准确预测不同磁场下MRE的磁致模量,因此基于参数的磁致模型更具工程应用价值[22]。通过实测值对简化微观模型中的参数进行逆向识别,可得MRE磁致模量的参数模型。将式(1)代入式(8)得

令A=,M=χ·H,可得简化公式

其中A与颗粒粒径、应变、体积分数等参数相关,可视为常数;K与颗粒链取向角度相关;M为磁化强度,M=χ·H,与颗粒的磁化过程相关[22]。在羰基铁粉磁化过程中,颗粒磁化率与磁感应强度之间存在非线性特性[27],根据磁化曲线可拟合得到磁化强度与外加磁场之间的经验公式:M2=αB2+βB,代入式(10)得到磁致模量参数模型

该磁致模量参数模型较为简明,仅包含a和b2个参数,其中a=AKα,b=AKβ,都与颗粒链的取向角度有关。

2 MRE试样制备及磁致模量测试

为验证以上规律的准确性,制备了具有不同颗粒链取向角度的MRE 试样并进行动态剪切力学性能测试。制备原料包括聚二甲基硅氧烷、硅油、铂催化剂和粒径分别为38μm,75μm,150μm 的羰基铁粉。将相同配比的羰基铁粉(质量分数33.3%)、聚二甲基硅氧烷(质量分数66.1%)以及硅油在真空状态下同铂催化剂混合搅拌均匀,将混合物倒入铝制模具中并放置在匀强磁场中,通过调整模具与磁场间的夹角,制备得到3种不同粒径,颗粒链具有6种不同取向角度的MRE试样,MRE试样的颗粒链取向角度分别为0°、30°、45°、60°、75°和90°。制备流程如图5所示。

图5 MRE试样的制备流程Fig.5 MRE sample preparation process

对制备的试样进行磁场扫描测试,采用的仪器为Physica MCR301流变仪,其内置的励磁线圈可产生变化的均匀磁场。将试样裁成直径为20 mm,厚度为2 mm 的圆片。测试时流变仪平行板与MRE表面接触并产生一个预压力(5 N);将流变仪设置为振荡剪切模式,测试频率为10 Hz;当平行板旋转时,试样受到水平剪切,为保证MRE处于线性粘弹性区域内,设置剪切应变为0.1%[22];通过控制电流改变磁场大小,MRE 内部的颗粒链取向角度为磁场方向和粒子链方向的夹角。

3 实验结果分析

测试结果如图6所示,测试磁场的变化范围约为0～1 100 m T,磁致剪切模量随磁场的增大呈非线性增大,这是由于颗粒磁化过程是非线性的。随外加磁场增大,MRE 表现出明显的磁流变效应。3种不同粒径下MRE的磁致模量均表现出相同的规律,即90°＜75°＜0°＜60°＜45°＜30°,这与基于磁偶极子理论所推导的微观模型所表现的趋势一致,验证了该微观模型的准确性。

根据实测的磁致剪切模量值,利用最小二乘法对式(11)中的参数进行识别,可得到不同粒径和取向角度下MRE的磁致模量参数模型中a,b的数值,如表1所示。

表1 不同粒径和取向角度下MRE磁致模量参数模型Table 1 Parameter model of MRE magneto-induced modulus under different particle size and orientation angle

在磁致模量参数模型中,从参数a,b的数值变化上可以看出,其绝对值都随取向角度的增大先增大后减小,并在30°时取得最大值,且在0～30°之间变化较大,这表明磁致模量对取向角度在0～30°之间的变化较为敏感,这与微观模型中的趋势符合[22]。参数模型预测值如图6中实线所示,从图中可以看出,在不同的磁场大小下,基于参数的磁致模量模型可较为准确的预测MRE 的磁致模量值,并且通过控制磁场大小可以改变取模量。为基于MRE的器件研究提供了理论参考。

图6 颗粒链取向角度和磁场对MRE磁致模量的影响Fig.6 The effect of particle chain orientation angle and magnetic field on MRE magneto-induced modulus

4 结论

基于磁偶极子理论,分析了磁化颗粒之间的相互作用,建立了虑及颗粒链取向角度的MRE 磁致模量微观模型,通过分析颗粒间相互作用机理,预测了磁致模量随颗粒链取向角的变化趋势。制备了具有不同颗粒链取向角度的MRE试样,并测试了不同MRE试样的磁致模量。将所提出的磁致模量微观模型简化为含有未知参数的参数模型,并通过测试数据对模型中的参数进行识别,得到具有不同颗粒链取向角度MRE 的磁致模量参数模型。主要结论如下:

1)MRE的力学性能不仅依赖于基体材料和颗粒含量,还取决于磁性颗粒在基体中的排列方式。基于磁偶极子理论建立的具有不同颗粒链取向角度的MRE的磁致剪切模量微观模型可以较好的解释和预测颗粒链取向角度对MRE磁致特性的影响。

2)MRE的磁致剪切模量与颗粒链取向角度有关。测试结果显示,在3种不同粒径(38μm、75μm 和150μm)下,MRE的磁致剪切模量均随颗粒链取向角度的增大先增大后减小。颗粒链取向角度为30°、45°和60°的MRE的磁致剪切模量大于传统的直链MRE 的磁致剪切模型。因此,通过改变颗粒链取向角度可以提高MRE的磁致剪切模量。

3)具有不同颗粒链取向角度MRE 的磁致模量参数模型可以较准确的描述颗粒链取向角度和磁场对MRE磁致模量的影响。通过对相关参数的讨论可得,MRE的磁致模量在30°达到最大值,在0°～30°之间变化较快,与微观模型预测相符合。