不同季节天津市PM2.5与O3潜在源区及传输路径分析

王琰玮，王 媛*，张增凯，张蓝心，单 梅

1. 天津大学环境科学与工程学院，天津 300350

2. 天津大学管理与经济学部，天津 300350

近年来，随着工业化和城市化的迅速发展，我国出现了以PM2.5和O3为主的大气复合污染问题[1-4].研究[5-9]表明，一个地区的大气污染物不仅受到本地污染源排放的影响，还受到大气传输的影响. 国内外专家对不同地区大气污染的成因与来源进行了大量研究，其中，部分学者基于混合单粒子拉格朗日综合轨迹 (Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory, HYSPLIT)模型，针对污染气流轨迹、污染潜在源区进行了大量研究. 例如，Bella等[10]利用HYSPLIT模型评估了德克萨斯州2006-2009年污染事件的潜在来源，发现美国东南部、中西部、东北部以及墨西哥均对德克萨斯州污染产生影响；Zhao等[11]利用k-means聚类和HYSPLIT后向轨迹模型揭示了四川盆地城市群的区域PM2.5和O3污染及城市间传输情况，发现该地区PM2.5严重污染还受到周边城市区域传输的影响，而区域传输对O3的影响较对PM2.5的影响小. 虽然，HYSPLIT模型以及后向轨迹方法已被广泛应用于国内外不同地区的大气污染物传输规律研究，但应用于城市尺度PM2.5和O3潜在源区协同比较的研究案例还有待丰富.

目前，应用后向轨迹方法对天津市大气污染潜在源区的研究多集中在某个重污染过程或短时间内的某种污染物. 例如，李敏姣等[12]基于HYSPLIT后向轨迹模型，对2018年2月26-28日天津市一次重污染天气过程的外来污染物输送轨迹进行研究，发现来自西南暖平流输送叠加本地垂直扩散条件不利是此次PM2.5严重超标的主要原因；王郭臣等[13]利用HYSPLIT模型模拟2012年12月-2013年11月抵达天津市的逐日72 h气流后向轨迹，发现PM10和NO2的输送路径及潜在源区主要来自河北省和山东省；姚青等[14]对后向轨迹进行聚类分析，结果表明，途经天津偏南区域的短距离近地气流对应的ρ(PM2.5)较高，这与偏南暖湿气流易形成静稳天气有关，而春季西北方向的长距离轨迹对应的ρ(PM2.5)也较高，这与春季西北方向气流携带大量沙尘有关. 综上，虽然针对天津市大气污染潜在源区的研究较多，但针对O3传输的研究较为鲜见，尤其对于不同季节天津市PM2.5与O3输送路径及潜在源区的协同比较研究较少. 因此，该研究利用HYSPLIT模型模拟了天津市各季节后向轨迹，并结合ρ(PM2.5)、O3浓度8 h滑动平均值〔简称“ρ(O3-8 h)”〕对轨迹进行聚类分析，进而研究污染物的潜在传输路径，最后利用潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)、浓度 权 重 轨迹(concentration-weighted trajectory, CWT)方法分析了天津市各季节PM2.5和O3的潜在源区，总结了天津市PM2.5与O3污染潜在源区的特点与变化规律，以期为PM2.5与O3污染协同治理和区域联防联控提供支撑.

1 数据与方法

1.1 数据来源

天津市ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)、ρ(O3-8 h)逐时观测资料来源于全国空气质量环境监测平台，时段为2017年3月-2020年2月. 后向轨迹使用的气象数据为美国环境预报中心(NCEP)提供的2017-2020年全球资料同化系统数据(GDAS). 该研究季节划分依据气象学划分标准，即3-5月为春季、6-8月为夏季、9-11月为秋季、12月-翌年2月为冬季.

1.2 后向轨迹及潜在源分析

目前，许多研究应用PSCF、CWT模型或其他模型，通过将观测到的化学浓度与气象信息相结合，确定大气颗粒和化学物质的迁移路径及潜在源区[15-17].该研究基于Meteoinfo软件中的TrajStat插件[18]对各城市进行后向轨迹聚类、潜在源区贡献(PSCF)计算、浓度权重轨迹(CWT)计算[19-21]. 以天津市为模拟受点，起始高度为500 m (500 m高度能反映大气边界层的平均流场特征[22])，模拟轨迹时长为24 h，时间分辨率为1 h；采用欧氏距离法，对到达受点的所有轨迹进行聚 类 分 组，采 用 总 空 间 方差(total spatial variance，TSV)方法确定聚类数目；PSCF与CWT分析范围与后向轨迹一致，空间分辨率为0.25°.

PSCF潜在源贡献计算公式：

式中：i和j分别代表经度、纬度；nij为落在网格(i，j)的端点数量，个；mij为落在网格(i，j)中超过阈值的端点数量，个. 阈值依据GB 3095-2012《环境空气质量标准》设置，ρ(O3-8 h)和ρ(PM2.5)阈值为GB 3095-2012二级标准限值，分别为160和75 μg/m3.

由于PSCF只反映污染轨迹在网格中的比例，不能反映轨迹的污染程度，因此采用CWT对相关浓度的轨迹进行加权. 地理域按0.25°×0.25°划分为网格单元，计算公式：

式中：CWTij为网格(i，j)的平均污染权重浓度，μg/m3；nij为经过网格(i，j)的轨迹总数，条；Ck为轨迹k经过网格时对应的污染物浓度，μg/m3；αijk为轨迹k在网格(i，j)停留的时间，h.

为减少PSCF与CWT作为一种条件概率分析的不确定性，引入权重函数Wij计算加权潜在源贡献分析(WPSCF)和加权浓度轨迹分析(WCWT)[23-26]，公式如式(3)(4)所示.Wij选取依据如表1所示.

表 1 权重函数Wij选取依据及取值Table 1 Basis and range of selection of weight function Wij

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和O3的污染时间特征

通过ρ(PM2.5)、O3浓度1 h平均值〔简称“ρ(O3-1 h)”〕在天津市的变化规律，对两类污染物的日、月变化特征进行对比分析(见图1).ρ(PM2.5)日变化呈双峰双谷特征，峰值出现在11:00、23:00左右，谷值出现在07:00、17:00左右；ρ(O3-1 h)日变化呈单峰特征，从10:00左右开始上升，峰值出现在15:00左右，谷值出现在7:00左右. 由图1可见：ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)的日、月变化特征差异较大.ρ(O3-1 h)高值区集中在4-9月的12:00-19:00，ρ(O3-1 h)均高于100 μg/m3，最高值出现在6月的15:00，达188.10 μg/m3；1-2月ρ(PM2.5)较高，范围在61.13~91.60 μg/m3之间，谷值出现在17:00左右. 总体而言，天津市PM2.5、O3污染季节性变化规律明显，PM2.5污染冬季严重，O3污染夏季严重，与京津冀其他城市ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)的季节性变化规律[27-29]一致.

图 1 2017—2019年天津市各季节ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)时间分布情况Fig.1 Temporal distribution of PM2.5 and O3 by season in Tianjin from 2017 to 2019

2.2 不同季节外来输送轨迹分析

考虑到天津市ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)有明显的季节性变化特征，该研究首先计算了2017年3月-2020年2月每小时影响天津市的气流后向轨迹，并对各季节轨迹进行聚类分析. 根据轨迹日期与时段，计算出各轨迹影响下天津市ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)的平均值(见表2). 由表2可见：天津市各季节气流变化明显，春季、夏季、秋季西南方向气流的输送距离较短，但占比较大，均超过40%；夏季轨迹输送距离相对其他季节明显偏小，且来自渤海的气流占比最大，达44.93%；冬季西北方向气流占比较大，并且西北气流在各季节的输送距离均最远.

表 2 2017—2019年天津市各季节后向轨迹聚类统计Table 2 Statistical analysis of backward trajectory clustering by season in Tianjin from 2017 to 2019

春季来自西南方向途经河北省南部地区的轨迹1占比最大，为48.04%，同时轨迹1携带的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)也最高，分别为73.80、89.42 μg/m3，其潜在影响较大. 夏季有两类轨迹占比较大，因受渤海影响，海陆风明显[30]，源自偏东方向的轨迹1途径渤海，占比(44.93%)较高，来自偏南方向途径山东省、河北省的轨迹2占比为43.03%. 已有研究[31]发现，来源于偏南方向轨迹的ρ(O3-8 h)最高，而笔者研究发现该类轨迹携带的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)均最高，分别为46.59、130.94 μg/m3. 轨迹2途径的河北省、山东省工业企业较多,第二产业产值占比较大，因此污染排放量较大，并且在西北太平洋副热带高压西侧影响下，盛行南风，温度与相对湿度均较高，有利于将污染物输送至天津市. 秋季59.91%的气流源自西南方向，并途经衡水市、沧州市最终到达天津市，该类轨迹传输距离短，传输速度慢，不利于污染物扩散，使得污染物在传输过程中得到积累，其携带的ρ(PM2.5)、ρ(O3-8 h)最高，分别为66.28、54.89 μg/m3. 天津市冬季气流轨迹主要来自西北、东北、西南三个方向，冬季受蒙古冷高压控制盛行西北风，因此西北方向气流占比较大，但源自西南方向途径河北省南部的轨迹携带的ρ(PM2.5)最高(105.17 μg/m3)，与偏南暖湿气流有助于形成静稳天气进而导致污染物汇聚有关[32]，此外该轨迹途径区域分布大量工业企业，容易携带污染物[15].

综上，天津市西南方向轨迹在春季、秋季占比均最大，途经河北省南部、山东省西部、河南省北部，临近太行山脉与燕山山脉，在大气稳定天气条件下山谷风环流起主导作用，在谷风的作用下污染物在山前积累，导致上述区域ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)升高；在山风的影响下，河北省南部的大气污染物向北输送[32-33]，吕宗璞[34]研究也发现该区域为污染物汇聚、污染物浓度较高的地区，因此春季、夏季、秋季在气流的作用下可能对天津市PM2.5与O3污染产生较大影响，在冬季可能对PM2.5污染有较大影响.

2.3 PM2.5潜在源区与污染程度分析

气流后向轨迹聚类分析虽然能较清楚地说明气流传输路径和来向，并结合气流成因以及途经地区的污染物排放情况可以大致分辨污染来源方向及范围，但不能具体识别潜在源区，因此采用WPSCF计算方法识别各季节污染轨迹占比较高的地区. PM2.5潜在源区分布具有季节性变化特征，从春季到夏季潜在源区范围显著缩小，而从夏季到秋季再到冬季潜在源区范围显著扩大(见图2).

由图2可见：春季，WPSCF高值区主要分布在天津市西南方向，包括山西省东部、河北省南部、河南省北部、山东省西部，尤其邢台市、邯郸市、长治市、濮阳市、菏泽市等城市WPSCF大于0.5的区域占比较大；秋季，WPSCF大于0.5的高值区同样分布于天津市西南方向，主要位于河北省南部、河南省北部、山东省西部，尤其是邢台市、邯郸市、安阳市、濮阳市等城市WPSCF大于0.5的区域占比较大；冬季，WPSCF高值区主要分布在河北省中部与南部，以及河南省北部、山东省西部部分城市. 综上，天津市PM2.5污染潜在源区分布随季节变化明显，春季、秋季、冬季分布范围较大，且高值区主要集中在天津市西南方向部分城市.

为进一步确定污染潜在源区的贡献，引入WCWT计算每个网格的平均权重浓度，得到潜在源区的污染贡献水平. 由图3可见：天津市PM2.5污染潜在贡献较大的区域主要分布在天津市西南方向. 春季，对天津市ρ(PM2.5)潜在贡献超过70 μg/m3的地区集中在河北省南部、河南省北部、山东省西部，其中邢台市、邯郸市、濮阳市、菏泽市尤为突出；夏季，大部分地区WCWT值低于40 μg/m3；秋季，WCWT值超过70 μg/m3的地区主要集中在河北省南部以及河南省濮阳市. 与WPSCF计算结果相比，基于WCWT的计算结果进一步揭示除西南方向外，冬季北部张家口市和东部唐山市对天津市PM2.5的潜在影响也较大.

图 2 天津市不同季节PM2.5的WPSCF分布情况Fig.2 WPSCF distribution of PM2.5 in different seasons in Tianjin

图 3 天津市不同季节PM2.5的WCWT分布情况Fig.3 WCWT distribution of PM2.5 in different seasons in Tianjin

各季节WPSCF、WCWT高值区重合部分基本集中在天津市西南方向的河北省南部、河南省北部以及山东省西部部分城市，其中邯郸市、衡水市、聊城市、濮阳市、邢台市在春季、秋季、冬季均为WPSCF、WCWT高值区所覆盖的城市，这些城市应为天津市PM2.5联防联控重点关注的城市.

各季节天津市及潜在源区ρ(PM2.5)分布情况如图4所示. 由图4可见，天津市西南方向大部分城市ρ(PM2.5)高于天津市，特别是冬季，西南方向ρ(PM2.5)高于天津市的城市数量明显多于其他季节，与李慧等[35]对2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)空间分布的研究结果类似. 同时，根据李源等[36]对2013-2018年天津市PM2.5污染特征的研究结果，天津市本地ρ(PM2.5)高值区也主要集中在西南部区域，北部区域污染相对较轻. 上述城市的ρ(PM2.5)分布特征辅证了天津市西南方向的外源输入对其PM2.5污染的可能贡献.

2.4 O3潜在源区与污染程度分析

与PM2.5的WPSCF值相比，大部分地区O3的WPSCF值(低于0.3)较低. 由图5可见：夏季影响天津市O3的潜在源区范围最大，WPSCF值相对偏高的区域分布于河北省南部、河南省北部、山东省部分城市；春、秋两季影响天津市O3的潜在源区面积明显小于夏季，但WPSCF高值区同样出现在天津市西南方向的城市.

图 4 各季节天津市及其潜在源区城市ρ(PM2.5)分布情况Fig.4 PM2.5 concentrations in Tianjin and its potential source areas of PM2.5 pollution in different seasons

图 5 天津市不同季节O3的WPSCF分布情况Fig.5 Distribution of WPSCF for O3 in different seasons in Tianjin

图 6 天津市不同季节O3的WCWT分布情况Fig.6 WCWT distribution of O3 in different seasons in Tianjin

进一步计算天津市O3污染潜在源区的WCWT指标，进而确定污染潜在源区的贡献(见图6). 由图6可见：夏季，O3污染潜在源区WCWT值超过100 μg/m3的区域较其他季节范围广，连片分布于河北省南部、河南省北部、山东省西部与北部，部分分布在唐山市；春季，O3污染潜在源区WCWT值超过100 μg/m3的区域较夏季少，仅出现在鹤壁市、新乡市，而河北省南部、河南省中部与北部大部分地区以及山东省西部城市的WCWT值在100 μg/m3以下；秋季，O3污染潜在源区的WCWT最高值出现在德州市，仅为80 μg/m3，WCWT值较高(60~80 μg/m3)的区域出现在沧州市以及山东省西部和北部城市；冬季，O3污染潜在源区的WCWT值普遍低于40 μg/m3，这与冬季整体O3生成较弱有关.

综上，与PM2.5污染潜在源区情况类似，各季节O3污染潜在源区的WPSCF、WCWT相对高值区均主要分布在天津市西南方向，集中在河北省南部、河南省北部以及山东省西部部分城市，其中沧州市、德州市、邯郸市、菏泽市、聊城市、濮阳市等城市在春、夏两季WPSCF、WCWT值均较高，上述城市应为天津市O3联防联控重点关注城市.

各季节天津市及潜在源区ρ(O3-8 h)分布情况如图7所示. 由图7可见，春季、夏季、秋季天津市偏南方向大部分城市的ρ(O3-8 h)高于天津市，与Wang等[37]研究一致. 洪礼楠等[38]研究发现，天津市南部地区的ρ(O3-8 h)整体偏高. 综上，影响天津市O3潜在源区城市的ρ(O3-8 h)普遍高于或与天津市接近，同时天津市本地的ρ(O3-8 h)高值区也集中在南部地区，辅证了西南方向的外源输入可能对天津市本地O3污染存在较大的潜在贡献.

图 7 各季节天津市及其潜在源区城市ρ(O3-8 h)分布情况Fig.7 O3-8 h concentrations in Tianjin and its potential source areas of O3 pollution in different seasons

3 结论

a)天津市西南方向城市是PM2.5与O3污染的主要外来潜在源区，春、秋两季西南方向气流携带的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)均最高，冬季西南方向轨迹携带的ρ(PM2.5)最高，夏季西南方向气流携带的ρ(O3-8 h)最高.

b)天津市PM2.5污染的外来潜在源区集中在河北省南部、河南省北部、山东省西部. 值得注意的是，冬季PM2.5污染潜在源区的覆盖范围明显变大，虽然气流以西北方向为主，但潜在源区仍主要分布于天津市西南方向，也包括西北方向的张家口市和东部的唐山市. 综合WPSCF、WCWT指标的计算结果，邯郸市、衡水市、聊城市、濮阳市、邢台市在春季、秋季、冬季均为WPSCF、WCWT高值区所覆盖的城市，上述城市应为天津市PM2.5联防联控重点关注的城市.

c)天津市O3污染主要集中在夏季，夏季天津市O3污染的外来潜在源区明显较大，包括河北省南部、河南省北部、山东省部分城市；其他季节O3污染相对较轻. 综合WPSCF、WCWT指标的计算结果，沧州市、德州市、邯郸市、菏泽市、聊城市、濮阳市在春、夏两季均为WPSCF、WCWT高值城市，应为天津市O3联防联控重点关注城市.

d)天津市PM2.5与O3污染共同的外来潜在源区分布具有季节性特征，春季集中在邯郸市、菏泽市、开封市、聊城市、濮阳市、新乡市，秋季集中在菏泽市，而夏季与冬季上述城市影响并不明显. 因此，天津市应考虑在春季、秋季与上述城市加强联防联控.

e)该研究探究了天津市各季节PM2.5与O3污染的潜在源区，为天津市大气环境质量的进一步改善提供科学依据，未来天津市应更加关注来自西南方向的大气污染传输，天津市的大气环境质量改善离不开周边城市的大气污染治理成效，特别是天津市西南方向的城市，未来应加强与这些城市的资金和技术交流，协同治污，促进京津冀及其周边地区整体大气污染联防联控工作的开展.