硅基GaN微腔制作及其激射特性（特邀）

马立龙，谢敏超，欧伟，梅洋，张保平

（厦门大学电子科学与技术学院微纳光电子研究室，福建厦门361005）

0 引言

半导体微谐振腔能将有源介质所发出的光子限制在与光波长可比拟的一个小体积范围内，进而展现出许多新颖的物理光学特性。使用半导体微谐振腔可以人为地调控谐振腔内有源介质的自发辐射特性，以开发更为高效的光电子器件。同时，半导体微谐振腔也是进行腔量子电动力学（Cavity Quantum Electrodynamics，CQED）等基础研究的一个极好的平台［1-2］。基于半导体微腔的光电子器件如今已得到广泛应用，如半导体微腔激光器、微腔传感器、微腔光过滤器等。具有代表性的半导体光学微腔结构主要有三种，分别为法布里一珀罗（Fabry-Pérot，FP）型微腔、光子晶体（Photonic Ciystal，PC）型微腔和回音壁模式（Wispering-Gallery Mode，WGM）微腔［3］。其中，在WGM 半导体微腔中，光子沿半导体波导层侧壁循环传播，通过在波导层与周围空气界面处发生的全反射来形成对光场的限制，因此WGM 微腔能够实现极高的Q值与较小的模式体积。而且WGM 微腔相比于前两种微腔结构简单、制备方便，且更加易于片上集成，在光电子集成领域具有十分重要的应用。

GaN 基半导体材料是一种具有直接带隙的宽禁带半导体材料，包括AlN、GaN、InN 以及他们之间的多元合金。通过调整合金组分，其发光波长可以覆盖深紫外至近红外波段，因此是制备光电子器件极为重要的半导体材料［4-7］。此外，GaN 基半导体材料具有较大的激子束缚能以及振子强度，与WGM 微腔结合可实现小体积、高效率的微腔光电子器件，且可用于室温下腔量子电动力学研究［8-9］。因此，GaN 基WGM 微腔发光器件一直吸引着众多研究者的注意，已经在光电集成、光谱分析［10］、生物医学诊断［11］、强耦合腔量子电动力学［6，12-13］等领域中得到了广泛的应用。

自20世纪80年代中后期日本学者研制出蓝紫光波段的GaN 基发光二极管和激光器以来［14］，GaN 基微腔激光器快速发展。而将GaN微腔激光器与Si 衬底结合可以大幅度降低制造成本，并且在大规模低成本硅光子集成领域有着愈发重要的应用价值，因此受到了广泛的关注。对于早期FP 型GaN 基激光器而言，随着研究人员对FP 型激光器高性能的不断追求，其室温下激射阈值不断降低。2011年，名古屋大学的AMANO H 研究组报道了生长于Si 衬底上InGaN 量子阱结构的受激辐射［15］。2015年，通过改善晶体质量并且使用脊形结构，他们将受激辐射阈值进一步降低至6 MW/cm2［16］。2019年，来自中山大学的ZHANG B的研究小组也报道了Si 衬底上使用选区外延法生长的多量子阱激光器，在室温条件下实现了433 nm 的光泵浦激射，阈值为1.85 MW/cm2［17］。以上结果均为光泵浦下实现。2016年，中科院苏州纳米所的研究小组实现了第一支室温下电注入Si 基GaN 激光器，激射波长413 nm，阈值电流密度4.7 kA/cm2［18］；随后通过进一步改善有源区晶体质量、提升内量子效率，将器件激射阈值电流进一步降低至2.25 kA/cm2［19］；2018年，通过降低刃位错密度，他们实现了UVA 波段的Si 基GaN 激光器的室温电注入激射，工作波长为389 nm［20］。

GaN 基WGM 微腔激光器相比传统的FP 型激光器具有更小的模式体积、更低的阈值和损耗。2006年，加利福尼亚大学HU E L 课题组报告了第一个室温下的Si 基GaN微盘光泵浦激光器，在低阈值方面显示出了巨大的潜力［21］。2014年，CHOI H W 等通过微球光刻、干湿蚀刻等工艺，制造了含有InGaN/GaN 多量子阱的Si 基GaN微盘，在室温光泵浦下实现了438 nm 的激射［22］。2017年，南京邮电大学ZHU G Y 等报道了在光泵浦下的单模紫外GaN 基WGM 微腔激光器［23］。对于电注入器件，2018年，中科院苏州纳米所的研究小组提出了“三明治”结构的Si 基GaN微盘激光器，实现了室温电泵浦脉冲激射［24］。2020年，该课题组通过降低p-AlGaN 包层的碳杂质浓度，首次实现了连续波电注入下的激射［25］。目前基于Si 衬底上GaN微盘谐振腔的激光器、传感器等已有较多研究，激光器的激射波长也已覆盖深紫外至绿光波段［26-29］。

然而，高质量Si 基GaN微盘谐振腔也面临着许多困难，包括Si 与GaN 之间的晶格失配、热膨胀系数失配、以及外延生长过程中的回融刻蚀［30］等。GaN 和Si 之间存在着17%的晶格失配，因此在外延生长时会引起高密度穿透位错（通常为1010cm-2）。这不仅会降低有源区的内量子效率，还会造成顶部和底部薄膜的界面粗糙，增加谐振腔的散射损耗。另一方面，GaN 与硅衬底之间存在54%的热膨胀系数失配，在外延生长后降温过程中会导致GaN 薄膜中出现较大的拉伸应力，使得晶片发生翘曲甚至龟裂［31-32］。因此，为了保证有源区的质量，往往需要预生长比较厚的应力调整与缺陷过滤层［33-34］。而且，外延生长所使用的Ga 源也会腐蚀Si 衬底，即回融刻蚀，因此在生长GaN 之前通常需要生长一定厚度的AlN 缓冲层以保护Si 衬底［35］。以上原因会使得Si 衬底上GaN 外延层厚度较大（一般大于1 μm），制成微盘谐振腔较厚，难以保证单模工作，降低了谐振腔的光限制能力以及微腔效应。另外，在靠近衬底的氮化物薄膜中往往具有高密度的缺陷与位错，其内部光学吸收与散射损耗较大，同样会影响微腔的品质因子（Q值）和微盘激光器的阈值。PUCHTLER T 等的研究证明，构成微盘的材料的位错密度与谐振腔的Q值之间存在直接负相关特性［36］。

为了解决以上Si 基GaN微盘谐振腔所面临的问题，本文提出了一种新的器件制备方法，避免了Si 衬底上晶体质量较差以及外延层较厚对器件的影响，实现了高Q值的Si 基GaN微盘谐振腔低阈值激射。为保证晶体质量，GaN 的外延生长采用蓝宝石衬底。在微盘制备过程中将外延层转移至Si 衬底上，并将原始生长过程中衬底附近的富缺陷层去除。最后通过简单的二氧化硅牺牲层湿法刻蚀实现GaN微盘与Si 衬底之间的空气间隙结构。通过以上方法，成功实现了高质量Si 基GaN微盘谐振腔的制备，并在光泵浦条件下实现了低阈值激射。谐振腔Q值高达10 487，为目前可见光波段GaN 基微盘谐振腔最高值。器件阈值能量低至5.2 nJ/pulse，对应能量密度为33.6 μJ/cm2。由于良好的晶体质量以及较低的谐振腔损耗，器件在100 ℃温度下仍能保持优异的激射特性。同时，本文的制备方法具有较好的灵活性，可将GaN 基微盘谐振腔制备在任何基板上，如金属、聚合物、石英和半导体等。

1 硅基氮化镓微腔制备

采用金属有机物化学气相沉积技术（Metal-organic Chemical Vapor Deposition，MOCVD）在（0001）面蓝宝石衬底上外延生长GaN 基外延层，其结构包括2 μm 厚的u-GaN 层、2 μm 厚的n-GaN 层，5 对In0.1Ga0.9N（3 nm/5 nm）量子阱、20 nm Mg 掺杂的p-Al0.2Ga0.8N 层以及97 nm 的p-GaN 层。外延片发光中心波长～420 nm，其自发辐射光谱如图1。需要注意的是，以上外延结构同时为电注入谐振腔的制备而设计，因此进行了p 型与n 型掺杂，在之前的工作中，已经成功制备了电注入GaN 基微盘谐振腔［37］。本文中直接使用此外延结构进行Si 基光泵浦GaN微腔的制备。为了将GaN微盘谐振腔制作于Si 衬底上，采用了薄膜转移技术，器件制备过程如图2。首先，在晶圆表面沉积约300 nm 厚的SiO2牺牲层（步骤1）。然后将晶片倒装键合在Si 衬底上，通过激光剥离的方式（Laser Lift-Off，LLO）去除蓝宝石衬底，激光剥离能量为50 mJ，光斑面积为2.4 mm2。利用化学机械抛光（Chemical Mechanical Polishing，CMP）去除外延生长时蓝宝石衬底附近的富缺陷层（步骤2 和3）。抛光过程中使用碱性抛光液，转盘转速为35 r/min，去除外延层厚度为～3.77 μm。随后，通过感应耦合等离子体（Inductively Coupled Plasma，ICP）刻蚀形成微盘台面，刻蚀截止层为SiO2层（步骤4）。ICP 刻蚀过程中上下电极功率分别为180 W 与80 W，刻蚀气体为Ar/Cl2。最后，通过氢氟酸（HF）溶液湿法蚀刻去除部分SiO2牺牲层，使得GaN微盘边缘与Si 衬底之间形成悬空结构，剩余的SiO2微柱可对GaN微盘进行支撑，完成器件制备（步骤5）。最终微盘的厚度为～375 nm。扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope，SEM）图像如图3，微盘直径为28 μm。从微盘边缘区域局部SEM 放大图中可以清楚地观察到腐蚀SiO2牺牲层所形成的空气间隙结构以及平坦光滑的微盘侧壁，这对于减小谐振腔散射损耗、增加光场限制能力至关重要。通过高精度减薄与抛光工艺，微盘的厚度减薄至约375 nm，可维持低阶WGM 的振荡。

图1 外延片自发辐射光谱Fig.1 Spontaneous emission spectrum of the epitaxial wafer

图2 硅基GaN微腔的制备工艺流程Fig.2 Fabrication processes of the GaN based microcavity on Si

图3 硅基GaN微腔的SEM 图Fig.3 SEM image of GaN based microcavity on Si

2 Si 基GaN微腔的激射特性

为了表征Si 衬底上GaN 基微盘谐振腔的光学特性，使用微区光致发光（Micro-Photoluminescence，μ-PL）系统对样品进行了测试。所使用的激发光源为CryLas-FTSS355-Q1 脉冲激光器，发光波长为355 nm，重复频率为15 kHz，脉宽为1 ns。激发光源经由显微镜物镜（NA0.35，40×）聚焦后照射至样品表面，光斑直径约为70 μm。微盘发出的光从其顶部收集，经由相同物镜后通过自由空间光路导入光谱仪。不同激发能量下微盘发光光谱如图4（a），从图中可以看出，当激发能量为4 nJ/pulse 时，微盘显示出量子阱较宽的自发辐射光谱。当激发能量逐渐增加至阈值附近时，在413 nm 附近会出现几个尖锐的发光峰，并且其强度迅速增强最终实现激射。图4（b）展示了微盘器件发光强度随激发能量变化曲线，强度的非线性增长表现出了明显的阈值特性，进一步证明了谐振腔内激光的产生。器件阈值激发能量低至5.2 nJ/pulse，对应于的阈值能量密度为33.6 μJ/cm2，这是Si 基GaN微盘激光器中较低的结果［38-39］。图4（c）为GaN微盘在几个特定激发能量下的发光照片。小能量下微盘整体发光，随着激发能量增强至激射阈值附近，微盘边缘处发光更强，当超出阈值后，微盘边缘发光则完全占据主导状态，并且光场被很好地限制在微盘之内。这种发光特性的转变是WGM 产生振荡并最终激射的明显特征。本工作中Si 基GaN微腔的低阈值激射可归因于高晶体质量、平坦的微盘表面和侧壁。

图4 微盘器件激射特性Fig.4 Lasing characteristics of microdisk devices

从图4（a）中可以看出，在大激发能量下器件光谱出现多个谐振模式，为了进一步研究其模式特性，对器件进行了变激发能量高分辨率光谱测试，不同能量下器件归一化光谱如图5（a）。在小激发能量下，器件表现出单模激射特性，只在413.2 nm 处出现一个发光峰。随着激发能量增大，短波长处出现更多高阶的WGM，且出现明显模式竞争效应，更短波长处模式发光强度随激发能量增加不断增强。这主要是由于量子阱有源区的增益谱随激发能量增加而蓝移所致。本文也测试了微盘激光器的偏振特性，如图5（b）。器件发光偏振度计算表达式为

图5 微盘器件模式与偏振特性Fig.5 Mode and polarization characteristics of microdisk devices

式中，I_max与I_min分别为不同偏振角下器件发光强度的最大与最小值。激射后器件展示出良好的偏振特性，偏振度约为70%。

除了阈值之外，Q值也是衡量GaN 基微盘谐振腔性能优劣的一个重要的参数。Q值的定义为谐振腔内总存储能量除以光场在振荡周期2π 弧度上的能量损失［40］。可通过谐振腔模式线宽进行计算

式中，λ是模式中心波长，Δλ是模式半高宽。高Q值意味着更小的模式损耗、谐振腔内更长的光子寿命以及更好的时间相干性，可以促进腔内光与物质的相互作用。高Q值谐振腔也对窄线宽激光器至关重要，在相干光通信系统和光学测量系统中有着重要应用［41］。为了表征本工作中GaN微盘腔的Q值，测量了器件在阈值附近409 nm 处谐振模式的高分辨率发光光谱，并对其进行了多峰洛伦兹拟合，如图6。可以看出模式半宽低至0.039 nm，已接近光谱仪最高分辨率（0.03 nm），计算得到谐振腔Q值为10 487。本文中GaN 基微盘腔的高Q值主要归因于腔内极低的散射和吸收损耗。半导体微腔的Q值与其中各项损耗的关系可表示为

图6 微腔高分辨率发光光谱Fig.6 High resolution emission spectrum of the GaN based microcavity

式中，Qth是从电磁理论所计算得出的Q值，Qabs与谐振腔内部吸收损耗相关，Qscant则与由表面以及侧壁粗糙度引起的散射损耗相关［41］。微盘侧壁的粗糙度难以准确测量，但是通过优化ICP 蚀刻工艺，可以在器件制备中得到较为光滑的侧壁，如图3 中SEM 图所示。通过优化抛光工艺，微盘器件表面均方根粗糙度可以降低至0.4 nm 以下，因此可极大降低器件的散射损耗。因此本工作中，限制Q值的主要因素是内部吸收损耗Qabs，其可近似为

式中，α为平均吸收系数，neff为介质的有效折射率，λ为所考虑模式的波长。在具有高缺陷/位错密度的GaN外延层中，由于带边和缺陷态之间的电子跃迁，其内部的吸收损耗非常显著［36］。NEYSHA L 等通过光热偏转光谱法研究了具有不同缺陷和位错密度的GaN 外延层的吸收特性，发现其主要来源于靠近表面或靠近成核层的少部分区域［42］。此外，也有较多外延层中缺陷吸收主要来自高缺陷密度成核层的相关报道［43-44］。本文中，成核层以及其附近的高缺陷密度的外延层被去除，因此与直接在Si 衬底上生长的微盘相比，可以实现更低的外延层平均吸收系数，进而实现更高的Q值。这种方法在传统的Si 基GaN微盘谐振腔中是难以实现的。

在实际应用中，能够实现高温工作是光电器件一个重要的优势，为了探究器件在高温下的工作特性，在20 ℃～100 ℃范围内对器件进行了变温测试，其不同温度下阈值特性曲线如图7（a）。可以看出，器件在100 ℃仍能保持激射。随着温度增加，器件发光强度有所下降，但是激射阈值仅表现出小幅度增加。器件阈值随温度变化曲线如图7（b）。当环境温度从20 ℃增加至100 ℃时，相应阈值能量由5.2 nJ/pulse 增加至10 nJ/pulse。这表明在器件在高温下仍有着良好的激射特性，主要归因于高质量的晶体材料与低损耗谐振腔的制备。

图7 微盘器件变温激射特性Fig.7 Ariable temperature maser characteristics of microdisk devices

3 结论

本文提出了一种在Si 衬底上制备低阈值、高Q值GaN微谐振腔的新方法，避免了传统Si 基GaN微腔中质量较差的外延层对器件的影响，在光泵浦条件下实现了高Q值的低阈值激射。阈值能量低至5.2 nJ/pulse，谐振腔Q值高达10 487。由于良好的晶体质量以及低损耗谐振腔，器件在100 ℃高温下仍能保持优异的激射特性。