卫生香烟尘的气溶胶粒径谱特征研究

李灿 资华丽 魏小清 王秀娟 李昌云

1 湖南工业大学土木工程学院

2 上海市安装工程集团有限公司

3 开利空调销售服务（上海）有限公司长沙分公司

0 引言

进行通风空调、洁净技术领域问题研究，检测空气过滤材料性能和净化器性能时，常需要用到颗粒源。中国标准《空气净化器》GB/T18801-2015 [1]中规定：试验用标准污染物颗粒物使用香烟（例如红塔山牌经典150）。针对高效空气过滤器的欧盟标准 EN1822-2 2009 [2]中对颗粒源的规定由旧版中的液态气溶胶扩展到了液态气溶胶或可替代的固态气溶胶。固态气溶胶可以采用基于压缩气体冲击粉尘聚集体的多分散气溶胶发生器得到一定粒径范围、浓度和粒径分布的颗粒源，一些产品称可复现性好，但设备较昂贵和复杂，且需要高纯高压氮气源，使用不方便。香烟是一种较为易得的固态气溶胶，中国的空气净化器性能检测中香烟已取得了较长时间的应用。

卫生香是以木粉，炭粉按一定比例加以各种香料以及中草药，制成的香饼、香球、线香、棒香、盘香等。已有一些文献对与卫生香制造方法类似的蚊香等的燃烧烟尘的化学组成和粒径特征进行研究，并为研究其暴露和健康风险提供依据[3-6]。此外，也有探索卫生香用于颗粒物源的研究的报道[7-8]。文献[7]和[8]发现卫生香燃烧释放颗粒物粒径分布稳定，且按数密度其粒径主要分布在1 μm 以下，粒径分布均方差值小，这也符合EN1822 中要求的粒径调整范围在1 μm 以下。与气溶胶发生器相比，卫生香易得而廉价，其燃烧产物毒性小于蚊香和香烟，如粒径谱分布理想，可复现性良好，则有可能作为较理想的颗粒物源。因此，卫生香燃烧释放的颗粒物的粒径分布特征和可复现性值得进一步研究。

颗粒物的粒度分布特性，通常用算术平均直径、几何平均直径、中值直径及其各自的标准偏差来表征[9]。颗粒物根据其分散度不同，又可以分为单分散颗粒物和多分散颗粒物两大类[10]，分散度通常用粒径几何标准偏差来衡量。EN1822 [2]规定几何标准偏差小于1.15 时为单分散颗粒物，大于1.15 小于1.5 时为准单分散颗粒物，1 .5～2.5为多分散颗粒物。

本文对卫生香燃烧释放颗粒物进行测量，并用中位直径、几何平均直径和几何标准偏差等基本表征参数对实验数据进行分析，研究卫生香作为颗粒物释放源的特征和可复现性，以期分析因研究需要将卫生香作为一种颗粒物释放源时的可行性。

1 材料与方法

1.1 实验环境

实验在一间密闭性良好的空调室内进行，室内面积为15 m2，高度为2.9 m。实验时，窗和门关闭，室内温湿度基本保持恒定，具体环境参数见表1。

表1 实验环境参数

1.2 实验材料与仪器

实验材料选取市面上常见的某品牌卫生香，在室温下避光保存。颗粒物粒径谱的测量采用美国TSI 公司生产的SMPS-3938 扫描电迁移率粒径谱仪，该仪器利用不同粒子在电场中具有的不同电迁移性进行测量，仪器由静电分级器、差分电迁移率分析仪（DMA）、凝聚核粒子计数器（CPC）等部分组成。可测量粒径范围为10 nm～1000 nm，DMA 最大分辨率为64 通道。

1.3 实验方法

为排除室内本底颗粒物的影响，每次实验分为两个阶段：合理布置颗粒物测量采样点后，首先进行本底颗粒物的测量，利用扫描电迁移率粒径谱仪测量本底颗粒物数浓度数据。之后进行卫生香燃烧释放颗粒物测量，卫生香被放置于离地约 0.2 m 高度，点燃 1～3 支卫生香，开启室内吊扇5 分钟将室内空气混合均匀，待颗粒物浓度达到预定数值后，熄灭卫生香，测量室内颗粒物数浓度，重复实验测量6 组数据。以每段粒径的数浓度减去相应段本底数浓度的值作为卫生香烟尘该粒径段实际的数浓度。为避免卫生香燃烧释放烟尘颗粒物粒径谱对于烟尘浓度的依赖性，特意在不同浓度的条件下进行了测试。为尽量恢复本底环境，每次实验完成后室内均充分通风，隔天后才进行下次试验。

2 实验结果分析

2.1 粒径谱表征参数

统计一组由不同大小气溶胶粒子组成的粒子群的粒径特征的常见参数有算术平均直径、几何平均值、中值粒径、几何标准偏差等。

算术平均直径即具有不同粒子数的各种粒子直径之和除以粒子总数。

几何平均直径为：

几何平均直径体现的是一种几何关系的平均值，要伴随相应的几何标准偏差才能确切表示一个统计量的离散度[10]，几何标准偏差为：

以上各式中，ni是与di相对应的粒子数，N=∑ni，即总的粒子数。

中值粒径，或称中位直径，表示一组气溶胶粒子中大于该直径的粒子数和小于该直径的粒子数各占一半.通常表示为dm。如果气溶胶粒子呈对数正态分布则此粒径等于几何平均直径。

颗粒物的粒度分布特征不同，所用的表征参数就不同。对于正态分布的颗粒物，选取算数平均直径和对应的标准偏差表示，而对于对数正态分布的颗粒物，则可以选取几何平均直径和对应的几何标准偏差来表示[10]。

一般来说，对于正态分布的颗粒物，颗粒物对应不同粒径上限（或粒径下限）的累计百分比与其对应的最大粒子直径线性相关，即有：

对数正态分布的颗粒物，其累计百分比与最大粒子直径的对数值线性相关，即：

其中，y表示不同粒径上限（或粒径下限）累计百分比，x表示与累计百分比对应的最大粒子直径。

用数据统计处理的线性回归方法可求得系数a和b，以及相应的相关系数γ。根据由正态分布的线性回归方法求得的相关系数γ1和对数正态分布的线性回归方法得到的相关系数γ2的相对大小，可判定颗粒物的分布特征。γ1＞ γ2时，气溶胶分布更近于正态分布，反之，则更近于对数正态分布[7]。

2.2 6 组实验粒径谱特征

利用 TSI 的SMPS-3938 仪器记录的原始数据以及仪器自带的数据处理软件，可以得到卫生香燃烧释放颗粒物的分通道颗粒数浓度、平均粒径、中值粒径、几何平均粒径及几何标准偏差等参数。图1 是第1 组实验由仪器自带数据处理软件得到的环境本底和卫生香燃烧释放颗粒物后的粒径谱图。

图1 第1 组实验的粒径谱

图1 中，横坐标即颗粒直径，单位为 nm；纵坐标是颗粒数浓度，单位为个/cm3。

但是实际上图1 的颗粒数浓度包含了本底浓度，故以每段粒径的数浓度减去相应段本底数浓度的值作为卫生香烟尘该粒径段实际的数浓度。提取原始数据按照该方法处理得到的6 组实验的粒径谱图具体见图2。

图2 6 组实验得到的卫生香燃烧释放颗粒物粒径谱

表2 是6 组实验得到的粒径分布统计数据对比。

表2 卫生香燃烧释放的颗粒物粒经分布统计数据

表2 显示卫生香燃烧释放颗粒物平均众径为115.5± 4.1 nm，中值粒径为93.3± 5.2 nm，几何平均直径为 88.9± 7.1 nm，几何标准偏差为 2.01± 0.05，可见其稳定性相对较好。

卫生香燃烧释放颗粒物几何标准偏差大于 1.5，为多分散分布气溶胶。文献记录在液态气溶胶发生方法中，其中喷雾法一般发生多分散气溶胶，所产生气溶胶的几何标准偏差约为 1.5～2.0[11]，而EN1822 允许的多分散气溶胶粒径几何偏差允许在2.5 以下。6 组实验数据中，卫生香燃烧释放颗粒物的几何标准偏差在2.0 左右，且较为稳定，可见其分散度完全能够满足EN1822 标准多分散气溶胶粒径几何偏差的要求，且能够达到多分散气溶胶发生器的效果。

2.3 粒径分布拟合检验

从6 组重复试验的一般统计数据的结果得到卫生香的粒径分布的表征参数众径，中值粒径，几何平均粒径和分散度相似，还希望进一步对粒径的分布相似性做数学检验。

采用统计分析工具软件 SPSS19，先分别假设粒径分布为正态分布作检验分析和对数正态分布作检验分析，以第6 组数据为基础，分别计算得到的p 值分别为 0.112 和0.454，均大于0.05，可通过检验，但后者大于前者，故取对数正态分布。

以第6 组数据的粒径分布数为基础，进行 Pearson相关系数计算，得到第1 至5 组数据与第6 组数据的相 关系 数系 列为 ：0.9385，0.9511，0.9398，0.9631，0.9726。可以说明各组数据的分布有强的相似性。

3 结论

本文通过对卫生香燃烧释放颗粒物测量数据进行分析，发现：

1）卫生香烟尘颗粒物主要分布在5～300 nm 的粒径范围内，颗粒物粒径谱特征明显，呈单模态、对数正态分布，同一种卫生香的多次试验发现，其众径在115 nm 附近、中值粒径在93 nm 附近，可复现性良好。

2）卫生香烟尘颗粒物呈多分散分布，分布几何标准偏差为2 左右，完全满足欧盟标准 EN1822 中对多分散颗粒物粒径分布几何偏差的要求。

3）卫生香烟尘颗粒物粒径分布上复现性优良，在总数浓度超过5 倍变化的重复试验中，分布相似度检验结果理想。

综上，通过燃烧卫生香能产生在5～300 nm 粒径范围内的细颗粒物，其粒径谱特征明显，且复现性好，由于卫生香廉价、易得，产生烟尘操作十分简单，毒性小，将卫生香作为此粒径范围内细颗粒物的较稳定的低浓度释放源是可行的。