工业园区大气污染过程与气象风场响应关系研究

郭安可 殷小鸽 王治民 李志强 李喆 张吉 陈璐 黄浩云

(1.天津环科瞻云科技发展有限公司，天津 300191； 2.天津港保税区环境监测站，天津 300308；3.天津市生态环境科学研究院，天津 300191)

引言

随着工业的迅速发展，我国工业园区数量大幅增加。园区内企业密集，污染排放集中，大气污染已成为工业园区严重环境问题之一[1-2]。大气污染物浓度由排放源及气象条件共同决定[3]，但在特定条件下，大气污染过程的发生却主要由不利于扩散的气象条件引起，而非突然增加的排放源[4-5]。

已有学者就气象条件对大气污染过程的影响进行研究。Chen[6]采用兰姆天气型分类法获得瑞典地区27个大气环流类型。针对北欧空气质量研究表明[7-8]，兰姆天气型与大气颗粒物及氮氧化物浓度有较好的相关性。朱蓉等[9]基于观测资料、数值模拟构建计算大气自净能力指数的方法。涂小萍等[10]利用激光雷达、PM2.5及气象监测数据、GDAS及ERA-interim再分析数据对浙江北部一次大气污染事件进行成因分析。于彩霞等[11]利用GRIMM80颗粒物监测仪等综合观测手段，结合常规气象观测资料及EC再分析资料，探讨中国中东部一次严重污染过程的气象成因。

但上述研究主要集中在区域及城市尺度，未能说明工业园区大气污染过程与气象风场的关系。随着网格化监管、环境要素及污染源全面感知和实时监控的提出，对大气环境精细化管理的要求日趋提高。而以上研究需要激光雷达、颗粒物监测仪等大型仪器，造价昂贵，基础设施配套复杂。而工业园区大气网格化监管需要大量前端监测设备进行组网，上述方法无法满足要求；在基础数据获取方面，需要污染物及气象监测数据、全球再分析数据，“数据解析—建立算法—污染诊断”全过程耗时长，效率低，无法进行大气污染过程快速识别、诊断。

为进一步研究工业园区大气污染过程与气象风场的响应关系，本研究在天津空港工业园区建设大气污染物网格化监测系统。通过大气污染物智能监测设备获取污染物及气象要素数据，基于控制变量法、Moran′sI研究并形成大气污染过程与气象风场响应关系建立方法体系，工业园区环境管理部门、技术部门可参照此方法体系对工业园区区外风场传输、特定时段区内污染空间相关性进行研判，以满足当前大气污染精细化管理的技术需求。

1 资料与方法

1.1 工业园区大气污染物网格化监测点位布设

天津空港工业园区(39.10°—39.16°N，117.34°—117.47°E)涵盖公园、湿地水系、市政道路绿地、苗圃、片林等多种形式。本研究将空港工业园区划分为1 km×1 km的网格，对其进行网格化布点，共计60个监测点位。此外，由于上述二维平面布点难以反映区内源与区外源的影响，本研究进行垂直分层监测，将点位布设在工业园区西南侧边缘(机场东北侧)，距地面5 m、30 m高度各布设1个点位进行分层监测。点位布设情况如图1所示。

监测设备采用罗克佳华科技集团股份有限公司生产的大气污染物智能监测设备(RK-AQM-A-05)。设备性能参数如表1所示。

1.2 资料获取与质量控制

对于环境空气质量、气象要素，本研究在空港工业园区全年在线1 h连续观测的基础上，选择2019年9月23日至10月1日污染过程资料集，共计216 h。对于区内污染源，本研究测算2018年排放量。

图1 空港工业园区大气污染物网格化监测点位示意图Fig.1 Layout of grid monitoring points of air pollution in airport industrial park

表1 大气污染物智能监测设备性能参数Table 1 Performance parameters of air pollutants intelligent monitoring equipment

1.2.1 环境空气质量资料

环境空气质量资料包括SO2、NO2、O3、CO、PM10、PM2.5，按照《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)[12]要求，对SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5，浓度值(μg·m-3)保留0位小数；对CO浓度值(mg·m-3)保留1位小数。质量控制符合《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 818—2018)[13]及《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 817—2018)[14]。

1.2.2 气象要素

气象要素资料包括风向、风速、温度、相对湿度。风向以角度为单位，保留0位小数；风速以m·s-1为单位，保留1位小数；温度以℃为单位，保留1位小数；相对湿度用%表示,保留0位小数。质量控制符合《地面气象观测规范 第7部分：风向和风速观测》(QX/T 51—2007)[15]及《地面气象观测规范 第6部分：空气温度和湿度观测》(QX/T 50—2007)[16]。

1.2.3 污染源

本研究对工业园区内大气排放源进行调查，排放源主要有固定燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源、有机溶剂使用源、存储运输源、扬尘源、生物质燃烧、天然源、餐饮源等，采用物料衡算、排放因子等方法对污染物年排放量进行测算，建立空港工业园区源排放清单。

1.3 大气污染物与气象风场响应关系建立方法

1.3.1 构建垂直层次风场—浓度响应关系

基于控制变量法计算垂直层次主要污染物低、中、高浓度的风向频率及平均风速，如式(1)及式(2)所示，建立风向—浓度、风速—浓度响应关系如下：

(1)

式(1)中，WDfrequency为风向频率；Numρ为污染物浓度ρ分别在ρ≤ρlow、ρlow<ρ≤ρhigh、ρ>ρhigh下的风向数量，其中ρlow为浓度低值，ρhigh为浓度高值；Numall为风向总数量。

(2)

1.3.2 气流辐合区—浓度高值区空间相关性分析

本研究采用全局空间自相关对空港工业园区内污染物空间格局进行研究，全局空间自相关最常用的检验方法为Moran′sI检验[17-18]。Moran′sI的计算公式如式(3)所示：

(3)

表2 Moran′s I取值含义Table 2 Implication of Moran′s I

2 结果分析

2.1 垂直层次主要污染物确定

根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)[19]计算SO2、NO2、PM10、CO、O3、PM2.5的空气质量分指数(IAQI)，结果如图2所示，5 m层PM2.5、NO2、PM10的IAQI均为77，均达到最大值，并列为首要污染物，呈现复合污染特征；30 m层O3的IAQI为80，达到最大值，O3为该层首要污染物，种类单一。5 m层、30 m层相对湿度均值分别为79 %、56 %。前者靠近河道，水汽蒸发作用使其相对湿度高于后者，随着湿度增加，通过非均相反应和液相反应产生的PM2.5增加；此外，相较于NO2、O3，PM2.5、PM10沉降较快，能更快到达5 m层，因此，PM2.5、PM10成为5 m层首要污染物。垂直分层点位位于京津唐高速东侧，受交通源排放影响，5 m层NO2浓度较高，亦成为首要污染物。5 m层、30 m层温度分别为19.0 ℃、25.0 ℃，出现逆温现象[20]。逆温条件下，前者温度较低，后者温度较高，较高的温度促进光化学反应进而促进O3生成[21-22]，O3成为30 m层首要污染物。上述研究表明，从整体上看，本次污染过程垂直层次主要污染物为PM2.5、NO2、PM10、O3，因此本研究针对以上四项污染物继续开展垂直层次风向—浓度、风速—浓度响应关系以及区内污染空间相关性研究，对于SO2、CO不作进一步讨论。

图2 2019年9月23日至10月1日空港工业园区5 m和30 m层污染物空气质量分指数Fig.2 Variation of IAQI of the pollutants at 5 m and 30 m air layer in airport industrial park from September 23 to October 1,2019

2.2 垂直层次风向—浓度响应关系

风向—浓度响应关系如图3至图6所示。5 m层，NW风对PM2.5高浓度(ρPM2.5>100 μg·m-3)响应频率较高，为20%； NE风对NO2高浓度(ρNO2>80 μg·m-3)响应频率较高，为20%； SE风、S风、SSE风对O3高浓度(ρO3>150 μg·m-3)响应频率较高，达到100%响应；SSE风对PM10高浓度(ρPM10>100 μg·m-3)响应频率较高，为100%响应。而30 m层，SSW风对PM2.5高浓度的响应频率显著高于其他风向，为46.1%；ENE风对NO2高浓度响应频率较高，为45.5%；SE风对O3高浓度响应频率较高，为25%；SE风、SSW风对PM10高浓度响应频率较高，分别为62.5%、61.5%。上述研究表明，工业园区高浓度PM2.5、NO2分别受SSW风、ENE风传输影响较大；高浓度O3、PM10均受SE风传输影响较大。

本研究测算的区内污染年排放贡献显示，PM2.5、PM10主要来源为扬尘源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源；NOx主要来源为道路移动源、非道路移动源、固定燃烧源；VOCs主要来源为工艺过程源、溶剂使用源、道路移动源、天然源、非道路移动源。除上述自排放外，结合前述传输分析，此次污染过程PM2.5受区外机场南西南段排放影响较大；NO2受区外东东北方向津汉公路、东丽湖路等道路上移动源影响较大；O3及PM10受区外东南方向津滨高速、宁静高速及津北高速移动源，以及机场东南段排放影响较大。

2.3 垂直层次风速—浓度响应关系

5 m层，响应PM2.5高浓度(ρPM2.5>100 μg·m-3)、中浓度(75 μg·m-3<ρPM2.5≤100 μg·m-3)、低浓度(ρPM2.5≤75 μg·m-3)的平均风速分别为0.3 m·s-1、0.6 m·s-1、0.8 m·s-1；响应NO2高浓度(ρNO2>80 μg·m-3)、中浓度(50 μg·m-3<ρNO2≤80 μg·m-3)、低浓度(ρNO2≤50 μg·m-3)的平均风速分别为0.3 m·s-1、0.4 m·s-1、 0.9 m·s-1；响应O3高浓度(ρO3>150 μg·m-3)、中浓度(100 μg·m-3<ρO3≤150 μg·m-3)、低浓度(ρO3≤100 μg·m-3)的平均风速分别为1.1 m·s-1、0.5 m·s-1、0.6 m·s-1；响应PM10高浓度(ρPM10>100 μg·m-3)、中浓度(50 μg·m-3<ρPM10≤100 μg·m-3)、低浓度(ρPM10≤50 μg·m-3)的平均风速分别为0.5 m·s-1、0.9 m·s-1、1.0 m·s-1；30 m层响应PM2.5高浓度、中浓度、低浓度的平均风速分别为1.1 m·s-1、1.6 m·s-1、1.9 m·s-1。响应NO2高浓度、中浓度、低浓度的平均风速分别为1.7 m·s-1、1.8 m·s-1、 2.0 m·s-1。响应O3高浓度、中浓度、低浓度的平均风速分别为2.5 m·s-1、2.1 m·s-1、1.5 m·s-1。响应PM10高浓度、中浓度、低浓度的平均风速分别为1.5 m·s-1、1.9 m·s-1、2.1 m·s-1。

图3 2019年9月23日至10月1日空港工业园区5 m层(a)及30 m层(b)风向与PM2.5质量浓度响应关系Fig.3 Variations of the response relationship between wind direction and PM2.5 concentration at 5 m (a) and 30 m (b) layers in airport industrial park from September 23 to October 1,2019

图4 2019年9月23日至10月1日空港工业园区5 m层(a)及30 m层(b)风向与NO2质量浓度响应关系Fig.4 Variations of the response relationship between wind direction and NO2 concentration at 5 m (a) and 30 m (b) layers in airport industrial park from September 23 to October 1,2019

图5 2019年9月23日至10月1日空港工业园区5 m层(a)及30 m层(b)风向与O3质量浓度响应关系Fig.5 Variations of the response relationship between wind direction and O3 concentration at 5 m (a) and 30 m (b) layers in airport industrial park from September 23 to October 1,2019

图6 2019年9月23日至10月1日空港工业园区5 m层(a)及30 m层(b)风向与PM10质量浓度响应关系Fig.6 Variations of the response relationship between wind direction and PM10 concentration at 5 m (a) and 30 m (b) layers in airport industrial park from September 23 to October 1,2019

由上述研究可知，5 m层及30 m层的平均风速均与PM2.5、NO2、PM10浓度呈负相关响应关系，即随着风速增大，PM2.5、NO2、PM10浓度减小。高风速有利于PM2.5、NO2、PM10扩散，而低风速导致污染物在局地累积，从而引发较高污染风险[23-24]。O3与NOx的光化学反应过程如式(4)至式(6)所示[25]。风速增大可降低NO对O3的滴定与消耗；此外，高风速抬高边界层高度，引起O3向下输送[26]。因此，风速与O3呈正相关响应关系。

NO2+ hv (λ<420 nm) → NO + O·

(4)

O·+ O2+ M→ O3+ M

(5)

NO + O3→ NO2+O2

(6)

2.4 区内污染空间相关性

2019年9月23日09时、15时、21时区内PM2.5、NO2、O3、PM10浓度叠加地面风场分布如图7至图10所示。本研究将地面风场中气流流向沿同一线或同一点聚集，在局地形成气流堆积的区域划分为气流辐合区。气流辐合区内PM2.5、NO2、O3、PM10质量浓度Moran′sI数值如表3至表5所示，Moran′sI的p值取值范围为0.01—0.04，通过检验。

09时1#内PM2.5、NO2、PM10空间相关性均较强。1#位于道路交叉处，功能区配置主要为汽车相关服务业，使得该区域交通流量较大，移动源污染排放影响较大。09时为S风、NW风、SE风辐合，平均风速为0.5 m·s-1。此风场背景下，1#应加强PM2.5、NO2、PM10协同管控。2#内NO2污染空间相关性亦较强，该辐合区位于工业园区中部，亦为道路交叉处，功能区配置主要为商务区，工业企业较少，受交通移动源影响较大。主导风向为NW风、NE风，平均风速为0.3 m·s-1。2#位于1#下风向，存在传输影响，该区域应关注NO2管控。3#西北延长带主要为居民区，宁静公路及津汉公路分别从南—北向及东—西向穿过该区，区域内主导风向为NW风、S风，平均风速为0.5 m·s-1。5#北向延长带主要为企业区，包括汽车零部件制造、轻金属制造、医药制造、钢铁制造以及热电企业等。此外，该区域位于由东金路、宁静高速、京津塘高速、纬三道组成的闭合区域，主导风向为NW风、NE风，平均风速为0.5 m·s-1。此风场背景下，3#西北延长带及5#北向延长带应关注O3管控。

图7 2019年9月23日空港工业园区09时(a)、15时(b)和21时(c)PM2.5浓度叠加风场Fig.7 Distributions of PM2.5 concentration superimposed wind field in airport industrial park at 09:00 (a),15:00 (b),and 21:00 (c) on September 23,2019

图8 2019年9月23日空港工业园区09时(a)、15时(b)和21时(c)NO2浓度叠加风场Fig.8 Distributions of NO2 concentration superimposed wind field in airport industrial park at 09:00 (a),15:00 (b),and 21:00 (c) on September 23,2019

图9 2019年9月23日空港工业园区09时(a)、15时(b)和21时(c)O3浓度叠加风场Fig.9 Distributions of O3 concentration superimposed wind field in airport industrial park at 9:00 (a),15:00 (b),and 21:00 (c) on September 23,2019

15时，除9#东北延长带PM2.5污染空间相关性较弱外，其余辐合区PM2.5污染空间相关性均较强。7#南向延长带NO2空间相关性较强。除10#外，其余辐合区O3污染空间相关性均较强。10#北向延长带的PM10空间相关性较弱。以上分析表明，15时PM2.5、O3空间相关性较强的辐合区较多，与NO2强空间相关性的辐合区连接成为穿越工业园区西部、中部、东部以及东南部的污染集聚带。该区域集合电子元件制造业、汽车制造业、金属制造业、热电企业、钢铁企业、医药企业、生物企业等，排放源种类众多。NW风及N风由7#进入该集聚区，SE风及S风由11#西南延长带进入该集聚区，并在集聚区内形成乱流，使得该区域成为污染集聚带，平均风速为1.1 m·s-1。此风场背景下，应加强PM2.5、O3、NO2协同管控。

图10 2019年9月23日空港工业园区09时(a)、15时(b)和21时(c)PM10浓度叠加风场Fig.10 Distributions of PM10 concentration superimposed wind field in airport industrial park at 09:00 (a),15:00 (b),and 21:00 (c) on September 23,2019

表3 2019年9月23日09时空港工业园区气流辐合区内PM2.5、NO2、O3、PM10质量浓度Moran′s ITable 3 Moran′s I of concentration of PM2.5,NO2,O3,and PM10 in the convergence zone of airflow in airport industrial park at 09:00 on September 23,2019

21时，NO2污染空间相关性整体较弱，而PM2.5、O3污染的空间集聚区呈现延展性。其中PM2.5污染集聚区由14#向南延伸，O3污染集聚区由14#向东南延伸经过16#、18#并与20#相交。PM2.5、O3污染集聚区均位于工业园区西部，京津塘高速东侧，该区域内集合精密元件制造、航空制造、材料制造、汽车服务业等；NW风经14#向东南进入20#，S风北上进入14#，平均风速为0.4 m·s-1，此风场背景下，应加强对PM2.5、O3的协同管控。17#、18#以设备制造、钢铁制造、热电等为主。其中17#主导风向为NW风，平均风速为0.6 m·s-1；18#主导风向较为复杂，为NW风、SE风及S风，平均风速为0.5 m·s-1，该风场背景下，应加强对PM10的管控。

表4 2019年9月23日15时空港工业园区气流辐合区内PM2.5、NO2、O3、PM10质量浓度Moran′s ITable 4 Moran′s I of concentration of PM2.5,NO2,O3,and PM10 in the convergence zone of airflow in airport industrial park at 15:00 on September 23，2019

表5 2019年9月23日21时空港工业园区气流辐合区内PM2.5、NO2、O3、PM10质量浓度Moran′s ITable 5 Moran′s I of concentration of PM2.5,NO2,O3,and PM10 in the convergence zone of airflow in airport industrial park at 21:00 on September 23,2019

3 结论与讨论

(1)2019年9月23日至10月1日空港工业园区垂直层次主要污染物为PM2.5、NO2、PM10和O3。

(2)空港工业园区高浓度PM2.5、NO2分别受SSW风、ENE风传输影响较大，30 m层响应频率分别达到46.1%、45.5%；高浓度O3、PM10均受SE风传输影响较大，30 m层响应频率分别达到25%、62.5%。5 m层及30 m层平均风速均与PM2.5、NO2、PM10浓度呈负相关；与O3浓度呈正相关。除区内自排放外，区外机场南西南段排放对PM2.5影响较大；区外东东北方向津汉公路、东丽湖路等道路移动源对NO2影响较大；O3及PM10受区外东南方向津滨高速、宁静高速及津北高速移动源，以及机场东南段排放影响较大。

(3)2019年9月23日09时空港工业园区内1#气流辐合区应加强PM2.5、NO2、PM10协同管控，2#应关注NO2管控，3#西北延长带及5#北向延长带应关注O3管控；15时应加强对工业园区中、西、东、东南部PM2.5、O3、NO2协同管控；21时14#气流辐合区应加强PM2.5、O3协同管控，17#、18#应关注PM10管控。

(4)本研究形成的大气污染过程与气象风场响应关系建立方法体系，集网格化监测、协同管控为一体，该方法体系可识别工业园区尺度内外污染源、对区内小时污染特征进行诊断，具有应用前景和普适性。

(5)垂直分层监测主要用于监控区外传输对工业园区中部即主体部分的影响，为进一步探讨区外传输对工业园区边缘部分的影响，可进行加密布点，这是本研究需要完善的方向。由于点位布设施工、设备挂载高度限制等原因，本研究垂直监测最高设置为30 m。为突破高度限制，可采用数值仿真研究飞机对下垫面的附加湍流效应，这是本研究继续探索的方向。