太湖流域长荡湖近百年生态环境演变过程*

刘维淦，林 琪，张 科，沈 吉,3

(1:南京大学地理与海洋科学学院，南京 210023) (2:中国科学院南京地理与湖泊研究所，南京 210008) (3:湖泊与环境国家重点实验室，南京 210008)

太湖流域位于长江下游，近千年来一直是中国经济最发达、人口最密集的地区之一[1]. 最近几十年，太湖流域经历了快速的农业发展、城市化和工业化[2]. 虽然太湖流域仅占国土面积的0.4%，但其GDP约占到全国的9.8%，人口约占到全国的4.4%(>6千万居民)，对我国社会经济发展和生态文明建设具有重要意义[3]. 过度开发已经对太湖流域的生态环境产生了深远的负面影响，使其难以满足当前可持续发展对流域生态系统服务和功能的需求[2]. 多重人为影响如森林砍伐、土地开垦、农业化肥的使用以及工农业废水排放使湖泊水质显著恶化[4]，主要表现在两方面：第一，富营养化严重，蓝藻水华暴发增强，如暴发面积加大、频次升高、时间延长；第二，重金属等典型人为污染加剧，不仅具有易富集、难降解、高毒性等特点，还会通过生物积累和食物链放大作用对水生群落造成危害，进一步危及水产品安全和人类健康[5].

长荡湖是太湖流域的第三大湖泊，位于流域上游. 该湖泊兼具灌溉、养殖、供水等多种功能，并作为金坛和溧阳等城市饮用水的备用水库，是太湖上游重要的水源地之一. 近年来，受到农业、养殖业发展以及工业化和城镇化的影响，长荡湖流域水环境总体呈下降趋势，湖体已达到中-重度富营养状态[6-7]. 水质监测数据表明，在1997-2012年间，长荡湖水体总氮浓度变化范围为0.363～7.685 mg/L，总磷浓度为0.046～0.317 mg/L[6]. 2010年长荡湖叶绿素a平均浓度已达50 μg/L，高于太湖流域大多数水体，并呈持续上升趋势[7]；目前，长荡湖局部水体受到严重富营养化、蓝藻水华暴发的影响，直接威胁流域生态安全. 然而，通过监测和调查手段获取的数据通常时间太短或范围有限，无法提供湖泊生态环境变化的全面记录，难以重建人类改造湖泊的完整历史过程，不利于湖泊生态环境的有效保护和湖泊资源的可持续利用[8].

湖泊沉积作为湖泊-流域物质的“汇”，具有连续性好、时间分辨率高、蕴含信息量丰富等特点，是了解过去湖泊环境质量演变的重要媒介，同时也成为研究人与自然相互作用历史及区域生态环境重建的良好载体[9-10]. 基于精确定年的湖泊沉积记录，有效揭示了我国东部发达地区的巢湖、鄱阳湖、太湖等大型浅水湖泊近百年来人为污染和富营养化历史[11-14]；近年来太湖流域其他较小湖泊的古湖沼研究也揭示出流域人类活动对过去湖泊环境变化存在强烈影响，并强调了湖泊沉积记录在研究人与环境相互作用过程、支撑流域生态安全中的重要作用[15-17]. 本研究旨在通过对长荡湖沉积岩芯中的有机质、营养盐和金属元素开展系统分析，结合流域社会经济发展资料，解析湖泊过去百年来的富营养化和重金属污染历史及特征，反演湖泊生态环境演变过程，以期为流域环境评价和生态修复提供更多基础数据支撑.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

长荡湖(31°33′～31°40′N，119°30′～119°37′E)位于太湖流域西北部(图1). 该区域受到亚热带季风影响，四季分明，年降水量在1000～1400 mm之间，多年平均降水量为1115.1 mm，降雨主要集中于5-9月[18]. 长荡湖长16.0 km，宽5.6 km，水域面积约90 km2，水深0.8～1.2 m，pH值为7～8，年均进出长荡湖水量为6×108～7×108m3/a，换水周期为56 d[18]. 长荡湖水文情况复杂，有12条相连的河流，大部分从西部入湖，向东排入滆湖水系，最终汇入太湖[18]. 其中丹金溧漕河来源于京杭大运河，纵贯金坛区，是流域最大的入湖河流，汇集了通济河和薛埠河等河流后分流注入湖泊(图1). 过去50多年来，长荡湖区域经历了快速的人口增长和经济发展，其中金坛区人口从1950年的27万增加到2016年的55万，同期年工业产值从200万元增加到1218亿元[19]；然而，流域生态环境受到强烈人为影响，湖泊水质显著恶化.

图1 太湖流域土地利用方式和长荡湖岩芯采样点位置Fig.1 Land use types in Lake Taihu Basin and a sampling site of the sediment core in Lake Changdang

1.2 样品采集、实验分析与数据收集

长荡湖湖心区的沉积物未受到人为活动的直接干扰，具有连续的沉积序列. 在2016年，利用配备90 mm直径取芯管的接杆采样器，在长荡湖湖心区(图1)采集了长50 cm沉积岩芯，所获岩芯水土界面清晰；现场以0.5 cm间隔分样，所有样品均置于密封袋内冷藏保存，带回实验室以备分析. Zhang等[16]报道了该岩芯沉积物的210Pb年代序列，结果表明，50 cm岩芯涵盖了长荡湖过去111年的沉积历史(1905-2016年)，平均沉积速率为0.45 cm/a[16]，这与太湖和长江中下游其他湖泊的研究结果较为一致[13,20].

岩芯样品冷冻干燥后，被磨过筛(孔径为0.074 mm)，主要用于分析沉积物中有机质、营养盐和金属元素含量，分析间隔为1～2 cm. 取约0.5 g样品，加入足量5%的稀盐酸充分反应以去除碳酸盐，用去离子水洗至中性，冷冻干燥后，称重和研磨，采用EA3000型元素分析仪测定样品中的总有机碳(TOC)和总氮(TN)含量. 每15个样品插入质控标样，即地质矿产部地球物理地球化学勘查研究所提供的土壤和水系沉积物，确保分析误差<10%. 取约0.2 g样品，经盐酸-硝酸-氢氟酸完全消解，采用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)测定金属元素Al、Zn和总磷(TP)含量，采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定微量金属元素Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、Sb、Cd等含量. 分析过程中每10个样品采用空白对照和标准参考物质GBW07309进行质量控制，测量精度控制在92%～106%范围内. 所有样品测试均在中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室完成．

长荡湖流域近60年来连续的社会和经济记录主要收集自金坛区统计年鉴和地方志，包括人口、农作物和水产品产量以及化工和冶金产值等数据，用于反映流域人类活动的长期趋势.

1.3 沉积物污染评价方法

本文采用地球化学方法对长荡湖沉积物重金属元素进行标准化，以消除粒度效应和有机质对重金属含量的影响，准确评估人为污染. 沉积物中Al元素通常以流域自然来源为主，地球化学性质稳定，其含量可以指示流域物源区土壤与岩石碎屑供给的变化[21-22]. 本文选取Al作为参比元素，目标元素M含量经地球化学标准化后，其富集系数(EF)计算公式为：

EF=(M/Al)样品/(M/Al)背景

(1)

为定量反映沉积物中重金属的人为贡献量，本文进一步计算了目标重金属的人为来源含量[M]人为，其公式为[13]：

[M]人为=[M]样品-[Al]样品×(M/Al)背景

(2)

沉积物背景值的选取直接影响到富集系数的计算结果. 研究表明，在进行湖泊等较小水体单元沉积物重金属污染评价时，历史沉积物更为合适[21]. 根据长荡湖沉积岩芯测年结果和重金属含量垂向变化特征，本研究选取沉积岩芯底部5个样品(相当于1905-1915年)中金属元素含量平均值作为参考背景. 由此，本文中计算的重金属EF值可有效指示人为污染程度，其中EF<2指示无污染至较低污染，2～5指示中等污染程度，5～20指示高污染程度，>20指示极高污染程度[23-24].

此外，本研究采用污染负荷指数(PLI)来评估单个样品(特定年代的沉积层位)中重金属总的污染水平，计算公式为[25]：

PLI=(CF1·CF2·CF3…CFn)1/n

CF=[M]样品/[M]背景

式中，M为目标重金属元素，CF为重金属的污染系数. 本文分析沉积物中Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、Sb、Cd共7种重金属元素的综合污染水平，重建湖泊污染历史序列. 当PLI>1时，即指示存在重金属污染.

2 结果与讨论

2.1 沉积物营养盐与湖泊富营养化

在亚热带浅水湖泊中，沉积物TOC、TN和TP含量通常与湖泊的生产力和营养状况密切相关，是湖泊富营养化过程重建的重要指标[26]. 湖泊沉积物中TOC主要有2种来源，即以湖泊自身水生生物(细菌、藻类和大型水生植物等)为主的内源贡献和以流域内陆生植被及土壤来源为主的陆源贡献；TN主要以有机氮的形式存在，自然条件下以湖泊生物来源为主，部分受干扰湖泊中也存在人为活动输入[27]. 湖泊沉积物中有机质的碳氮摩尔比值(C/N)可以较好地判识有机物的来源. 研究表明，低等水生植物(藻类)及光合细菌具有较低的C/N比值，一般介于4～10；陆生维管束植物具有较高的C/N比值，一般>20；大型水生植被的C/N比值一般介于10～20之间[28]. 当沉积物中有机质的C/N比值大于8时，常常被认为是受到陆源输入或水生植被影响；沉积物中内源有机质所占的比例越高，C/N比值就越小[29]. 磷被视为大多数湖泊中藻类生长的主要限制性营养盐，磷输入直接影响到湖泊的营养状态[30]. 湖泊沉积物中磷一般有2种来源：一是流域土地利用与地表植被破坏，导致土壤侵蚀，自然源磷输入湖泊，并以颗粒态为主，难以被生物直接吸收利用；二是流域居民生活废水、农业污水排放等人为源的磷，主要以溶解态进入湖泊，大部分以生物可利用态蓄积于沉积物中[30].

长荡湖岩芯沉积物中TOC、TN和TP含量的变化趋势大体相似，分别由岩芯底部到顶部呈现相对平稳、显著上升、维持在较高水平或稍有下降趋势，而C/N比值呈相反的变化趋势. 整体上，沉积物营养指标历史变化与流域社会经济记录相对应(图2)，例如，1950年以来TOC、TN含量与农作物产量的相关系数分别为0.671和0.682，与水产品产量的相关系数分别为0.697和0.742，均表现出显著相关. 因此，长荡湖富营养化过程大致可以划分为3个阶段：

第一阶段(1905-1950s)，TOC、TN和TP含量相对平稳，均维持在较低水平，可能指示该时期湖泊初级生产力较低；C/N比值介于12.8～15.3(平均为14.0)，整体处于3个阶段中最高水平，反映此时沉积物中有机质受到内源与外源的共同影响，特别可能与该时期相对发育的水生植被有关[31]. 1950s以前，长荡湖流域以传统农业为主，金坛县90%以上的人口从事粗放式农业活动，生产技术相对落后[32]. 根据营养指标综合判识，该阶段湖泊生态环境受人类活动影响较弱，湖泊营养水平相对较低.

第二阶段(1950s-1980s)，TOC和TN含量均呈上升趋势，并在1970s翻倍，C/N比值持续下降至9左右，指示湖泊沉积物有机质增多，以内源贡献为主，其所占比重逐渐升高. 该阶段最大的特征是：TP含量在1970s急剧升高至2050 mg/kg，显示湖泊营养水平快速上升，以藻类为主的初级生产力急剧增强. 这与流域农业活动及居民生活等产生的营养物质输入增加密切相关. 在此阶段，长荡湖流域人口翻倍，到达50万以上；流域居民开展了大规模的农业垦殖，超过20%的流域土地被开垦为农业用地，含磷肥料被大量使用，以满足日益增长的粮食和农产品需求，致使湖泊出现快速的营养富集和生态恶化，如由草型清水湖泊向藻型浊水湖泊过渡[15].

图2 长荡湖岩芯沉积物有机质和营养盐指标(TOC、TN、C/N、TP)与 流域人口、农作物及水产品产量历史变化对比Fig.2 Historical variations of nutrient proxies (TOC,TN, C/N, TP) of sediment core in Lake Changdang and population, crop and aquatic yield within the catchment

第三阶段(1980s-2016年)，TOC和TN含量处于较高水平，略呈上升趋势，C/N比稍有下降，指示湖泊处于高藻类生产力的状态，这与先前基于沉积物脂类生标的研究结果一致[16]. TP含量虽有短期快速下降，但仍处于较高水平，可能受到农业磷输入减少和有机磷占比下降的影响，同时沉积物底泥释放的磷会对湖泊水体产生二次营养输入. 与上一阶段相比，长荡湖流域社会从农业主导型转变为工业型为主，丹金溧漕河携带大量工业和城镇化产生的污水进入湖泊，造成持续的人为营养和污染物输入，维持甚至加剧湖泊富营养化程度. 根据2001-2002年长荡湖出入湖泊的流量监测资料显示，由河道入湖的TN和TP负荷分别达到3389.4和88.0 T/a，占总入湖负荷的62.3%和49.2%[33]. 此外，1980s长荡湖的围网养殖面积接近全湖面积的一半[34]，水产品产量从1970年的2300 t增长到2007年的44460 t，人工投放饵料带入了大量的氮、磷等营养物质[35]. 例如，由养殖业带来的TP达到27.0 t/a，占入湖污染负荷的15.1%[2]. 在人为营养富集和水位调节的双重作用下，长荡湖水体透明度从2005年的0.52 m降低到2012年的0.33 m，叶绿素a浓度升高至50～100 μg/L范围，而沉水植被覆盖度从1980s初的84%锐减至2010s初的30%以下[4-5]，湖泊进入生态急剧退化的藻型状态.

最近数十年来，一系列环境保护措施在长荡湖实施，如退田还湖、减少围网养殖规模、拦污截留等，但湖泊沉积物营养盐指标并未出现明显变化，水体氮磷仍超出地表水Ⅲ类水质标准，蓝藻水华时有发生. 因此，长荡湖当前管理工作亟待加强相关保护和修复措施的力度，调控藻型富营养化湖泊的内在营养循环，制定合理的修复目标和实施路径. 例如，根据1950年之前的湖泊营养本底和水生群落组合，可以确立切实可行的修复策略.

2.2 沉积物重金属污染与人为影响评估

随着我国工业化和城市化的快速发展，湖泊重金属污染问题越发严重[36]. 重金属元素一般通过流域汇水、地表径流和大气沉降进入湖泊中，大部分经由悬浮物质的吸附和沉淀作用积累在沉积物中. 因此，湖泊沉积物能有效记录重金属污染历史，评估人为影响程度，并且为湖泊重金属污染治理提供背景参考[13]. 如图3所示，长荡湖岩芯沉积物中的金属元素具有相似的历史变化模式，含量均在1970年前后升高，在1980年到达峰值，随后稍有下降(Cd除外)，最后于1990s以后保持稳定，说明近几十年金属元素来源发生了显著变化. 从变异系数来看，各重金属含量的离散程度都较大，其中变异系数最大的是Cd(129%)，远高于其他元素，可能受输入影响最强，其次分别为Sb(86%)、Cu(55%)、Zn(53%)、Pb(44%).

图3 长荡湖沉积岩芯金属元素含量及富集系数(EF)值的变化Fig.3 Changes in contents and EF values of metals in the sediment core from Lake Changdang

图4 长荡湖沉积岩芯中人为 来源的重金属含量Fig.4 Anthropogenic contents of heavy metals in the sediment core from Lake Changdang

通过地球化学标准化，EF值能有效指示重金属的人为污染程度. 长荡湖沉积岩芯中Cr、Ni的EF值较为稳定，均接近于1，说明二者以碎屑来源为主，基本不受人为污染影响. Cu、Pb和Zn的EF值在1970年之后约从1开始增加，并在1980s初期达到并保持在2～3之间，即处于中等污染程度[25]；Sb的EF值增加到8左右，对应于高污染程度，随后于1990s初期降低到中等污染程度. 然而，沉积岩芯中Cd的EF值自1970年开始急剧上升，至1990s初期到达41，随后保持稳定，指示了极高的人为污染水平. 本文运用人为源金属含量进一步表征沉积物中重金属污染的人为贡献(图4)，结果表明，人为Zn含量最高，平均可达59.5 mg/kg；人为Cu和Pb含量次之，均值分别为15.8和9.8 mg/kg；人为Cd和Sb含量最低，均值分别为1.9和1.1 mg/kg. 由此说明，长荡湖沉积物中重金属污染的蓄积量顺序为Zn>Cu>Pb>Cd>Sb，这与流域人类活动导致的重金属排放量密切相关.

图5 长荡湖岩芯沉积物重金属污染负荷与流域化工 和冶金产值及中国污染治理投入的历史变化对比Fig.5 Historical variations of heavy metal pollution load index (PLI) in Lake Changdang, chemical and metallurgical product within the catchment, and investment in pollution treatment of China

湖泊、河流等水体沉积物中重金属污染通常以工业来源和农业来源为主[13,37]，其输入途径包括：(1)点源排放，如工业污水排放等；(2)面源污染，如大气沉降、农业污水等. 先前研究指出，长江中下游等经济发达地区的湖泊中，重金属污染受工业废水输入影响显著[11,13]. 根据图5所示，1970年开始长荡湖流域工业产值(如化工和冶金产业)持续上升，特别是在1980s之后，区域工业蓬勃发展，与湖泊重金属污染程度(EF和PLI值)的升高相对应，很可能反映了该时期粗放式发展模式下大量工业排污对湖泊环境的不利影响. 例如，长荡湖流域先后建立了金坛化肥厂、钢铁厂、分析仪器厂、制糖厂、水泥厂等一批工业企业，其数量从1949年的27家增加到1978年的768家，直至近年的上千家[19]. 该时期流域经济发展以乡镇工业为主，环境保护意识淡薄，化工、冶金、机械制造等重工业以及纺织等轻工业产生的污水含有大量重金属等毒害物质，直接通过丹金溧漕河等河流水系排入湖泊造成污染. 此外，流域周边车辆和船只的汽油燃烧、润滑油使用、轮胎和制动片磨损等会产生重金属颗粒，可能通过粉尘的沉降和径流携带进入湖泊造成污染并累积[38]. 其中，较高的Sb污染可能主要由化石燃料燃烧、冶金工业的发展造成[13]. 长荡湖沉积物中的Cd污染最为严重，与西太湖类似[13]，呈现出极高的生态风险，很可能是受到宜兴陶瓷工业蓬勃发展、污染排放的影响[39]. 虽然长荡湖流域农业发展轨迹与湖泊重金属污染历史存在差异，但是1980年以来化肥、农药的大量使用也会加剧沉积物中Sb、Zn、Cd等污染物的累积[37,40].

近20年来，长荡湖重金属污染趋向稳定或稍有下降，可能受益于污染控制和环境治理投资等措施的实行[41]. 在工业持续发展的同时，加大污染治理可以有效提升环境质量. 例如，2000年以后，长荡湖沉积岩芯中Sb和Pb污染的降低，可能与太湖流域煤燃烧减少、含铅汽油禁用等能源结构转型有关[42]；岩芯中Sb污染的降低，还可能与1980s以来太湖流域城市焚烧炉的减少和老旧重污染冶金工业的淘汰转型有关. 由此说明，相比于早期粗放式发展模式，当前先进技术应用、资源集约和环境友好的发展模式有助于实现区域可持续发展[43]. 同时，湖泊中Cd等重金属和有机污染物仍处于较高水平[44]，直接威胁水生生物健康和水产品安全，应当成为环境管理与污染修复工作关注的重点. 太湖流域排污管控和土地管理等环保措施有待进一步加强，以严格控制新生和环境遗留的污染物输入湖泊，扭转当前污染趋势.

3 结论

近百年来太湖流域长荡湖富营养化和重金属污染模式具有明显的阶段性，主要受到流域不同类型和强度的人类活动驱动. 1950年之前，湖泊营养水平较低，沉积物有机质受到内源和外源共同影响，重金属以自然来源为主，反映了人类活动影响较弱的准自然演化状态. 随后，受农业活动和居民生活产生的营养输入影响，湖泊逐渐开始富营养化过程，初级生产力上升，内源有机质增加. 1970s湖泊营养水平、藻类生产力和重金属污染程度均显著升高，TP含量快速升高(605～2050 mg/kg)，Cd污染尤为严重(EF>40)，这与流域社会经济转型密切相关，受到粗放型发展模式下大量营养和污染物质排放的直接影响，湖泊生态环境急剧恶化；1980s以后，长荡湖在多重人为驱动下已经大幅偏离自然演化基线，维持在高度富营养化、重污染的状态. 最近数十年，随着环境保护和污染治理的投入，湖泊生态环境质量略有提升，但流域排污管控、土地管理和生态修复等措施仍有待进一步加强，以满足区域可持续发展需求. 长荡湖长期演化模式与太湖流域其他湖泊类似，共同表明，深入理解湖泊生态环境历史演变过程，调控多重驱动影响和内在反馈，有助于可持续的湖泊环境管理和生态修复.