气溶胶组分反演方法光学辐射产品精度的综合分析

张馨丹,李雷*,陈澄,桂柯,郑宇,梁苑新,要文瑞,车慧正

（1中国气象科学研究院,中国气象局大气化学重点开放实验室,北京 100081;2法国里尔大学大气光学实验室,里尔 59000,法国）

0 引 言

气溶胶是“地球-大气-海洋系统”中的重要成分,气溶胶粒子通过散射、吸收和发射能量产生的辐射效应不仅影响大气总能量收支,还会对环境、空气质量、生态系统、人体健康等方面产生重要影响[1-6]。随着气候变化问题日益成为影响人类生存和发展的严峻挑战[7],加强对气溶胶光学特性和物理特性的观测,量化气溶胶颗粒对气候和环境的影响也已经受到人们的广泛关注。因此,加强气溶胶的监测,获取更精确的气溶胶特性参数就显得尤为重要。

目前,在遥感探测技术方面主要有两种方式获取气溶胶的光学和物理特性:地基探测方法和卫星遥感反演[8]。地基探测可以获取高精度的气溶胶光学和微物理特性参数,甚至气溶胶的组分信息,但是由于地基单点观测的空间局限性而无法实现气溶胶大尺度范围的观测[9]。与地基探测不同,气溶胶卫星遥感可以实现区域、全球尺度的气溶胶特性反演,提供大尺度范围、长时间连续观测的气溶胶特性的时空分布信息,因而成为近年来被广泛使用的一种观测方式,并且已形成相对完整的研究体系和反演算法[10，11]。与地基观测不同的是,卫星接收到的大气顶辐射包括大气散射和地表反射两部分,而如何进行地气解耦则是卫星反演气溶胶需要解决的关键问题。传统的卫星反演方法大多依赖于地表反照率的假设,建立气溶胶模型查找表来实现地气解耦,即将卫星实际观测的反照率与通过查找表事先计算获得的值对比,实现最佳拟合,此时对应的参数即为反演的气溶胶参数。如利用红、蓝波段的线性关系发展起来的暗目标（DT）反演算法[12],在亮地表上空反演AOD常用的深蓝（DB）算法[13，14]等都是基于查找表方法建立起来的。除此以外,利用大气散射光的强偏振特性,采用偏振技术有利于分离地表和大气顶的辐射[15],利用偏振辐射对气溶胶粒子更强的敏感性,可以更好地反演气溶胶光学特性,使得卫星反演气溶胶参数的种类和精度都有所提高,因此多角度偏振遥感发展成为目前国际上较为先进的一种卫星遥感探测方式。法国国家空间研究中心研制的POLDER传感器率先实现了地气系统的多角度偏振观测,POLDER-3完整的观测资料为表征全球气溶胶和地表特征提供了非常有价值的数据[16，17]。在POLDER传感器的基础上,Dubovik等[18，19]提出了一种区别于查找表的反演算法,即GRASP算法,它能够提供基于POLDER-3偏振观测的综合反演产品,并且该算法具有高度灵活性,可以应用于多种遥感观测数据反演获得大气气溶胶特性和地表反射率参数。GRASP算法突破了传统查找表方法的局限性,采用多项式最小二乘法迭代拟合最优化求解,实现了在连续求解空间中进行迭代反演。事实证明,GRASP算法可以像地基观测反演一样,从多角度偏振观测中反演获得非常完整的气溶胶参数产品集,包括粒子谱分布、复折射指数、粒子形状、以及各种光学参数,如气溶胶光学厚度（AOD）、单次散射反照率（SSA）、吸收性气溶胶光学厚度（AAOD）、Ångström指数（AE）等[20]。近期,Li等[21]在GRASP算法基础上,将不同气溶胶组分混合规则和气溶胶光学-成分等效转化模型嵌入到GRASP算法的前向模块,在GRASP算法的基础上开发实现了GRASP气溶胶组分反演方法,该方法区别于利用气溶胶光学参数如复折射指数作为中间步骤间接反演气溶胶组分的传统方法,而是利用辐射测量值直接进行迭代拟合获得气溶胶组分反演产品,降低了反演的不确定性,使同时反演获得气溶胶光学产品和气溶胶组分信息成为可能。之后,Zhang等[22]利用地基AERONET产品对Li等[21]开发的气溶胶组分反演方法反演的光学辐射产品分别针对陆地和海洋等不同地表类型进行了验证分析和精度评价,然而,其对组分方法反演的光学产品的验证更多关注在经过插值处理后550 nm波段以及组分混合规则的影响等方面,没有给出卫星光学辐射产品在全球所有地表类型下（将陆地和海洋作为整体）的分析结果,也没有对吸收性气溶胶光学厚度（AAOD）以及不同波段组合下AE指数的验证进行讨论。作为Zhang等[22]研究的进一步补充和完善,本研究旨在针对卫星组分方法获得气溶胶光学辐射特性产品（AOD、AAOD和不同波段组合的AE）在全球所有地表类型下的综合表现进行分析,集中关注其在未经插值处理的440、670、870、1020 nm等直接反演波段的精度评价,避免因波段插值等处理过程引入新的误差,进一步分析气溶胶组分卫星反演方法的适用性和先进性。

1 数据和方法介绍

1.1 数据介绍

选取了POLDER-3观测数据集,包括2005年3月至2013年10月最长的辐射、偏振和多角度观测记录。POLDER-3传感器有3个气体吸收通道（763、765、910 nm）、6个总辐射测量波段（443、490、565、670、865、1020 nm）以及3个偏振观测波段（490、670、865 nm）。POLDER每个像元多达16个观察方向,大约每两天实现一次全球覆盖,像元分辨率约为6 km×6 km。为验证GRASP气溶胶组分方法的可靠性,选取POLDER/PARASOL观测数据作为输入数据,利用耦合了组分方案的前向模型模拟获得卫星遥感观测值,根据观测值和模拟值的误差进行最优化迭代拟合求解,获得气溶胶卫星反演产品,并与地基AERONET标准观测值进行比较,评估算法的可靠性。并将全球不同地表类型下气溶胶光学参数作为整体,针对AOD、AAOD和不同波段组合AE指数进行整体验证分析。

AERONET是一个基于地面的多光谱太阳和天空光度计的全球网络,致力于实时监测气溶胶性质[23]。AERONET将CIMEL太阳光度计作为基本观测仪器,获得的太阳直射辐射数据与天空扫描数据结合,用来反演气溶胶光学特性参数及其他参数,如气溶胶粒径谱分布、散射相函数等。AERONET站点观测值往往作为真值观测标准,为卫星反演验证、模式评估、气溶胶分析等提供长期连续的、精准可靠的气溶胶光学、微物理及辐射特性标准产品。AERONET提供的气溶胶产品反演算法发展经历了三个版本,V2版本相对于V1版本通过改进地表发射率模型和气溶胶微物理模型,提升了气溶胶光学参数反演精度。V3版本提供了全自动云筛选和仪器异常质量控制。AERONET产品分为3级:L1.0指未经过云筛选和质量控制的数据;L1.5指经过云筛选未经过质量控制的数据;L2.0指经过云筛选和质量控制的数据[23-24]。研究中选取的是V3 L2.0数据集,利用POLDER/PARASOL观测期间（2005–2013年）所有AERONET站点的数据。选择AERONET站点AOD、AAOD和不同波段组合AE产品作为评价卫星反演产品的参考,验证和评估GRASP气溶胶组分方法反演的气溶胶光学产品。

1.2 气溶胶组分卫星反演方法简介

GRASP气溶胶组分方法致力于从各类遥感观测（包括地基、空基和卫星观测）中直接反演气溶胶组分信息,是一种能够监测具有广泛时空覆盖范围的气溶胶组分反演方法[21]。GRASP气溶胶组分方法是在GRASP算法的基础上实现的,算法由前向模型和数值反演两个模块构成。前向模型模拟光与大气气体、气溶胶和底层地表相互作用而产生的大气辐射。GRASP气溶胶组分方法继承了GRASP算法前向模型的优点,不仅具有高度灵活性,有效地对偏振信号和卫星观测光谱进行模拟,还可以准确模拟不同形状粒子（球形和非球形）的辐射传输过程,更好地反映粒子形状对于辐射特性的影响。图1为GRASP气溶胶组分方法的前向模型示意图,相比于一般性的气溶胶组分反演方法,GRASP气溶胶组分反演方法在前向模型中嵌入了不同气溶胶组分混合规则和气溶胶光学-成分等效转化模型,对来自气溶胶成分和混合状态的气溶胶光学-辐射参数、气溶胶微物理参数以及气溶胶化学组分含量信息进行模拟仿真,得到模拟的敏感性参数。与传统的利用气溶胶光学特性间接反演气溶胶组分的方法不同,GRASP气溶胶组分方法能直接反演获得不同气溶胶组分含量取代复折射指数的光谱依赖性,从测得的辐射中直接推断气溶胶组分,避免中间步骤所带来的不确定性,从而实现气溶胶光学特性和化学组分的同时反演。GRASP气溶胶组分方法不仅提供了常见的可比性的气溶胶光学参数,还提供了额外的气溶胶成分信息,如黑碳、棕色碳、吸收性沙尘、散射性沙尘、水溶性无机盐等。研究中选取了经过广泛测试并被广泛应用的Maxwell Garnett（MG）等效介质模型[25]构成气溶胶光学-成分模型来模拟混合气溶胶的光学特性,并以此获得相关的气溶胶光学-成分敏感性参数。图2为GRASP气溶胶组分方法的数值反演模块,其基本遵循了标准GRASP算法的数值反演模块[18，19，21],基于多项最小二乘对观测数据进行最佳统计优化拟合,具有加速迭代收敛的优势。如图2所示,将耦合“光学-成分模型”带入数值反演模块中,在先验约束条件下进行数值优化拟合,根据前向模型模拟的敏感性参数与观测得到的敏感性参数来构建评价函数,当敏感性参数的综合拟合效果最优时,即可获得最佳的光学-成分反演结果。

图1 GRASP气溶胶组分方法前向模型示意图Fig.1 Diagram of the forward model for the GRASP aerosol component approach

图2 GRASP气溶胶组分方法数值反演模块示意图Fig.2 Diagram of the numerical inversion module of the GRASP aerosol component approach

MG模型适用于不可溶小粒子离散悬浮于溶液的情况[25]。MG近似假设粒子为球形,假设非均匀颗粒物由多种不可溶内含物和一种均匀基质构成。一般来说,基质可以由水或可溶性无机盐（例如硫酸铵、硝酸铵和海盐）构成。利用吸湿特性和可溶性无机物和水的比例来计算基质的复折射指数[21，26]。确定基质的复折射指数之后,使用MG方程可计算得到混合物的复折射指数[25],其表达形式为

式中εMG为整个介质系统的平均介电函数,εm为基质的介电函数,fj和εj分别是第 j种内含物的体积比例和介电函数。在获得εMG基础上,可进一步计算混合气溶胶的复折射指数,即

式中mr为混合气溶胶复折射指数的实部,εr和εi分别是混合气溶胶介电函数的实部和虚部,mi为混合气溶胶复折射指数的实部。

1.3 数据匹配统计量化方法介绍

为了使卫星观测和地面观测更好地对比,需要将AERONET站点的测量值与具有时空变化的卫星遥感气溶胶产品进行时空匹配[27]。根据PARASOL/GRASP的分辨率,本研究考虑6 km空间分辨率的气溶胶产品。搜索地基AERONET站点太阳光度计和卫星反演在一个时空窗口内重合。考虑到较大的窗口尺寸可能会引入不必要的误差,因而直接计算以AERONET站点为中心的2 pixel×2 pixel网格的卫星数据平均值[15，28]。考虑到气溶胶光学特性随时间变化的影响[20],根据卫星过境以及数据获取时间,选择包括卫星过境时间前后30 min的平均值来提取地面AERONET站点的AOD和AE产品,考虑到SSA、AAOD产品数据量少,在此选择卫星过境时间前后180 min的平均值来提取地面SSA、AAOD产品。

为了量化统计结果,在此使用标准的统计参数,包括线性相关系数R、均方根误差ERMS、平均相对误差（RMB）BRM、线性回归的斜率和截距、以及全球气候观测系统（GCOS）[28]提出的GCOS分数SGCO进行气溶胶光学特性产品反演的精度验证。其表达式分别为

2 分析与总结

为表征GRASP气溶胶组分方法反演的气溶胶光学参数的质量,将GRASP气溶胶组分方法应用到POLDER/PARASOL 2005–2013年共9年的气溶胶观测数据中,并将不同地表类型下产品作为一个整体对气溶胶主要参数进行对比验证分析,进一步分析气溶胶组分方法的适用性和先进性。

2.1 气溶胶光学厚度

气溶胶光学厚度（AOD）是描述气溶胶光学特性、确定气候效应影响的关键因素,因此成为地基和卫星遥感反演的首要气溶胶光学参数。Zhang等[22]针对陆地和海洋等不同地表类型下气溶胶组分方法的AOD分别进行了验证,并且详细分析了经过插值处理后550 nm产品在陆地和海洋区域的表现。考虑到卫星产品在全球区域内整体精度的问题,图3显示的是全球所有地表类型（包括陆地区域22577个有效匹配观测量和海洋区域1280个有效匹配观测量,共23857个）下GRASP气溶胶组分方法反演的不同波段总AOD（440、670、870、1020 nm）与相应的AERONET总AOD（440、670、870、1020 nm）的对比验证。GRASP气溶胶组分方法AOD的反演结果在不同光谱上都与AERONET标准AOD产品表现出很好的一致性。AOD在各个波段都具有很好的线性回归关系,如在440 nm波段:y=0.871x+0.013,在670 nm波段:y=0.865x+0.015。相关系数R最高为0.919,出现在440 nm波段,在670、870、1020 nm波段R分别为0.900、0.886、0.878;各个波段ERMS在0.13左右,分别为0.166、0.123、0.112、0.106,在440 nm波段处最大,1020 nm波段处最小,这与AOD的动态范围在1020 nm处相对集中有关;GCOS分数在50%左右,表明满足GCOS要求的卫星获得的AOD的百分比约为50%,在不同波段处GCOS分数分别为42.0%、52.2%、57.1%、58.8%,在低AOD（＜0.2）情况下,各个波段GCOS分数最高,而在高AOD情况下（＞0.7）具有最低GCOS分数。值得注意的是,GRASP气溶胶组分方法AOD反演偏差较小,在440、670、870、1020 nm波段整体偏差分别为-0.03、-0.02、-0.02、-0.02;在AOD小于0.2的情况下偏差最小,接近于0。整体而言,GRASP气溶胶组分方法反演的AOD产品基本呈现无偏差状态。所有地表类型下整体验证结果表明,GRASP气溶胶组分方法可以反演相当精度的AOD产品。

图3 2005–2013年全球所有地表类型下GRASP气溶胶组分方法POLDER/PARASOL反演的AOD和AERONET AOD的相关性。（a）440 nm;（b）670 nm;（c）870 nm;（d）1020 nmFig.3 Correlation of the AOD derived by the GRASP component approach from POLDER/PARASOL measurements for all global surface types with the corresponding AERONET AOD,from 2005 to 2013.（a）440 nm;（b）670 nm;（c）870 nm;（d）1020 nm

2.2 吸收性气溶胶光学厚度

AAOD与能吸收太阳光的气溶胶粒子有关,如黑碳、棕色碳、吸收性沙尘等。AAOD的数据筛选方法同SSA,Zhang等[22]的研究表明,卫星反演SSA产品与地基AERONET SSA具有较好的一致性,在波段440、670、870、1020 nm的相关系数分别为0.355、0.614、0.629、0.638,因此,进一步对比了AAOD的产品,如图4所示。AAOD的相关系数R相对偏低（0.6～0.7）,这与AAOD值较低有关,大部分AAOD值都集中在AAOD＜0.2以下,随着波长的增加,AAOD值的范围更集中,在870 nm和1020 nm波段处主要分布在AAOD小于0.1以下,R和斜率都随着AAOD值范围的集中而减小,与之相对应,ERMS、偏差和RMB也相应减小。

图4 2005–2013年全球所有地表类型下GRASP气溶胶组分方法POLDER/PARASOL反演的AAOD和AERONET AAOD的相关性。（a）440 nm;（b）670 nm;（c）870 nm;（d）1020 nmFig.4 Correlation of the AAOD derived by the GRASP component approach from POLDER/PARASOL measurements for all global surface types with the corresponding AERONET AAOD,from 2005 to 2013.（a）440 nm;（b）670 nm;（c）870 nm;（d）1020 nm

2.3 不同波段组合下Ångström指数

研究人员针对气溶胶组分方法获得的AE（440/870 nm）指数在陆地和海洋等不同地表类型下的精度进行了验证分析[22]。为了更详细更精确地评价AE指数精度情况,图5显示了GRASP气溶胶组分方法获得的不同波段AOD组合（440/670 nm、670/870 nm、870/1020 nm和440/1020 nm）下AE值与AERONET相对应的AE对比验证。GRASP气溶胶组分方法反演的AE值与AERONET AE具有很高的相关性,通过不同波段AOD对数内插获得的AE值R分别为0.822、0.853、0.792、0.849;截距分别为0.732、0.889、0.877、0.849。由于AE的动态范围相对较大,因此其具有比AAOD更大的ERMS（＞0.3）和RMB（约为1）。

图5 2005–2013年全球所有地表类型下GRASP气溶胶组分方法POLDER/PARASOL反演的AE和AERONET AE的相关性。（a）440/670 nm;（b）670/870 nm;（c）870/1020 nm;（d）440/1020 nmFig.5 Correlation of the AE derived by the GRASP component approach from POLDER/PARASOL measurements for all global surface types with the corresponding AERONET AE,from 2005 to 2013.（a）440/670 nm;（b）670/870 nm;（c）870/1020 nm;（d）440/1020 nm

3 结 论

作为Zhang等[22]研究的进一步补充和完善,利用AERONET产品,针对卫星组分方法获得气溶胶光学辐射特性产品（AOD、AAOD和不同波段组合的AE）在全球所有地表类型下的综合表现进行分析,并且聚焦于GRASP卫星组分方法获得的未经插值处理的440、670、870、1020 nm等直接反演波段的精度评价,避免因波段插值等处理过程引入新的误差,进一步分析气溶胶组分卫星反演方法的适用性和先进性。GRASP气溶胶组分方法反演的不同波段AOD与AERONET的AOD测量值表现出一致性,表明GRASP气溶胶组分方法AOD反演具有很高的精度和适用性。不同波段AAOD（440～1020 nm）与AERONET（440～1020 nm）具有较强的相关性且具有较小的偏差。GRASP气溶胶组分方法在全球范围内提供的AE值与AERONET站点AE值的统计相关性特性表征良好,能提供良好的相关统计指标。整体验证结果表明,考虑气溶胶混合规则、包含光学-成分模型的GRASP气溶胶组分算法,不仅能提供与AERONET观测相当的AOD,还可以提供额外的具有相当精度的气溶胶光学产品,如AAOD、AE等,证明了该组分反演方法在光学反演方面的适用性和先进性,为未来气溶胶特性卫星反演的发展和优化提供了新的方向和挑战。