渤东凹陷北部烃源岩地球化学特征与油源对比

2022-02-18郭喜浩徐国盛黄晓波梁浩然李长志李智超

成都理工大学学报（自然科学版） 2022年1期

郭喜浩, 徐国盛, 黄晓波, 江涛, 梁浩然, 李长志, 李智超

(1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059；2.中海石油(中国)有限公司天津分公司，天津 300459)

渤海湾盆地是中国最为重要的含油气盆地之一，油气产量占全国总油气产量的1/3以上[1-2]。渤东凹陷位于渤海湾盆地东部渤海区域，于20世纪70年代末开始进行油气勘探，但效果并不理想，只在渤东低凸起和庙西北凸起发现商业性油田，而在凹陷内部一直未有重大发现[3]。渤东凹陷构造带成藏条件较为优越，具有多层系烃源岩发育、储层条件优越、构造圈闭多层系发育且规模较大等特点，目前已经发现了多个含油气构造，油气显示十分活跃(如LD34-C井油气显示169 m/28层)，呈现广阔的勘探潜力。

厘定主力烃源岩并明确不同层系烃源岩的贡献，对于发育多套烃源岩的含油气盆地油气勘探工作具有非常重要的意义。目前，对渤东凹陷的主力烃源岩层系仍存在较大的争议，文志刚等[4]、何文祥等[5]和李宏义等[6]认为渤东凹陷的主力烃源岩为沙河街组，而邹华耀等[7]则认为东营组是渤东凹陷的主力烃源岩。另外，关于渤东凹陷不同层系烃源岩的贡献，前人同样缺乏系统性的研究。这些都极大地制约了渤东凹陷的油气勘探工作。

鉴于此，本文利用最新探井资料，采用总有机碳、岩石热解等测试分析数据，对渤东凹陷不同层系烃源岩有机质丰度、类型以及成熟度等进行评价，厘定其主力烃源岩；利用GC-MS测试对不同层系烃源岩以及不同构造原油的生物标志化合物特征进行研究，明确不同构造油气来源，为渤东凹陷下一步的油气勘探提供指导。

1 区域地质背景

渤海湾盆地位于华北板块东缘，是在华北克拉通基底之上发育的新生代断陷盆地，面积约20×104km2，是中国最重要的含油气盆地之一[8-9]。渤东凹陷四周分别被渤东低凸起、渤南低凸起、庙西南凸起、庙西北凸起以及胶辽隆起所围，东北和西南分别与辽东凹陷、渤中凹陷相邻(图1)。研究区位于渤东凹陷北部，主要包括LD28、LD32、LD34和PL3四个构造，面积约 1 200 km2。

与渤海湾盆地其他凹陷类似，渤东凹陷主要经历了2期构造-沉积演化阶段：裂陷阶段(65～24.6 Ma B.P.)和拗陷阶段(24.6 Ma B.P.至今)[10]。裂陷阶段沉积了古近系孔店组、沙河街组和东营组地层，为陆相三角洲-湖泊相沉积[11]。拗陷阶段可进一步划分为新近系馆陶组-明化镇组下段沉积时期的裂后热沉降阶段以及明化镇组上段至第四系平原组沉积时期的新构造运动阶段[12]，其中馆陶组和明化镇组以浅水三角洲和湖泊相沉积为主[13]，平原组以河流相沉积为主[14]。

2 烃源岩评价

在裂陷阶段，渤东凹陷发育了多套烃源岩，主要包括东三段、沙一+沙二段、沙三段，周边的含油构造已经证实了这几套烃源岩的贡献[15]。

图1 研究区位置及综合柱状图Fig.1 Location and comprehensive stratigraphic histogram of the study area

2.1 烃源岩有机质丰度

研究区东三段烃源岩样品测试的有机碳质量分数(wTOC)为0.63%～2.38%，平均为1.34%；S1+S2质量分数为1.25‰～15.31‰，平均为6.49‰(表1)。根据中国陆相烃源岩有机质丰度评价标准(表2)[16]，东三段的好-很好烃源岩占61.5%，较好烃源岩占38.5%，总体上为好-很好烃源岩，生烃潜力大(图2)。

沙一+沙二段烃源岩样品测试的wTOC为0.27%～3.44%，平均为1.08%；S1+S2质量分数为0.23‰～50.57‰，平均为8.02‰(表1)，非-很好烃源岩均有发育(图2)。烃源岩品质存在较为明显的差异，斜坡区表现为有机碳含量低值分布区(图3)，如LD28-A和LD34-A井区wTOC为0.27%～3.44%，平均为0.71%，以非-较差烃源岩为主，生烃潜力较差；但LD28-A和LD34-A井区之间的小洼陷却表现为有机碳含量高值分布区，具有较好的生烃潜力；凹陷内部普遍表现为有机碳含量高值分布区，如PL3-A、LD34-B、LD32-B和LD32-A井区均位于wTOC≥1.0%的好-很好烃源岩分布区，生烃潜力大。

表1 渤东凹陷北部烃源岩有机质丰度评价Table 1 Evaluation of organic matter abundance of source rocks in the northern Bodong Sag

表2 陆相烃源岩有机质丰度评价标准Table 2 Evaluation criteria for organic matter abundance of terrestrial source rocks

图3 渤东凹陷北部烃源岩有机碳平均质量分数等值线分布图Fig.3 Contour map of average TOC of source rocks in the northern Bodong Sag

图2 渤东凹陷北部烃源岩有机碳含量与热解生烃潜量关系图Fig.2 Correlation between TOC and S1+S2 of source rocks in the northern Bodong Sag

研究区沙三段烃源岩样品测试的wTOC为0.2%～0.96%，平均为0.47%；S1+S2质量分数为0.12‰～4.45‰，平均为1.52‰(表1)，为非-较好烃源岩(图2)。然而，在渤海海域，沙三段是公认的优质烃源岩发育层段[17]，并且在渤东凹陷南部已钻遇了好-很好级别的烃源岩。渤东凹陷北部沙三段烃源岩品质的差异性更为明显，由于东北部、东部以及东南部的沉积相类型主要为浅湖-三角洲相，因此普遍表现为有机碳含量低值分布区(图3)，生烃潜力较差；而凹陷内部深湖相区域却表现为有机碳含量高值分布区，发育更为优质的烃源岩，生烃潜力较大。

整体上，研究区东三段、沙一+沙二段、沙三段均发育优质烃源岩，相比较而言，沙一+沙二段优质烃源岩的分布范围最广，东三段次之，沙三段范围最小。

2.2 烃源岩有机质类型

岩石热解参数相对容易获取，是目前评价有机质类型最常用的方法[18]。渤东凹陷北部东三段烃源岩有机质热解峰温(tmax)为426～444 ℃，平均为437 ℃；氢指数(IH)为133.3‰～988.16‰，平均为424‰，表明其有机质类型以Ⅱ1-Ⅱ2型为主，含少量Ⅰ型(图4)；沙一+沙二段烃源岩tmax为419～446 ℃，平均为435 ℃，氢指数为61‰～705‰，平均为342‰，表明其有机质类型以Ⅱ1-Ⅱ2型为主，含少量Ⅰ型(图4)；沙三段烃源岩tmax为424～440 ℃，平均为433 ℃，氢指数为213‰～357‰，平均为289‰，表明其有机质类型以Ⅱ2型为主，含少量Ⅱ1型(图4)。

图4 渤东凹陷古近系有机质类型划分Fig.4 Organic matter types of the Paleogene source rocks in the Bodong Sag

2.3 烃源岩有机质成熟度

成熟度标志着有机质热演化的程度，镜质体反射率(Ro)是国际上广泛使用的有机质成熟度评价指标[19]。渤东凹陷北部东三段烃源岩镜质体反射率为0.51%～0.57%，处于低成熟阶段(图5)；沙一+沙二段烃源岩镜质体反射率为0.53%～0.87%，主要处于低成熟-成熟阶段(图5)；沙三段烃源岩镜质体反射率为0.44%～0.60%，处于未成熟-低成熟阶段(图5)，推测凹陷深处成熟度较高。整体而言，渤东凹陷北部东三段、沙一+沙二段和沙三段烃源岩主要处于低成熟阶段。

图5 渤东凹陷北部烃源岩镜质体反射率与埋深的关系Fig.5 Relation between vitrinite reflectance and burial depth of source rocks in the northern Bodong Sag

总体而言，通过系统的烃源岩评价，表明渤东凹陷北部3套烃源岩均具有较为可观的生烃潜力，优质烃源岩分布范围以沙一+沙二段最广，东三段次之，沙三段最小，有机质类型均以Ⅱ1-Ⅱ2型为主，且都主要处于低成熟阶段，推测凹陷深处成熟度较高。

3 生物标志化合物特征

明确潜在烃源岩的生物标志物特征是进行油源对比研究的前提[20]，不同的生物标志化合物参数可以反映源岩的沉积环境以及生物来源等[21]。本文分别从以上两个方面对不同层位烃源岩样品的生物标志物特征进行分析，优选出合适的生物标志物参数以区分不同层位的烃源岩，为油源对比研究奠定基础。图6为渤东凹陷3套烃源岩的部分生物标志化合物质量色谱图。

3.1 沉积环境

姥鲛烷(Pr)/植烷(Ph)含量比值是反映氧化-还原环境的有效参数，通常认为Pr/Ph≤1代表还原环境，12.5代表含氧环境[22]。渤东凹陷北部东三段烃源岩样品的Pr/Ph较高，介于1.50～1.89(表3)，平均为1.76，反映东三段沉积时期水体处于低氧环境。沙河街组烃源岩样品的Pr/Ph较低，介于0.47～1.71，平均为1.20，反映沙河街组沉积期水体处于缺氧-低氧环境，其中沙一+沙二段的Pr/Ph值比沙三段更低，反映沙一+沙二段沉积期水体处于更缺氧的沉积环境。

前人对渤海湾盆地的相关研究中，常采用伽马蜡烷指数(伽马蜡烷/C30藿烷)、长链三环萜烷指数ETR [ETR = (C28+ C29)/(C28+ C29+ Ts)]和C27Dia/C27ST[C27βα(20R+20S)重排甾烷/C27αββ(20R+20S)甾烷]来反映沉积时期的水体盐度[23-24]。丰富的伽马蜡烷常用于反映水体分层情况，而水体分层往往是由于高盐度而形成的，因此伽马蜡烷/C30藿烷高值代表沉积环境盐碱度高[25]；ETR常被用于反映沉积物沉积期间或沉积后的盐碱度[26]，在渤东凹陷北部，ETR与伽马蜡烷指数呈现明显的正相关性(图7-A)，说明ETR同样是反映盐度和碱度的有效指标，ETR高值代表沉积环境盐碱度高；C27Dia/C27ST同样常用于反映水体的盐碱度[23]，在渤东凹陷北部，C27Dia/C27ST随着伽马蜡烷指数的增高而降低(图7-B)，表明C27Dia/C27ST在研究区也是反映盐碱度的有效指标，C27Dia/C27ST低值代表沉积环境盐碱度高。

图6 渤东凹陷北部不同烃源岩层段的三环萜烷、藿烷、甾烷和三芳甾烷的分布特征Fig.6 Distribution characteristics of tricyclic terpanes, hopanes, steranes and triaromatic steranes in different source rocks in the northern Bodong Sag

表3 渤东凹陷烃源岩样品生物标志物参数Table 3 Biomarker parameters of source rock samples in the Bodong Sag

图7 渤东凹陷北部烃源岩的沉积环境生物标志物参数交会图Fig.7 Cross plot of sedimentary environment biomarker parameters of source rocks in the northern Bodong Sag

渤东凹陷北部东三段烃源岩伽马蜡烷/C30藿烷最低(图7)，介于0.03～0.1，平均为0.06；ETR最低，介于0.11～0.26，平均为0.19；C27Dia/C27ST最高，介于0.33～1.53，平均为1.12(表3)：表明沉积水体盐度低，为淡水湖泊沉积环境。沙一+沙二段烃源岩的生物标志物参数变化范围较大，伽马蜡烷/C30藿烷总体最高，介于0.07～0.33，平均为0.23；ETR较高，介于0.11～0.59，平均为0.35；C27Dia/C27ST较低，介于0.23～1.63，平均为0.77：表明沉积水体盐度高。沙三段烃源岩伽马蜡烷/C30藿烷较高，介于0.12～0.21，平均为0.19；ETR较高，介于0.34～0.48，平均为0.42；C27Dia/C27ST较低，介于0.42～0.66，平均为0.51：表明水体盐度较高。

整体而言，东三段烃源岩沉积于低氧环境下的淡水湖泊，而沙河街组烃源岩沉积于缺氧-低氧环境下的弱咸化湖泊，其中沙一+沙二段沉积时期的水体盐度比沙三段稍高。

3.2 有机质生物来源

萜烷参数可以反映有机质的生物来源，C19三环萜烷(C19TT)/C23三环萜烷(C23TT)比值能指示陆源有机质的输入量[23]。渤东凹陷北部东三段烃源岩的C19TT/C23TT较高，介于0.31～2.48，平均为1.11，表明陆源有机质贡献较高；沙河街组烃源岩的C19TT/C23TT较低，介于0.07～0.48，平均为0.24，表明陆源有机质贡献较小。

在渤海湾盆地，丰富的4-甲基甾烷常认为与丰富的沟鞭藻类的渤海藻属(Bohaidina)和副渤海藻属(Parabohaidina)有关[27]，目前常用4-MSI (4-甲基甾烷/∑C29甾烷)来表示4-甲基甾烷的相对丰度。渤东凹陷北部东三段的4-MSI较低，介于0.06～0.11，平均为0.09，表明沟鞭藻贡献小；沙一+沙二段的4-MSI中等，介于0.08～0.17，平均为0.13，表明沟鞭藻贡献中等；沙三段的4-MSI最高，介于0.17～0.23，平均为0.19，表明沟鞭藻的贡献最大。

在渤海湾盆地，三芳甲藻甾烷也可以有效地反映沟鞭藻类的渤海藻属和副渤海藻属的贡献，目前已有不少学者使用三芳甲藻甾烷指数TDSI (TDSI=三芳甲藻甾烷/4-甲基与3-甲基三芳甾类之和)来指示沟鞭藻的贡献，TDSI高值代表沟鞭藻的贡献较高[28]。渤东凹陷北部东三段烃源岩的三芳甲藻甾烷含量较低，TDSI介于0.24～0.3，平均为0.27，表明沟鞭藻贡献小；沙一+沙二段的三芳甲藻甾烷含量中等，TDSI介于0.39～0.87，平均为0.59，表明沟鞭藻贡献较大；沙三段的三芳甲藻甾烷含量较高，TDSI介于0.5～1.43，平均为0.89，表明沟鞭藻贡献最大：这与4-甲基甾烷的解释结果相一致。

整体上，综合萜烷参数(C19TT/C23TT)、4-甲基甾烷以及三芳甲藻甾烷含量分析，认为东三段烃源岩具有较多的陆源有机质输入；沙河街组烃源岩的陆源有机质输入较少，母质来源以水生低等生物为主，其中沙三段烃源岩具有高的沟鞭藻贡献。

3.3 各层段烃源岩生物标志物特征

结合上述研究分析，渤东凹陷北部不同层位烃源岩之间存在明显的生物标志物特征差异(图8)。东三段烃源岩以较高Pr/Ph、较低伽马蜡烷/C30藿烷(<0.11)、较低ETR(<0.3)、较高C27Dia/C27ST、较高C19TT/C23TT(>0.5)、较低4-MSI(<0.17)以及较低TDSI(TDSI<0.35)为特征，沉积于低氧环境的淡水湖泊，具有较多的陆源有机质输入；沙一+沙二段烃源岩以较低Pr/Ph、较高伽马蜡烷/C30藿烷(>0.11)、较高ETR(>0.3)、较低C27Dia/C27ST、较低C19TT/C23TT(<0.5)、中等4-MSI(介于0.08～0.17)以及中等TDSI(介于0.39～0.87)为特征，沉积于缺氧-低氧环境下的弱咸化湖泊，具有较少的陆源有机质输入，并且沟鞭藻的贡献中等；沙三段烃源岩以较低Pr/Ph、较高伽马蜡烷/C30藿烷(>0.11)、较高ETR(>0.3)、较低C27Dia/C27ST、较低C19TT/C23TT(<0.5)、较高4-MSI(>0.17)以及较高TDSI(>0.5)为特征，沉积于缺氧-低氧环境下的弱咸化湖泊，具有较少的陆源有机质输入，并且沟鞭藻的贡献较大。

4 原油来源分析

4.1 基于PCA的油-油对比分类

为避免双参数交会图的油-油对比结果的局限性，对渤东凹陷北部的原油样品进行了主成分分析(PCA)。主成分分析是一种化学计量学方法，它利用数学中降维映射的思想，从相关矩阵中提取特征向量，从而获得不相关的新变量(即主成分)，其中每个新变量都能够反映原始变量的大部分信息[29-31]。

基于上述不同层位烃源岩的生物标志物特征差异，本文选取了伽马蜡烷/C30藿烷、ETR、C19TT/C23TT、4-MSI和TDSI共5种生物标志物参数进行主成分分析。在实际应用中，通常认为当主成分的累计贡献率超过85%时，便能反映原始数据的大部分信息[32]。据此提取了前3个主成分(PC1、PC2和PC3)来进行油族划分，这3个主成分的累计贡献率达到了89.3%，基本上可以代表原油样品的信息。分析结果表明，渤东凹陷北部的原油样品可分为3个油族 (图9)，即油族A、油族B和油族C。

图8 渤东凹陷烃源岩生物标志物特征Fig.8 Characteristics of biomarker assemblages of source rocks in the Bodong Sag

图9 原油样品主成分分析的因子得分三维图Fig.9 Three-dimensional diagram of factor scores for principal component analysis of crude oil samples

4.2 不同油族原油的来源

油族A包括LD28-A井和LD34-C井的油样。原油以高伽马蜡烷/C30藿烷(≥0.19)、较高ETR(≥0.37)、低C19TT/C23TT(≤0.3)和高4-MSI(≥0.19)为特征(表4、图10和图11)，反映源岩沉积于较高盐度的水体环境，具有较高的沟鞭藻贡献。经分析对比，与沙三段烃源岩具有良好的相关性，因此认为油族A原油来自沙三段烃源岩。

油族B仅出现在LD32-B井的油样中。原油以较低伽马蜡烷/C30藿烷(≤0.10)、较低ETR(≤0.22)、高C19TT/C23TT(≥0.74)和较低4-MSI(≤0.16)为特征(表4、图10和图11)，反映源岩沉积于盐度较低的水体环境，具有较多的陆源有机质输入。经分析对比，与东三段烃源岩具有良好的相关性，因此认为油族B来自东三段烃源岩。

图10 渤东凹陷北部不同油族的三环萜烷、藿烷和甾烷的分布特征Fig.10 Distribution characteristics of tricyclic terpanes, hopanes and steranes in different oil families in the northern Bodong Sag

油族C包括LD32-A井、LD34-A井、LD34-B井和PL3-A的所有油样。原油以较低C19TT/C23TT(≤0.49)和较低4-MSI(≤0.16)为特征(表4、图9和图11)，反映源岩具有较少的陆源有机质输入和中-低等沟鞭藻贡献，表明油族C主要来源于沙一+沙二段烃源岩。此外原油具有伽马蜡烷/C30藿烷、ETR和TDSI变化范围大的特征，伽马蜡烷/C30藿烷介于0.07～0.26，以>0.11为主；ETR介于0.24～0.49，以>0.3为主；TDSI介于0.31～0.91，以>0.35为主：反映源岩沉积于水体盐度较低-较高的原始沉积环境，具有较低-较高的沟鞭藻贡献的生源特征，除与沙一+沙二段烃源岩具有良好相关性外，与东三段烃源岩也具有一定的相关性。因此认为油族C以沙一+沙二段烃源岩贡献为主，东三段烃源岩贡献为辅。