基于涡动及走航观测的晋东南煤矿区甲烷分布特征

刘艳秋，秦 凯1, ，COHEN Blake Jason1,，康涵书，胡 玮，鹿 凡，武晓晖，杨成立

(1.中国矿业大学 江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室，江苏 徐州 221008；2.中国矿业大学 环境与测绘学院，江苏 徐州 221116；3.山西大地生态环境技术研究院有限公司，山西 太原 030000)

根据政府间气候变化专门委员会(IPCC)的第5次评估报告[1]，在20 a尺度范围内，甲烷(CH4)的全球增温潜势是二氧化碳(CO2)的84倍，是全球第二大温室气体。CH4的寿命仅有8～11 a(约为CO2的1/10)，相较于CO2，CH4减排和利用的空间更大。煤炭是我国最主要的资源与能源，由于井下抽采瓦斯中混有大量空气，CH4体积分数普遍偏低(<30%)，致使其利用率不足40%，大量的瓦斯被直接排放到大气中[2]，煤炭行业产生的CH4排放不容忽视。研究报告指出[3-4]，从2006年起全球CH4排放量恢复增长部分归因于中国的煤炭行业排放。

2021年1月，生态环境部印发《关于统筹和加强应对气候变化与生态环境保护相关工作的指导意见》[5]，提出在石油天然气、煤炭开采等重点行业试点开展甲烷排放监测。同年11月，在联合国气候大会(COP26)期间，中美两国发布《中美关于在21世纪20年代强化气候行动的格拉斯哥联合宣言》，均认为减少甲烷排放是21世纪20年代的必要事项[6]。同月25日，生态环境部应对气候变化司副司长陆新明在生态环境部例行新闻发布会上透露，“十四五”期间将推动出台中国甲烷排放控制行动方案，主要包括：加强重点领域甲烷排放的监测、核算、报告和核查体系建设，建立煤炭、油气、废弃物处理等领域甲烷减排的政策、技术和标准体系等[7]。在碳达峰与碳中和的国家战略目标下，控制和利用煤炭活动产生的甲烷排放，必将成为“十四五”期间我国甲烷排放控制行动的重点，厘清煤矿行业的甲烷排放特征具有重要意义。

目前针对我国煤矿甲烷的排放清单主要采用自下而上的排放因子方法，基于观测数据的自上而下排放估算研究相对较少。煤矿开采速率和气体排放速率的变化致使煤矿生产的CH4排放具有很大的变化性。利用传统的“自下而上”排放方法估算的煤矿区甲烷排放量误差较大[8]，也导致学术界对天然气是否属于低碳能源存在较大争议，从而导致对天然气(主要成分是CH4)替代煤炭的必要性产生了争论[9]。随着卫星遥感技术的发展，卫星传感器观测反演的甲烷精度逐渐提高，其中TROPOMI传感器反演的CH4柱体积分数最小误差可低至14×10-9(0.8%)[10]。但是由于缺乏地面观测的支撑，由此方法反演得到的排放清单不确定性较大。通过地面观测实验揭示煤矿区CH4时空分布特征，可为星地一体化协同监测甲烷排放奠定基础。

涡动观测是一种国际通用的碳通量测定方法，可以提供高频次、高精度CH4体积分数及排放通量数据，已被应用于我国稻田、泥炭沼泽等甲烷排放源的研究中[11-12]。同时，采用离轴积分腔输出光谱(OA-ICOS)技术的便携式温室气体分析仪可以通过车载走航方式，快速获取一定空间范围的CH4体积分数信息。因此，笔者于2021年秋冬季，采用“涡动相关系统固定观测+便携式温室气体分析仪走航观测”相结合的方式，在我国沁水煤田瓦斯富集区——晋东南煤矿区，通过观测实验获取一手数据，分析揭示典型高瓦斯煤矿区的CH4体积分数特征及其潜在的排放源。

1 数据与方法

1.1 研究区域概况

研究区为山西省晋东南地区(长治、晋城)(图1(a))，位于东经111.9°～113.7°，北纬35.2°～37.1°，冬季盛行西北风，地形上位于上党盆地和泽州盆地。地势上长治市中部低、四周高，晋城市中部被高大山脉阻挡为2部分，各部分呈现中南高、四周低的特点。受高大山脉阻挡，甲烷多聚集在封闭山谷、平原地区，不易扩散。该地区近3 a(即2019—2021年)的TROPOMI XCH4柱体积分数均值空间分布显示(图1(b))，高值区集中于上党盆地和泽州盆地。

图1 研究区地形地貌和2019—2021年TROPOMI XCH4柱体积分数均值Fig.1 Topography of the study area and the mean value of TROPOMI XCH4 from 2019 to 2021

该区域的煤炭等矿产资源丰富，属于沁水煤田，有晋能控股、潞安化工、焦煤集团等大型煤炭企业和数以百计的小煤矿。其中，常村、赵庄及王庄等煤矿年产能均在700万t以上[13]。

1.2 观测实验方案

1.2.1 固定观测

涡动观测站点设立在晋东南某煤矿区的瓦斯抽采站内(图2)，主要包括开路甲烷分析仪和三维超声风系统等，仪器架设在距离地面2.5 m高度处，通过连续观测高频次(10 Hz)的CH4体积分数和三维风场信息，经过涡动协方差方法[14]计算为0.5 h一次的CH4排放通量。观测时间为2021-10-24—12-21。

图2 位于晋东南某煤矿区内的涡动观测站点Fig.2 Eddy motion observation station in a coal minearea in southeastern Shanxi

1.2.2 走航观测

采用超便捷式温室气体分析仪(MGGA，型号：GLA131)实时同步观测CH4和CO2体积分数，采样间隔设为5 s。MGGA采用离轴积分腔输出光谱(OA-ICOS)技术，通过气体入口将环境空气吸入测量单元，并将其暴露于半导体和离轴二极管激光器下(1.50～1.65 μm，近红外)，调谐CH4和CO2的吸收光谱[15]。同时利用黑碳仪同步观测黑碳(BC)质量浓度，采样间隔为1 min；GPS接收机实时同步地理位置坐标信息，采样间隔为1 s。

根据晋东南地区下垫面特征，结合煤矿区地理布局，设计了为期1周共7条CH4体积分数的走航观测路线。从河南焦作市沿晋新高速·韩家寨隧道进入晋东南，沿途覆盖煤矿区、洗煤厂、煤化工工业园区、湿地公园等主要的排放源。

2 清洁本底甲烷体积分数特征

厘清本底特征是分析煤矿区CH4排放的基础。瓦里关全球大气本底站是世界气象组织(WMO)全球大气观测网(GAW)中唯一设立在大陆腹地的基准站，远离人口密集区和工业区，因此，将其作为CH4背景站的参考性较高。选取2010年1月—2020年12月的长时间序列月均观测资料，进行趋势分析，得出CH4背景体积分数，如图3所示。瓦里关站CH4月均体积分数整体呈逐年上升趋势，通过拟合分析预测得出，2021年12月的平均体积分数约为1 999.74×10-9。

图3 瓦里关站长时序CH4体积分数月变化Fig.3 WLG’s monthly average CH4 concentration data curve

3 基于固定观测的甲烷体积分数特征

在排放源、OH基含量和边界层结构等因素的共同作用下，CH4体积分数表现出复杂的时间变化特征[16]。因走航观测在12月16—22日进行，选取固定观测的12月份数据，计算得到体积分数均值为3 304.52×10-9，视为晋东南煤矿区CH4体积分数参考背景值。选取单日数据完整率高于80%的30 d数据分析日变化。从图4(a)可知，CH4体积分数最高出现在12月6日，达到6 250.72×10-9。当天天气为多云，前3天均为晴天，CH4体积分数激增的原因可能是云层较厚，稳定的边界层结构不利于扩散致使CH4积累。

图4 固定测站CH4体积分数日变化和日内变化Fig.4 Daily change and intraday changeof CH4 concentration at the fixed station

选取2021-10-24—12-21所有记录的数据分析日内变化。从图4(b)可知，每日10:00—14:00和15:00—19:00时段内存在明显高值，凌晨2:00前有小范围峰值波动。据煤矿区现场调研，该矿生产排班情况为：上午班次为9：00—10：00开始生产，13：00—14：00停产；下午班次为15：00—16：00开始生产，18：00—19：00停产；夜班0点后开展生产活动，但强度不高。可见，煤矿区CH4体积分数日内变化特征与煤炭生产活动密切相关。

4 基于走航观测的甲烷体积分数特征

4.1 晋东南煤矿区缓冲区内本底

选择晋东南走航观测的19—21日3条观测路线的采样数据作为晋东南煤矿区缓冲区本底CH4背景值样本。以长治市煤矿区地理位置为中心分别建立10，8，6，5，3，2和0.8 km的缓冲区，提取缓冲区内的样本数据，获取均值统计数据，即视为该距离尺度下的煤矿区缓冲区内CH4均值体积分数(图5)。

图5 煤矿区缓冲区距离与CH4体积分数关系Fig.5 Relationship between buffer distance and CH4 concentration in coal mine area

将煤矿区缓冲区距离与CH4体积分数建立关系曲线，采用4次多项式拟合的拟合效果最佳，此时煤矿源位置可近似看作x趋近于0(x∈[0,10])。可以认为，晋东南煤矿缓冲区内本底CH4体积分数约为3 368.80×10-9(图5)，进一步验证了由固定观测站数据分析得到的晋东南煤矿区本底CH4体积分数3 304.52×10-9是基本合理的。

4.2 甲烷体积分数空间特征与地表覆盖类型关系

根据IPCC碳排放计量模型[1]，甲烷主要排放源所对应的下垫面类型有湿地、耕地、水体和煤矿区等。因此，地表覆盖类型应对近地面甲烷的体积分数起着至关重要的作用。最新发布的2020版GlobeL and 30-2020 (DOI：10.11769)中，晋东南土地覆盖类型包括耕地、林地、草地、湿地、水体、人造地表和裸地。采用最大面积格网法和分格网面积法2种方法研究观测期间CH4体积分数与土地覆盖类型的相关性。

(1)最大面积格网法。定义网格中覆盖面积最大的地表类型为主要覆盖类型，相关系数见表1。

表1 基于格网的CH4体积分数与主要地表类型相关性Table 1 Correlation between CH4 concentration and main surface types based on fishing nets

(2)分格网面积法。将每个格网对应位置的CH4体积分数和所有覆盖类型面积进行匹配，求两者Pearson,Kendall,Spearman相关系数，见表2。

表2 基于格网的Pearson,Kendall,Spearman相关系数Table 2 Pearson,Kendall and Spearman correlation coefficients based on fishing nets

耕地、湿地、水体、人造地表Spearman系数为正值，对CH4体积分数增加具有积极促进作用，进一步论证了甲烷排放源来自天然源和人造源的双重性论述；林地为负值，对CH4体积分数减少具有积极促进作用，这与耿世聪等“3种林型土壤均为甲烷汇”的研究结论一致[17]。

4.3 高值区域潜在排放源分析

大气甲烷的排放源包括天然排放源和人为源，自然源主要包括湿地、地质甲烷等；人为排放源包括农业活动、能源活动、填埋场等废弃物处理以及工业生产过程等。根据《省级温室气体清单编制指南》，能源活动具体指[19]：化石燃料燃烧活动产生的甲烷排放、煤矿开采和矿后活动产生的甲烷逃逸排放、生物质燃料燃烧活动产生的甲烷排放以及石油和天然气系统产生的甲烷逃逸排放。

厘清甲烷的排放源信息，从源头控制甲烷排放对大气环境改善有明显的短期效应。通过CH4，CO2和BC三组数据的对比，结合气象资料、现场照片、无人机影像以及局部3D影像底图，对2021-12-18—21后20%异常高值区采取“逐日分析，聚类汇总”的方法进行分析。晋东南走航观测CH4体积分数热点如图6所示。

图6 晋东南走航观测CH4体积分数热点Fig.6 Hot spot map of CH4 concentration observed by mobile in southeast Shanxi

(1)煤矿区。煤矿区甲烷的排放途径主要有抽排口直接排放和风井输送氧气间接排放2种方式。煤矿区附近多伴随CH4体积分数较高的情况，属于煤矿开采和矿后活动产生的甲烷逃逸排放。

(2)加油站。加油站附近CO2体积分数和CH4体积分数相对较高，属于油气终端消费环节化石燃料的存储与传输过程产生的甲烷逃逸现象。

(3)早晚高峰。在交通拥堵的高峰期，通常CH4，CO2体积分数以及BC的质量浓度都很高，与人口增加以及车辆增多导致的化石燃料不充分燃烧密切相关。

(4)阳城县城。阳城县以琉璃和陶瓷工艺生产闻名，陶瓷行业是一种高污染、高耗能的资源型行业。其附近CH4，CO2体积分数以及BC质量浓度都很高，属于化石燃料燃烧产生甲烷排放的情况。同时，晋东南地区推行了“以气代煤”的清洁取暖工作，居民区存在天然气系统产生的甲烷逃逸排放现象和做饭、取暖等化石燃料的应用。实验途经阳城县分布密集的居民区附近。

(5)漳泽湖国家湿地公园。作为主要的自然排放源之一，湿地附近通常CH4体积分数偏高，而CO2体积分数和BC质量浓度相对不高。但由于冬季，湿地、耕地、水体等自然源的甲烷排放量较低[20]，对于存在成片高值的区域，应更多考虑周边人为活动造成的影响。

从表3可以看出，高值区域绝大多数都位于煤矿生产相关的地区，但是受扩散作用的影响，存在一定的空间偏离性。

表3 CH4体积分数热点区信息Table 3 List of CH4 concentration hotspot information

5 结 论

(1)晋东南地区秋冬季近地面CH4体积分数的时空变化性强。实验期间煤矿区本底CH4体积分数是清洁本底的近1.7倍，部分区域的CH4体积分数极端高值可达煤矿区本底值的40～50倍。

(2)晋东南煤矿区近地面CH4体积分数的时序变化在短期内有明显的规律性，其中日内体积分数变化与煤炭生产组织的作息密切相关；逐日变化则与气象扩散条件有关，阴天受边界层结构影响，CH4体积分数整体偏高。

(3)CH4体积分数高值区域绝大多数都位于煤矿生产相关的地区，但由于扩散作用的影响，煤炭生产对CH4体积分数时空变化的直接作用存在一定的空间偏离性和短暂的时间滞后性。

地面“固定+走航观测”手段可以提供精细化的甲烷排放特征信息。后续研究中，将考虑分别以长治盆地、泽州盆地2个相对独立的甲烷分布单元作为研究区域，通过不同风向风速条件下的固定+走航观测，结合地形、排放源及气象条件信息，研究基于地面观测浓度的排放量估算模型，作为未来卫星或航空观测尺度下排放反演的验证和先验知识，为我国开展大范围、快速的甲烷排放量监测核查工作提供技术支撑。