2014—2017年哈尔滨地区供暖前与供暖期空气污染特征分析

张舒 阙粼婧 王莹 王蕾 栾晨 孙兆彬

(1.黑龙江省气象服务中心，黑龙江哈尔滨 150030； 2.黑龙江省气象台，黑龙江哈尔滨 150030； 3.北京城市气象研究院，北京 100089)

引言

随着中国经济快速发展，大量污染物排放导致的大气污染对公路、铁路、航空均造成影响[1-3]，PM2.5、PM10等大气污染物还会对人体健康，如心脑血管[4]和呼吸系统[5-9]产生不利影响。空气质量越来越受到社会各界的关注，大气污染治理成为热点。了解污染物的分布及其规律是防治大气污染的基础。有研究表明，随西宁市集中供暖的开始，空气质量下降，供暖期API指数明显高于非供暖期[10]。供暖期间，中国230个城市空气中PM2.5、PM10、CO、SO2和NO2的浓度显著上升[11-12]，且整个供暖季大气污染物浓度维持在较高水平[13]。有研究认为，供暖期大气污染物浓度升高与地形作用及燃煤增加等人为活动密切相关[14-15]，尤其煤炭燃烧导致的大气中SO2浓度明显高于非供暖期。大气污染物浓度受不利于污染扩散的天气条件影响[16-18]，有研究基于不同地区气象条件与大气污染物浓度的关系分析表明[19-22]，大气污染物浓度与边界层高度、风速、相对湿度、温度、降水等气象因子关系密切，并构建了气象因子的大气污染物浓度模型。

已有研究较完善的分析了中国北方地区主要大城市供暖期大气污染特征，与大多北方城市一样，哈尔滨地区作为传统的集中供暖区，供暖期大气污染严重[23-24]，空气质量较差，影响居民的出行及身体健康。但以往研究对供暖初期与秸秆焚烧叠加期间的大气污染特征关注较少，本文对比分析供暖前和供暖期哈尔滨地区PM2.5、PM10、CO、SO2和NO2这5种大气污染物浓度变化，并估算秸秆焚烧对PM2.5浓度的贡献，以期为中国北方地区供暖期的大气污染研究及治理提供参考。

1 资料与方法

1.1 资料来源

选取2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨市常规气象资料和大气污染物浓度资料。气象数据来源于哈尔滨市气象站观测数据(45°55′N，126.34′E)，包括气温、气压、相对湿度、风向、风力。边界层高度(Planetary Boundary Layer Height,PBLH)使用美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)再分析资料，稳定度指数(K)使用欧洲中期天气预报中心(The European Centre for Medium-Range Weather Forecasts,ECMWF)资料。大气污染物浓度来源于哈尔滨市12个国控站点的小时浓度数据(黑龙江省环境监测站、哈尔滨市生态环境局空气质量发布系统:http://218．10．227．7:8016/)，分别为太平宏伟公园、呼兰师专、阿城会宁、平房东轻厂、省农科院、南岗学府路、动力和平路、香坊红旗大街、道里建国路、岭北、道外承德广场、松北商大，见图1。

图1 哈尔滨地区大气污染物监测站位置分布Fig.1 Location of air pollutant monitoring stations in Harbin

1.2 数据处理

剔除大气污染物浓度小时数据异常值、缺测值，将12站逐小时数据平均，代表哈尔滨地区的污染物浓度情况。以00:00为日界，如一日中小时浓度连续缺测≥8个时次则剔除该日数据；连续缺测<8个时次，则对缺测值进行插值处理[13,25]，有效数据占比为84.24%。经数据处理的大气污染物浓度数据为多年日均浓度和小时平均浓度数据，并按供暖开始日(10月15日)划分为供暖前及供暖期两部分。

1.3 PM2.5浓度回归计算

逐步回归法在回归分析的基础上，剔除不重要的变量，建立新方程。为进一步量化各气象要素与PM2.5浓度的关系，使用SPSS多元逐步回归方法确定影响最大的气象因子并建立方程。将2014—2017年哈尔滨地区积雪出现的时间至12月31日的PM2.5浓度日平均值设为因变量y，气温、气压、相对湿度、风力、PBLH、K值的日平均值设为自变量x，通过多元逐步回归，得到PM2.5日平均浓度回归方程。

2 结果分析

2.1 供暖前后5种污染物日均浓度变化

2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前后PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO大气污染物浓度见表1。由表1可知，5种大气污染物浓度在供暖期均大幅度升高， PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO浓度分别上升89 μg·m-3、96 μg·m-3、23 μg·m-3、48 μg·m-3、0.5 mg·m-3，供暖期大气污染物浓度均值分别为供暖前的4.56、2.96、1.68、5.80、1.71倍，污染程度为国内主要供暖城市的中等水平[26]。供暖对SO2影响最显著，由于传统供暖主要采用燃煤的方式产生大量SO2。同时，燃煤也产生大量粉尘和NO2，煤的不完全燃烧产生CO。为进一步排除季节和气候因素的影响，对比供暖日(10月15日)前后15 d的大气污染物浓度表明，集中供暖开始后，大气污染物浓度明显升高，PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO浓度分别上升了78 μg·m-3、84 μg·m-3、16 μg·m-3、18 μg·m-3和0.3 mg·m-3。

表1 2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前、供暖期、供暖日前后15 d的PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO浓度平均值Table 1 Mean concentrations of PM2.5,PM10,NO2,SO2,and CO 15-day before,during,and 15-day after the winter heating period in Harbin

2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前和供暖期5种大气污染物日均浓度变化见图2。由图2可知，供暖前，5种大气污染物浓度均较低；供暖期，5种大气污染物浓度均呈上升趋势，且一直维持在较高水平。这与供暖期的气象条件关系密切，冬季的亚洲大陆辐射冷却强，气温低，形成大陆高压，大气层结稳定，风速较小。同时，随气温下降，取暖所需的燃煤量增加，排放更多大气污染物，浓度升高。

CO和NO2浓度在11月上旬出现高值，分别为1.8 mg·m-3和87 μg·m-3，远高于临近日的一般水平，其原因是10月哈尔滨周边地区完成水稻等作物收割，经多日田间晾晒风干后露天焚烧秸秆所致[27-28]。11月上旬，SO2浓度并未出现峰值，而是随着时间变化不断累加增大。表明秸秆燃烧对SO2浓度的贡献有限，影响其浓度的主要原因是煤等化石燃料的燃烧。PM2.5、PM10浓度变化趋势一致，表明二者同源性较高，均在11月上旬出现峰值，分别达到337 μg·m-3和345 μg·m-3，且在同一日期出现。随后天气形势转好，5种大气污染物浓度大幅下降，表明其浓度均受秸秆焚烧影响，与已有研究成果一致[29]。

虚线为供暖开始时间图2 2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前和供暖期CO(a)、NO2(b)、SO2(c)、PM2.5和PM10(d)日均浓度变化Fig.2 Variation of daily mean concentrations of CO (a),NO2 (b),SO2 (c),PM2.5,and PM10 (d) in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

2.2 供暖前后5种污染物小时浓度平均日变化

2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前、供暖期CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10浓度平均日变化见图3。由图3a可知，CO浓度变化在供暖前后均为双峰双谷型，第一个峰值出现在08时，第二个峰值出现在22时，最低值出现在15—16时。未供暖时，CO主要来源于居民生活燃料燃烧、汽车尾气和工业生产，08时、16时、22时平均浓度分别为0.84 mg·m-3、0.65 mg·m-3和0.82 mg·m-3。供暖期CO浓度明显升高，08时、15时、22时平均浓度分别为1.49 mg·m-3、0.82 mg·m-3和1.45 mg·m-3，表明供暖对CO浓度影响较大。CO浓度最低值均出现在午后，与午后大气稳定度降低，扩散条件转好有关[30]。CO浓度日变化幅度较大，表明其受人为活动影响较大。CO浓度在供暖季升高主要由于燃料的不完全燃烧，其作为中间产物积累形成[31]。因此，降低CO浓度应重视优化燃料成分，使其完全燃烧。

NO2在供暖前后均呈双峰双谷型(图3b)，且第二个峰值明显高于第一个峰值，14时后浓度上升非常快。供暖前的峰值出现在08时和20时，分别为37 μg·m-3和50 μg·m-3，谷值出现在04时和13时，分别为33 μg·m-3和20 μg·m-3。供暖期的峰值出现在08时和19时，分别达59 μg·m-3和75 μg·m-3，谷值同样出现在04时和13时，分别为50 μg·m-3和42 μg·m-3。与其他研究结果类似[32-33]，峰值的出现与NO2来源有关，汽车尾气排放是重要因素，NO2峰值出现在上下班出行高峰期。第二个峰值高于第一个峰值主要是扩散条件不利导致NO2浓度累加增大。上班高峰结束，车流辆减少，同时太阳辐射增强，光化学反应加速，空气流动增强[34]，NO2浓度降低，13时出现谷值，表明NO2浓度升高是汽车尾气和供暖叠加的结果。

图3 2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前、供暖期CO(a)、NO2(b)、SO2(c)、PM2.5和PM10(d)浓度逐时变化Fig.3 Mean diurnal variation of CO (a),NO2 (b),SO2 (c),PM2.5,and PM10 (d) concentrations in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

SO2浓度变化见图3c，供暖前在一定范围内小幅波动，没有出现明显的峰值和谷值，供暖期浓度大幅升高，呈明显的双峰型。第一个峰值出现在09时，为79 μg·m-3、第二个峰值出现在19时，接近69 μg·m-3。最小值出现在01时和14时，分别为41 μg·m-3和46 μg·m-3。可能由于白天气温高于夜晚，供暖消耗燃料减少，同时扩散条件好，使SO2浓度有所降低。15时后，气温逐渐下降，供暖消耗燃料量增大，SO2浓度呈上升趋势。下班后，大量工业企业停止生产，SO2浓度又有所下降。SO2浓度较大的日变化幅度，表明其受人为活动影响较大，其特征与北京地区SO2浓度变化相似[35]。

PM2.5与PM10浓度的日变化趋势基本一致(图3d)，供暖前PM2.5浓度从08时开始下降，15时出现谷值，为19 μg·m-3；PM10浓度在04—08时小幅波动，09时开始下降，14时达到谷值，为38 μg·m-3。二者总体变化幅度不大。供暖期，PM2.5与PM10的浓度均大幅上升，为双峰型。PM2.5第一个峰值出现在08时，为116 μg·m-3，随后开始下降，并在14时出现谷值，为78 μg·m-3，之后浓度再次上升，21时出现第二个峰值，达144 μg·m-3。PM10在09时出现第一个峰值，为148 μg·m-3，随后开始下降，14时浓度达到谷值，为115 μg·m-3，而后继续上升，21时达到第二个峰值170 μg·m-3。第一个峰值出现的时间正值早高峰，供暖与人为活动叠加的影响导致09时左右浓度较高，随后人为活动减少，日间扩散条件较好，PM2.5与PM10浓度降低；16时后，人为活动再次增加，气温降低，供暖量加大，夜间大气稳定性增强，不利于扩散，多因素叠加导致第二个峰值出现，且高于早高峰。哈尔滨地区PM2.5与PM10的日变化特征与其他研究结果一致[34,36]。

2.3 供暖前后气象条件变化

哈尔滨地区供暖前后正值秋冬交替，2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区气压、气温、相对湿度、风速的变化见表2。由表2可知，供暖期平均气压、相对湿度和风速的变化不大，气温明显降低。较低的气温使供暖燃煤量增加，从而加重空气污染。比较供暖前和供暖期的K值和PBLH日均变化可知(图4)，随着供暖的开始，K值降低。有研究表明[37]，K指数越小层结越稳定，越不利于污染物的扩散。PBLH也在供暖开始后呈逐渐降低的趋势，边界层高度低，不利于污染物的垂直混合，导致污染加重[38]。

表2 2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前、供暖期气象要素对比Table 2 Meteorological parameters in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前、供暖期风与PM2.5浓度玫瑰图见图5，由图5a可知，供暖前哈尔滨地区大气污染物浓度一直处于较低水平。由图5b可知，供暖期哈尔滨地区大气污染物浓度在西北风作用下明显低于其他风向，表明西北风对大气污染物的清除作用较明显，而西南风、东北风常伴随暖湿空气输送，且携带上游大气污染物，因此污染加重。

图4 2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前、供暖期K值、PBLH日均变化Fig.4 Variation of daily mean K-value and PBLH in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

PM2.5浓度单位为10-1·μg·m-3;风向频率单位为%；风速单位为m·s-1图5 2014—2017年8月1日至12月31日哈尔滨地区供暖前(a)、供暖期(b)风与PM2.5浓度玫瑰图Fig.5 Wind rose chart and PM2.5 concentration in Harbin before (a) and during (b) the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

2.4 秸秆焚烧对PM2.5浓度的影响

黑龙江省的秸秆焚烧从每年十月中下旬作物收获期开始[28-29]，直至地面出现积雪后停止，随之空气质量将有所好转，这是由于降雪后，农田被雪覆盖，秸秆不能点燃且不能持续燃烧[39]。PM2.5等大气污染物浓度在秸秆燃烧期间升高明显，空气质量较差。2014—2017年哈尔滨地区积雪最早分别出现在2014年11月12日、2015年11月9日、2016年11月7日、2017年11月9日。为估算秸秆燃烧对PM2.5浓度的贡献率，首先建立积雪出现日至12月31日PM2.5浓度与气象要素的回归方程，模拟没有秸秆焚烧情况下的PM2.5浓度;然后通过方程计算得到10月15日至11月11日PM2.5浓度拟合值，拟合值与实际值的差即为估算秸秆焚烧导致的PM2.5浓度值。

应用逐步回归得到PM2.5日平均浓度方程，见式(1)。

y=82.676-0.071x1-16.413x2+1.001x3

(1)

式(1)中，y为没有秸秆焚烧情况下的PM2.5日平均浓度(μg·m-3)；x1为PBLH(m)；x2为风速(m·s-1)；x3为相对湿度(%)。回归方程通过了P≤0.01的显著性检验。2014—2017年哈尔滨地区PM2.5浓度实际值、实际值与拟合值的差值变化见图6。当实际值>拟合值时，差值为正；实际值<拟合值时，差值为负。由图6数据计算得到秸秆燃烧的平均贡献率为69.4%，与以往研究结果一致[39-40]。

图6 2014年(a)、2015年(b)、2016年(c)、2017年(d)哈尔滨地区供暖期杆焚烧期间PM2.5浓度实际值、实际值与拟合值的差值Fig.6 Variation of observed PM2.5 concentration and its difference with fitted PM2.5 values in 2014 (a),2015 (b),2016 (c),and 2017 (d) in Harbin

3 结论

(1)2014—2017年哈尔滨地区PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO这5种大气污染物的日均浓度随供暖期的开始，升高明显，且维持在较高水平。其中SO2浓度受供暖影响最大，PM2.5与PM10变化趋势一致，同源性高。受供暖期和秸秆焚烧共同影响，哈尔滨地区PM2.5、PM10、CO和NO2浓度均在11月上旬出现峰值或较大值。

(2)哈尔滨地区PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO这5种大气污染物浓度在供暖期的各时次均明显升高，CO和NO2浓度日变化呈双峰双谷型，SO2浓度日变化幅度大，PM2.5与PM10浓度日变化趋势基本一致，供暖期燃煤排放的大气污染物与不利于污染物扩散的天气条件共同作用，导致哈尔滨地区空气污染加重。改善集中供暖设备的燃烧效率及加强供暖燃煤的脱硫除尘，可减少哈尔滨地区供暖期间的空气污染。

(3)哈尔滨地区有积雪后停止秸秆焚烧，空气质量好转。通过逐步回归方法拟合PM2.5日平均浓度与PBLH、风速、相对湿度的回归方程，估算得到秸秆焚烧对大气污染的贡献率为69.4%，表明秸秆焚烧严重影响哈尔滨地区的空气质量。