大气甲醛时空特征与影响因素分析——以中国主要经济区为例

何思聪,王璐,张自力,袁艳斌*,董恒

(1.武汉理工大学资源与环境工程学院，武汉 430070；2.浙江省生态环境监测中心，杭州 310012；3.浙江省生态环境监测预警及质控研究重点实验室，杭州 310012)

甲醛(HCHO)是一种醛酮类化合物，在大气化学环境中扮演着重要角色[1-2]。作为可挥发性有机物(volatile organic compounds，VOCs)的高产产物，甲醛是公认的VOC“示踪剂”[3]，其与挥发性有机物具有很强的关联，能间接反映大气挥发性有机物总量分布情况[4]；作为臭氧(O3)的前体物，甲醛对氮氧化物、酸雨和光化学烟雾的形成和变化有重要意义[5-7]；甲醛还是大气中的有害空气污染物，大量医学研究表明：当甲醛浓度到达较高水平时，它将具有遗传毒性[8]，并会提高人体患癌的风险，严重危害公众健康[9]。近年来，中国开展了一系列空气治理工作，PM2.5等大气污染物得到了很好的控制[10-11]，而VOCs和HCHO等大气污染物却仍在增加[12]，这种现象在城市区域尤为明显。为了有效治理大气甲醛及其相关污染物，迫切需要大面积长时间序列的大气甲醛监测工作。

京津冀地区、粤港澳地区和长三角城市群是中国三大经济重心，自改革开放以来，三大经济区依靠各自特有的地缘优势和资源条件，以独特的发展模式先后实现了区域经济快速发展。然而，随着经济的发展，空气污染问题也日益严峻。近年来，中国高度重视空气质量问题，深入实施了一系列的污染防治政策，如2011年的《国家环境保护“十二五”规划》、2012年的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》和2013年的《大气污染防治行动计划》等，虽然取得了一定的成效，但在社会快速变化的背景下，对重点污染物监管能力不足的缺陷日益严重。自2016年以来，北京[13]、广东省[14]和长三角诸多城市[15]的对流层甲醛浓度均出现了回弹趋势，城市大气甲醛的治理问题仍然面临着巨大挑战。掌握甲醛时空分布特征及其产生与衰减影响因素，不仅能够发现大气甲醛浓度演变的特殊成因，也有利于更好地认识挥发性有机物及其变化规律并制订合理的大气污染物防治措施。

传统的大气污染监测多为地面点源为基础的监测方法。一些学者结合地面环境监测站，分析了不同大气污染物长时间序列的变化情况[16]和影响因素[17]，发现气象要素与大气污染物浓度显著相关；杨静等[18]利用点源的工业企业源数据，结合CALPUFF模型对乌鲁木齐的大气污染物进行了有效监测。然而这类基于点源数据的监测难以表征整个区域的大气污染情况，要想模拟出大面积连续结果。需要很高的软硬件要求。

随着全球臭氧监测实验(global ozone monitoring experiment，GOME)、臭氧监测仪(ozone monitoring instrument，OMI)、用于大气制图的扫描成像吸收光谱仪(scanning imaging absorption spectrometer for atmospheric cartography，SCIAMACHY)等传感器出现，遥感监测的大气污染物产品已被用作重要的替代手段来监测大区域的对流层甲醛浓度[19]。如谢顺涛等[20]基于OMI卫星数据分析了天水区长时间序列的甲醛浓度变化情况，探究其季节性变化规律；王璐等[21]以OMI数据为基础，探究了影响浙江省的大气甲醛变化的主要因素；Gopikrishnan等[22]研究了印度洋主要航道的大气甲醛变化情况，分析了远洋运输对航线上甲醛浓度的影响；Liu等[23]结合最大熵分析各个产生源对大气甲醛浓度的贡献。现阶段，少有对长时间序列全国范围大气甲醛的研究，同时对中小尺度区域之间时空分布特征与影响因素的对比也有所欠缺，难以把握中国甲醛时空分布的整体变化规律以及不同地理条件、产业结构对地区大气甲醛浓度的影响。

因此，现基于2007—2018年OMI甲醛数据，对京津冀、长三角、珠三角3个主要经济区大气甲醛时空分布特征与影响因素进行分析与对比，以进一步了解中国大气甲醛污染演变趋势与现状，为制订更为精细的治理政策提供科学的理论依据。

1 数据来源及处理

所涉及的数据范围均为京津冀、长三角和粤港澳三大中国经济区。其中京津冀由北京、天津、河北3个省、直辖市构成；长三角包括上海、江苏、浙江、安徽4个省、直辖市；粤港澳地由广州、佛山、肇庆、深圳、东莞、惠州、珠海、中山、江门9个城市以及香港、澳门2个特别行政区构成。

1.1 甲醛数据

甲醛数据来自搭载在Aura卫星上的OMI传感器UV-2通道提取的OMI Level-2 HCHO数据产品，空间分辨率为0.25°×0.25°，时间分辨率为1 d。利用python语言进行数据质量检查与筛选，并利用ArcGIS软件进行克里金空间插值、重采样等处理，获取主要经济区甲醛0.1°×0.1°基础栅格数据。

1.2 影响因素数据

1.2.1 自然源数据

自然源影响因素数据主要包括地形、温度、降雨量和归一化植被指数(normalized difference vegetation index，NDVI)数据。其中地形数据来自航天飞机雷达地形测绘任务(shuttle radar topography mission，SRTM)传感器，分辨率为90 m。利用ArcGIS 软件进行拼接、裁剪等处理，获取3个主要经济区地面高程栅格数据；温度和降雨数据来自中国气象数据共享平台提供的中国地面气温与降雨月值数据集，分辨率为0.5°×0.5°。对数据进行裁剪、重采样等处理并基于甲醛栅格数据进行栅格匹配，获取3个主要经济区地面月均温度和降雨0.1°×0.1°的栅格数据；NDVI数据来自MODIS归一化植被指数月尺度3级产品MOD13A3(Collection6)，空间分辨率为1 km。利用MRT批处理工具进行数据拼接、投影转换等处理，以甲醛栅格数据为参考，经过重采样获取3个主要经济区地面月均NDVI 0.1°×0.1°的栅格数据。

1.2.2 人为源数据

人为源影响因素数据主要包括污染物人为源排放清单。污染物人为源排放清单主要涉及工业源、电力源和交通源VOC，均来自中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China，MEIC)。利用ArcGIS软件对2008、2010、2012、2014、2016年0.25°的月尺度人为源VOC数据进行重采样、裁剪等处理，并与甲醛数据进行栅格匹配，获取3个主要经济区月均工业源、电力源、交通源VOC 0.1°×0.1°的栅格数据。

2 结果与讨论

2.1 主要经济区甲醛时空特征分析与对比

2.1.1 时间序列特征

图1为中国及主要经济区甲醛浓度时间变化趋势。2007—2018年京津冀、长三角、粤港澳地区平均大气甲醛柱浓度分别为1.43×1016、1.46×1016、1.50×1016molec/cm2，其中，molec指分子个数，大气甲醛浓度总体上呈增长趋势。12年间京津冀和长三角经济区均表现为2007—2010年大气甲醛柱浓度快速上升，2010—2012年出现微小回落后保持相对平稳的状态至2017年，2017年后又快速上升，变化经历了快速增长(2007—2010年)、缓慢回落(2010—2012年)、平稳发展(2012—2017年)和迅速反弹(2017—2018年)4个阶段。粤港澳地区在快速增长、缓慢回落、迅速反弹阶段与长三角和京津冀经济区相似，而平稳阶段甲醛浓度相对维持在较高的水平。

图1 2007—2018年主要经济区甲醛柱浓度变化Fig.1 Changes in average column concentration of formaldehyde in major economic zones from 2007 to 2018

从甲醛年均增长柱浓度来看[图1(a)]，12年间京津冀甲醛年均增长最多为4.90×1014molec/cm2，长三角、粤港澳次之，分别为3.608×1014molec/cm2和2.836×1014molec/cm2。其中值得注意的是，3个经济区中京津冀经济区2007年年均大气甲醛柱浓度最低，而2018年年均大气甲醛柱浓度位于3个经济区之首，表明以重化工-资本密集型产业为主的京津冀地区大气甲醛柱浓度变化与增长最为明显，由主要经济区中最低变为最高，经济发展的同时带来的大气污染较为严重。因此，从年际变化角度对主要经济区而言，长三角和京津冀地区大气甲醛的变化与增长较为明显，尤其是京津冀地区。而粤港澳地区地处热带季风区，常年高温多雨、植被生长旺盛，经济发展势头良好，大气甲醛浓度多年来维持在一个较高的水平，变化与增长水平较弱。

从月尺度上来看，主要经济区一年之中月均大气甲醛柱浓度变化均较为明显，但受地理位置不同引起的气温、降雨差异影响，主要经济区月均柱浓度变化情况有所不同。月均柱浓度变化曲线[图1(b)]表明，长三角地区5、6、7月甲醛浓度高，12、1、2月浓度低；京津冀地区6、7、8月甲醛柱浓度高，1、3、4月浓度低；粤港澳地区5、6、7、8、9月甲醛柱浓度高，12、1、2月浓度低。

从季尺度上来说，四季之中主要经济区大气甲醛柱浓度大体上表现为夏季高、冬季低的特征，春、秋两季因地而异：长三角地区春季甲醛柱浓度大于秋季，而京津冀和粤港澳地区秋季甲醛柱浓度大于春季。另一方面，不同季节各地的大气甲醛柱浓度水平也有所差别，如表1所示。3个经济区中长三角地区一年四季大气甲醛柱浓度稳居第二名，而春、秋二季粤港澳地区大气甲醛柱浓度大于京津冀地区，夏、冬二季京津冀地区大气甲醛柱浓度大于粤港澳地区。因此，从季节变化来看，大气甲醛柱浓度受地理位置导致的气候差异影响明显。粤港澳地区春季和秋季气温、降雨、植被覆盖都相对较高，因而大气甲醛柱浓度较高；京津冀地区冬季温度较低，集中采暖的基本生活需求导致了大气甲醛浓度的剧烈增长。而夏季京津冀地区的大气甲醛浓度高于长三角及粤港澳地区可能由两个方面的原因导致：一方面京津冀地区四季差异更为显著，不同季节温度与降雨不同导致的植被覆盖差异对其有重要影响，因而夏季大气甲醛浓度增加值较大；另一方面，京津冀地区临海范围及海陆温差相对较小，大气扩散作用不如长三角、粤港澳地区显著。

表1 主要经济区四季大气甲醛柱浓度变化Table 1 Four seasons of atmospheric formaldehyde column concentration changes in major economic zones

2.1.2 空间分布特征

2007—2018年主要经济区大气甲醛平均柱浓度空间分布如图2所示。京津冀地区大气甲醛柱浓度存在两个高值区，一个是由天津、廊坊、唐山及北京东部、承德南部组成的京津冀核心地区；另一个是石家庄、邢台、邯郸西部组成的西南部地区，表现为东南高、西北低的分布特征。长三角甲醛柱浓度整体上分布较为均衡，具有由内陆向沿海地区递减的趋势。浓度高值区为以苏锡常为代表的中部地区，亳州、淮北组成的北部地区以及六安西部、安庆北部等西部地区，而连云港、盐城、南通、上海、宁波、台州、温州等沿海地区大气甲醛柱浓度相对较低。粤港澳地区广州、佛山两地大气甲醛柱浓度较高，同样具有由内陆向沿海地区递减的特征。

图2 2007—2018年主要经济区大气甲醛平均柱浓度空间分布图Fig.2 The spatial distribution of the average column concentration of atmospheric formaldehyde in major economic regions from 2007 to 2018

图3显示了快速增长、缓慢回落、平稳发展和迅速反弹4个阶段主要经济区大气甲醛年均增长浓度空间分布情况。2007—2010年京津冀、长三角、粤港澳经济区几乎所有城市大气甲醛柱浓度均有所增长。京津冀经济区的承德市南部和石家庄市是两个主要的增长点，二者平均大气甲醛柱浓度在京津冀地区也一直处于较高水平。长三角经济区大气甲醛柱浓度增长较快的是蚌埠、滁州、池州等地，但与京津冀地区不同的是，长三角地区大气甲醛柱浓度增长较快的地区并非都是历年来平均大气甲醛柱浓度较高的地区。粤港澳经济区的广州、肇庆两市均属于平均大气甲醛柱浓度高且年均增长甲醛柱浓度也高的地区，而佛山市平均大气甲醛柱浓度较高但年均增长甲醛柱浓度却远低于广州等地区。2010—2012年长三角和粤港澳地区表现为甲醛柱浓度的负增长或极小程度的正增长，而京津冀地区有相当一部分地区呈现为缓慢增长的现象，主要包括张家口、承德、保定等地。2012—2017年平稳发展阶段3个主要经济区整体上大气甲醛柱浓度变化不显著，受历年甲醛柱浓度波动影响，空间变化特征与快速增长和缓慢回落两个阶段有所不同，变化趋势不明显。其中京津冀地区相对于长三角和粤港澳地区变化较大，浓度增长以廊坊、沧州等地为主。2017—2018年主要经济区平均大气甲醛柱浓度进入迅速反弹阶段，但仍有部分地区大气甲醛柱浓度均出现了负增长现象。京津冀地区承德南部及张家口北部大气甲醛柱浓度具有明显的增长，而张家口南部及保定、廊坊、邯郸等地属于负增长地区，其中廊坊是京津冀地区12年来平均大气甲醛柱浓度高值区。长三角地区苏锡常、安庆、六安等地大气甲醛柱浓度增长较高，而杭州、绍兴等地大气甲醛柱浓度依旧表现为负增长。粤港澳地区东部甲醛柱浓度增长较快，包括广州、东莞、深圳、惠州等地，而平均大气甲醛柱浓度较高的肇庆、佛山两地在这一阶段中甲醛浓度显著减小。

图3 主要经济区不同阶段年均增加甲醛柱浓度空间分布Fig.3 The spatial distribution of the annual increase in the concentration of formaldehyde in different stages of major economic zone

2.2 自然影响因素分析

2.2.1 地形对甲醛浓度的影响分析

大气污染物的空间分布不仅与污染源的空间位置息息相关，其在对流层中扩散稀释过程往往也会受到地形的影响而形成局部的空间分布特征[23]。

京津冀地区高程落差较大(图4)，具有明显的西北高东南低的地形特点。从地理位置上来说，京津冀北部张家口市属内蒙古—大兴安岭褶皱系，阴山山脉贯穿中部，燕山山脉横贯北部，而承德市西北部属于内蒙古高原—坝上高原地区，海拔也较高。因此东南部以北京为核心的城市圈产生的甲醛污染物无法通过大气扩散稀释作用向西北部传播，同时受季风气候影响，北部的甲醛污染物反而会倒灌进南部大气甲醛柱浓度高值区，形成京津冀地区大气甲醛常年东南高、西北低的分布特征。

图4 主要经济区地面高程图Fig.4 Ground elevation map of major economic zones

长三角地区地势呈现北低南高，西高东低的特点，大部分地区地势较为平缓，海拔较高的地区主要集中在浙江省西南部及安徽省西部。结合该地区大气甲醛分布特征看来，以苏锡常和淮北、亳州为代表的中北部甲醛柱浓度高值区甲醛随大气对流向周围扩散，向西受天柱山阻挡在六安市形成局部的甲醛柱浓度高值区，向南扩散至天目山、四明山、天台山、会稽山等山脉后，受山脉阻隔无法进一步扩散形成长三角地区南部大气甲醛低值区，向东扩散至盐城、南通、上海等沿海地区后，由于海面本身大气甲醛柱浓度较低，沿海城市大气甲醛柱浓度得到进一步稀释，导致沿海城市仍属于甲醛柱浓度低值区，表现为由内陆向沿海地区递减的趋势。

粤港澳东北部惠州市属华南褶皱系，断裂构造较多，呈现出平原、丘陵、台地、低山相间分布的地貌特征，高程落差较小，对大气对流的阻碍作用不显著。因此粤港澳地区大气甲醛分布除明显的以广州、佛山为中心的甲醛柱浓度高值区，并未见受高海拔影响形成的局部空间分布特征，主要表现为由内陆向沿海地区递减的特征。

2.2.2 温度对甲醛浓度的影响分析

大气中甲醛不仅来自生产生活中甲醛污染物的直接排放，更多的来自大气中甲烷、异戊二烯等可挥发性有机物的氧化分解。一方面，温度会影响挥发性有机物氧化还原产生甲醛的速率，进而影响大气甲醛柱浓度；另一方面，植被作为挥发性有机物的主要来源，其生长状况也受温度影响。因此，温度是影响大气甲醛柱浓度的重要自然条件之一。

图5是主要经济区平均温度空间分布图。三大经济区中京津冀地区温度空间分布最不均衡，西北部高海拔地区温度比东南部华北平原低5～10 ℃，长三角和粤港澳地区各地之间年均气温差异较小。总体上2007—2018年粤港澳平均气温最高为21.8 ℃，其次是长三角地区为16.0 ℃，京津冀年均温度最低为9.8 ℃，这与主要经济区大气甲醛平均柱浓度特征一致，表明气温确实是影响大气甲醛柱浓度的重要影响因素，温度越高，大气甲醛柱浓度越高，反之，则越低。

图5 主要经济区2007—2018年平均温度分布图Fig.5 Distribution of average temperature in major economic zones from 2007 to 2018

利用月尺度大气甲醛柱浓度数据与温度数据，从像元级别对二者进行空间皮尔逊相关性分析，结果如图6所示。京津冀、长三角、粤港澳地区大气甲醛柱浓度与温度的相关性依次是0.54、0.58、0.59，其中98%的像元通过了0.05的置信度检验。表明主要经济区大气甲醛柱浓度与温度呈显著正相关，且从一定程度上来说地区气温差异越小，相关性越高。从空间上看来，大气甲醛柱浓度与温度的相关性具有地域性差异：京津冀地区南部沧州、衡水、邯郸等地与温度相关性略低于该地区其他城市；而长三角南部地区大气甲醛与温度相关性明显高于北部，具有由南向北阶梯状递减的趋势；粤港澳地区广州、佛山等地甲醛柱浓度与温度相关性较强，东部地区相关性大于南部地区。

图6 主要经济区温度与甲醛相关性空间分布图Fig.6 The spatial distribution of the correlation between temperature and formaldehyde in major economic zones

2.2.3 降雨对甲醛浓度的影响分析

降雨对大气甲醛的影响体现在两个方面。一方面，大气中的污染物受降雨冲刷产生的湿沉降作用可以有效地去除甲醛，减小大气甲醛柱浓度；另一方面，降雨导致大气含水量增加，促进甲醛聚合物的水解，且地表充足的水分也使植被生长更为茂盛，能够释放出更多的挥发性有机物，造成大气甲醛柱浓度增加。

主要经济区降雨量空间分布情况如图7所示，京津冀、长三角、粤港澳地区12年来平均降雨量分别为44.78、113.26、163.93 mm，表现为粤港澳>长三角>京津冀，其中长三角地区降雨量空间分布最不均衡。因此从长时间尺度上看来，降雨对主要经济区大气甲醛的影响主要体现为促进作用，降雨量越多，大气甲醛柱浓度越高，反之，则越低。

图7 主要经济区2007—2018年平均降雨量空间分布图Fig.7 Spatial distribution of average rainfall in major economic zones from 2007 to 2018

对月尺度大气甲醛柱浓度数据与降雨量数据从像元级别进行空间皮尔逊相关性分析，结果如图8所示。京津冀、长三角、粤港澳地区与大气甲醛柱浓度与降雨量相关性分别为0.6、0.43、0.54，其中98%的像元通过了0.05的置信度检验。因此，大气甲醛柱浓度与降雨量呈明显的正相关，地域性差异略小于温度。并且同样具有降雨量差异越小，相关性越高的特性。此外，京津冀北部地区、长三角中部和部分南部地区以及粤港澳东部地区大气甲醛柱浓度更易受降雨量影响。

图8 主要经济区降雨量与甲醛相关性空间分布图Fig.8 The spatial distribution of the correlation between rainfall and formaldehyde in major economic zones

2.2.4 植被覆盖对甲醛浓度的影响分析

植被排放的挥发性有机物对大气甲醛柱浓度造成的影响不容小觑，归一化植被指数(NDVI)作为反映植被生长状况的重要参数之一，可以很好地反映地面植被覆盖和生长情况，因此基于NDVI数据探讨植被覆盖对大气甲醛柱浓度的影响。

主要经济区2007—2018年平均NDVI由小到大依次为京津冀、长三角、粤港澳，分别是0.40、0.51、0.53。整体上表现为植被覆盖越旺盛，大气甲醛柱浓度越高，植被覆盖越稀疏，大气甲醛柱浓度越低。图9为主要经济区NDVI空间分布图，由图9可知京津冀地区NDVI空间分布较为均衡，而长三角和粤港澳地区均有明显的植被覆盖高值区与低值区。结合2007—2018年主要经济区大气甲醛平均柱浓度空间分布图发现，大气甲醛平均柱浓度高值区，并非都是当地植被覆盖最茂盛的地区，而植被覆盖较为茂盛的地区也未必大气甲醛柱浓度较高。

图9 主要经济区2007—2018年平均NDVI空间分布图Fig.9 Spatial distribution map of average NDVI in major economic zones from 2007 to 2018

考虑到植被覆盖受季节变化影响较大，只从平均值角度无法了解植被覆盖的缓慢变化对大气甲醛柱浓度的影响，本研究也利用月尺度大气甲醛柱浓度数据与NDVI数据进行空间皮尔逊相关性分析(图10)，结果表明京津冀、长三角、粤港澳地区甲醛柱浓度与NDVI相关性依次是0.53、0.25、0.27，其中长三角和粤港澳地区仅85%的像元通过了0.05的置信度检验，且长三角北部和粤港澳南部有少部分地区与NDVI呈负相关，负相关系数小于0.25。因此大气甲醛柱浓度与NDVI的相关性明显低于温度和降雨，长三角、粤港澳大部分地区表现为弱正相关，京津冀地区二者相关性较好，同样也具有植被覆盖差异越小，相关性越高的特性。

图10 主要经济区NDVI与甲醛相关性空间分布图Fig.10 The spatial distribution of the correlation between NDVI and formaldehyde in major economic zones

2.3 人为影响因素分析

目前甲醛排放源定量估算的技术与水平还不够成熟，造成了甲醛人为源排放清单的缺失。鉴于挥发性有机物与大气甲醛的特殊联系，MEIC提供的人为源VOC排放清单对探讨大气甲醛人为源排放具有重要意义。基于2008年、2010年、2012年、2014年、2016年的MEIC人为源VOC排放清单中月尺度工业源、电力源、交通源VOC数据，从像元级别分别与甲醛进行了空间皮尔逊相关性分析。

2.3.1 工业源VOC对甲醛浓度的影响分析

从工业源VOC排放量与大气甲醛柱浓度的相关性来看(图11)，工业排放对主要经济区大气甲醛柱浓度的影响程度大致为京津冀>粤港澳>长三角。京津冀地区大气甲醛受工业源影响最大，除北京、天津等少数地区之外，河北省大多数地区大气甲醛柱浓度与工业源VOC排放量呈显著正相关，相关系数大于0.3的城市由大到小依次为承德、张家口、石家庄、保定、邢台、衡水、唐山、邯郸。粤港澳地区大部分城市大气甲醛与工业源VOC呈弱相关，区域内部差异不明显，江门、佛山两地大气甲醛相对来说受工业源VOC影响更大。长三角地区大气甲醛柱浓度受工业源影响较小，只有潮州、嘉兴、台州等地大气甲醛柱浓度与工业源排放有一定的关系，别的地区几乎不受影响。

图11 主要经济区工业源VOC与甲醛相关性空间分布图Fig.11 The spatial distribution of the correlation between industrial sources of VOC and formaldehyde in major economic zones

2.3.2 电力源VOC对甲醛浓度的影响分析

图12为电力源VOC与大气甲醛的相关性空间分布图。整体上来看，电力源VOC排放量与大气甲醛柱浓度的相关性不及工业源，尤其是对京津冀和长三角地区来说，大部分地区相关性均小于0.3，且通过0.05的置信度检验的像元比例少于25%。京津冀地区电力源VOC与大气甲醛的相关性分布规律不明显，张家口、承德、石家庄、天津等地是大致受影响区域。长三角地区南京、潮州、嘉兴等地是区域内部相对来说受电力源影响较大的地区。粤港澳地区大气甲醛受电力源影响较大，区域大气甲醛柱浓度与电力源VOC排放量相关性大于0.3的地区按相关性从大到小依次为佛山、深圳、中山、香港、广州，且大部分地区都能通过0.05的置信度检验。但从具体数值上来看，电力源VOC和工业源VOC对粤港澳地区影响程度相似。总而言之，电力供应活动对粤港澳地区大气甲醛柱浓度的影响程度最大，对京津冀和长三角地区影响程度较小。

图12 主要经济区电力源VOC与甲醛相关性空间分布Fig.12 Spatial distribution of the correlation between power source VOC and formaldehyde in major economic zones

2.3.3 交通源VOC对甲醛浓度的影响分析

交通源VOC排放量对大气甲醛柱浓度的影响有所不同。图13表明长三角地区是受交通源影响的主要区域，其次是京津冀地区，而粤港澳地区受交通源影响较小。长三角地区大气甲醛柱浓度与交通源VOC排放量相关性较高，其中芜湖、宣城等地局部相关性达到0.7以上，大气甲醛与交通源VOC排放显著正相关。京津冀大部分地区也与交通源VOC排放呈显著正相关，相关性较低的张家口市北部、承德市南部等地局部大气甲醛与交通源VOC的相关系数也达0.4～0.6。而粤港澳地区大气甲醛与交通源VOC的相关性普遍表现为负值，且相关系数较小，表明该地区大气甲醛柱浓度几乎不受交通影响。

图13 主要经济区交通源VOC与甲醛相关性空间分布图Fig.13 The spatial distribution map of the correlation between VOC and formaldehyde in major economic zones

3 结论

基于2007—2018年OMI甲醛数据产品分析对比了京津冀、长三角、粤港澳主要经济区的大气甲醛时空分布特征。同时结合地形、温度、降水量、植被覆盖等自然条件影响因素和工业、电力、交通等人类活动影响因素分析了3个主要经济区大气甲醛的影响因素。主要结论如下。

(1)2007—2018年中国主要经济区大气甲醛总体呈增长趋势，变化经历了快速增长(2007—2010年)、缓慢回落(2010—2012年)、平稳发展(2012—2017年)和迅速反弹(2017—2018年)4个阶段，具有明显的夏季高、冬季低的季节特征。其中粤港澳地区大气甲醛平均浓度最高，长三角次之，京津冀最低。但京津冀地区大气甲醛柱浓度增长最快，是我国大气甲醛柱浓度的主要增长极。而粤港澳地区甲醛浓度更为平稳，多年来维持在一个浓度较高的水平，是全国大气甲醛柱浓度背景的主要贡献力量。从季节变化来看，受地理位置影响导致的季节性气候差异使不同经济区大气甲醛季节特征略有不同。

(2)主要经济区大气甲醛空间分布特征分析与对比表明：京津冀地区大气甲醛柱浓度具有明显的东南高、西北低的分布特征，12年来浓度增长高值区具有北移的趋势，张家口、承德等地逐渐成为新的增长极；长三角地区北部属于早期快速增长地区，而后苏锡常等地甲醛柱浓度增长加快，形成长三角甲醛浓度中部增长高值区，总体具有由内陆向沿海地区递减的特征；粤港澳地区早期西北部大气甲醛增长较多，东南部相对较少，整体上大气甲醛柱浓度增长高值区具有东移的趋势，整体看来，广州、佛山两地大气甲醛柱浓度较高，同样表现为由内陆向沿海地区递减。

(3)自然条件影响因素中，主要经济区均表现为区域高程落差越大，地形阻碍作用越明显，温度越高，降水量越多，大气甲醛柱浓度越高。植被作为直接的自然排放源，影响着大气甲醛柱浓度背景值，对较大区域范围来说植被覆盖越旺盛，大气甲醛柱浓度越高。人类活动影响因素中，京津冀地区大气甲醛柱浓度受人类工业活动排放影响较大。长三角地区大气甲醛增加与交通运输过程中汽车尾气排放活动关系密切。粤港澳地区大气甲醛柱浓度与工业源和电力源排放相关性较强，表明第二产业发展带来的大气污染物排放是该地区主要的大气甲醛来源。