环保绝缘气体C4F7N研究及应用进展Ⅱ：相容性、安全性及设备研发

李 祎 张晓星 傅明利 肖 淞 唐 炬 田双双

环保绝缘气体C4F7N研究及应用进展Ⅱ：相容性、安全性及设备研发

李 祎1张晓星2傅明利3肖 淞1唐 炬1田双双2

（1. 武汉大学电气与自动化学院 武汉 430072 2. 新能源及电网装备安全监测湖北省工程研究中心湖北工业大学 武汉 400068 3. 南方电网公司科学研究院 广州 510080）

研发新一代环保型气体绝缘设备以推进输配电装备制造业绿色升级，符合构建清洁低碳能源体系的战略需求。该文在环保绝缘气体全氟异丁腈（C4F7N）研究及应用进展Ⅰ的基础上，重点关注与C4F7N应用层面相关特性的研究进展。首先，总结了目前针对C4F7N与金属、非金属材料相容性的研究进展，评估C4F7N气体-固体材料界面稳定性；其次，分析C4F7N及其混合气体生物安全性参数，提出应用安全防护建议；最后，综述目前国内外C4F7N混合气体绝缘输配电设备的研发及应用情况，展望了环保绝缘气体目前存在的主要问题以及未来的发展趋势。

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0 引言

SF6气体绝缘输配电设备凭借占地面积小、可靠性高、运维周期长等优势在电力系统各个电压等级得到了广泛应用，尤其在110kV以上高压、特高压气体绝缘开关设备（Gas Insulated Switchgear, GIS）、气体绝缘输电管道（Gas Insulated Transmission Lines, GIL）中占据绝对垄断地位[1-2]。然而，随着以SF6为代表的温室气体排放所引发的全球温升问题日益严峻以及“2030年碳达峰，2060年碳中和”目标的提出，研发新一代环保型气体绝缘输配电设备以逐步减少强温室气体SF6的使用成为近年来的研究热点[3-5]，相关研究既符合绿色发展理念，也是构建清洁低碳的现代能源体系和推进输配电装备制造业产业升级的战略需求。

本系列文章综述了近年来国内外有关环保绝缘气体全氟异丁腈（C4F7N）的研究及应用进展，分为Ⅰ、Ⅱ两个部分，其中综述Ⅰ主要总结了常见环保绝缘气体的基础参数，并对C4F7N混合气体的绝缘和灭弧性能、电热稳定性及分解特性研究进展进行了总结。

本文在其基础上，重点关注与环保绝缘气体C4F7N工程应用及运维相关的特性，首先综述了C4F7N与设备内常用金属、非金属材料的相容性研究进展，评估了C4F7N气体-固体材料界面稳定性。同时，讨论了C4F7N及其混合气体的生物安全性，并提出了针对科研及设备运维人员的安全防护建议。最后，介绍了现阶段国内外有关C4F7N气体绝缘输配电设备的研发及应用情况，并展望了环保绝缘气体目前存在的主要问题及未来的发展趋势。

1 C4F7N与设备内常用材料相容性

气体绝缘输配电设备由多种结构及功能性材料构成。西门子公司Kessler等指出，应用于GIS、GIL的上百种材料可以归为五类：①金属和合金；②绝缘体，热塑性塑料和硬质合金；③润滑剂；④弹性体；⑤干燥剂和吸附剂[6]。由于封闭式气体绝缘设备一般具有30年以上的服役寿命，且设备运行维护周期较长，同时气体绝缘介质本身与设备内部的各类材料长期接触，因此要求气体绝缘介质与各类固体材料具备良好的相容性。另外，设备内由于电流热效应引起的固有温升使得设备金属母线等长期工作温度约在90～120℃，而故障条件下部分区域温度将达到200～300℃，因此对应用于设备内部的各类材料开展气体绝缘介质环境下的长期电、热联合老化测试以评估其气固界面稳定性是考察环保绝缘气体应用可靠性的重要组成部分。

1.1 C4F7N与金属材料相容性

气体绝缘设备常用金属主要有铜、铝、镀银件及合金等。一方面，金属材料的反应活性较高，其相对非金属材料更易被腐蚀。另一方面，由于电流热效应引发的温升也会导致金属载流母线等长期工作在90～120℃温度环境，加之C4F7N的分子结构较为复杂且存在CN等反应活性较高的官能团，因此针对C4F7N与金属界面相容性的评估十分必要。

针对C4F7N与金属材料相容性的理论分析方法主要是基于密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）和过渡态理论（Transition State Theory, TST），通过构建气体与金属界面的相互模型，弛豫计算后求解气体-金属相互作用能、电荷转移、电子态密度、差分电荷密度等微观热力学和电子结构参数，并进一步分析相互作用-解离过程的焓值、活化能等，实现对气固界面稳定性及相互作用-解离机理的研究。

2018年，武汉大学张晓星团队首次揭示了C4F7N与铜、铝、银的相互作用及解离机理[7-8]，如图1所示。由图1可知，C4F7N与Cu(1 1 1)界面的相互作用能和总电荷转移量均高于Al(1 1 1)和Ag(1 1 1)，即C4F7N与铜的相互作用强于铝和银。C4F7N与金属界面相互作用过程中气体分子得到电子，金属界面失去电子，且C4F7N分子中CN基团与Cu、Al相互作用过程存在电子轨道重叠和电荷转移，气固界面之间形成了化学键，但相互作用后C4F7N进一步解离为CN和C3F7的过程均需要克服1eV以上的能垒。C4F7N与Ag(1 1 1)界面的相互作用能均在0.6eV以下，两者间的相互作用机理属于物理吸附，范德华力占主要作用。

图1 C4F7N与Cu(1 1 1)、Al(1 1 1)、Ag (1 1 1)界面相互作用能及电荷转移

西安交通大学李兴文团队采用类似方法分析了C4F7N与ZnO及Zn界面的相容性机理，指出C4F7N分子中的CN基团与Zn、ZnO(1 0 1 0)晶面之间存在较强的相互作用，但C4F7N的相互作用-解离过程所需的活化能高于Cu和Al。综合来看，Zn更适宜于作为防腐蚀金属材料应用于C4F7N混合气体绝缘设备。

需要指出的是，目前基于密度泛函理论的气体-金属相容性机理分析均未考虑电场作用，同时由于算力及时间成本的限制，针对温度等因素对相互作用机理的影响、气体-金属界面反应速率及平衡常数等也缺乏相关报道，未来值得进一步深入探索。

试验层面，武汉大学张晓星团队测试了10%C4F7N-90%CO2混合气体与纯铜、铝及镀银纯铜在120～220℃温度范围内的相容性[10-11]。研究发现120℃条件下与混合气体与纯铜相互作用40h后，铜片颜色与未处理的样品无明显差异。随着金属界面温度的升高，相互作用后的铜片颜色明显加深，呈现由铜红色至紫红色（紫色）转变，且颜色分布不再均匀（金色、紫红色等颜色交叉出现），即铜表面发生了严重腐蚀（如图2所示）。微观层面，120℃下相互作用后的铜片表面出现了少量颗粒状腐蚀物，且腐蚀物随机分布于表面，铜片整体结构未发生明显变化。随着温度的升高，颗粒状腐蚀物的分布区域及分布密度明显增加甚至出现层状堆积，铜片结构被严重破坏。另外，相互作用后铜片表面出现F元素积聚，且C4F7N与温度高于170℃的纯铜相互作用会分解产生C3F6。

图2 C4F7N-CO2与不同温度铜界面相互作用后形貌

另外，西门子公司F. Kessler等[12]进一步解析了C4F7N与纯铜相互作用后产生的腐蚀晶体结构如图3所示，通过质谱、能谱等测试分析确定了该析出物为N-嘧啶（N-acylamidine），其生成机理如图4所示。该紫色晶体产生后从铜样品的表面升华，并在高压釜的较冷部分缓慢结晶为固体。

图3 高压釜中和收集后的紫色晶体和紫色晶体配合物的显微镜照片[12]

Fig 3 Photograph of violet crystals in the autoclave and after collection and Microscope photograph of violet crystals of complex[12]

图4 C4F7N与Cu相互作用产生金属络合物的机制[12]

针对C4F7N与铝的相容性测试发现两者相容性良好，相互作用后铝表面颜色未发生明显变化，其纹理清晰且金属光泽保留完好，仅有少量F元素沉积，但混合气体在220℃条件下开始出现分解并产生了微量C3F6[10]。另外，对纯铜表面镀银处理能够有效解决其与C4F7N-CO2混合气体相容性较差的问题。测试发现镀银铜片在相互作用后未发生腐蚀或变色，当温度达到220℃时混合气体会分解产生少量的C3F6。考虑电流的趋肤效应，对纯铜表面进行镀银处理也能够满足设备应用需求。

整体上，目前针对C4F7N与金属材料相容性研究取得了一定成果，证实了混合气体与设备内常用金属（铜、铝、银、锌等）在120℃温度下相容性良好。尽管当故障温度高于220℃时C4F7N与纯铜相互作用会产生少量C3F6，但通过对纯铜表面的镀银等防腐蚀处理能够避免这一问题。未来，需要进一步考察实际设备运行工况下金属部件如镀锡铜、硅钢等与C4F7N混合气体的相容性，同时评估气体-金属相互作用过程对金属导电性、导热性等造成的影响，并考核金属防腐蚀镀层的使用寿命等。

1.2 C4F7N与非金属材料相容性

目前，国内外学者针对C4F7N与设备内非金属材料相容性的研究也取得了一定进展，主要对常用密封材料（如三元乙丙橡胶）、环氧树脂等固体绝缘材料、吸附剂等功能性材料开展了测试评估。评估方法上，主要采用将待测材料置于C4F7N混合气体环境并开展一定温度和时间的热老化，结合力学性能、微观形貌、元素分析等评估气-固材料的相容性。

1.2.1 橡胶等密封材料

西门子公司F. Kessler等[6]对C4F7N-CO2混合气体与设备内常用材料的稳定性开展了75～220℃温度下的热老化测试，发现弹性体与混合气体相互作用会产生C3F7H，而干燥剂与混合气体相互作用会产生C3F7H、C3F6。武汉大学周文俊团队[13]测试了纯C4F7N气体与三元乙丙橡胶（Ethylene Propylene Diene Monomer, EPDM）的相容性，并分析了试验后混合气体的组分、EPDM的形貌、元素组成及力学性能，指出C4F7N气体与EPDM反应（温度130℃，老化周期42天）会产生CO2、C3F6、C2H4和C2H6等分解产物。热老化后EPDM力学性能下降明显，且微观形貌出现多层断面裂痕并析出了亚硫酸盐晶体。

另外，武汉大学张晓星团队[14]测试了10%C4F7N-90%CO2混合气体与EPDM的相容性，发现混合气体在80℃(90h)条件下与EPDM相互作用会导致C4F7N分解产生C3F6、CF3H、C2F5H等产物，EPDM表面则析出大量颗粒状晶体如图5所示，并伴有氟元素沉积。同时，计算分析指出C4F7N与EPDM缺陷之间的相互作用会引发C4F7N的吸附和解离，C4F7N分子CN基团中的N原子倾向于与EPDM形成化学键。此外，连接到C4F7N中心C原子的F原子可与EPDM反应生成C4F6N并与EPDM形成新的F-C键。广东供电公司张亚茹等[15]测试了丁腈橡胶（Nitrile Butadiene Rubber, NBR）与C4F7N-CO2混合气体的相容性（120℃, 72h），发现试验后NBR橡胶的断裂伸长率下降了10.15%，抗拉强度下降了37%，物理性能严重劣化，这与NBR分子链中包含不饱和丁二烯有关。

图5 C4F7N-CO2与EPDM相互作用后形貌（80℃, 90h)[14]

Fig 5 Morphology of EPDM after interaction with C4F7N-CO2(80℃, 90h)[14]

需要指出的是，考虑C4F7N混合气体主要成分为CO2等缓冲气体，因此确保密封材料对小分子气体组分的密封性尤为关键，但现阶段国内相关研究均未考虑这一因素的影响。Y. Kieffel等[16]指出目前在汽车工业界大量使用的丁基橡胶对小分子气体（例如CO2、N2等）具有良好的密封性。丁基橡胶是一种异丁烯-异戊二烯共聚物，含有低百分比的异戊二烯（0.5％～3％）。但由于异戊二烯链中含有不饱和双键，导致丁基橡胶对臭氧等较为敏感，限制了其在高压气体绝缘设备中的使用。为解决这一问题，可以考虑使用在主分子链上没有双键且对臭氧不敏感的卤化丁基橡胶作为C4F7N混合气体设备的密封材料。该团队测试发现卤化丁基（CIIR-BIIR）、EPDM对C4F7N-CO2混合气体渗透率（20℃）分别为10-9cm²·bar-1·s-1和2×10-8cm²·bar-1·s-1（1bar= 105Pa），即CIIR-BIIR的密封性优于EPDM，能够满足电气设备密封性的相关现行标准。

整体上，目前在SF6设备中广泛使用的EPDM、NBR橡胶与C4F7N混合气体存在相容性较差的问题，相互作用过程会导致气体分解和橡胶力学性能劣化。同时，现有的研究多采用热老化方案并分析形貌、拉伸性能，并未开展工况温度下橡胶密封、压缩性能测试，尤其缺乏橡胶材料对C4F7N混合气体渗透率的评估。实际工程应用中密封圈也需要涂覆硅脂，而考虑硅脂下的密封材料相容性研究也鲜有报道。另外，目前的橡胶材料相容性测试多采用设备厂商等渠道提供的已有产品，本领域人员由于缺乏高分子材料、橡胶改性及合成技术等专业知识，无法基于C4F7N混合气体特性及密封需求开展新型密封材料的研发，后期可考虑与高分子科学领域团队合作开展相关研究，以解决目前发现的相容性较差的问题。同时，针对C4F7N混合气体与橡胶材料相容性机理的研究较少，后期可采用分子动力学模拟等开展相关探索。

1.2.2 环氧树脂等固体绝缘材料

环氧树脂作为固体绝缘材料广泛用于各类气体绝缘设备，针对其与C4F7N混合气体相容性的研究也取得了一定进展。

武汉大学周文俊团队[17-18]测试了环氧树脂与C4F7N-CO2混合气体的相容性，发现环氧树脂的直流电导率随老化温度升高而降低，交流电导率随老化温度升高而增加。90～160℃热老化测试后环氧树脂的沿面闪络电压未出现明显降低，且试验后环氧树脂表面未发现晶体析出或断层断面，但部分Al2O3填料更接近环氧树脂表面。当温度达到160℃时，9%C4F7N-91%CO2混合气体有少量分解并产生了C3F6和2,4,6-三（七氟丙基)-1,3,5-三嗪（C12F21N3）两种组分，C4F7N-CO2混合气体整体上与环氧树脂相容性较好。华北电力大学屠幼萍团队[19]探究了5%C4F7N-95%CO2混合气体在环氧树脂沿面局部放电缺陷下的分解特性，检测到了CF4、C3F8、C6F14、C3F6、C4F6、C4F8、CF3CN、C12F7H17O2等分解组分，其中C12F7H17O2是C4F7N与环氧树脂反应生成的一类产物。

另外，西安交通大学李兴文团队[20]分析了α-Al2O3与C4F7N的相互作用机理，指出C4F7N与α-Al2O3存在明显的化学吸附，CN和CF基团在相互作用中表现出较强的活性。针对两者的热稳定性测试发现α-Al2O3与C4F7N在170℃下相互作用不会引起绝缘气体的分解和α-Al2O3的解离，α-Al2O3作为添加剂的固体绝缘材料与C4F7N之间相容性较好。

综合来看，C4F7N混合气体与固体绝缘材料的相容性较好，但考虑到C4F7N在长期局部放电、火花放电及灭弧等条件下存在固体物质析出问题，后期还需要进一步探索强电磁能及热联合作用下C4F7N解离的各类粒子与固体绝缘材料相互作用机制，厘清气-固界面固体分解产物的析出特性。

1.2.3 吸附剂等功能材料

为保障气体绝缘设备内部水分等杂质达标，实际运行中需要在设备内部预置一定量的吸附剂/干燥剂等[21-22]功能性材料。针对C4F7N混合气体，武汉大学肖淞等研究了目前SF6设备中广泛应用的γ-Al2O3与C4F7N-N2混合气体及其分解产物的相容性，发现尽管γ-Al2O3能够对混合气体分解产生的CF3CN、C3F6、C2F5CN、CF4、C2F6有吸附效果，但也导致主绝缘气体C4F7N含量大幅下降，这与CN基团的强反应活性有关。因此，γ-Al2O3不适宜用作C4F7N-N2混合气体绝缘设备的吸附剂或干燥剂。

中国电力科学研究院颜湘莲等[23]分析了C4F7N-CO2混合气体及其分解产物在Na-4A分子筛中的吸附特性，计算了吸附等温线、饱和吸附量、自由能、扩散系数等微观参数，指出分子筛对全氟化物的吸附能力较弱，对HF、COF2、C2N2、CF3CN、C2F5CN等分解产物表现出较好的吸附特性。中国科学院电工研究所张国强团队[24]测试了γ-Al2O3和分子筛（3A、4A和5A）对C4F7N-CO2及其混合气体分解产物的吸附特性，发现四类吸附剂对全氟化碳类产物（CF4、C2F6、C3F8等）、CO2和CO的吸附效果较弱，对C2N2均能有效吸附，但3A和4A分子筛对CF3CN的吸附效果较差，C2F5CN则仅能由γ-Al2O3吸附。由于γ-Al2O3对C4F7N表现出强吸附作用，因此不适合作为C4F7N混合气体设备吸附剂使用，而5A分子筛相较于3A、4A表现出更优异的吸附性能，因此具备应用潜力。

整体上，目前SF6设备中的γ-Al2O3等吸附剂与C4F7N混合气体相容性较差，主要表现在对主绝缘气体C4F7N的吸附作用。早期工程应用中，建议尽量避免使用吸附剂/干燥剂等材料，确保混合气体绝缘性能的稳定。针对新型吸附剂、干燥剂的研究也需要同应用化学等领域团队合作，基于C4F7N及其分解产物的分子结构特性开发具有选择性的功能性材料。另外，由于C4F7N混合气体在各类故障下的分解产物随故障严重程度和持续时间呈类线性增长趋势，C4F7N处于不断消耗中且部分分解产物具有毒性和腐蚀性，因此需要开发C4F7N混合气体分解组分的有效滤除装置，为设备运维提供支持。

2 C4F7N及主要分解产物生物安全性

优良的气体绝缘介质应当具有良好的生物安全性，即无毒或毒性足够低。一方面，设备运维人员在安装、检修、运维等环节不可避免地需要接触设备内气体及其分解产物；另一方面，气体绝缘介质的生物安全性也决定了其应用可行性、废气处理及排放规程等问题，因此对C4F7N混合气体及其分解产物安全性评估十分重要。

2.1 C4F7N及其混合气体生物安全性

明尼苏达矿业及制造公司（Minnesota Mining and Manufacturing, 3M）有关C4F7N的材料安全数据册（Material Safety Data Sheet, MSDS）报告指出C4F7N的4h半数致死浓度（Lethal Concentration 50, LC50）在10 000～15 000μL/L范围内。基于符合优良实验室规范的经济合作与发展组织412亚急性吸入毒性28天研究发现C4F7N的职业接触限值（Occupational Exposure Limits, OEL）为65μL/L (SF6为1 000μL/L），未观察毒副作用的剂量（No Observed Adverse Effect Level, NOAEL）为500μL/L[16]。另外，Y. Kieffel等[25]测试指出4%C4F7N-96%CO2混合气体的LC50（大鼠, 4h）在16%～21.1%范围内，10%C4F7N-90%CO2混合气体的LC50（大鼠, 4h）则在9.55%～10%范围内。因此，C4F7N混合气体的急性吸入毒性显著低于纯C4F7N气体。考虑实际工程应用中C4F7N占混合气体的含量一般在4%～10%，根据国际相关毒性分类标准，该条件下C4F7N混合气体是无毒的[16]。

另外，武汉大学张晓星团队联合武汉大学中南医院对大鼠接触C4F7N后的生命体征变化及靶器官毒性开展了初步研究[26-27]。相关测试参考《六氟化硫气体毒性生物试验方法》（DL/T921—2005）和《全球化学品统一分类和标签制度》（Globally Harmonized System, GHS）进行，发现C4F7N对大鼠呼吸粘膜有一定刺激性，大鼠长期暴露于1.5%C4F7N环境会出现精神欠佳，同时伴有呼吸困难、心律不齐等症状。针对靶器官的切片分析发现1.5% C4F7N不会对大鼠的眼、皮肤、心脏、肝、脑组织不会构成损害，但对肾、肠等组织会造成严重损害[27]。

综合来看，现阶段针对C4F7N生物安全性的研究较少，相关成果初步证实了C4F7N混合气体生物安全性良好，其LC50值根据通用国际标准属于无毒物质。但针对C4F7N生殖毒性、遗传毒性、致突变毒性、靶器官长期影响等毒理学参数评估仍较为缺乏。随着C4F7N使用量的进一步增加及后续示范应用设备的进一步推广，气体生产、设备运营、科研院所等机构有必要强化与医学领域团队的合作，进一步深入研究并验证C4F7N的安全性。目前，对于有可能接触高浓度C4F7N的人员应当做好相关安全防护，避免吸入纯C4F7N气体或接触液态C4F7N。

2.2 C4F7N主要分解产物生物安全性

考虑C4F7N-CO2混合气体各类分解产物的安全性，表1给出了相关毒理学数据。缓冲气体CO2的职业接触极限值为5 000μL/L，且高浓度的CO2具有窒息性，会对呼吸系统和心血管系统构成影响。氟碳类产物中，放电分解产量较高的CF4无毒，仅高浓度具有窒息性，由于设备实际分解产生的CF4一般在μL/L级别，其产生对运维人员构成的威胁可以忽略。C2F6、C3F8两类特征分解产物的LC50分别为50%和9%，且两者仅在高浓度具有窒息性。C3F6的LC50（大鼠，4h）为3 060μL/L，是所有氟碳类产物中毒性最高的。同时，C3F6会对皮肤和眼部造成刺激，可能引起呼吸道刺激、嗜睡或头晕等症状。

表1 C4F7N及其分解产物毒理学特性

Tab.1 Toxicological properties of C4F7N and its decomposition products

含CN基团类产物的毒性普遍较高，其中CF3CN的LC50(大鼠，4h)仅为250μL/L，C2F5CN的LC50(大鼠，4h)为2 730μL/L，均远低于C4F7N；C2N2的LC50(大鼠，4h)为175μL/L，属于剧毒类气体，其容易还原为氰化物从而使细胞色素C氧化酶复合物中毒，引发线粒体电子转移链断裂。另外，C2N2对眼睛和呼吸系统有刺激性，吸入可能导致头痛、脉搏加快、恶心、呕吐、意识丧失、抽搐甚至死亡。由于目前尚无上述三类气体的标准气体，无法对分解或运行工况下的C4F7N混合气体开展CF3CN、C2F5CN和C2N2定量分析研究，因此建议须在科研或运维各个环节避免接触分解后的C4F7N混合气体。

含O类产物中，CO的生成量较高，其LC50（大鼠, 4h）为1 880μL/L，非立即危害生命或健康暴露浓度为1 200μL/L，同时CO会对心血管系统、肺、血液、中枢神经系统构成损害。COF2的LC50（大鼠，4h）为180μL/L，暴露危害主要表现为对眼睛、皮肤、呼吸系统的刺激以及对胃肠道、骨骼的影响。

另外，Kieffel等针对C4F7N含量为4%、6%的C4F7N-CO2-O2作为灭弧介质开断负荷电流后的急性吸入毒性进行了评估见表2，指出灭弧后含4%C4F7N气体的LC50（大鼠，4h）值大于64 000μL/L，含6%C4F7N气体的LC50（大鼠，4h）值大于38 000μL/L，略高于SF6的74 000μL/L。因此，C4F7N混合气体在开断工况下的毒性与SF6相当，仍具有应用安全性。

表2 SF6与C4F7N-CO2-O2电弧开断后毒性对比

综合来看，C4F7N各类分解产物中含CN基团的CF3CN、C2F5CN、C2N2及CO、C3F6、COF2、HF等具有较强的毒性、腐蚀性，会对运维人员健康或设备安全带来威胁。同时，考虑气体绝缘设备内各类分解组分的含量一般在几十至几百μL/L级别且混合气体中C4F7N的含量在10%以下（中压设备低于15%），且现阶段大规模应用的SF6设备内分解产物如SO2、SOF2、SO2F2、H2S等也为剧毒物质，因此C4F7N-CO2混合气体在作为绝缘介质的场景下仍具备应用可行性。作为灭弧介质使用时，由于高能电弧引发的C4F7N分解更为剧烈，各类分解产物含量较高，因此需要做好相关安全防护。另外，现阶段由于缺乏部分分解产物的标准气体，对于运行工况或故障条件下C4F7N混合气体生物安全性的研究较少，无法建立放电参量（如局部放电强度、火花放电次数、开断次数）与气体急性吸入毒性间的关联关系。针对示范运行设备，目前也缺乏气室内气体组分及生物安全性的相关报道，后期需要开发能够滤除强毒性分解产物的吸附剂或干燥剂以进一步提升C4F7N混合气体设备的应用安全性。

2.3 C4F7N应用防护建议

考虑C4F7N-CO2混合气体及其部分分解产物存在一定急性生物毒性，同时现阶段针对C4F7N及其分解物的毒理学机理（遗传毒性、致癌、致突变等）尚不完全明确，因此对有可能接触C4F7N-CO2混合气体的运维人员有必要采取如下的防护措施：

首先，建议在C4F7N-CO2设备运行区域、实施C4F7N分装、混合气体配置、混合气体回收处理、科研试验的相关工作区域安装C4F7N泄漏预警系统，以监测可能存在的C4F7N泄漏风险。

其次，对于参与C4F7N-CO2运维、试验、分装等长期岗位操作人员，在潜在暴露量高于65μL/L的情况下，建议使用间接通气护目镜对眼睛和面部进行防护，使用丁腈手套对手部进行防护，使用供气式半面罩或全面罩呼吸器进行呼吸防护，以避免吸入或接触C4F7N及其分解产物对自身安全带来隐患和危害[26]。

最后，对于已使用或试验后的C4F7N-CO2气体，应当集中回收处理并杜绝其直接排放，避免混合气体中毒性分解物如CF3CN、C2N2、COF2等气体泄漏对设备或试验区域生态环境及他人健康带来的影响。

3 C4F7N气体绝缘设备研发及应用

3.1 C4F7N气体绝缘设备及配套装置研发

3.1.1 C4F7N气体绝缘设备研发

目前，国内外针对以C4F7N混合气体为绝缘介质的环保型中、高压输配电设备研发也取得了一定进展。

2016年，通用电气（General Electric, GE）联合3M公司推出了国际首台420kV/63kA环保型气体绝缘输电管道，该GIL采用4%C4F7N-96%CO2混合气体作为绝缘介质，工作气压为1.06MPa（绝对气压），运行温度为-25～40℃[37]。该GIL通过了650kV/min的工频耐压、1 425kV雷电冲击耐压以及1 050kV的操作冲击耐压测试[38]。温升方面，该GIL在不同负载电流下的温升曲线与SF6设备非常相似，但设备整体温升值略高于SF6设备。额定电流4 000A条件下，设备温升（触点40K，外壳15K）低于IEC62271—1规定的限值（触点温升为65K，外壳温升40 K）（如图6所示）[38]。首台该型GIL安装于伦敦南部的Sellindge变电站中。自2017年3月以来，两个长度约300m的回路已投入运行，运行至今未发现异常，苏格兰电力公司的第二台该型GIL设备也于2018年5月投入运行。

图6 420kV C4F7N-CO2混合气体与SF6设备GIL温升测试结果[38]

另外，通用电气还推出了包含断路器的145kV GIS，该型GIS以6%C4F7N-89%CO2-5%O2为绝缘介质，充气压力为0.85MPa，运行温度为-25～40℃，额定电流为3 150A/40kA[39-40]。该型GIS通过了IEC 62271—203标准规定的温升、绝缘测试以及涉及断路器的出线故障（Terminal Fault, TF）、近区L75和L90故障（Short-Line Fault, SLF）、电容开断测试等，验证了C4F7N混合气体作为绝缘和灭弧介质的应用潜力。需要指出的是，该型GIS与SF6设备共用了80%以上的零部件[37]。具体差异主要有以下几点：①更换了对CO2密封性较差的EPDM密封圈；②使用了适合于C4F7N的密度计和泄压装置；③对断路器单元的弹簧机构进行了优化改进[40]。由于C4F7N混合气体的质量密度低于SF6，导致空载操作以及大电流电弧熄灭期间气吹速度和压力构建受到影响，因此需要调整断路器腔室的体积及通道直径和长度，以满足燃弧需求。2017年，首台该型145kV/40kA GIS安装于瑞士的Etzel变电站中，其中三相密封开关设备安装在室内，而用于变压器连接的母线和套管安装在室外，初期采用降压方式运行（123kV）[41]。2018年，法国格里莫变电站安装了同类型的GIS，运行电压为72.5kV，维护策略遵循SF6相关规程并要求每年年初对设备内气体的混合比进行检测。

同时，通用电气还探索了C4F7N混合气体应用于高压电流互感器（Current Transformer, CT）的可能性，推出了245kV气体绝缘CT。该型CT通过了IEC 61869标准规定的工频耐压、局部放电、冲击、温升、电容及介电常数等测试[37]。

国内针对C4F7N混合气体绝缘设备的研发尚处于起步阶段。国家电网公司、南方电网公司于2016年联合中国电力科学研究院、中国科学院电工技术研究所、武汉大学、西安交通大学、清华大学、华北电力大学等科研院校及平高集团、许继集团等设备生产厂家开展了C4F7N应用可行性研究及设备研发。2019年1月，国内首台以C4F7N-CO2混合气体为绝缘介质的12kV环网开关柜研制成功，该型设备通过了1.2倍绝缘裕度和1 000A有功负载电流开合试验[42]。2019年12月，云南电网公司昭通威信供电局率先实现了C4F7N混合气体10kV柱上负荷开关、10kV柱上断路器和10kV环网柜的入网运行[43]。目前，以C4F7N混合气体为绝缘介质的110kV GIS母线及隔离/接地开关、220kV GIS母线、1 100kV环保GIL也正在研发中[43-45]。

整体上，目前国内针对C4F7N混合气体中、低压输配电装备的研发取得了突破，但高电压、超高压等级下仍处于起步阶段。低电压等级设备的投运能够积累现场数据和相关运维经验，进一步评估C4F7N的应用可靠性。针对高电压等级设备的研发，需要考虑通过提升设备运行气压、工作温度等方式来满足绝缘需求，对于灭弧场景还需要考虑断路器结构调整等，仍需要科研院所、高校与设备企业的合作研制。

3.1.2 C4F7N气体绝缘设备配套运维装置研发

由于C4F7N与SF6理化特性差异较大，且实际应用场景为混合气体，因此现有的SF6配套运维设备无法满足C4F7N混合气体应用需求，针对C4F7N气体绝缘设备配套运维装置的研发也取得了一定进展。

武汉大学张晓星团队[46-47]探究了紫外光谱、红外光谱技术应用于C4F7N混合比及其部分分解产物快速检测分析的可行性。基于流动气体检测方式的紫外光谱检测平台对C4F7N的紫外吸收特性进行了分析，发现C4F7N气体在185～200nm波段具有紫外吸收峰，此波段的吸收峰主要是由于电子从最高占据分子轨道（Highest Occupied Molecular Orbital, HUMO）跃迁至最低未占分子轨道（Lowest Unoccupied Molecular Orbital, LUMO）所致。通过选择最优的定量方法进行浓度反演，可以实现对C4F7N含量为4%～10%的C4F7N-CO2混合比快速检测，检测下限为0.37%，误差低于5%。

另外，该团队研究发现C4F7N混合气体的红外光谱吸收波段在400～2 400cm-1之间，其中900～ 1 400cm-1波段的吸收较强。当C4F7N混合气体中C4F7N含量达到10%时，大部分红外光谱波段会产生饱和，其中750～785cm-1波段适用于C4F7N-CO2混合气体的混合比检测。通过采用多尺度小波变换进行重叠峰寻峰，并将峰数和峰位信息代入高斯函数中进行曲线拟合，能够实现反演误差仅为2.7%的C4F7N混合比快速检测[48]。同时，利用差谱技术结合长光程气体池、红外光谱仪可以实现对C3F6、CO和COF2三种分解产物的快速检测[48-49]。

设备层面，国内日立信、泰普联合等公司已成功研发了C4F7N混合气体密度、混合比、湿度、泄漏检测等运维亟需装置，针对C4F7N气体绝缘设备配气、充气和废气回收处理等装置研发也取得了进展，为后续工程应用奠定了基础[42]。

3.2 C4F7N气体绝缘设备工程应用建议

综合现阶段有关C4F7N混合气体绝缘、分解及材料相容性研究成果，对于C4F7N气体绝缘输配电设备的运行维护有如下建议：

首先，运维中有必要对混合气体中C4F7N的含量进行监测，以判断其含量是否处于允许范围内。不同于SF6气体绝缘设备，C4F7N-CO2混合气体中C4F7N的含量一般在4%～10%（低压设备不超过15%），且C4F7N作为主绝缘气体决定了混合气体的绝缘水平。目前针对C4F7N混合气体放电及过热分解特性测试发现，混合气体产生的各类产物含量随故障持续时间/强度未呈现明显的饱和增长趋势，即C4F7N处于不断消耗中。由于设备检修周期较长，因此故障长期存在下C4F7N可能会持续分解，引发故障区域绝缘性能的降低进而加剧故障严重程度，最终形成恶性循环造成设备内击穿甚至停电。因此，需要对设备内C4F7N的含量进行监测。

其次，对于放电类故障，C4F7N混合气体产生的可定量分析产物中CF4、CO含量最高，C2F6、C3F8含量相对较低。同时，考虑350℃以下过热分解未检测出C2F6、C3F8，因此CF4配合C2F6或C3F8可以作为C4F7N混合气体放电性故障下的特征分解产物，以判断设备在运行期间是否发生了放电性故障。

对于局部过热性故障或气-固界面分解，C3F6是最早产生的分解产物，这与C4F7N同金属、非金属界面发生吸附-解离过程有关。同时，C3F6在放电性故障下的产量较低（C3F6分子中含有不饱和C=C键，稳定性较差），因此C3F6可以作为设备内早期过热性故障或气固界面分解故障的特征产物。另外，CF4、C3F8两种分解产物的生成也在一定程度上反映了设备内可能存在严重过热性故障。

最后，在设备运维或检修中建议对设备内金属部件尤其是含铜结构进行检查。一方面，需要检测其表面结构是否发生了腐蚀或固体物析出，并根据需要进行防腐蚀处理；另一方面，需要对金属结构的导热性、电导率/电阻进行测量，以评估其工作性能，避免C4F7N混合气体分解物析出或腐蚀对金属结构件可能带来的负面影响。

4 结论

本文在环保绝缘气体C4F7N研究及应用进展Ⅰ：绝缘及电、热分解特性的基础上，综述了近五年有关环保绝缘气体C4F7N材料相容性、生物安全性、C4F7N气体绝缘设备及配套装置的研究进展，为C4F7N气体绝缘输配电装备的研发及应用提供了参考。同时，基于相关研究进展对环保绝缘气体C4F7N未来的发展趋势展望如下：

1）材料相容性方面，目前针对C4F7N混合气体与设备内常用金属材料的研究较为充分，发现C4F7N与金属铝、银的相容性优于铜。非金属材料中，环氧树脂与C4F7N相容性良好，但密封橡胶、吸附剂等存在与C4F7N相容性较差的问题。未来，需要进一步深入探究C4F7N与非金属材料的相容性机理，针对不同类型的材料结合工程实际开展对应性能的表征和测试，联合应用化学领域相关团队针对不相容非金属材料寻求替代产品或开发有效的防腐蚀技术。同时，需要关注缓冲气体、氧气（臭氧）等对气固界面稳定性带来的影响，并重点考察电、热联合作用下各类材料的可靠性。

2）生物安全性方面，现阶段针对C4F7N生物安全性的研究尚不充分，仅对急性吸入毒性开展了相关研究，证实了C4F7N-CO2混合气体满足应用安全性要求。同时，缺乏针对C4F7N遗传毒性、生殖毒性、致癌/致突变等安全性参数的考察与评估，实际运行工况或故障分解后气体毒性的相关报道也较少。本领域相关人员应当理解C4F7N-CO2混合气体的生物安全性显著优于纯C4F7N且实际设备发生泄漏的可能性极低，同时目前广泛使用的SF6气体绝缘设备分解组分中也有诸多剧毒物质，因此对待C4F7N-CO2混合气体设备的应用安全防护应与SF6设备基本一致。未来，需要进一步联合生物医学领域学者系统开展C4F7N混合气体及其故障分解后气体的安全性评估，并与SF6故障分解后气体毒性进行对比，科学、客观地评估其应用安全性。

3）气体绝缘装备及配套装置研发方面，目前国外已经推出了C4F7N混合气体GIL、GIS、CT等设备并实现了示范试运行，国内相关研究也取得了一定进展，但尚未实现10kV以上高电压等级环保型设备的示范运行。受限于液化温度，高电压等级下C4F7N混合气体的绝缘性能无法达到纯SF6的水平，因此需要考虑提升设备运行气压、运行温度或增大设备体积等方式满足绝缘要求。未来，需要进一步联合设备制造企业、电网公司、科研院所等开展合作研发，解决研发过程中遇到的各类理论及技术问题，推进绿色环保输配电装备的自主化、国产化。

4）环保绝缘气体的研究以绝缘及灭弧、稳定性、分解特性、材料相容性、生物安全性等基础特性评估为出发点，以设备样机及配套装备研发、示范应用、运维策略积累总结为落脚点，旨在逐步减少气体绝缘输配电设备对使用SF6的依赖，最终助力电力工业“2030年碳排放达峰，2060年碳中和”的减排目标。尽管近年来针对环保绝缘气体C4F7N的研究取得了诸多进展，但仍有许多涉及材料相容性、生物安全性的技术瓶颈未能解决，本领域未来的发展需要电气、化学、物理、材料、生物等多学科领域的交叉融合，逐步探索并实现环保绝缘气体的开发及应用。

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Research and Application Progress of Eco-Friendly Gas Insulating Medium C4F7N, Part II: Material Compatibility, Safety and Equipment Development

Li Yi1Zhang Xiaoxing2Fu Mingli3Xiao Song1Tang Ju2Tian Shuangshuang2

（1. School of Electrical Engineering and Automation Wuhan University Wuhan 430072 China 2. Hubei Engineering Research Center for Safety Monitoring of New Energy and Power Grid Equipment Hubei University of Technology Wuhan 400068 China 3. Electric Power Research Institute China Southern Power Grid Guangzhou 510080 China）

The development of new generation eco-friendly gas insulating equipment to promote the green upgrade of power transmission and distribution equipment manufacturing industry meets the strategic needs of building a clean and low-carbon energy system. In this paper, based on the Review Part I, we focused on the research progress of perfluoroisobutyronitrile (C4F7N) performance at application level. Firstly, current studies on the compatibility of C4F7N with metal and non-metallic materials were summarized. The gas-solid interface stability of C4F7N was also evaluated. Secondly, the biological safety parameters of C4F7N and its gas mixture were analyzed, and relevant targeted application protection suggestions were proposed. Finally, the development of C4F7N based gas insulated power transmission and distribution equipment as well as their application status were reviewed. The main problems and future development trends of eco-friendly gas insulating medium were also prospected.

Eco-friendly gas, C4F7N gas mixture, material compatibility, biological safety, equipment development

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.210057

TM835

国家自然科学基金（51977159）、中国博士后创新人才支持计划（BX2021224）和南方电网科研院科技项目（ZBKJXM20190087）资助。

2021-01-14

2021-03-29

李 祎 男，1994年生，博士（后），研究方向为电气设备在线监测与故障诊断、环保绝缘气体、微能量提取技术等。E-mail：liyi_whuee@163.com

肖 淞 男，1988年生，副教授，硕士生导师，研究方向为电气设备在线监测与故障诊断、环保绝缘气体、SF6无害化处理等。E-mail：xiaosongxs@gmail.com（通信作者）

（编辑 郭丽军）