基于再生剂/新沥青扩散行为的老化沥青再生规律

徐金枝，张滨焌，张德鹏

(1.长安大学公路学院，西安 710064；2.重庆市市政设计研究院有限公司，重庆 400020)

0 引 言

沥青路面在使用过程中受各种环境因素作用，各项性能发生衰减和劣化，绝大部分沥青路面的使用寿命不足15年，这意味着每年都会有大量的沥青路面需要维修。这一过程中产生的大量废旧沥青路面材料如果得不到再利用，将造成严重的环境污染和巨大的资源浪费。

沥青路面热再生技术近年来受到广泛关注，通过在老化沥青中加入专用再生剂或低黏度的新沥青进行调配，或结合两种方式，可恢复老化沥青的各项性能，有效解决废旧沥青路面材料的循环利用问题[1]。热再生沥青混合料生产过程中，添加的再生剂/新沥青附着于老化沥青表面，在高温机械拌和作用下，再生剂/新沥青在老化沥青中逐渐渗透扩散，老化沥青性能得以恢复，进而可以提高热再生沥青混合料的路用性能[2-4]。可见，再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散行为是促进新旧沥青融合、实现老化沥青再生的根本原因。因此，再生剂/新沥青的扩散行为成为沥青再生问题中的研究热点。从20世纪70年代末起，国外Carpenter等[5]、Noureldin等[6-7]、Cussler[8]及Karlsson等[9]学者开始利用分级抽提回收法、示踪法研究再生剂的扩散对回收沥青混合料(reclaimed asphalt pavement,RAP)中不同层位旧沥青性能的影响，并指出再生剂的黏度、RAP形态、温度都是影响再生剂扩散与老化沥青性能恢复的重要因素。在国内，侯睿[10]、王凤楼等[11]和Kuang等[12]在老化沥青表面涂覆再生剂膜，通过测量沥青针入度的变化研究再生剂的扩散过程及其对再生沥青性能的影响。祁文洋等[13]基于软化点试验，模拟研究再生剂在老化沥青中的扩散，并提出评价扩散程度的扩散系数指标。刘颀楠等[14]选用Fick定律作为描述再生剂扩散的数学模型，探讨了热再生中再生剂扩散能力的影响因素。俞方英等[15]根据Crack扩散模型采用称重法研究了再生剂与沥青的扩散规律，指出了再生剂扩散系数和扩散量的提高措施。还有一些研究者通过在再生剂/新沥青中添加示踪剂，采用X射线断层扫描、工业CT等较为复杂的设备及方法对老化沥青中再生剂/新沥青的扩散分布情况开展研究，在新旧沥青的融合问题上取得了一定的成果[16-18]。

综合考虑对再生剂/新沥青扩散行为模拟的有效性以及试验研究方法的简便性，本文选用一种再生剂与一种新沥青，采用试管法模拟再生剂/新沥青在老化沥青层中的扩散及其融合过程。通过对不同扩散位置处的再生沥青性能进行多指标试验分析，包括沥青三大指标、布氏旋转黏度、高低温流变性质及不同温度区间的感温性，探究再生沥青性能随再生剂/新沥青扩散进程的发展变化规律。同时，改变温度和时间条件，研究沥青再生实体工程中的生产参数对再生剂/新沥青扩散行为的影响机制，为揭示新旧沥青融合再生机理提供参考。

1 实 验

1.1 原材料

本研究中采用RA-1型再生剂、韩国SK-90新沥青，旧沥青为SK-90新沥青室内模拟老化后制得的沥青，其性能指标分别如表1～表3所示。

表1 RA-1型再生剂性能指标Table 1 Performance indexes of RA-1 rejuvenator

表2 SK-90沥青性能指标Table 2 Performance indexes of asphalt SK-90

续表

表3 模拟老化沥青性能指标Table 3 Performance indexes of simulated aged asphalt

为验证采用模拟老化沥青开展研究的合理性，选取陕西某高速公路铣刨的RAP-13回收料，对其进行抽提，并利用阿布森法回收RAP中的旧沥青，其相关技术性能测试结果如表4所示，可以看出，与表3中模拟老化沥青结果相近，因此，采用模拟老化沥青替代实际工程中的老化沥青进行研究是可行的。

表4 RAP中旧沥青的性能指标Table 4 Performance indexes of aged asphalt in RAP

1.2 试验设计

1.2.1 试样制备

本研究选用外径18 mm、长度180 mm的平口玻璃试管作为容器，取等量室内模拟老化的旧沥青置于试管中，再在试管中分别加入一定量的再生剂和新沥青，以此来模拟再生剂/新沥青在老化沥青层中的扩散及融合过程。将分别加入了再生剂/新沥青以及老化沥青的试管放入烘箱中保温，一段时间后取出冷却至室温，然后置于-5 ℃的冰箱中冷冻10 h。经过以上处理后，在再生剂与老化沥青交界面处以下，用小刀截取沥青试样。根据Ding等[19]的研究，再生剂在老化沥青中的扩散程度高于新沥青；同时，结合前期的试验探索，确定本研究中在再生剂与老化沥青界面以下每隔10 mm截取一段沥青试样，在新沥青与老化沥青界面以下每隔6 mm截取一段沥青试样，分别开展再生剂与新沥青在老化沥青中的扩散行为分析。对两种不同的再生沥青，分别截取3段试样,如图1所示。根据截取位置的不同，从交界面往下，再生剂再生沥青试样依次编号为RH-1、RH-2、RH-3，新沥青再生沥青试样依次编号为RH-a、RH-b、RH-c。将新沥青试样、老化沥青试样分别编号为JZ、LH。

图1 扩散试验示意图Fig.1 Schematic diagram of diffusion test

1.2.2 试验方法

对上述各分层沥青试样及原样新沥青、老化沥青分别进行各项试验分析以评价再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散行为及其对再生沥青性能的影响。常规性能指标试验包括25 ℃针入度试验、软化点试验、15 ℃延度试验以及布氏黏度试验。采用AR1500EX型高级流变仪进行动态剪切流变(DSR)试验，对不同温度下沥青试样的复数剪切模量(G*)和相位角(δ)进行分析，试验采用应变控制模式，控制应变12%，采用25 mm大旋转轴,1 000 μm小间隙。采用Cannon TE-BBR型沥青低温弯曲梁流变仪进行弯曲梁流变(BBR)试验，对不同温度下沥青试样的劲度模量(S)及蠕变速率(m)值进行分析，通过数据采集设备每隔0.5 s自动采集一次试验数据,采集到的数据包括加载时间、荷载大小、变形挠度及温度。

在此基础上，采用上述相同的试管制样及分层沥青样品截取方法，改变制样温度及储存时间，即变化再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散温度及扩散时间，以形成不同的扩散状态，再采用布氏黏度计对各分层再生沥青的黏度指标进行测试分析，以研究扩散温度及时间对再生剂/新沥青在老化沥青中扩散行为的影响机制。具体包括：(1)根据规范推荐的热拌再生沥青混合料的拌和、储存、运输、摊铺与压实温度综合确定，固定扩散温度为160 ℃，变化7个扩散时间1 h、2 h、3 h、4 h、5 h、6 h和10 h；(2)根据预试验结果，不同层位处的再生沥青相关性能指标在扩散开始后6 h内变化最为明显，故选择固定扩散时间6 h，变化6个扩散温度130 ℃、140 ℃、150 ℃、160 ℃、170 ℃和180 ℃。

2 结果与讨论

2.1 基本性能指标

不同扩散位置处的再生沥青试样与新旧沥青的针入度、软化点及延度试验结果分别如图2～图4所示。

图2 各沥青试样25 ℃针入度Fig.2 Penetration values of various asphalt samples at 25 ℃

由图2～图4可知，试管内不同扩散位置处再生沥青的针入度、延度均大于老化沥青，软化点值均小于老化沥青，说明再生剂与新沥青均在老化沥青中产生了扩散，并与老化沥青发生一定程度的融合。随扩散位置的深入，再生沥青针入度、延度逐层减小，软化点逐渐增大，反映出再生剂及新沥青在老化沥青中的扩散浓度随位置的深入而逐渐减小，混溶形成的再生沥青性质逐渐接近老化沥青。

图3 各沥青试样软化点Fig.3 Softening point values of various asphalt samples

图4 各沥青试样15 ℃延度Fig.4 Ductility values of various asphalt samples at 15 ℃

2.2 黏 度

在90 ℃、135 ℃、160 ℃ 3种温度条件下，分别测定6种再生沥青与新沥青、老化沥青的黏度，试验结果如图5和图6所示。

由图5和图6可见，无论是再生剂还是新沥青，自新老沥青界面往老化沥青的方向，随扩散位置的深入，混溶形成的各层再生沥青黏度呈增大趋势，逐渐接近老化沥青的黏度。相同层位处，新沥青扩散后与老化沥青混溶形成的再生沥青黏度大于再生剂形成的再生沥青黏度。对于界面以下再生剂扩散进入老化沥青的第一层位RH-1，其相应的再生沥青在135 ℃、160 ℃时的黏度甚至小于原样新沥青。这反映出，随再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散，新旧沥青发生不同程度的融合，老化沥青黏度也相应发生不同程度的改变，且再生剂RA-1的作用更加显著。

图5 90 ℃各沥青试样黏度值Fig.5 Viscosity values of various asphalt samples at 90 ℃

图6 135 ℃和160 ℃各沥青试样黏度值Fig.6 Viscosity values of various asphalt samples at 135 ℃ and 160 ℃

2.3 流变性质

2.3.1 动态剪切流变(DSR)试验

按照Superpave规范高温PG分级温度，选定52 ℃、58 ℃、64 ℃、70 ℃和76 ℃作为DSR试验温度。新沥青、老化沥青以及代表不同融合程度的再生沥青试样的复数剪切模量(G*)、相位角(δ)以及抗车辙因子(G*/sinδ)随温度变化的测试结果分别如图7～图9所示。

图7 各沥青试样G*随温度变化趋势Fig.7 Variation trends of G* with temperature for various asphalt samples

由图7可知，RH-1再生沥青的G*与新沥青在各温度下十分接近，其余五种再生沥青的G*介于新沥青与老化沥青之间，这说明再生剂、新沥青在老化沥青中发生了扩散，且老化沥青中不同层位的G*呈梯度变化趋势，距离新旧沥青界面越远，G*越大，证明了再生过程中存在融合再生梯度现象。相同扩散位置处，RH-1、RH-2、RH-3沥青试样的G*均小于RH-a、RH-b、RH-c沥青试样，同样表明，相对于SK-90新沥青，再生剂RA-1对老化沥青有更好的再生效果。

随着温度的升高，所有沥青试样的G*均逐渐减小，表明沥青剪切变形总阻力逐渐减小，宏观表现为沥青的黏稠度变小，其中老化沥青G*的减小速率最大，新沥青G*的减小速率最小，不同融合程度再生沥青G*的减小速率介于两者之间，并且G*减小的速率随着温度升高而逐渐变缓，表明温度对复数剪切模量的影响逐渐变小。

图8显示，6种混溶后的再生沥青在各温度下测试得到的δ基本介于新沥青与老化沥青之间，且随再生剂/新沥青扩散位置的深入，相应层位的再生沥青δ总体呈减小趋势。除新沥青、RH-1、RH-a外，其他沥青试样的δ值与LH试样变化规律相似，δ随测试温度的升高而增大，表明剪切变形总阻力中的弹性分量变小，黏性分量变大，沥青的黏性性质变得突出，并且温度对δ的影响显著。新沥青、RH-1、RH-a的δ值变化规律相近，均分别在不同的温度处出现峰值，这说明新旧沥青交界处相邻的层位中，再生剂与新沥青的扩散程度很高，再生沥青的性质与新沥青、再生剂相似，老化沥青的性能基本得以恢复。

图8 各沥青试样δ随温度变化趋势Fig.8 Variation trends of δ with temperature for various asphalt samples

图9列示了不同温度下各沥青G*/sinδ的测试结果。可以看出，G*/sinδ的变化趋势与图7中的G*相似，所有沥青试样的G*/sinδ随温度升高均逐渐降低，各层位混溶形成的再生沥青的G*/sinδ均位于新沥青和老化沥青之间。在相同层位处，再生剂扩散后形成的RH-1、RH-2、RH-3沥青试样G*/sinδ均小于RH-a、RH-b、RH-c沥青试样，且RH-1的G*/sinδ与新沥青的结果十分接近。

图9 各沥青试样G*/sin δ随温度变化趋势Fig.9 Variation trends of G*/sin δ with temperature for various asphalt samples

2.3.2 弯曲梁流变(BBR)试验

在给定温度下，低的劲度模量(S)和高的蠕变速率(m)值对沥青的低温抗裂性能更有利[20]。本文选取-18 ℃与-24 ℃ 2种试验温度，对不同扩散位置处的各沥青试样的低温抗裂性能进行对比分析。不同温度下BBR试验结果如图10～图13所示。

图10 -18 ℃各沥青试样S与时间(t)对数关系Fig.10 Logarithmic relationship between S and time at -18 ℃ for various asphalt samples

图11 -18 ℃各沥青试样m值与时间(t)对数关系Fig.11 Logarithmic relationship between m and time at -18 ℃ for various asphalt samples

图12 -24 ℃各沥青试样S与时间(t)对数关系Fig.12 Logarithmic relationship between S and time at -24 ℃ for various asphalt samples

图13 -24 ℃各沥青试样m值与时间(t)对数关系Fig.13 Logarithmic relationship between m and time at -24 ℃ for various asphalt samples

由图10和图12可见，各沥青试样的S随加载时间的延长而逐渐减小。由再生剂扩散再生得到的RH-1、RH-2及RH-3沥青的S均小于原样新沥青，而由新沥青再生得到的RH-a、RH-b及RH-c沥青的S均介于新沥青和老化沥青之间。

由图11和图13可见，各沥青试样的m值随时间的延长而逐渐增大。不同温度下8种沥青的m值有比较明显的区别，这与沥青老化性质的改变以及再生剂的类型有关。-18 ℃下，再生剂扩散形成的RH-1沥青的m值最大且对时间的敏感性最高，RH-1、RH-2及RH-3沥青的m值均大于原样新沥青，在加载后期新沥青m值与RH-3沥青十分接近。由新沥青扩散形成的RH-a、RH-b及RH-c沥青的m值及其增长速率均介于新沥青与老化沥青之间。m值可视为沥青低温状态下劲度模量对变形的响应能力，据试验结果可知，再生剂再生沥青低温下对变形的响应能力强于新沥青，新沥青再生沥青的响应能力大于老化沥青而小于新沥青，并且随着再生剂/新沥青扩散位置的深入，新沥青再生沥青的响应能力逐渐降低。-24 ℃条件下，8种沥青的m值随加载时间的变化规律与-18 ℃下的结果相似，但-24 ℃时各种沥青的m值相对更低，且不同沥青试样的曲线更为接近。

BBR试验结果表明，RA-1型再生剂、新沥青在老化沥青中均发生了扩散并与其混溶，改善了老化沥青的低温抗裂性能，但随扩散位置的深入，老化沥青低温性能恢复程度降低。同时，在试验所取的三个层位处，由再生剂扩散后形成的再生沥青低温性能优于新沥青、新沥青再生沥青以及老化沥青，这反映出再生剂在老化沥青中具有较强的扩散能力，再生剂中的小分子物质对恢复和改善老化沥青的低温抗裂性能具有明显的作用。

2.4 感温性

目前各国研究人员普遍采用针入度指数(PI)、针入度黏度指数(PVN)、黏温指数(VTS)以及复数模量指数(GTS)等评价沥青的感温性[21]。为准确表征不同温度区间内各沥青试样的感温性，本文采用PI表征不同沥青中温区的感温性，采用GTS表征中高温区的感温性，用VTS表征高温区的感温性。其中：GTS根据公式(1)由各沥青不同温度下的复数剪切模量试验结果回归获得，GTS绝对值越小，即对应的回归直线斜率越小，复数剪切模量随温度变化的幅度越小，沥青感温性越低；VTS根据公式(2)由回归分析获得，VTS绝对值越小，表示沥青材料感温性越小。

lg lgG*=GTS·lgT+C

(1)

式中：G*为复数剪切模量，Pa；T为试验温度，K；C为回归系数；GTS为复数模量指数。

lg lg (η·103)=VTS·lgT+n

(2)

式中：η为黏度，Pa·s；T为试验温度，K；n为回归系数；VTS为黏温指数。

新旧沥青及各层位再生沥青的PI、GTS以及VTS测试结果如图14所示。

图14 不同温度区间沥青感温性等级Fig.14 Temperature sensitivity grades of asphalts at different temperature ranges

从图14可知，在中温区，新旧沥青及不同扩散层位处6种再生沥青的感温性由大到小排序为：JZ>RH-1>RH-2=RH-a>RH-3>RH-b=RH-c>LH。中高温区排序为：JZ>RH-a>RH-b>RH-1>RH-3>RH-c>RH-2>LH。高温区排序为：RH-1>RH-3>LH>RH-2>RH-a>RH-b>RH-c>JZ。

在中温区，RH-1是3个层位6种再生沥青中感温性最高的，与新沥青非常接近。在中高温区，对应扩散位置处的再生剂再生沥青GTS绝对值略小于新沥青再生沥青，但差距很小，并且无论是新沥青再生沥青还是再生剂再生沥青，其GTS绝对值都介于新沥青与老化沥青之间，说明两者都增大了老化沥青在中高温区的感温性。在高温区，由再生剂再生的沥青VTS绝对值略大于新沥青，而新沥青再生的沥青VTS绝对值介于新沥青和老化沥青之间，同样说明再生剂/新沥青增大了老化沥青高温区的感温性，也间接反映出再生剂比新沥青对老化沥青具有更好的性能恢复作用。此外，3个温度区间下的结果总体表现出，离新旧沥青界面越远，混溶形成的再生沥青感温性减小，越接近老化沥青，反映再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散程度呈现梯度下降的趋势。

2.5 再生剂/新沥青扩散行为研究

2.5.1 温度对再生剂/新沥青扩散能力的影响

固定扩散时间为6 h，130 ℃、140 ℃、150 ℃、160 ℃、170 ℃和180 ℃ 6个温度下各位置处再生沥青试样的布氏黏度随温度的变化规律如图15、图16所示。

图15 再生剂再生沥青黏度值随温度变化趋势Fig.15 Variation trend of viscosity versus temperature for rejuvenated asphalt with RA-1

图16 新沥青再生沥青黏度值随温度变化趋势Fig.16 Variation trend of viscosity versus temperature for rejuvenated asphalt with SK-90

由图15、图16可知，在130～160 ℃内，试管内上、中、下3层再生沥青的黏度随温度的升高均逐渐降低，在160 ℃达到最低，之后随温度的升高各层再生沥青的黏度转而呈增大趋势。分析其原因，在一定范围内提高温度，加速了再生剂、新沥青分子的布朗运动，有助于再生剂/新沥青向老化沥青中的扩散，利于新旧沥青的融合以及老化沥青性能的恢复；而当温度过高时，由于再生剂的挥发以及沥青的进一步老化等原因，对老化沥青的性能恢复效果产生抵消作用，导致各分层处再生沥青的黏度在160 ℃达到最小值后又出现一定程度的反弹。实体工程中，普通热拌沥青混合料在拌合楼的生产温度一般控制在160 ℃左右，可见，这一生产温度有助于再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散，促进新旧沥青之间的融合。同时，应重视对拌和温度的控制，避免温度过高，影响再生剂/新沥青对老化沥青性能的恢复效果，对再生沥青性能不利。

2.5.2 时间对再生剂/新沥青扩散能力的影响

固定温度为160 ℃，1 h、2 h、3 h、4 h、5 h、6 h和10 h 7个扩散时间下各位置处再生沥青试样的布氏黏度随时间的变化规律如图17、图18所示。

图17 再生剂再生沥青黏度值随扩散时间变化趋势图Fig.17 Variation trend of viscosity versus time for rejuvenated asphalt with RA-1

图18 新沥青再生沥青黏度值随扩散时间变化趋势图Fig.18 Variation trend of viscosity versus time for rejuvenated asphalt with SK-90

图17、图18表明，在前6 h内，无论是再生剂还是新沥青，各扩散位置处的再生沥青黏度值随扩散时间的延长均呈降低趋势，且黏度降低速度很快，6 h后变化趋于稳定。从本质上分析，一种物质在另一种物质中扩散的源动力主要是浓度差。随扩散时间的延长，再生剂/新沥青在老化沥青各层中的浓度梯度逐渐减小，导致再生剂/新沥青的扩散速率随之降低，因此，各层位再生沥青的黏度降低速率减小。由上述结果可知，再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散是一个持续的过程，本文研究中只考虑了6 h的扩散时间，而实体工程中，再生沥青路面从施工到投入运营，再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散及产生的融合会持续较长时间，具体的持续时间则取决于材料类型及外界条件。

3 结 论

(1)随再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散，混溶形成的各层位再生沥青相应的针入度、软化点、延度及黏度均得到不同程度的恢复。

(2)DSR试验表明，新旧沥青界面以下3个层位处的再生沥青在不同温度下的复数剪切模量(G*)、相位角(δ)、抗车辙因子(G*/sinδ)总体都介于新老沥青相应指标之间，且随扩散深度的增大，各层位再生沥青的G*与G*/sinδ呈增大趋势，而δ呈减小趋势；BBR试验表明，再生剂扩散形成的三段再生沥青蠕变劲度(S)小于新沥青，蠕变速率(m)值大于新沥青，而新沥青扩散形成的三段再生沥青S与m值均介于新、老沥青之间。

(3)相对于老化沥青，再生剂/新沥青与老化沥青经扩散混溶形成的再生沥青在中温、中高温及高温 3个区段的感温性均增大，且离新旧沥青界面越远，再生沥青感温性越小。

(4)随再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散，形成的不同层位再生沥青各项性能指标呈现梯度变化趋势，表明再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散浓度逐层降低，扩散速率逐层减小。

(5)相比于SK-90沥青，低黏度、小分子含量高的RA-1型再生剂在老化沥青中的扩散能力更强，对老化沥青的再生效果更好。

(6)在一定程度上提高拌和温度和延长扩散时间有助于促进新旧沥青的融合，但拌和温度不宜超过160 ℃，避免再生剂挥发或沥青老化对旧沥青性能恢复产生不利影响；再生剂/新沥青在老化沥青中扩散6 h后，再生沥青性能从显著变化到趋于平缓，实体工程中，再生剂/新沥青在老化沥青中的扩散以及两者的融合是一个长期持续的过程。