准噶尔盆地乌尔禾地区二叠系风城组碱湖烃源岩中C30～C32羊毛甾烷的检测及其地球化学意义

王东勇, 邹贤利*, 李美俊, 陈刚强, 马春苗, 秦慧强

准噶尔盆地乌尔禾地区二叠系风城组碱湖烃源岩中C30～C32羊毛甾烷的检测及其地球化学意义

王东勇1, 邹贤利1*, 李美俊2,3, 陈刚强1, 马春苗1, 秦慧强1

(1. 中国石油大学(北京) 克拉玛依校区 石油学院, 新疆 克拉玛依 834000; 2. 中国石油大学(北京) 油气资源与探测国家重点实验室, 地球科学学院, 北京 102249; 3. 长江大学 油气资源与勘探技术教育部重点实验室, 资源与环境学院, 湖北 武汉 430100)

本次研究通过对乌尔禾地区二叠系佳木河组、风城组和乌尔禾组3套烃源岩的萜类化合物、甾类化合物和C30～C32羊毛甾烷系列等生物标志物的对比分析, 发现上述3套烃源岩的萜类化合物、甾类化合物分布特征相似, 常规的分子地球化学指标难以满足精细油源对比需要。但C30～C32羊毛甾烷系列化合物在风城组烃源岩中分布完整, 而在佳木河组和乌尔禾组烃源岩中则基本不含有此类化合物, 展示出其在该地区精细油源对比的潜力。此外, 生物降解原油中的C30～C32羊毛甾烷系列分布完整, 表明此类化合物在油气运移和成藏中具有较高稳定性。风城组烃源岩生物来源以褐藻、蓝绿藻等菌藻类水生生物为主, 以富含C29规则甾烷和C30～C32羊毛甾烷系列为特征。定量分析结果表明, C30～C32羊毛甾烷浓度与姥植比成负相关, 与伽马蜡烷指数和C35升藿烷指数成正相关, 表明C30～C32羊毛甾烷系列可能形成于高盐度、强还原和水体明显分层的沉积环境, 进而说明风城组烃源岩沉积时湖泊水体含盐度很高, 从分子标志物角度证明风城组为一套碱湖优质烃源岩。

C30～C32羊毛甾烷; 精细油源对比; 有机质贡献; 沉积环境; 碱湖

0 引 言

1990年陈军红等[1]和Chen.[2]首次在泌阳凹陷低成熟度的白云质地层和生物降解油砂样品中检测出C30～C32羊毛甾烷化合物, 并指出其分布可能与沉积环境的盐度有关。目前羊毛甾烷系列化合物主要在富含硫元素的原油和高盐度沉积环境的烃源岩中被检测出。Peng.[3]、Bao.[4]和胡瑛等[5]相继在低成熟度且富含硫元素的原油中检测出羊毛甾烷系列化合物。2011年Lu.[6]也在金县凹陷富硫原油中检测出C24～C25短链羊毛甾烷和C30羊毛甾烷, 认为短链化合物和长链化合物具有共同的生物来源, 由于微生物降解作用形成C24～C25短链羊毛甾烷。已有研究表明, 该类化合物的形成和分布主要受生物来源和沉积环境的控制。1990年张丽洁等[7]从泌阳凹陷下第三系生油岩和原油中检测出C30～C32羊毛甾烷系列, 提出可能与特定的有机质输入和热演化程度有关。2001年Chen.[8]通过对沉积有机质和原油样品的研究, 发现羊毛甾烷的形成可能受生物来源和成岩作用等因素的影响。2011年Feng.[9]在松辽盆地高盐度的白垩系烃源岩中检测出C30羊毛甾烷。2019年包建平等[10]对苏北盆地烃源岩中羊毛甾烷的研究表明, 该类化合物的分布与高盐度、强还原的沉积环境有关。上述研究报道都与新生代的地层和原油有关, 已报道的C30羊毛甾烷化合物赋存的最古老的地层为寒武系, 甲烷营养细菌可能是其生物来源[11]。羊毛甾烷系列化合物的成因、生物来源以及其成熟度和沉积环境方面的应用等处于研究初始阶段并存在争议, 但这些观点中存在一致的认识: 羊毛甾烷系列化合物的分布与高盐度、强还原和水体分层等沉积环境密切相关。所以该类化合物可作为判别沉积环境的重要标志, 同时可作为该环境下油源对比的潜在分子标志物。

乌尔禾地区共发育二叠系的佳木河组、风城组和乌尔禾组3套烃源岩, 但其正构烷烃、类异戊二烯烃、萜类化合物和甾类化合物等常用的油源对比分子标志物特征基本相似, 难以满足精确油源对比[12]。乌尔禾地区地表发育油砂矿和沥青矿, 由于遭受严重的生物降解, 常规的分子地球化学指标进行油源对比时受到限制。二叠系风城组是盆地内最主要的烃源岩之一, 前人研究认为风城组沉积环境为深水还原环境、盐度较高, 但研究主要集中在岩石学、矿物学和元素地球化学等方面的特征[13–16], 对有机地球化学, 特别是生物标志物的论述较少。本次研究拟通过对羊毛甾烷系列在二叠系佳木河组、风城组和乌尔禾组3套烃源岩、原油和油砂等地质样品的比对分析, 探讨羊毛甾烷系列在研究区油源对比、有机质来源及沉积环境研究方面的应用, 认为此类化合物可以作为风城组烃源岩生成原油油源对比的指标, 有助于提高油源对比的精度。

1 地质背景

乌尔禾地区处于准噶尔盆地西北缘东北部, 构造上处于乌夏断裂带, 总体表现为滑脱型褶皱-冲断推覆构造样式[17], 山前的克百断裂带和乌夏断裂带是两个不同方向的逆掩推覆断裂带, 断距长, 规模大(图1 a)。自成盆期以来经历了海西、印支、燕山和喜马拉雅等多期构造运动, 造成地层抬升剥蚀, 形成众多不整合。由于各期构造运动的规模、作用时间及方式、作用对象及其古气候、古环境的不同, 也形成了不同类型的不整合及其组合形式。沉积盖层除缺失大部分二叠系上乌尔禾组外, 其他层系发育全, 在石炭系之上从下到上依次为二叠系佳木河组、风城组、夏子街组和乌尔禾组; 三叠系百口泉组、克拉玛依组和白碱滩组; 侏罗系八道湾组、三工河组、西山窑组、头屯河组和齐古组; 白垩系吐古鲁群组, 发育冲积扇-河流-三角洲-湖泊完整陆相沉积体系, 其中以三角洲为主。

二叠系佳木河组、风城组和下乌尔禾组是乌夏断裂带的主力烃源岩, 佳木河组的岩性以砂岩和泥岩为主, 风城组岩性主要有泥岩、云质岩类和火山碎屑岩等, 乌尔禾组以砂岩和泥岩为主。岩性的不同反映了3套烃源岩形成时沉积环境的差异。下乌尔禾组、白碱滩组、三工河组及白垩系吐谷鲁群发育泥岩分布广泛, 形成区域性的盖层。侏罗系八道湾组和齐古组顶部发育泥岩或砂质泥岩层也可作为局部盖层, 因此与其下部的碎屑岩形成有利的生储盖组合(图1 b)。

2 样品与实验

2.1 样品

本次实验样品涉及烃源岩、油砂和原油, 烃源岩采自K302井、F7井、F5井和MH6井, 风城组生烃能力较强的岩石类型为云质泥岩和碳酸盐岩类, 乌尔禾组烃源岩样品为暗色泥岩, 佳木河组烃源岩主要为凝灰岩和泥岩, 本次实验采集的样品为灰黑色凝灰岩。油砂样品来自乌尔禾沥青矿和油砂矿, 原油样品来自MH24井和MH018井, 不同类型的样品用于进行油源对比、有机质来源和沉积环境等方面的研究(表1)。

2.2 实验方法

将所取烃源岩岩芯样品碎至100目(粒径 0.15 mm), 以三氯甲烷(氯仿)作为溶剂进行72 h索氏抽提以获取其中的可溶有机质。用正己烷沉淀其中的沥青质, 采用硅胶/氧化铝(2∶1 , 体积比)层析柱法把脱沥青质组分分离成饱和烃、芳香烃和非烃馏分。对饱和烃馏分进行色谱-质谱(GC-MS)分析。

原油样品加入正己烷溶剂, 充分溶解饱和烃、芳烃及非烃等组分, 通过漏斗过滤出沥青质, 将所得滤液加入硅胶/氧化铝层析柱(2∶1 , 体积比), 然后用石油醚、二氯甲烷∶石油醚(2∶1, 体积比)混合液和二氯甲烷∶甲醇(93∶7, 体积比)依次冲洗层析柱中的样品, 分别得到饱和烃、芳烃和非烃馏分。对饱和烃馏分进行色谱-质谱分析。

饱和烃馏分色谱-质谱分析实验在长江大学教育部油气资源与勘探技术重点实验室完成。采用美国安捷伦(Agilent)公司制造的气相色谱-质谱联用仪进行分析鉴定, 色谱柱为HP-5MS弹性石英毛细管柱, 规格为30.0 m×250 μm×0.25 μm。采用70 eV电离能量、230 ℃离子源的电子轰击方式, 以He(99.999%)为载气, 初始温度为50 ℃, 以20 ℃/min的升温速率从50 ℃加热至100 ℃, 以3 ℃/min的升温速率从100 ℃加热至315 ℃, 然后315 ℃恒温20.00 min。采用全扫描和多离子检测方式。

图1 乌尔禾地区构造位置图(a)及综合柱状图(b)

表1 样品信息

注: “/”代表无数据。

3 烃源岩基本地球化学特征

乌尔禾地区二叠系发育佳木河组、风城组和乌尔禾组3套烃源岩, 其中风城组为主要烃源岩, 佳木河组和乌尔禾组为次要烃源岩。通过对风城组烃源岩样品总有机碳(TOC)、氯仿沥青“A”等有机质丰度指标的测试(表2), 结果显示TOC最高为3.60%, 最低为0.44%; 氯仿沥青“A”含量分布在0.11%～ 0.34%之间; 生烃潜量(1+2)最低为3.84 mg/g, 最高达42.24 mg/g, 表明二叠系风城组烃源岩有机质丰度较高, 生烃潜力较大。佳木河组和乌尔禾组烃源岩样品有机质丰度较风城组略低, 总有机碳分别为0.62%和1.05%, 生烃潜量(1+2)均小于1 mg/g。

该地区二叠系烃源岩成熟度较高, 最高热解峰温度(max)均大于435 ℃, 其中佳木河组高达484 ℃, 镜质组反射率(o)分布在0.89%～1.38%之间, 热演化程度较高, 为成熟-高成熟阶段。

风城组烃源岩生物标志物典型特征为Ts含量较低, 伽马蜡烷含量高, C35升藿烷含量较高, 成翘尾分布; 规则甾烷C27、C28和C29为上升型分布(图2c–2d)。通过对二叠系佳木河组(图2e–2f)和乌尔禾组(图2a–2b)烃源岩样品的分析, 发现其Ts含量同样较低, 伽马蜡烷和C35升藿烷相对含量较高, 规则甾烷C27、C28和C29为反“L”字型分布, 生物标志物典型特征与风城组烃源岩相似。

4 C30～C32羊毛甾烷的鉴定

通过对F5井和F7井的烃源岩样品数据处理, 在259质量色谱图中均识别出3个化合物, 质谱图中显示基峰为/259, 其次为/190, 分子离子峰分别为/414、/428和/442(图3), 据此可以判断为C30～C32四环萜烷化合物, 其出峰时间分别在C29降莫烷、C3122S一升藿烷和C3222S二升藿烷3个峰信号旁边(图4)。通过和其他文献的比对[1,2,10], 发现其质谱特征、出峰位置与C30～C32羊毛甾烷系列化合物一致, 据此可判断为C30～C32羊毛甾烷系列化合物。

5 羊毛甾烷的地球化学意义

5.1 油源对比

成熟度对烃源岩和原油分子标志物的分布有重要影响。未成熟或过成熟的烃源岩样品与成熟的原油在物理特征、分子分布上不同, 所以很难有效对比[18]。本次研究选取的烃源岩样品最高热解峰温度(max)均大于435 ℃, 镜质组反射率(o)分布在0.89%～1.38%之间(表2), 热演化处于成熟-高成熟阶段。而原油样品的C29规则甾烷20S/(20S+20R)异构化参数分别为0.50和0.53, C29规则甾烷ββ/(αα+ββ)异构化比值分别为0.54和0.55, 接近或达到平衡点[19], 为成熟原油。所以烃源岩样品的成熟度和原油样品的成熟度相近。

表2 二叠系烃源岩典型基础地球化学参数

注: TOC–总有机碳;1–游离烃;2–裂解烃; PG–生烃潜力;max–最高热解峰温度;o–镜质组反射率。

图2 乌尔禾地区烃源岩样品五环三萜系列(a, c, e)和甾烷系列(b, d, f)分布图

H–藿烷; M–莫烷; G–伽马蜡烷; C27～C29–规则甾烷。

图3 C30羊毛甾烷化合物(a)、C31羊毛甾烷化合物(b)和C32羊毛甾烷化合物(c)质谱图

图4 F5井风城组烃源岩五环三萜系列(a)和羊毛甾烷系列(b)分布图

H–藿烷; M–莫烷; G–伽马蜡烷; LS–羊毛甾烷。

5.1.1 正常原油

通过对二叠系佳木河组、风城组和乌尔禾组3套烃源岩的五环三萜化合物和甾类化合物的质量色谱图(图2)分析, 结果表明它们的特征相似。如图5所示, 原油样品中Ts含量较低, 伽马蜡烷和C35升藿烷相对含量较高, 规则甾烷C27、C28和C29为上升型分布, 典型特征与3套烃源岩都比较接近, 所以常规的分子地球化学指标难以满足精细油源对比。

通过对3套烃源岩羊毛甾烷系列的质量色谱图(/259)对比, 发现乌尔禾组烃源岩基本不含有C30～C32羊毛甾烷化合物(图 6a), 佳木河组烃源岩含有低含量的C30～C32羊毛甾烷化合物, 但分布不完整, 不能定性判断(图 6c), 而风城组烃源岩发育高丰度的C30～C32羊毛甾烷化合物, 分布完整, 既可以定性分析, 又可以定量分析(图 6b)。所以C30～C32羊毛甾烷系列可以作为区分3套烃源岩的良好生物标志物。

通过对原油样品羊毛甾烷系列的质量色谱图(/259)分析, 发现其中含有较高丰度的C30～C32羊毛甾烷, 分布完整(图7), 此类生物标志物与二叠系风城组烃源岩显示出很好的亲缘关系, 可判断其烃源岩为风城组, 而非佳木河组和乌尔禾组。虽然原油样品中的C30～C32羊毛甾烷化合物分布完整, 但比烃源岩样品中的丰度和含量较低, 可能是不同时期生成的原油性质存在差异, 多期成藏对原油的分子标志物分布可能有影响, 也可能是成藏中有少量佳木河组或乌尔禾组烃源岩生成的油气的混入。

综上所述, 在碱湖相地层中, 原油的分子地球化学特征与多套烃源岩特征相似, 常规的生物标志物难以完成油源对比或者精细对比, C30～C32羊毛甾烷系列可以作为该区精细油源对比的良好生物标志物。

图5 二叠系原油样品五环三萜系列(a, c)和甾烷系列(b, d)分布图

H–莫烷; M–莫烷; G–伽马蜡烷; C27～C29–规则甾烷。

图6 乌尔禾组(a)、风城组(b)和佳木河组(c)烃源岩C30～C32羊毛甾烷系列分布图

图7 正常原油样品羊毛甾烷(m/z 259)质量色谱图

5.1.2 生物降解稠油

原油遭受生物降解后, 轻质组分损失严重, 重质组分含量增加, 稳定性较差的生物标志物也随之损失, 油源对比难度增加。通过对乌尔禾地区油砂矿的油砂样品分析, 发现常规的萜烷类化合物(/191)和规则甾烷类化合物(/217)难以进行定性分析(图8), 无法完成油源对比。但通过对其羊毛甾烷系列化合物(/259)分析(图 9), 发现C30～C32羊毛甾烷系列保存完整, 与风城组烃源岩有较好的对应关系, 可判断油砂矿里赋存的原油来自风城组烃源岩。包建平等[10]研究发现当烃源岩热演化达到o= 1.4%的高成熟阶段C30～C32羊毛甾烷系列才消失, 表明该系列化合物具有较高的热稳定性。本次研究通过对乌尔禾油砂矿油砂样品的分析, 认为C30～C32羊毛甾烷系列在后期油气运移成藏过程中也较稳定, 具有较强的抗生物降解性。

综上, C30～C32羊毛甾烷系列化合物不仅有较高的热稳定性, 同时具有较强的抗生物降解性, 可作为该地区碱湖相地层中生物降解原油的油源对比生物标志物。

5.2 有机质来源

根据风城组烃源岩C27-C28-C29规则甾烷质量色谱图(图2 d), C27规则甾烷含量相对较低, C29规则甾烷含量相对较高, C27-C28-C29规则甾烷呈上升型分布。一般而言, C27规则甾烷主要分布于水生生物, 而 C29规则甾烷主要来源于高等植物。张丽洁等[7]指出C30～C32羊毛甾烷与特定的有机质输入有关; 包建平等[10]研究表明, C30～C32羊毛甾烷系列的生物来源为真核生物而非原核生物; 羊毛甾烷的主要来源为低等水生生物, 在高等植物中的含量非常低。王小军等[20]在风城组烃源岩中观察出蓝藻、红藻、沟鞭藻、褶皱藻等藻群和无定形体。由此推断二叠系风城组沉积时有机质输入以水生生物为主。表2数据表明, 二叠系风城组烃源岩有机质丰度高, 生烃潜力大, 说明某些富含C29规则甾烷的水生生物输入, 导致烃源岩及生成的原油中表现为富集C29规则甾烷, 如多种绿藻和褐藻等[21]。

图8 乌尔禾油砂样品五环三萜烷系列(a, c)和甾烷系列(b, d)分布图

图9 乌尔禾油砂样品羊毛甾烷系列(m/z 259)质量色谱图

综上所述, 风城组烃源岩沉积有机质来源以菌藻类为主, 富含C29规则甾烷、C30～C32羊毛甾烷系列等化合物。

5.3 沉积环境

乌尔禾组时期水体古盐度平均为7.0%, 反映沉积水体为淡水-微咸水环境[22–23]; 利用流体包裹体计算佳木河组盐度范围为0.73%～11.2%[24], 反映为淡水-微咸水环境; 风城组已被证实为一套最古老的碱湖烃源岩[13–16], 由此表明不同沉积条件下形成的烃源岩中C30～C32羊毛甾烷系列的相对丰度存在显著差异。在强还原、高盐度和水体分层的环境形成的烃源岩(二叠系风城组)中羊毛甾烷系列分布完整且十分丰富, 而在弱还原和淡水环境形成的烃源岩(乌尔禾组和佳木河组)中羊毛甾烷系列不但分布不完整且丰度极低, 甚至难以检测定性。由此可见, 烃源岩的形成环境对其所含羊毛甾烷系列的影响十分显著。

姥植比(Pr/Ph)[25]、伽马蜡烷含量[26–27]和C35升藿烷相对含量[28]等是判断沉积环境的常用生物标志物参数。定量分析结果表明, 风城组烃源岩样品可溶有机质中C30～C32羊毛甾烷系列化合物的浓度与Pr/Ph比值成负相关(图 10a), 与伽马蜡烷指数(图 10b)和C35升藿烷指数(图 10c)成正相关, 这一结果表明, 沉积环境的盐度和氧化还原条件是影响风城组烃源岩中C30～C32羊毛甾烷系列化合物形成的主要因素, 即高盐度、强还原性和明显水体分层的沉积环境有利于羊毛甾烷系列的形成。

综上, 风城组烃源岩样品具有低Pr/Ph比值, 富含伽马蜡烷、C35升藿烷和羊毛甾烷, 形成于古盐度高、强还原的沉积环境。

6 结论

(1) 乌尔禾地区二叠系3套烃源岩的萜类化合物、甾类化合物分布特征相似, 但风城组烃源岩及其生成的原油富含分布完整的C30～C32羊毛甾烷系列, 佳木河组和乌尔禾组烃源岩基本不含有此类化合物。

图10 风城组烃源岩可溶有机质中Pr/Ph (a)、伽马蜡烷指数(b)、C35升藿烷指数(c)与C30～C32羊毛甾烷浓度相关图

(2) 羊毛甾烷可以作为碱湖相烃源岩中油源对比的良好指标, 不仅适用于正常原油, 还满足生物降解稠油的油源对比。

(3) 二叠系风城组烃源岩生物来源以褐藻、蓝绿藻等菌藻类水生生物为主, 以富含C29规则甾烷和C30～C32羊毛甾烷系列为特征。

(4) 高含量的C30～C32羊毛甾烷与低姥植比、高含量伽马蜡烷和明显C35升藿烷优势的特征相伴生, 二叠系风城组为一套碱湖相烃源岩, 沉积水体为含盐度高、还原性强和水体发生明显分层的碱湖环境。

本文是在国家青年科学基金项目(41802139)和中国石油大学(北京)克拉玛依校区科研启动基金(RCYJ2017B-01-004)资助下完成。笔者感谢中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室朱志立博士对论文提出的有益建议; 特别感谢两位审稿专家对论文提出的建设性意见和建议。

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The detection and geochemical significance of C30–C32Lanostane from Permian alkaline source rocks in the Fengcheng Formation, in Wuerhe, Junggar Basin

WANG Dong-yong1, ZOU Xian-li1*, LI Mei-jun2, CHEN Gang-qiang1, MA Chun-miao1and QIN Hui-qiang1

1. China University of Petroleum (Beijing) at Karamay, College of Petroleum, Karamay 834000, China; 2.State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting, College of Geosciences, China University of Petroleum, Beijing 102249, China; 3.Key Laboratory of Exploration Technologies for Oil and Gas Resources (Yangtze University), Ministry of Education, College of Resources and Environment, Yangtze University, Wuhan 430100, China

In this paper, we compare the terpenoid, steroid, and C30–C32lanostane biomarkers in the source rocks of the Permian Wuerhe, Fengcheng, and Jiamuhe Formations from the Wuerhe area of the Junggar basin. Based on the analytical results, we found that the distribution characteristics of the terpenoids and steroids in the above three sets of source rocks are similar, and conventional molecular geochemical indicators cannot meet the needs of fine oil source correlation. However, the C30–C32lanostane series of compounds are completely distributed throughout the source rocks of the Fengcheng Formation, whereas the source rocks of the Jiamuhe and Wuerhe Formation basically do not contain such compounds, showing a potential for oil source correlation in the area. In addition, the distribution of the C30–C32lanostane series in biodegraded crude oil is complete, indicating that these compounds have high stability in oil and gas migration and accumulation. Organic matter in the source rocks of the Fengcheng Formation consists mainly of aquatic organisms, such as brown algae and blue-green algae, and is characterized by abundant C29regular sterane and C30–C32lanostane series. The quantitative analysis results suggest that the concentration of C30–C32lanosterane is negatively correlated with the Pr/Ph ratio and positively correlated with the gammacerane index and C35homohopane index, indicating that the C30–C32lanosteranes may be formed in a sedimentary environment with high salinity, strong reduction, and obvious delamination in the water body. The results show that the lake water salinity was very high when the source rocks of Fengcheng Formation were deposited, thereby, implying that the Fengcheng Formation is a set of high-quality source rocks from alkaline lakes from the perspective of molecular marker compounds.

C30–C32lanostanes; fine oil-source correlation; the contribution of organic matter; depositional environment; alkaline

P593

A

0379-1726(2021)06-0591-11

10.19700/j.0379-1726.2021.06.005

2020-06-28;

2020-08-20;

2020-09-01

国家青年科学基金项目(41802139); 中国石油大学(北京)克拉玛依校区科研启动基金(RCYJ2017B-01-004)

王东勇(1998–), 男, 博士研究生, 地质资源与地质工程。E-mail: 2017015078@st.cupk.edu.cn

ZOU Xian-li, E-mail: lanqiuxiaoxian@163.com; Tel: +86-990-663352