2008～2019年四川省对流层NO2浓度遥感监测时空分布研究

蒋 涛，刘志红，张 洋，陈军辉，李 萍，辜凌云

(1.成都信息工程大学资源环境学院，成都 610225；2.四川省生态环境科学研究院，成都 610041;3.西南交通大学地球科学与环境工程学院，成都 611756)

引 言

NO2是大气污染的主要监测指标之一，其吸入后对肺组织具有强烈的刺激性和腐蚀性，另外NO2不仅在O3形成过程中起着重要作用，它还是酸雨的成因之一，所带来的环境效应多种多样。四川省地形复杂、西高东低，氮氧化物污染存在明显的区域性特征。目前对NO2监测主要以城市环境监测站点的定点监测为主，布局有限，想要获取区域NO2时空分布需要进行插值，将会带来更大的误差。遥感是唯一能够获取面状数据的技术手段，随着科技的发展，卫星遥感反演大气NO2浓度技术逐渐成熟，较好地弥补了地面监测NO2气体空间上的局限性，遥感具备较高时空分辨率、监测范围广、数据均一性好、成本低等特点，得到了广泛的应用。马超等[1]通过OMI NO2柱浓度产品数据对甘肃省2008～2018年对流层NO2柱浓度时间变化及相关影响因素进行研究发现：甘肃省NO2柱浓度呈现由甘肃东北区向西南区递减趋势，最高值主要分布于庆阳市全境和平凉市少部分地区。刘显通等[2]基于2005～2013年OMI对流层NO2产品，统计分析了广东省全省及其四个区域对流层NO2时空分布特征，并探究了人类活动对NO2的影响。张娟等[3]基于地面监测站点空气质量监测数据及气象数据，分析了2005～2014年间川南城市群大气污染物时空分布特征，发现：NO2年均值总体保持稳定趋势，季节上表现为“冬高夏低”。

目前，有学者利用遥感监测方法对成渝地区、成都市进行相应的研究[4～6]，但是对整个四川省对流层NO2柱浓度的研究十分匮乏且时间没有延续到最近时段。本研究以四川省全域作为研究区域，利用成都市、攀枝花地面监测站点实测NO2浓度与OMI对流层NO2柱浓度数据进行适用性验证，利用空间趋势分析和空间自相关方法分析2008～2019年四川省对流层NO2的时空分布特征，以期为研究四川省NO2污染特征和四川省区域大气污染防控治理提供参考。

1 数据与方法

1.1 研究区概况

四川省地处中国西南腹地，位于青藏高原和长江中下游平原的过渡带，形成“西高东低”的地势特点(见图1)。西部地区海拔高，地形起伏大，海拔多在3 000m以上；东部地区地势较为平缓，海拔多在500～2 000m之间。为了便于研究，本文所提及的川西高原涵盖川西北经济区和攀西经济区(人烟稀少)，四川盆地涵盖了成都平原经济区、川南经济区和川东北经济区(机动车保有量高)。

图1 四川省地形空间分布

1.2 数据来源

本研究主要使用了NASA官网(https://disc.gsfc.nasa.gov)发布的2008年1月1日～2019年12月31日四川省对流层OMI Level-3对流层NO2垂直柱浓度产品；中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台提供的成都市、攀枝花市监测站点逐日逐时NO2浓度监测数据。

1.3 数据处理及研究方法

1.3.1 OMI NO2产品处理

“臭氧检测仪”(Ozone Monitoring Instrument,OMI)传感器搭载于2004年7月15日发射的Aura卫星上，对流层NO2垂直柱浓度反演算法中，主要基于405～465nm探测窗口，采用DOAS(差分吸收光谱)算法得以实现[7-8]。

本研究以2008年1月1日～2019年12月31日四川省OMI对流层0.25°×0.25° Level-3级NO2格网垂直柱浓度日产品为数据基础，利用IDL编程方式，得到四川省对流层月、季、年NO2垂直柱浓度，以及专题图及趋势分析，利用GeoDa软件和GIS软件完成空间自相关分析及图件的制作。

1.3.2 NO2垂直柱浓度趋势分析

为了定量研究四川省NO2垂直柱浓度空间变化趋势，本研究采用IDL编程的方式结合一元线性回归模型计算四川省每个像元NO2柱浓度随时间变化的回归斜率，记为Nslope。计算公式如下所示[9]：

(1)

公式(1)中：n为监测年数，变量i为检测年序号(基准年记为1)，xi为第i年对应像元的NO2年均值。Nslope>0表明研究时间段内像元NO2垂直柱浓度变化呈增长趋势，反之则呈减小趋势。本研究根据Nslope的大小将四川省NO2垂直柱浓度趋势划分为5个等级对四川省对流层NO2垂直柱浓度空间变化趋势进行研究，分别为：明显减少区域(Nslope<-0.05)、轻微减小区域(-0.05≤Nslope<-0.005)、基本不变区域(-0.005≤Nslope≤0.005)、轻微增长区域(0.0050.05)。

1.3.3 NO2垂直柱浓度空间自相关分析

为了定量研究四川省NO2垂直柱浓度空间变化趋势，本研究采用GeoDa软件计算四川省对流层NO2垂直柱浓度局部Moran’s指数，分析四川省对流层NO2垂直柱浓度局部空间自相关性，识别四川省对流层局部地区NO2垂直柱浓度的空间聚集性和空间异质性。其计算公式如下所示[10-11]：

(2)

1.3.4 监测站点数据处理

根据2015～2019年地面监测站点观测的逐日逐时NO2浓度(单位：μg/m3)数据，提取并计算得到2015～2019年对应卫星过境相近时间(14∶00)地面监测站点NO2浓度月均值。并通过IDL编写OMI对流层NO2月均值与地面监测站点NO2浓度的匹配模型，提取得到监测站点所对应卫星像元的对流层NO2垂直柱浓度，建立对应时间段的线性拟合关系。

2 结果与讨论

2.1 OMI对流层NO2产品在四川省的适应性验证

图2为成都市和攀枝花市地面监测站点2015～2019年NO2浓度值与OMI对流层NO2垂直柱浓度之间的相关性及变化趋势验证。由图2可知：成都市、攀枝花市OMI对流层NO2柱浓度与地面监测站点NO2浓度监测值相关性均较好，相关系数R分别为0.856、0.738；成都市和攀枝花市OMI对流层NO2柱浓度与地面监测站点NO2浓度变化趋势基本一致，全年NO2浓度夏低冬高。因此，本研究中使用的OMI对流层NO2柱浓度产品准确性较高，能够较好地反映地面NO2浓度空间分布及其变化特征。

图2 地面监测站点2015～2019年实测NO2与OMI对流层NO2的相关分析

2.2 卫星遥感NO2垂直柱浓度均值空间分布特征

以2008～2019年四川省对流层OMI Level-3 NO2垂直柱浓度日产品数据为基础，统计12年内各个像元有效值天数并计算得到四川省对流层NO2垂直柱浓度均值，最终得到四川省对流层NO2垂直柱浓度空间分布图(见图3)。由图3可知，四川省2008～2019年对流层NO2垂直柱浓度均值在5.2×1014～8.5×1015molec/cm2之间，NO2柱浓度高值区主要分布于成都平原，其中成都市NO2浓度最高，其次是川南和川东北地区。这与各地区机动车保有量密切相关。据统计，2018年成都市民用汽车拥有量高达487.72万辆，占全省民用汽车拥有总量的44.35%，位居全省第一[12]。攀枝花市大力发展钢铁行业，其中攀钢是我国西部最大的钢铁生产基地，中国最大的铁路用钢铁生产基地，排放的氮氧化物较多，进而使得攀西经济区于攀枝花市NO2浓度较高。

图3 2008～2019年四川省对流层NO2垂直柱浓度空间分布图

为了对四川省内部NO2柱浓度高值聚集区进行系统性分析研究，本研究对四川省对流层NO2柱浓度进行局部空间自相关分析。图4为 2008～2019年四川省对流层NO2柱浓度“高-高”分布类型(高值聚集区)空间分布图，且通过P=0.001显著性检验，分析可知：2008～2019年，四川省对流层NO2垂直柱浓度高值聚集区像元数共有58个，占四川省总像元数的7.97%，且主要分布于成都市、资阳市、德阳市、绵阳市、眉山市、广安市、自贡市和泸州市等城市及其部分周边区域，并且以上8个市州均分布于四川盆地，不利于污染物的扩散，且人口众多、机动车保有量大、工业较为发达，形成NO2柱浓度“高-高”聚集的空间分布特征。

图4 2008～2019年四川省对流层NO2柱浓度局部空间自相关分析图

2.3 2008～2019年OMI对流层NO2垂直柱浓度均值年际变化特征

图5、图6分别为2008～2019年四川省对流层NO2垂直柱浓度年均值变化空间分布图及年均值变化折线图。可知，四川省NO2柱浓度高值区主要分布于四川盆地中部地区，川西高原NO2柱浓度值相对较低。2008～2019年，四川省每年NO2垂直柱浓度年均极大值均出现于成都市地区。12年间，四川省对流层NO2垂直柱浓度年际变化较大，年均值在1.50×1015-1.86×1015molec/cm2之间，整体上呈现“M-型”波动；四川盆地年均值在2.52×1015-3.41×1015molec/cm2之间，整体上呈现“N-型”波动，最低值出现在2008年，为2.52×1015molec/cm2，最高值出现在2010年，为3.41×1015molec/cm2；川西高原对流层NO2柱浓度年均值较低且变动幅度小，其浓度均不超过1.07×1015molec/cm2。整体而言，2008～2010年四川省对流层NO2柱浓度年均值逐渐增大；2010～2012年，四川省对流层NO2柱浓度先下降后上升，并于2011年出现NO2柱浓度极小值，为1.80×1015molec/cm2；2012年开始，国家实施经济增速放缓政策，加大污染防控政治力度影响的作用，空气质量得到明显改善[13]，2012～2015年四川省对流层NO2柱浓度逐年下降，其中四川盆地对流层NO2垂直柱浓度大幅降低，截至2015年，四川盆地NO2垂直柱浓度降至2.78×1015molec/cm2，相对2012年下降了0.53×1015molec/cm2；2015～2019年，四川省对流层NO2垂直柱浓度呈现先升后降的变化趋势，且于2018年出现NO2柱浓度极大值，为1.77×1015molec/cm2。

图5 2008～2019年四川省对流层NO2垂直柱浓度年际变化特征

图6 四川省对流层NO2柱浓度年均值变化统计图

为了进一步分析四川省NO2柱浓度空间变化趋势，本研究对2008～2019年四川省对流层NO2垂直柱浓度进行空间变化趋势分析，结果如图7、图8所示。可知，2008～2012年，四川省对流层NO2垂直柱浓度主要表现为增长趋势，其中，45.19%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于四川盆地；2012～2015年，四川省对流层NO2垂直柱浓度主要表现为减小趋势，其中，33.93%的像元呈现明显减小趋势且主要集中分布于成都平原经济区、川南经济区、川东北经济区南部以及攀西经济区南部等地区；2015～2019年，四川省9.75%的像元呈现明显减小趋势且主要分布于阿坝藏族羌族自治州东南部、雅安市、成都市、甘孜藏族自治州中部、宜宾市中部、泸州市北部等地区，25.69%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于川东北经济区、成都平原经济区东部、川南经济区的南部和北部等地区。就整体而言，2008～2019年四川省大部分地区对流层NO2垂直柱浓度呈现增加趋势，其中，52.75%的像元呈现轻微增长趋势且主要分布于川西北经济区、攀西经济区、达州市北部、南充市、绵阳市西北部及东南部、遂宁市、资阳市、雅安市、乐山市南部和眉山市南部等地区，5.63%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于雅安市东北角、眉山市东部、资阳市西部、成都市东南角、绵阳市东南部、广元市、巴中市和达州市北部等地区。

图7 2008～2019年四川省对流层NO2垂直柱浓度演变趋势

图8 四川省对流层NO2垂直柱浓度变化区域面积占比

2.4 对流层NO2垂直柱浓度均值季节变化特征

图9为四川省对流层NO2垂直柱浓度季节变化空间分布图。由图可见，四川省对流层NO2垂直柱浓度季节变化表现为“冬季最大、春秋季次之、夏季最小”的变化特征。其中，冬季气温低、风速较小、相对湿度较小且边界层高度低[14]，四川盆地四周海拔高，不利于污染物扩散，四川省对流层NO2垂直柱浓度均值在2.72×1014～1.28×1016molec/cm2之间，高值中心主要分布于“成都-德阳-绵阳”一带、广安市和泸州市北部等地区；秋季，四川省对流层NO2垂直柱浓度均值在4.75×1014～1.01×1016molec/cm2之间，高值中心面积相对于冬季有所缩减，且主要分布于成都市和德阳市等地区；春季，四川省对流层NO2垂直柱浓度均值分布在5.34×1014～7.93×1015molec/cm2之间，高值中心面积相对于秋季继续缩减，且主要分布于成都市中心城区；夏季处于雨季，降雨量大，对大气中的NO2起到了明显的清除作用，四川省对流层NO2垂直柱浓度均值在整年中处于最低水平。

图9 四川省对流层NO2垂直柱浓度季节变化

为了定量分析四川省内部四季各地区对流层NO2垂直柱浓度的空间分布情况，本研究对四川省四季对流层NO2平均柱浓度进行局部空间自相关分析。图10为四川省四季对流层NO2柱浓度“高-高”分布类型(高值聚集区)空间分布图，且通过P=0.001显著性检验，由图可知：四川省四季对流层NO2垂直柱浓度高值聚集区主要分布于四川盆地，空间位置随季节变化，且主要分布于城市地区。春季，四川省共有68个像元为NO2垂直柱浓度高值聚集区，占四川省总像元数的9.34%；相对于春季，夏季四川省NO2垂直柱浓度高值聚集区面积有所增加，占全省总像元数的10.30%；相对夏季，秋季四川省NO2垂直柱浓度高值聚集区面积有所缩减，占全省总像元数的7.28%；相对秋季，冬季四川省NO2垂直柱浓度高值聚集区面积反弹增加，占全省总像元数的10.03%。空间位置上，成都、德阳、绵阳、资阳、眉山、泸州、自贡及广安等城市常年处于NO2浓度高值聚集区控制下。

图10 四川省对流层四季NO2柱浓度局部空间自相关分析图

2.5 对流层NO2垂直柱浓度均值月变化特征

图11、图12分别为2008～2019年四川省对流层NO2垂直柱浓度月均值空间分布图及变化统计图。可知：四川省1～12月对流层NO2垂直柱浓度整体上呈现“U-型”周期性变化，四川盆地与四川省对流层NO2柱浓度变化趋势相似，川西高原NO2浓度值低且变动幅度小。其中，2月相对1月，四川盆地及川西高原对流层NO2柱浓度均表现为下降的变化趋势，在成都、德阳、绵阳等地区下降尤为显著；相对于2月，3月四川盆地及川西高原NO2柱浓度均表现为上升的变化趋势；3～8月，四川盆地对流层NO2柱浓度呈现下降变化趋势，累积下降1.05×1015molec/cm2，而川西高原呈现先上升后下降的变化趋势，累积上升0.14×1015molec/cm2，于7月份达到峰值，为1.05×1015molec/cm2，综合使得四川省对流层NO2柱浓度3～8月总体上表现为下降趋势，且6～8月平均下降速度较3～6月快，可能与6～8月四川盆地正处于雨季，降雨过程对大气中的NO2起到了明显的沉降作用有着密切联系；四川盆地全年对流层NO2柱浓度最小值出现在8月，与四川省最小值出现时间保持一致；8～12月，四川盆地对流层NO2柱浓度逐月加速上升，直到12月达到全年中最大值，累积上升2.48×1015molec/cm2，川西高原与之相反，8～11月NO2柱浓度逐月下降，11～12月反弹上升，整体上表现为下降的变化趋势，累积下降0.18×1015molec/cm2，综合使得四川省对流层NO2柱浓度逐月加速上升，累积上升0.84×1015molec/cm2。

图11 四川省对流层NO2垂直柱浓度月变化

图12 四川省对流层NO2柱浓度月均值变化统计图

为了进一步定量分析四川省内部各个地区NO2柱浓度空间变化趋势，本研究对1～12月四川省对流层NO2垂直柱浓度进行空间变化趋势分析，结果如图13、图14所示，可知：

图13 四川省对流层NO2垂直柱浓度月均值演变趋势

图14 四川省对流层NO2垂直柱浓度月均值变化区域面积占比

1～8月，四川省对流层NO2柱浓度27.34%的像元呈现明显减小趋势且主要分布于成都平原地区、川南地区、川东北南部、攀枝花市和阿坝藏族羌族自治州东南部等地区，25.41%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于甘孜藏族自治州西北部、阿坝藏族羌族自治州西北部、凉山彝族自治州、川东北东北部等地区。

8～12月，四川盆地大部分地区、攀枝花市主要呈现明显增长的变化趋势，川西北地区和凉山彝族自治州主要表现为减小的变化趋势。

1～12月，四川省对流层NO2柱浓度8.52%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于成都市、德阳市、资阳市、遂宁市、南充市、内江市、眉山市、广安市东部、泸州市、自贡市等地区，0.82%的像元呈现明显减小趋势，轻微增长和轻微减小的区域面积几乎相当，基本不变的像元占比27.06%。

3 结 论

本研究利用2008～2019年四川省OMI NO2垂直柱浓度日产品数据，并结合趋势分析和空间自相关分析方法定量分析了四川省对流层NO2柱浓度月、季、年的变化特征，克服了主观因素可能造成的偏差。得出如下结论：

3.1 四川省OMI对流层NO2垂直柱浓度产品与成都市、攀枝花市地面监测站点观测数据线性拟合相关系数分别为0.856、0.738，时间变化趋势基本一致，表明OMI对流层NO2产品适用于四川省对流层NO2柱浓度研究。

3.2 2008～2019年，四川省对流层NO2垂直柱浓度均值在5.2×1014～8.5×1015molec/cm2之间波动，局部Moran指数分析表明通过P=0.001显著性检验的“高-高”聚集区主要分布于成都市、资阳市、德阳市、绵阳市、眉山市、广安市、自贡市和泸州市等城市及其部分周边区域。

3.3 12年间，四川省对流层NO2垂直柱浓度整体呈“M-型”波动，2008～2012年NO2柱浓度整体表现为增长趋势，其中45.19%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于四川盆地；2012～2015年逐年下降，33.93%的像元呈现明显减小趋势且主要集中分布于成都平原经济区、川南经济区、川东北经济区南部以及攀西经济区南部等地区；2015～2019年呈现先升后降的变化趋势，且于2018年出现NO2柱浓度极大值，其中25.69%的像元呈现明显增长趋势且主要分布于川东北经济区、成都平原经济区东部、川南经济区的南部和北部等地区。

3.4 四川省对流层NO2柱浓度季节变化特征表现为“冬季最大、春秋季次之、夏季最小”，局部Moran’s I指数分析表明四川省春、夏、秋、冬通过P=0.001显著性检验的高值聚集区像元数分别占四川省总像元数的9.34%、10.30%、7.28%和10.03%，且成都、德阳、绵阳、资阳、眉山、泸州、自贡及广安等城市四季均处于NO2浓度高值聚集区控制下。

3.5 1～12月，四川省对流层NO2柱浓度整体呈“U-型”周期性变化，1～8月整体呈下降的变化趋势，其中27.34%的像元呈现明显减小趋势且主要分布于成都平原地区、川南地区、川东北南部、攀枝花市和阿坝藏族羌族自治州东南部等地区，与之相反，四川省8～12月NO2柱浓度逐月加速上升。

3.6 四川省NO2污染防治应以四川盆地成都平原、川南及川东北城市群为主，合理控制机动车出行，提高工业过程NOX处理效率。