60Co放射源三层排列的剂量分布

陈玉霞，邱建辉，鉏晓艳

（湖北省农业科学院农产品加工与核农技术研究所，武汉430064）

60Co是一种放射性核素，由于核衰变而产生γ射线［1］。γ射线辐照加工技术在中国研究较成熟，应用也较广泛，目前已在植物、微生物诱变育种［2-6］、农副产品杀虫保质［7-9］、食品贮藏保鲜［10-13］、中成药、医疗用品消毒灭菌［14-16］、高分子材料辐照改性［17-20］等方面卓有成效，取得了较好的经济效益和社会效益。

湖北辐照实验中心的辐照装置于1992年建成投产以后，主要在食品、中药原料、饲用酶制剂、高分子材料、医疗用品、植物种子、宠物饲料等材料上开展辐射研究与辐射应用，取得了一些科研成果，辐照收益稳步增长，产品辐照质量和放射源利用率不断提高，这些都得益于辐照装置的多次增源和辐照方式的不断改进。从1992年至今辐照装置经历了12次增源，现有Ⅰ类60Co放射源74枚，放射源活度1.11×1016Bq。从1992年到2010年11月，放射源一直采用单层排列的方式，这期间采取过静态堆码辐照方式和动态步进式辐照方式，前者需要对货物进行人工换层换列翻面操作，停源降源时间长，放射源利用率低，后者也要进行人工换层，但放射源利用率大幅提高。这种单层排源的辐照方式都存在操作人员劳动强度大以及人为因素造成的不能完全保证产品辐照质量的弊端。为了降低辐照生产中操作人员的劳动强度，进一步提高产品辐照质量，2010年11月，对源架结构进行了改造，改造后的源架为3层结构，放射源的排列方式也由原来的单层排列改成3层排列，改造以后操作人员只需对吊具上下货物，而不需人工换层，货物辐照质量大幅提高。本研究对3层排列的排源方法进行研究，对剂量场进行布点测量，对货物辐照工艺进行探讨，旨在为辐照生产中产品辐照质量控制以及简化货物辐照工艺提供技术支撑。

1 材料与方法

1.1 主要试剂

H2SO4、HClO4为优 级 纯，（NH4）2Fe（SO4）2·6H2O为分析纯，NaCl为工作基准试剂（容量），K2MnO4、K2Cr2O7、NaOH为化学纯。

1.2 仪器与设备

设计装源容量为1.85×1016Bq的辐照装置，有74枚Φ1.1 cm×45.1 cm60Co源 棒，放射 源活度 为1.11×1016Bq，单板3层排列。ZT-125积放式悬挂链输送装置一套，齿轮齿条式机械换向装置。73个吊具，尺寸为63 cm×57 cm×165 cm。UV-VIS 8500紫外可见分光光度计，上海天美光学仪器有限公司；sar⁃torius电子分析天平，赛多利斯科学仪器有限公司；SZ-97A三重自动纯水蒸馏器，上海亚荣生化仪器厂；SX-93箱式节能茂福炉，湖北英山实验设备有限公司；RFJ安瓿熔封机，长沙中亚制药设备有限公司。

1.3 试验方法

1.3.1 剂量计的制备用于配制硫酸亚铁剂量计（Fricke）溶液的水为高纯水，用三重纯水蒸馏器蒸馏。第1、2次蒸馏分别添加酸性重铬酸钾和碱性高锰酸钾溶液，第3次蒸馏不添加任何添加物。制得的高纯水贮存于硬质玻璃容器内。准确称取0.392 g（NH4）2Fe（SO4）2·6H2O、0.058 g NaCl，用0.4 mol/L H2SO4溶解定容至1 000 mL，即为Fricke剂量计溶液。向玻璃安瓿中注满去离子水，预辐照5 kGy，再用去离子水冲洗3次，550℃烘烤1 h，冷却待用。向玻璃安瓿内注入2.8 mL剂量计溶液，在煤气与氧气燃烧的蓝色火焰上熔封安瓿颈部，控制剂量计高度不超过6 cm［21］。制得的剂量计装盒待用。

制备低量程重铬酸银剂量计（LAgDC）时，准确称取0.151 g Ag2Cr2O7，用0.1 mol/L HClO4溶解并定容至1 000 mL。其他步骤与制备Fricke剂量计相同。

1.3.2 剂量计的布置

1）水平方向剂量计布置：取9根塑料包装带，其中3根包装带上每隔20 cm布1支LAgDC剂量计，另外6根每隔20 cm布1支Fricke剂量计，每根布9支，总高度160 cm。将布有LAgDC剂量计的3根包装带垂直挂在1号吊具的前、中、后3个面，布有Fricke剂量计6根包装带分别垂直挂在2、3号吊具的前、中、后3个面，每个面垂直向下挂1条，上、下端固定。

2）垂直方向剂量计布置：取3根包装带，在每根包装带上每隔5 cm布1支LAgDC计量计，共33支，高度160 cm。将布有剂量计的3根包装带固定在选定吊具的水平中心线上，左、中、右各1条，间隔距离30 cm，上、下端固定。

1.3.3 辐照方法

1）水平方向剂量计的辐照：辐照室内源板两边各有3个通道，每个通道有6个吊具，每个吊具占一个工位，共36个辐照工位，辐照时每个吊具在每个工位上停留的时间相同。全流程73个吊具，在辐照运行中，吊具是从东边迷道进入辐照室，依次经过36个工位，再从西边迷道运行到辐照室外的操作间。在本研究的试验中，3个布有剂量计的吊具分别位于源板西边的1、2、3通道的起始工位，其他吊具全部空载。辐照时，悬挂链运行速度为8.3 Hz，当这3个吊具全部运行完本通道的6个工位，即降下放射源，工作人员进入辐照室，取下剂量计。

2）垂直方向剂量计的辐照：全流程73个吊具全部空载，当布有剂量计的一个吊具运行完源板东边的18个工位，即降下放射源，取下剂量计。

1.3.4 吸收剂量值的计算

吸收剂量值可按照以下计算公式［22］：

式中，D为吸收剂量值（kGy）；ΔA为辐照和未辐照剂量计溶液吸光度之差；ε为Fe3+离子摩尔线性吸收系数（m2/mol）；G为Fe3+离子的辐射化学产额（mol/J）；l为比色皿的光程长度（m）；ρ为Fricke剂量计溶液的密度（kg/m3）。

1）当t=（20±0.5）℃，λ=303 nm时，测量Fricke剂量计溶液的吸光度，对于Fricke剂量计，ε=216.7 m2/mol（实验测得值）；G=1.61×10-6mol/J；l=0.01 m；ρ=1 022 kg/m3。则公式（1）可简化为：

2）当t=（20±0.5）℃，λ=350 nm时，测量LAgDC剂量计溶液的吸光度，对于LAgDC剂量计，ε=317.20 m2/mol（实 验 测 得 值）；G=0.038 μmol/J；l=0.01 m；ρ=1 004 kg/m3。则公式（1）可简化为：

2 结果与分析

2.1 60Co放射源的排列

湖北辐照实验中心的辐照装置有60Co源棒74枚，规格为Φ1.1 cm×45.1 cm，放射源总活度为1.11×1016Bq。要将这些源棒排列到源架的上、中、下3层。为了使剂量场垂直分布均匀（不均匀度μ=Dmax/Dmin＜1.5），需要对放射源总活度进行合理分配。首先根据一定活度放射源单层排列时，动态运行36个工位的垂直剂量分布实测数据，计算不同活度放射源单层排列的垂直剂量分布剂量值，再对上、中、下3层不同活度的剂量值进行叠加，发现上、下两层的活度应相等，中层的活度应低于上、下两层，即应采取上、下强中间弱的活度分配方法，上、下两层的活度分别为4.24×1015Bq，中层的活度为2.62×1015Bq。3层放射源剂量叠加后的剂量分布，最高剂量点剂量为1.18 kGy，最低剂量点剂量为0.98 kGy，剂量分布不均匀度1.20，符合国标的要求。由于74枚源棒是不同年份生产的，每枚活度都不一样，先按预先算好的上、中、下3层的活度将高活度源棒分配到不同层次，再用低活度源棒进行补充调整。

2.2 放射源3层排列的垂直剂量分布

辐照结束后取下剂量计进行仪器检测，并对相同高度的3个点的剂量值进行算术平均计算，结果见表1。3层放射源各层源心高度分别为15 cm、82 cm、149 cm，剂量分别为0.86 kGy、0.88 kGy、0.87 kGy，差异不明显。每两层源源心之间中点高度分别为49 cm和117 cm，剂量分别为0.86 kGy和0.88 kGy，差异也不明显。各层源心处剂量与每两层源之间中点处剂量差异不明显。在160 cm范围内，最高剂量0.88 kGy，最低剂量0.73 kGy，不均匀度1.17，吸收剂量分布非常均匀，说明活度不同的放射源进行3层排列时，上、中、下3层活度分配合理，动态运行时辐照场垂直剂量分布均匀。

表1 放射源3层排列的垂直剂量分布

2.3 放射源3层排列的水平剂量分布

吊具尺寸63 cm×57 cm×165 cm，两排吊具之间间距13 cm。1号吊具、2号吊具、3号吊具的前、中、后9个辐照面到护源板的距离分别为7.0 cm、35.5 cm、64.0 cm、77.0 cm、105.5 cm、134.0 cm、147.0 cm、175.5 cm、204.0 cm。由表2可知，距离护源板越近，剂量越高，剂量下降越快；距离护源板越远，剂量越低，剂量下降越慢。以80 cm高度水平面为例，距护源板7.0 cm处剂量为0.873 kGy，64.0 cm处剂量为0.370 kGy，间隔距离为57 cm，每1 cm下降0.009 kGy；77.0 cm处剂量为0.269 kGy，134.0 cm处剂量为0.115 kGy，间隔距离57cm，每1 cm下降0.003 kGy，下降速度明显变慢；147.0 cm处剂量为0.093 kGy，204.0 cm处剂量为0.067 kGy，间隔距离57 cm，每1 cm下降0.000 6 kGy，下降速度变得更慢。经过分析，任一高度水平面上离开护源板的距离（x）与剂量（y）间的关系符合y=AeBx（A、B为常数）的变化趋势，经计算，得9个指数方程式。由表3可知，9个指数方程式中的A值为0.817~0.873，B值相同为-0.014，r为-0.985 7~-0.989 6。对最大r值和最小r值进行假设测验，得t=0.284，t0.05，12=2.179，t＜t0.05，12，两个r差异不显著，即x和y的相关程度在y=0.881e-0.014x和y=0.810e-0.014x两个方程式中是一致的，也即x和y的相关程度在9个方程式中是一致的。对9个辐照面的剂量值进行算术平均计算，可得方程式y=0.847e-0.014x，r=-0.989 1，对r进行t测验，得t=17.51，t0.01，7=3.50，t＞t0.01，7，x与y在α=0.01水平上显著相关。

表2 3个吊具不同辐照面的剂量分布

表3 水平方向离开护源板的距离与剂量间的关系

在辐照加工中，货物吸收剂量的控制主要是控制产品箱中最低剂量点吸收剂量，而最低剂量点在箱体中间平行于源板的纵切面上，也就是每个吊具中间平行于源板的纵切面上。在本试验中，吊具中间总剂量为0.789 kGy，其中第一通道中间的剂量为0.509 kGy，占总剂量64.5%，第二通道中间的剂量为0.206 kGy，占总剂量26.1%，第三通道中间的剂量为0.074 kGy，占总剂量9.4%（表4），以吊具中间总剂量为依据来计算货物辐照时间，从而控制货物吸收剂量。

表4 3个通道中间剂量分布

2.4 放射源3层排列的货物辐照工艺

根据放射源3层排列的水平剂量分布以及辐照室空间大小，在源板两侧共设置36个辐照工位，每个工位上停留一个吊具，采用动态步进式运行方式。在此种动态辐照工艺中，由于总剂量是由源板两侧不同位置剂量总和构成，其中两侧第一通道的剂量占64.5%，第二、第三通道的剂量占35.5%，与静态堆码辐照相比，极大地降低了货物吸收剂量不均匀度，因而第一通道能尽可能地靠近源板，高剂量率辐照场得到了高效利用。辐照工位的设置是在辐照装置建造时就设计建造完成的。在日常辐照工作中，货物辐照工艺的制定主要考虑垂直方向剂量场的合理利用以及货物辐照质量控制。一方面由于采取了上、下强中间弱的排源方式，辐照场垂直方向剂量分布均匀，不均匀度只有1.17，在货物辐照操作上仅需将吊具装满货物，当达到设定的辐照时间卸下货物即可，不用进行人工换层操作；另一方面，要根据货物的辐照目的设定货物辐照时间，使产品箱中最低剂量点剂量不低于最低有效剂量，最高剂量点剂量不超过最大耐受剂量，从而保证产品辐照质量。

3 小结与讨论

本研究采用硫酸亚铁剂量计和低量程重铬酸银剂量计对辐射场进行布点测量。结果表明，辐照场水平方向上，离开源板的距离（x）与剂量（y）间的关系表现为y=0.847e-0.014x，r=-0.989 3，x与y在α=0.01水平上显著相关；垂直方向上剂量分布不均匀度为1.17。

将放射源源棒在源架上作3层排列，通过考察这种排源方式下剂量场的剂量分布及其货物辐照工艺，可以看出3层排源有如下明显特点：①降低剂量不均匀度，提高产品辐照质量。当采取上、下强中间弱的排源方式，将所有放射源分3层排列在源架上时，在吊具高度范围内垂直方向剂量分布均匀，不均匀度只有1.17，货物受照均匀，同批货物吸收剂量均匀一致，不用采取上下移位的人工换层操作，不会出现单层排源时未换层或换错层使同一吊具内货物吸收剂量也有较大差异的现象，降低了剂量不均匀度，保证了产品辐照质量。②简化辐照生产工艺，提高辐照工作效率。在单层排源的辐照工艺中，产品堆码层数须为偶数层，辐照圈数须为偶数圈，才能保证人工换层后吊具中货物吸收剂量的均匀性，改成3层排源后可不受此限。3层排源在生产操作上仅需将货物装满吊具，当达到设定的辐照时间将产品卸下即可，简化了辐照生产工艺，降低了工人劳动强度，提高了辐照工作效率。③增加吊具高度，进一步提高射线利用率。在动态步进式辐照运行中，吊具是装载货物的惟一设备，吊具的规格尺寸直接影响着吊具装载量，进而影响放射源的有效利用。3层排源时，源棒总高度180 cm，而吊具高度165 cm，造成部分放射源及剂量场未被利用。如果对悬挂链输送系统进行改造，提升轨道高度，增加吊具高度，能进一步提高射线能量利用率。