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微通道限域空间内的气泡破裂研究进展与展望

2021-11-30冯俊杰孙冰石宁高正明孙万付

化工进展 2021年11期
关键词:不稳定性气泡反应器

冯俊杰,孙冰,石宁,高正明,孙万付

(1 中国石油化工股份有限公司青岛安全工程研究院,化学品安全控制国家重点实验室,山东 青岛 266100;2 北京化工大学化学工程学院,北京 100029)

微反应器具有体积小、比表面积大、反应效率高、控制精确等优点,同时能从提高移热速度、约束危险物质分布、减少物料囤积等方面提高化工过程的本质安全性,有望成为化工产业高效、安全、绿色的革命性技术[1-2]。微反应器的研究自20 世纪90 年代开始,杜邦公司于1993 年利用微电子加工技术制造了世界上第一个芯片化工厂,用于生产甲基异氰酸甲酯等有毒物质,麻省理工学院的研究者于1997 年提出了用于氨氧化反应的T 形薄壁微反应器,此后欧洲的美因茨(IMM)、巴斯夫(BASF)、壳牌(Shell)等公司也相继开展了微反应器研究,日本政府在2000 年制定的“国家产业技术战略”中把微反应器技术列为新的化工技术之一。我国“十二五”规划也将微化工技术列为中国化学工业可持续发展的关键技术之一,清华大学、中国科学院、南京工业大学、四川大学等研究单位持续推进了微反应器在化学、化工、材料、能源和环境等领域的应用[3-4]。一般认为微反应器尤其适用于放热剧烈、反应物或产物不稳定、配比要求严格的快速反应、高含能及精细高值化学品合成等过程,在氧化、加氢、硝化、磺化、重氮化、卤化以及材料制备和有机合成等方面已经取得了显著的研究进展。针对微反应器的设计、加工、化学反应、传递规律以及工业应用的研究,国内外正方兴未艾。

微反应器中应用的绝大多数为多相体系,实现微通道尺度下多相传递过程的深入理解与精确控制是微反应器发挥诸多优势的前提和广泛应用的基础保障[5]。微通道的特征尺寸一般在10~1000μm 之间,内部的传递过程一般仍满足连续介质假设,但是诸多多相流体力学行为与宏观尺度下存在显著的差异,很多宏观条件下影响较小的作用力在微通道中具有不可忽视的重要影响[6]。除微反应器外,微通道尺度的多相流动还广泛存在于传统反应器的局部位置(如催化剂/多孔介质内部、颗粒间隙等)以及检测分析、生物医药、微换热、微混合等重要领域[7-8]。深入开展微通道多相流研究,不仅能够丰富并加深多相流体力学机理认识,更有助于实现微通道尺度传递过程的精确测定和控制,为微反应器在内的多种微流控技术提供理论支撑和科学指导。

本文介绍了针对气泡等微尺度分散相行为的研究进展,包括主要考察体系、相关研究方法和机理分析思路等,然后重点探讨了含有固相等局部限域体系的气泡破裂研究进展,最后总结了当前研究的不足,从研究体系构建、机理分析、研究方法提升以及与工艺匹配性提升等方面探讨了未来的研究与发展方向。

1 微尺度分散相行为研究进展

微通道多相流体力学主要研究微通道内多种流体同时流动、共同作用时的力学问题,主要考察流动特征、速度、相含率、压力、停留时间、分散相特征、混合和分离效果等,普遍认为多相流体力学行为由流体特性和通道特性共同决定,而润湿性质、流动速度、界面作用、流体物性、通道结构、材质等均具有重要影响[6]。近年来具有代表性的微通道多相流研究总结如图1所示。其中,气泡和液滴等分散相不但能直接影响速度场,而且能通过改变相界面性质等决定体系的传质和传热效果,深入理解并调控气泡/液滴的形变与破裂行为、优化尺寸分布与多相分散过程对微通道设备的性能具有直接而重要的影响[9]。

1.1 微尺度多相流主要研究方法

目前微通道尺度多相流的主要研究方法可以分为理论分析、实验研究和数值模拟三类。在理论分析方面,量纲为1分析、流动剖面分析、流型分布图[图1h]、数学建模等方法是常用的研究手段[20]。微尺度下的多相动力学机理与宏观尺度存在显著差异,表面力、黏性力等作用力相对于重力、浮力往往占据更重要的作用,研究者常用毛细管数、韦伯数、雷诺数等量纲为1数描述微通道内流动情况[14]。

在实验测量方面,研究者多年来开发出多种多样的设备对流体的流变特性、压力(压强)、速度、温度、传质特性等相关量进行实际测定。借助显微镜、高速相机、激光诱导荧光(LIF)、粒子成像测速[即PIV,图1e]、激光多普勒、核磁共振技术以及X射线断层扫描等非接触式测试手段具有不干扰待测流场、获取信息量较大等优势,已成为微通道流体力学实验测试的主流方法[21]。其中,激光诱导荧光技术利用激光将粒子激发至高能的量子态,然后探测粒子释放出的荧光光子,可以有效揭示微通道内的浓度场和混合效率,具有高空间分辨率、高灵敏度(探测下限可达106个粒子)、对流场干扰小等优势,但是该方法目前常检测的物质有限,对于其他物质的荧光分离需要较高的光谱基础和相对昂贵的成本。micro-PIV 技术借助显微镜系统对示踪粒子的瞬时捕捉,可以得到微通道内全流场的瞬时速度矢量信息,目前针对单相体系及分散相含量不太高的多相体系流场测定已较为成熟,而微观尺度的体三维流场测试也已经实现。研究者普遍认为由于微通道的尺度特点,PIV、LIF 等方法在微尺度流体力学行为研究方面具有明显的优势,但是几乎所有光学方法都需要解决的问题是如何在微小尺度下稳定提供所需要的光路条件,特别是在多相体系中光经过相界面的折射和反射会产生非常大的干扰,制约了可视化方法的应用,因此最大程度消除诸多干扰因素、提高复杂多相体系的实验精度和捕捉关键信息的能力仍然是微尺度可视化实验研究的关键[22-23]。图2为微通道多相流实验研究手段。

图1 微通道多相流研究概览

图2 微通道多相流实验研究手段[23]

在数值模拟方面,对于分散相数量较少的体系模拟研究的重点是相界面的精确计算表达,通用的CFD 方法大多是通过联立求解Navier-Stokes(N-S)方程和界面追踪(或界面捕捉)方法来研究气泡的动力学行为,目前广泛采用的包括Front-tracking方法、VOF模型、level-set 等研究方法;随着分散相个数的增加,混合模型(Mixture Model)、双欧拉(Euler-Euler)模型、群体平衡模型(PBM)等被广泛应用于多相流场和分散相行为的数值模拟[24]。近年来,格子玻尔兹曼方法(LBM)作为一种新兴的计算流体力学方法,得到了越来越多的关注与应用,其核心思想是将流体离散为在网格上运动的介观粒子,通过计算粒子的碰撞和迁移规律得到粒子分布函数,进而统计计算得到宏观变量如压力、流速和温度等,从而实现了模拟流体运动的连续介质模型向离散模型的转变[25]。

1.2 气-液及液-液两相体系的分散过程

微通道中的气-液及液-液两相流动在许多方面具有相似性,均可分为连续流(continuous-phase microreactors)和分散流(dispersed-phase microreactors)两大类,具体则分为泡状流、弹状流、并行流、环状流、搅拌流及其他多种过渡流型[26]。很多研究者认为两相分隔明显的弹状流(泰勒流)是较为理想的流动状态,与其他流型相比具有操作区间宽、轴向返混小、径向混合好等优点,一层较薄的液膜是两相之间唯一的传递渠道,其厚度往往随着毛细管数的增大而增加[10]。

分散相的生成、破裂等多相流体力学行为是气-液及液-液两相流研究的核心。一般认为微通道中的气泡破裂存在挤压(squeezing)、滴落(dripping)、射流(jetting)、穿透(threading)等机制[例见图1e]。T(Y)形、十字形、同轴形、聚焦形等结构是微通道中研究气泡破裂的主要单元型式,研究者已针对微通道中的气-液两相体系建立了多种预测气泡破裂结果的半经验特征模型,其中毛细管数(Ca数)等量纲为1数常被用来作为判据[27](图3)。Roumpea 等[28]系统考察了十字形微通道中表面力在气泡颈拉伸变薄直至断裂过程中的影响规律。Garstecki 等[29]针对T 形微通道中气泡破裂过程的受力状况进行了机理分析,进而建立了破裂结果预测模型,研究者在该模型基础上针对具体物性参数及操作条件不断修正,在T形结构的气泡破裂研究方面取得了一系列成果。Fu等[12]综述了气泡在多种微通道结构中的完全阻塞破裂、部分阻塞破裂和无阻塞破裂等破裂形式,分析了不同破裂形式的转变机制(图4)。整体来看,在液相剪切或冲击等作用显著的无阻塞自由破裂行为方面已经有了较为深入的理解,但是针对有明显阻塞破裂等限域条件下的破裂行为的机理仍未明确。

图3 微通道中的流型[14]

图4 T形微通道中的典型气泡破裂行为[12]

微通道中气泡/液滴之间同样不可避免地会发生相互作用,如聚并、碰撞、反弹、滑移等。与破裂过程相似,微通道中液滴或气泡的聚并同样受微尺度作用力的影响,聚并与否往往取决于液滴或气泡间的接触时间和液膜排液时间(drainage time)的关系,由于微通道尺度液膜排液和接触时间均远小于传统反应器尺度,微尺度下液滴/气泡聚并临界条件也与宏观尺度有较大区别[11]。荷兰Delft大学的Kreutzer 等[30]针对微流体液滴、微通道内界面动力学及多相微反应器的分配模式开展了许多深入的研究,特别是对气泡在T形通道口的聚并和破裂等行为提供了很多极具意义的实验结果和模型。研究者还发现微反应器尺度中气泡间存在特殊的连接行为(bubble train),同时发现该流型能够提高传质效果[31]。

1.3 微通道并行放大

在反应器的放大过程中,与传统反应器在尺寸上逐级放大不同,微反应器的放大可以直接通过增加反应单元数量即“数量放大”(numbering-up)来实现,数量放大的方法大大简化了放大过程的探索及传递过程的复杂建模步骤,有利于低成本地快速实现产业化和规模化[32]。数量放大的关键是要保证每个微反应单元内的流动和混合情况一致,多个微通道的并行同时也带来了流体分配与集成化方面的问题,相对于单相流动,多相流的并行过程更加复杂和难以控制,其中便涉及了气泡和液滴的破裂行为,一旦相分配不均匀,在实际过程中容易造成“窜流”等微观物料配比恶化的情况。如何实现多个微通道内多相流均匀、可控地并行分配目前尚未有统一的规律性认识,已成为阻碍微反应器大规模工业应用的瓶颈之一[33]。图5为微通道并行放大常见结构。

图5 微通道并行放大常见结构[1]

典型的气液两相体系的并行放大结构主要有梳状和耙状等,虽然微通道内大多为层流流动,然而其通量较小,依然存在流动的不稳定性,在多通道并行过程中通道之间的耦合作用和流体分配受到流动稳定性的影响尤为明显[34]。针对多相流动的不稳定性与波动性,研究者通过不规则分析、混沌分析和时间频率分析等方法进行了研究,Kakac 等[35]总结了密度波理论、压降模型及热振荡性三种方法在气液两相流不稳定性研究的应用情况,并将实验值与模型值进行了对比。

为使流体在各个分支管路之间分配均匀,首先需要保证上游的入口条件保持稳定,而分散相和连续相进口管径和速度往往需要分别控制,各个分支通道的管径往往需要有差异,毛细管数需要足够大才能保证气泡在分支管路口的破裂。Chen等[36]研究了多种进口流型下5 路并行T 形通道中的气液流动,发现不同的进口流型会造成不同的分配情况,而进口流型为弹状流时相分配相对均匀。研究表明,流体的压力与压降对并行处的分配过程具有重要影响,压降主要由摩擦(主要原因)、管径收缩、流体加速度等原因造成,Kawahara等[37]发现单相流摩擦系数符合传统层流关系式,均相流模型预测弹状流和环状流压降时会偏高,而分相流模型预测结果吻合更好。Liang 等[38]通过对双喷嘴微通道分布器结构的研究,认为进口流型及下游通道阻力对气液相分配起到主要作用。

研究者认为此领域需要进一步利用先进的实验测试手段,而模拟多相分配过程需借助三维而不仅仅是传统的二维数值模拟方法,方能得到具有普适性的机理模型[36]。Tonkovich等[39]对微反应器模块集成放大的优势和流体分配不均匀的问题进行了讨论,并针对蒸汽甲烷重整微反应器的工业应用提出了一套可伸缩设计策略。针对多相催化过程,Jensen 等通过在气-液两相流体接触前设置压降远大于并行通道及出口集流器的增压通道,使得流体均匀分布程度高于90%,并将之应用于臭氧化、环己烯加氢、氢氧直接合成双氧水、直接氟化等气-液反应过程,Mendorf 等[40]采用类似设计,使用两种分布器实现了8 个通道内的两相流体均匀分布,但其设计方式操作较为复杂。

2 微通道限域结构内的气泡破裂过程

微尺度多相流研究早期以气-液、液-液等两相体系为主,近年来随着传递机理的理解深入以及测量与控制技术的进步,针对含有固相等复杂反应体系的研究不断增加,大大拓宽了微化工技术的研发与应用范围[3]。利用微反应器开展固相催化反应能够发挥其传递效率高、选择性好、安全性高等优势,例如针对许多本征速率较快、放热量大的加氢及氧化等反应[例见图1中i、l、m][15,17],气-液-固三相微反应器有望成为替代传统工艺的新途径(图6)。同时,微反应器能够克服传统釜式反应器返混程度大、过程参数不易控等缺点,在许多纳米材料制备、快速沉淀等产物为颗粒的工艺中具有可观的应用前景(例见图1中n、o)[41]。

图6 气-液-固三相微反应器[4]

微固定床等固定颗粒形式的多相微反应器由于能够有效减少流动颗粒引起的堵塞、分配不均匀、催化剂和产物分离困难等问题,成为当前微化工技术研究的热点与重点。在此基础上,含有移动颗粒的多相体系更加复杂,也对微通道多相流的认识与控制提出了更高的要求,控制不当则会出现分配不均匀、压降过大、死区及堵塞等问题[42]。当分散颗粒均匀有序时,往往能够有效提高传递和反应速率,例如以纳米颗粒作为分散相的“纳米流体”作为高效传热介质为需要快速换热的反应过程提供了新途径[43]。

固体颗粒强化气液混合与传质一直是化工过程的重要强化手段之一,微固定床等多相反应器中气泡的形变、破裂等行为不仅能显著影响流场分布,还能通过改变相界面及传递过程直接影响反应效率。气泡在微反应器中固定颗粒床层的形变与破裂过程是由通道结构(壁面作用)、操作条件、流体/颗粒性质,特别是颗粒层内部受限空间结构等多因素共同决定的,具有鲜明的瞬时性、非均匀性、复杂性等特征。

2.1 微尺度气泡界面的局部不稳定性机制

由于微通道中的气泡尺寸较小、“刚性”相对较强,往往需要通过调节通道结构及流场特征制造气泡局部的不稳定结构(如“气泡颈”)以提高破裂发生概率。对于微填充床等体系,气-液界面尺寸与颗粒孔隙明显大于孔隙尺度,固定颗粒影响下的气泡行为实质同样是限域结构中存在较强壁面作用的气-液两相过程,因此若想明确含有固体颗粒、多孔介质乃至更复杂体系中的多相分散机理,首先需要探究具有较强的局部不稳定性作用下的气泡破裂机制[44]。

气泡的扭曲变形和破裂等行为首先需要经过挤压排液进而形成局部薄弱位置的过程,界面演变过程中主要作用力的时空变化规律分析是研究的重点,有研究者通过平面膜/凸面膜、软球-硬球/壁面等模型解析动力学机制,探讨并解析了壁面、颗粒及流场等多因素耦合作用下的挤压排液机理[13]。气泡液膜排液变薄至一定厚度后发生不稳定断裂的过程广泛存在于破裂、聚并等重要的流体力学行为中,而不同条件下的不稳定性机制往往存在差异,很多时候甚至呈现一定的概率分布特征[35]。综合来看,界面不稳定性机制可以分为宏观机制与微观机制两种,其中宏观尺度包括静态和动态不稳定性。静态不稳定性包括流量分配不稳定性、流型转变以及Ledinegg不稳定性等,而动态不稳定性包括密度波不稳定性、热-声不稳定性、压力降脉动以及其他复合型式的不稳定性等[45]。

微观尺度的界面不稳定性则包括Rayleigh-Taylor、Kelvin-Helmholtz、Richtmyer-Meshkov、Plateau-Rayleigh 等机制,其中Rayleigh-Taylor 不稳定性描述的是在非稳定的密度分层的状况下流体内部密度不同区域之间产生的相互渗透[46-47]。该机制会在界面附近形成流体力学不稳定区,一定程度上能够推动流体的混合,对于微通道中分层流等流型中的界面破裂过程也具有重要作用。梁宏[48]利用格子玻尔兹曼方法研究了二维及三维微通道内的Rayleigh-Taylor不稳定性问题,分析了雷诺数对不稳定性各发展阶段的扰动增长及流体界面变化的影响,并将不稳定性的发展分为线性增长、最终速度、重加速及混沌混合阶段(图7)。

图7 兼顾热量传递的并行气液两相界面流体力学不稳定性机制[5]

Kelvin-Helmholtz 不稳定性描述的是界面两侧切向速度差引发的不稳定现象,Kelvin-Helmholtz不稳定性会引起界面垂直于运动方向的波动,在低于一定阈值时界面张力可以维持界面稳定,而高于此阈值时波动会逐渐发展直至界面断裂[3]。刘佩尧等[49]采用界面跟踪法研究分析了初始振幅、波数、表面张力、密度比、速度梯度、韦伯数等对Kelvin-Helmholtz 不稳定性发展的影响规律,邓小龙[50]通过level-set 函数辅助Cut Cell 方法液滴表面的Kelvin-Helmholtz不稳定性机制。

Richtmyer-Meshkov 不稳定性指的是流体界面受到冲击作用时,由于密度梯度与压力梯度的不重合导致斜压涡量的产生,界面上的初始扰动随着时间不断增长,在扰动发展的后期界面上会生成许多小尺度涡[51]。Richtmyer-Meshkov 不稳定性在涡动力学以及湍流形成机理研究方面具有重要的学术意义,相对来说在微通道层流体系中影响较小,而激波与相界面的相互作用及湍流混合过程是该不稳定性研究的经典问题。

Plateau-Rayleigh 不稳定性指的是由于局部表面张力的不平衡(从微观的分子热运动到宏观的流动不对称均能导致表面张力的不平衡)对气泡产生微小的扰动,Plateau和Rayleigh等提出可以用一个正弦波来描述这个扰动波动,使液膜某些部分半径增大,某些部分半径减小,进而产生了压强分布变化。对于气泡来说,气泡颈的半径变大原本会使表面张力带来的压强减小,但是波动又会带来压强的增大,比较波峰波谷两处压强的变化,扰动较小时波峰处压强较大,波谷处压强较小,可以恢复平衡,但当扰动较大时,波谷处压强较大,恢复平衡的难度增加;随着时间增长,扰动波会越来越强烈(perturbations growth),当达到一个临界半径(critical length)时就会发生断裂。这种现象也可用能量最小化原理给予解释,即体系倾向于缩小表面积来使能量达到最小化[52]。Plateau-Rayleigh不稳定性机制对气泡颈的断裂、液柱破碎成液滴等许多过程具有重要意义,尤其在十几到几百个微米的微小尺度条件下惯性力往往是可忽略的,范德华力也不是很显著,而表面力作用更加突出,Plateau-Rayleigh 不稳定性的发展就更加容易,通过对微通道限域结构中的气泡颈及液膜Plateau-Rayleigh 不稳定性机制研究有助于深入理解并调控微尺度的气泡/液滴破裂(图8)。

图8 形变气泡的Plateau-Rayleigh不稳定性机制

2.2 含固相体系等限域结构中的气泡形变与破裂行为

相对来说,目前针对气-液-固三相微反应器等复杂含固体系的反应动力学研究较多,而流型及多相流体力学行为的研究则较少报道。对于尺寸小于微通道结构的气泡破裂过程,剪切应力效果明显,部分体系甚至出现射流(jetting)型的气泡破裂;接近或者大于通道尺寸的气泡破裂由于通道中的液相受到阻塞,导致连续相剪切作用影响下降,而上游的压力累积对气泡的形变及液膜断裂具有重要的驱动作用[12]。

Wang 等[53]利用Plateau-Rayleigh 不稳定性机制分析了T形微通道中的气泡破裂条件,并提出了预测气泡破裂与否的经验公式。针对受限狭窄空间对气泡破裂行为的影响,Dai 等[54]实验研究了气泡流经缩径等限域结构的破裂行为,发现破裂结果主要由微通道尺寸、毛细管数及连续相黏度决定;Zhang 与Wang[8,55]等分别研究了液滴/气泡流经微缩口时的破裂过程,发现不同体系均存在发生破裂的临界毛细管数,而子气泡数目一般随着流量、缩口角度、液滴尺寸的增加而增加。

在微通道中的气泡/液滴与细小颗粒的相互作用方面,常见的作用形式有碰撞、吸附、滑移、反弹、穿透等多种,研究者已针对颗粒在气液界面的掠过效应、对边界层的作用以及对气含率的影响等开展了实验研究,并分析了气泡对微通道中较小颗粒的捕捉和聚集效应,探讨了细小颗粒对气泡聚并的阻碍作用,见图9[56]。近年来针对气-液-固三相微反应器中的流型转变规律的研究也逐渐增加[57]。Liedtke等[17]对微反应器内“浆态泰勒”流三相加氢反应进行了研究,发现该种反应器在提高了传质效率和反应器性能的同时也存在微通道易堵塞、催化剂和产物分离困难等问题。Kobayanshi 等[15]实验发现气-液-固三相加氢微反应器中发生环状流动时液膜较薄,有效降低了传质阻力,使得反应器的产物转化率明显提高。谢灵丹[58]研究了质量分数为0.2%的氧化铜颗粒作为分散相对于气液两相流型及传质过程的影响,发现分散颗粒的存在增加了流型分布图上Taylor流发生的区域,减少了泡状流和环状流出现的区域,We数可用来预测流型的变化。

图9 气泡生成过程的颗粒聚集作用[56]

数值模拟方面,早先的气液固三相数值模拟研究往往将液固两相统一描述,即简化为气相-浆态两相问题,近年来随着计算手段的发展,三相分别讨论的三相欧拉及欧拉-欧拉-拉格朗日方法越来越多应用到气液固三相模拟中,诸如CFD-VOFDPM和CFD-DED等多相耦合模型的研究逐渐开展并优化[59]。Han 等[60]利用CFD-DEM 模型研究了三相流化床内的颗粒运动和相含率分布,Tang等[61]采用CFD-VOF-DPM 耦合模型对微通道内低固含率条件下的气-液-固三相流动特征进行了研究,发现颗粒的存在增加了液体的有效黏度,导致气栓脱离时间和长度都缩短。

2.3 微尺度限域体系的气泡破裂研究展望

针对含有固相的气-液-固、液-液-固等复杂限域体系的流体力学作用机制研究是多相微反应器研发与大规模应用的必经之路,也逐渐成为微反应器研究的重点,但是整体来看当前的研究仍不够系统、深入:针对微通道中气泡在缩口及狭缝等受限空间的破裂研究仍处于起步阶段,对限域壁面影响下的微气泡挤压变形及临界破裂等显著有别于宏观尺度的过程认识尚不深入,而颗粒层等复杂体系中的气泡形变-破裂演变机制研究更是非常欠缺。

鉴于研究对象复杂、研究难度相对较大的特点,建立清晰合理、逐渐深入的研究体系是微通道多相流研究的必经之路。复杂三相输运过程的调控需要基于对于微尺度局部限域空间内的不稳定性机理的深入理解,因此遵循微固定床-微流化床、限域结构-复杂颗粒体系的研究路径,从微通道狭缝与“孔喉”等典型限域结构入手、逐步深入拓展到固定颗粒体系的分散相行为,有助于实现系统、深入地理解气泡形变与破裂机理。

在实验研究方面,侵入式测量方法由于微通道的尺寸狭小及干扰流体等问题难以普遍运用,高速摄像、PIV等可视化手段在很多微通道体系中面临的材料不透光性、界面折射与反射干扰等难题,限制了非接触式测量方法的测试范围。进一步可利用颗粒追踪、优化的PIV处理算法、精确的数字图像分析等方法对可视化技术进行改进,例如通过进行不同相之间的折射率匹配可以大幅降低多相体系对光传播的阻碍与干扰,目前该方法在固-液、液-液等体系中均已证明可行。此外,推进纳米光镊、原子力显微镜等方法在微尺度动态作用研究的应用有望对传统的光学测试手段提供有益的补充[62]。

在数值模拟方面,分散颗粒的加入使得多相系统受力机理较为复杂,许多研究者对于颗粒引起的相界面受力变化往往追求均匀化与简化描述,同时分散颗粒往往尺寸较小、数量较多,与其他相之间经常会出现跨尺度的情况,使得模拟设置和计算的难度大幅增加。以改进的多相流耦合模型为主要数值模拟方法对实验进行补充参照具有重要意义,其中耦合了level-set 与VOF的CLSVOF模型在许多表面张力与自由界面形态较为重要的过程中(如气泡的Plateau-Rayleigh 不稳定性问题)具有明显的精度优势,该模型通过相函数初始化、相界面重构、level-set 函数重新距离化及对流输运方程求解等步骤进行相界面追踪,通过定义光滑化的Heaviside函数描述相含率,能够兼具level-set方法拓扑描述精确与VOF模型相含率高守恒性的优势[63];利用浸入边界、自适应网格等方法能够大幅提高网格质量与计算效率,结合流体力学分析和数学模型化,能够大幅提高研究精度与计算效率。

在机理分析方面,对于各种不同的限域结构,都应当抓住气泡挤压排液及液膜不稳定断裂机理这两个关键科学问题。气泡的扭曲变形和破裂等行为均经过挤压排液进而形成局部薄弱位置的过程,而微固定床等体系中颗粒影响下的气泡行为实质同样可理解为限域结构中存在较强壁面作用的气-液两相过程;应当通过针对性的实验与数值模拟手段,系统分析界面演变过程中主要作用力的时空变化规律,结合平面膜/凸面膜、软球-硬球/壁面等模型分析共性动力学机制,总结凝炼壁面、颗粒及流场等多因素耦合作用下的挤压排液机理。综合Plateau-Rayleigh 不稳定性等微观破裂机制,建立基于流体力学稳定性的临界扰动波长分析等理论模型,并根据不同条件下的气泡特性及关键作用因素进行拓展改进与模型化(如界面作用的曲率表达方式),有助于增进对微通道乃至宏观尺度下的分散相界面不稳定断裂机理认识。

此外,微通道多相流研究应注重实际需求及工艺特点的结合,将工艺匹配性与工程化应用的前景作为贯穿研究始终的考虑重点(图10)[64]。例如根据工艺对于传质系数的需求、通过调节气泡破裂过程控制气-液相界面面积;在并行放大方面开发提升多相流体分布稳定性的方法,实现气泡及能量分散有序,同时要考虑真实操作条件如工况波动、设备加工精度、物性和温度变化等因素;在反应器设计过程要兼顾传递-反应效率与安全性,同时考虑压降等对工艺流程具有重要影响的参数。

3 结语

进入21 世纪以来,微反应器等微通道设备在许多领域得到了越来越多的关注和应用,微通道中的多相流体力学研究也取得了许多显著的成果,但是作为一个新兴的领域,由于微通道的尺度特征,同时多相流动往往存在瞬时性、非均匀性、复杂性等特征,很多机理仍未明确,实现多相微通道设备的高效设计和工业应用依旧存在困难。

本文介绍了微尺度分散相行为的研究进展,深入理解并调控气泡的形变与破裂、优化尺寸分布与多相分散过程对于体系的热质传递、反应效率乃至并行放大均具有重要意义,研究者已经开展了一系列卓有成效的研究,但是对于微通道复杂限域结构内的气泡形变与破裂机理认识仍不够充分。重点分析了微尺度气泡界面的局部不稳定机制,总结了含有固相等限域体系的研究进展,然后围绕研究体系构建、研究方法改进、相间作用解析以及工程化需求匹配等方面对下一步研究与发展方向提出了展望。通过构建从拟二维狭缝、孔喉结构逐步拓展到固定颗粒体系的研究思路,一方面可以制造典型的气泡局部不稳定结构,以便于考察破裂过程;另一方面,能够多维度、多层次地系统研究受限狭窄空间内的气泡形变与破裂机理,结合多种精确高效的实验及数值模拟手段,突破已有研究中仅单维度或单层次分析的局限,有助于丰富并加深微通道尺度的多相流体力学机理认识,推进微通道内多相流的精确控制与传递过程强化,为多相微反应器技术提供理论支撑和科学指导。

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