基于航测的云底气溶胶活化率与过饱和度估算

高 茜 刘 全 毕 凯 王 飞 盛久江 何 晖 刘香娥

1)(北京市人工影响天气中心， 北京 100089)

2)(中国气象科学研究院灾害天气国家重点实验室， 北京 100081)

3) (中国气象局大气化学重点开放实验室， 北京 100081)

4) (云降水物理研究与云水资源开发北京市重点实验室， 北京 100089)

引 言

气溶胶是人为原因造成气候变化的关键因子之一，在全球气候变化数值模拟和预测中具有重要作用[1-8]。一方面，气溶胶能够直接吸收和散射太阳短波辐射和地球长波辐射而改变地气系统的辐射平衡[9-13]；另一方面，气溶胶还可作为云凝结核(cloud condensation nuclei，CCN)或冰核(ice nuclei,IN)参与云中过程，改变云的微物理和光学特性以及降水效率，从而间接影响气候[14-16]。全球气候模式表明，气溶胶通过影响云的物理结构带来的间接效应对全球变暖具有重要意义[17]。气溶胶影响云物理的一个重要表征是大量成为云凝结核的气溶胶会分散有限的水汽，导致云滴变小(twomey效应)[16]，从而延长云的寿命，抑制降水，提高云体反射率。另外，气溶胶还能通过自身的辐射特性对云的寿命产生影响[18-19]。

华北地区是我国气溶胶污染最严重的地区之一，气溶胶物理化学性质复杂多样[20-23]，地面和高空气溶胶化学组成差异大[24-25]。目前，对于该地区高空气溶胶性质的观测资料仍相对匮乏，导致模式模拟气溶胶对云和降水的影响时只能基于地面观测资料或将高空气溶胶组成和浓度设为固定值，模拟结果与实际往往差异较大。如目前发展较为完善的WRF-SBM分档模式(WRF model with Spectral Bin Microphysics，WRF-SBM)中的分档方案建立各类大小粒子浓度的控制方程，非常适合研究气溶胶对云微物理、动力和降水的影响[26]。但由于缺少高空观测资料，分档方案中将气溶胶描述为较理想和单一的参数，如将气溶胶成分在不同高度均设置为单一的氯化钠，与实际大气中的气溶胶性质差异明显[24,27]，上述假设会增大模拟结果的不确定性[28-29]。了解华北地区高空气溶胶理化性质和活化特性，可有效提高对该地区气溶胶影响云和降水的认识，为模式的验证和改进提供观测依据。

气溶胶能否作为云凝结核参与云雾过程(即活化特性)是研究气溶胶间接效应和环境效应的重要参量之一。影响气溶胶活化的因素很多，包括粒子的粒径、化学成分、不同成分的混合方式，以及由上升速度决定的水汽过饱和比等[30-32]。水汽过饱和指空气中的水汽分压大于液相或冰相表面的饱和蒸汽压，其与云微物理特征的关系是云物理理论和应用研究方面的关键问题之一。尽管国内外已利用飞机开展高空气溶胶理化性质和活化特性的观测研究，但目前尚无可靠的直接测量实际云中过饱和比的方法。对于已知成分的无机盐粒子，Köhler[33]理论可准确描述粒子与水汽的作用关系，包括吸湿增长和活化过程。若能获得参与云形成过程的环境气溶胶理化性质和实际活化特征，则可基于κ-Köhler理论推出水汽过饱和比。如云凝结核计数器的过饱和比标定过程中，利用已知成分粒子的粒径和活化率的关系推算云凝结核计数器云室中的实际过饱和比。基于该思路，本研究通过飞机观测获得云底气溶胶数浓度粒径谱和化学组成决定的气溶胶吸湿性参数κ，计算不同过饱和比下云凝结核活化率，同时，通过对比气溶胶谱和云滴谱可得到活化率，进而估算云中水汽过饱和比。

1 试验和方法

1.1 飞机平台及飞行方案

2016年11—12月利用北京市人工影响天气办公室的空中国王350ER飞机平台，开展北京地区上空气溶胶理化性质和云微物理特征的探测试验。该飞机平台装置了增压密封舱，舱内的压力和温度基本恒定，有利于舱内仪器的稳定观测。舱内的采样气路经过改造，可实现对环境样气的等速采样、压力控制和温度控制。本文使用2016年11月13日一次有云天气的飞机观测资料，飞行方案如图1所示，飞行区域为北京沙河机场西北方向20 km 上空，在600～3600 m高度(文中所用高度均为海拔高度)范围内，每300 m一个高度层自上而下探测，每个高度层飞行约8～10 min，飞行时间为09:44—11:56(北京时，下同)。

图1 2016年11月13日北京上空飞机探测轨迹

1.2 观测内容和仪器

本次飞机观测主要包括气溶胶化学成分和粒径分布、云滴谱以及气象要素等。

黑碳(BC)气溶胶质量浓度采用美国MAGEE公司的七波段黑碳仪(AE33)测量，并与AMS共用等速采样头后端的采样气路，测量时间分辨率为1 Hz。该仪器通过测量采样滤膜上吸收系数的变化反推黑碳气溶胶的质量浓度，且利用双点同步采样技术自动校正滤膜负载的影响。将测量的吸收系数转化成质量浓度时，为避免棕碳对短波长的干扰，选择波长为880 nm下的吸收系数测量结果，质量吸收截面值设为7.7 m2·g-1[37]。该波长下的多次散射增强因子设为2.88，用于去除多次光散射的影响[38]。

气溶胶粒径谱采用美国DMT公司被动腔式气溶胶粒径谱探头PCASP-100X(passive cavity aerosol spectrometer probe)测量。PCASP-100X基于测量粒子通过仪器内激光产生的散射信号强度实现对空气中粒径为0.1～3 μm范围内的气溶胶粒子进行快速测量，测量的时间分辨率为1 Hz。PCASP将整个测量的粒径范围分为30个间隔不等的测量通道，并在测量过程中对探测装置进行加热除湿，得到干气溶胶粒径谱。考虑到通道1较大误差的影响[39]，所有PCASP数据均剔除该通道资料，如无特殊说明，本文给出的PCASP测量结果代表粒径范围为0.11～3 μm的气溶胶数浓度和粒径谱。

云滴谱分布采用美国SPEC公司的快速云滴粒子谱探头(fast cloud droplet probe，FCDP)测量，该探头为专业机载外挂探头，安装于机翼上，可获得粒径范围为2～50 μm的云滴谱分布。该仪器含21个通道，粒径最小分辨率为2 μm，测量时间分辨率为1 Hz。另外，气象要素通过机载综合气象要素测量系统(Aircraft-Integrated Meteorological Measurement System，AIMMS-20)获得，包括温度、相对湿度、气压、风速、风向等。

1.3 基于化学成分的云凝结核活化率计算

气溶胶吸湿性参数κ取决于粒子的化学组成，反映Köhler理论中Raoult项[40]，包含所有与溶质相关的参数，能够定量描述粒子吸湿增长能力和活化能力。采用Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)混合规则，即假设气溶胶各化学组分为内混，粒子整体的κ由各组分的κi和各自在粒子中的体积混合比根据式(1)计算得到

(1)

式(1)中，i代表第i种组分，εi为第i种组分在粒子中的体积分数，ki为纯物种各自的吸湿性参数。无机化学物种根据Gysel等[41]给出的经验离子配对方法， 化学物种通过纯物种的密度将质量浓度转化成体积分数。表1给出本研究中的化学物种密度及其κ值。对于碳质气溶胶(黑碳气溶胶和有机气溶胶)，其密度受到不同地区排放源特征和老化程度的影响，在时间和空间上变化十分复杂。通过总结前人工作得到本文所用黑碳气溶胶和有机气溶胶的密度[40-43]。有机组分的吸湿性参数参考Wu等[42]在北京地区的估算结果，将POA和SOA的吸湿性参数分别设定为0和0.1。

表1 各纯组分的密度、吸湿性参数κ

通过气溶胶化学组成得到其吸湿性参数κ后，根据Köhler方程计算得到给定过饱和比下CCN活化的临界粒径Dc，结合PCASP测量的干粒径谱，得到给定过饱和比下的CCN活化率。

2 结果分析

2.1 天气背景

图2为2016年11月13日08：00—11：00日本葵花8卫星观测的云场分布图。可以看到，13日上午北京上空大部分地区有云系覆盖。08：00除河北西侧为晴空区，河北大部分地区、北京全市被云系覆盖，随时间推移，系统缓慢向东移动并减弱，11：00北京西南部出现晴空区。对照飞行方案，飞机探测区域在飞行期间始终存在稳定的云层，稳定的云层有利于减弱垂直探测过程中时间差异造成的垂直廓线代表性不足。因此，此次探测在飞行时间和区域上有利于开展气溶胶和云微物理垂直特征的探测试验。

图2 2016年11月13日华北地区云图(红点代表北京)

由图3可知，11月13日08:00 500～700 hPa北京上空偏西气流逐渐转为偏西南气流，850 hPa受高空槽、低涡前部正涡度平流影响，整层大气垂直上升运动发展加强，有利于云系的生成和维持。

图3 2016年11月13日位势高度场(单位：gpm)(红点代表北京)

续图3

2.2 飞机观测结果

2.2.1 气象要素的垂直分布

图4给出气象要素观测廓线。结果显示，飞机探测时期北京上空1100～1400 m高度范围内存在明显逆温层，且强度达到4℃/(100 m)。结合位温廓线拐点出现的位置，判断本次过程对应的边界层高度为1200 m(图4a和4b)。边界层水汽混合比分布较均匀(图4c)，受温度随高度升高而降低的影响，相对湿度随高度升高而增大(图4d)。在800～1200 m范围内，相对湿度基本维持在100%，但由于AIMMS-20探头对高相对湿度(大于95%)的测量误差较大，且上限为100%，无法测量实际大气的水汽过饱和比。云层的高度判断利用FCDP测量的云滴数浓度，定义云滴数浓度小于10 cm-3为云边界条件。由图4d可判断，飞机观测的层云高度范围为800～1200 m。边界层外相对湿度迅速降低，基本低于20%。

图4 飞机观测期间的气象要素垂直廓线

2.2.2 气溶胶和云滴浓度的垂直廓线

受云滴干扰，气溶胶探头PCASP在云中测量结果的有效性存在较大争议。Kleinman等[44]指出，云中PCASP测量的气溶胶为云中间隙未活化的粒子，云间隙气溶胶包括那些不能长成云滴的粒子和已经活化但由于云滴挥发再次成为气溶胶的粒子。这一类云间隙粒子在高山及飞机观测研究中已有许多报道，其性质主要取决于气溶胶粒径(Dp)、化学组成、云的上升气流速度以及干空气的夹卷等因素[45-47]。实际飞机观测中，PCASP测量结果还受到云滴破碎等因素的影响。研究表明：云滴破碎对小粒子的影响十分突出(对于Dp<50 nm的粒子，云滴破碎的影响可导致其浓度增大1个量级)，但对于粒径较大的粒子影响较小(对Dp>150 nm 的气溶胶，云滴破碎的贡献为10%)[44]。本次个例中云层厚度较小，且温度均在0℃之上，为一次典型的系统性暖云过程。飞机在云层中停留时间较短(15 min)，且PCASP的粒径范围(0.11～3 μm)为云滴破碎的低影响区。基于以上分析，认为本次飞机探测的云中气溶胶粒径谱在云层中受云滴影响较小，云中气溶胶数据有效且未做剔除，后文还将结合测量结果进一步对数据有效性进行验证和说明。

图5a给出本次探测得到的气溶胶数浓度和有效粒径的垂直廓线，由于PCASP具有加热除湿功能，这里的结果代表干气溶胶的垂直特征。本次飞机探测时，地面气溶胶数浓度为4600 cm-3(飞机着陆后在跑道滑行的前2 min平均值)。从地面到500 m高度范围内，气溶胶数浓度随高度升高而增大，最大值达到5600 cm-3。云底高度为800 m，选取云下100 m高度的气溶胶作为云底气溶胶。与近地面气溶胶相比，云底气溶胶的数谱和化学成分均存在显著差异，具体表现为云底气溶胶数浓度相对于近地面大幅度降低，有效粒径显著增大(从0.3 μm 增大至0.45 μm)。同时，近地面气溶胶中疏水性的POA贡献显著，而云底气溶胶中转POA的贡献大幅降低，无机组分和SOA的贡献明显增大(图6)。化学组成的变化进一步造成气溶胶吸湿能力的升高，吸湿性参数κ由0.25(地面)增大至0.32 (云底)。该变化表明：边界层内充足水汽条件促进气溶胶在垂直方向上的液相二次转化，造成云底气溶胶中高吸湿能力的二次组分所占比例显著升高(包括硝酸盐，硫酸盐和SOA)。另外，在云下次饱和且高相对湿度条件下，气溶胶的吸湿增长过程造成云底气溶胶有效粒径增大的同时，小粒子数浓度明显减小。

图5 2016年11月13日北京上空气溶胶数浓度和有效粒径(a)以及云滴数浓度(b)的垂直廓线

图6 气溶胶化学组成和吸湿性参数的垂直分布

2.2.3 气溶胶和云滴数谱的垂直演变

云滴数浓度的垂直分布(图5b)显示，云滴数浓度的最大值位于1100 m高度附近(2500 cm-3)，因此本文采用1000～1100 m高度的平均结果代表本次过程的云滴谱特征。本次过程中气溶胶数谱和云滴谱随高度变化如图7所示。云底气溶胶受到云下上升气流的作用参与云中过程，在一定过饱和条件下，部分气溶胶可作为云凝结核活化成为云滴[14]。层状云的云微物理特征变化相对稳定，假设本次观测结果中，云中气溶胶和云滴主要为云底气溶胶贡献并受其影响。可以看到，云中气溶胶粒径大于300 nm的粒子相对于云底气溶胶存在明显缺失，同时对应云滴数浓度的大幅升高，云滴谱的浓度峰值出现在10 μm左右。气溶胶谱中较大粒子的减少与云滴的出现一致性很好，这种对应关系表明，该层云中的云滴可能主要来自这部分大粒子活化的贡献。

图7 2016年11月13日北京上空气溶胶数谱和云滴谱随高度的变化

2.3 基于飞机观测的云凝结核活化率和过饱和比估算

将云中气溶胶数谱和云滴谱进行接谱，同时与云底气溶胶数谱特征进行对比，结果如图8所示。考虑从气溶胶到云滴，粒径谱跨越两个数量级，且粒径谱的档宽分布不均，因此将两者的数谱均处理成可比较的数浓度与档宽的比值(Np)。图8表现出以下主要特征：①0.11～0.26 μm粒径范围内，云底和云中气溶胶浓度相当；②0.28～0.8 μm 粒径范围内，云中气溶胶数浓度明显低于云下，粒径大于0.8 μm，云中气溶胶浓度逐渐高于云下，即云中气溶胶亚微米粒子浓度减小，微米级粒子增大；③云中气溶胶谱可与云滴谱很好衔接。基于以上条件，云底气溶胶可作为参与云中过程前、未活化的气溶胶初始状态，即总凝结核浓度。云中气溶胶和云滴可分别代表在一定过饱和度下，未活化的气溶胶粒子和已活化的气溶胶粒子浓度，因此两者之和也代表总气溶胶浓度，云滴数浓度代表实际过饱和度下云凝结核浓度。对比发现，总凝结核浓度和总气溶胶浓度十分吻合，分别为104000 cm-3和104900 cm-3。因此，可根据观测的云中气溶胶数谱和云滴谱得到实际过饱和度下的云凝结核活化率，即实际过饱和度下云凝结核浓度与总气溶胶浓度之比，本次过程中观测的活化率为19.5%。

图8 云中(1050 m高度)、云底(750 m高度)气溶胶粒径分布及云滴谱分布

如1.3节介绍，通过云底气溶胶化学成分可计算得到其吸湿性参数κ，根据Köhler方程得到不同过饱和度下云凝结核活化的临界粒径，结果如图9所示，图中临界粒径的计算采用实测的云底气溶胶κ值(即0.32)。尺度大于临界粒径的粒子即为该过饱和度下可活化的粒子。因此，结合实测的干气溶胶粒径谱，可得到不同过饱和度和活化率的关系曲线。在此基础上，根据云中观测的活化率(实际过饱和度下云凝结核浓度与总气溶胶浓度之比)即可反推出实际云底的水汽过饱和度为0.048%，与之前关于污染地区层状云的过饱和度的研究结果基本一致[48]。

图9 不同过饱和度下云凝结核活化的临界粒径

3 结论与讨论

本文利用2016年11月13日一次层状云天气背景下开展的气溶胶理化性质和云微物理特征的飞机观测资料，分析云底气溶胶活化性质以及云中观测的活化率，通过对比估算得到本次个例云中的水汽过饱和度。主要结论如下：

1) 本次个例中边界层高度约为1200 m，云层出现在边界层顶附近(800～1200 m高度)且厚度较小，云层温度均超过0℃，为一次典型的系统性暖云过程。观测期间，地面气溶胶数浓度为4600 cm-3，从地面到500 m高度范围内，气溶胶数浓度随高度升高而增大，最大值达到5600 cm-3。

2) 与地面气溶胶相比，云底气溶胶的数谱和化学组成均存在显著差异。云底气溶胶数浓度相对于地面大幅度降低，有效粒径显著增大(从0.3 μm增大至0.45 μm)。同时，近地面气溶胶中疏水性的POA贡献显著，而云底气溶胶中转POA的贡献大幅降低，无机组分和SOA的贡献明显增大。化学组成的变化进一步造成气溶胶吸湿能力的升高，吸湿性参数κ由0.25(地面)增大至0.32(云底)。

3) 云底和云中气溶胶谱的对比发现，0.11～0.26 μm 粒径范围内，云底和云中气溶胶浓度相当；0.28～0.8 μm粒径范围内，云中气溶胶数浓度明显低于云下；粒径大于0.8 μm时，云中气溶胶浓度逐渐高于云下，即云中气溶胶亚微米粒子浓度减小，微米级粒子浓度增大。云中云滴谱与气溶胶粒径谱可很好衔接，且两者浓度之和与云底气溶胶浓度一致，可分别代表已活化和未活化的粒子，由此得到本次个例实际云中的活化率约为19.5%。

4) 通过云底干气溶胶数浓度粒径谱和吸湿性参数κ，计算得到不同过饱和比下云凝结核活化率，并与实际云中观测结果对比，估算此层状云云底的水汽过饱和度约为0.048%。

本研究利用飞机装载的常规气溶胶探头和云微物理探头等获得的探测资料，为估算云底过饱和度建立一套可行的方法。尽管该方法存在一些假设，如在计算气溶胶吸湿性时假设内混状态、未考虑有机物对粒子表面张力的影响、未考虑云滴的碰并、破碎等过程，但在目前缺少对云中过饱和度更好观测手段的前提下，该方法可一定程度上为模式提供可参考的暖云云底水汽过饱和度估算结果。另外，本次个例为北京初冬季节的一次边界层暖云过程，本文利用飞机观测的云凝结核活化率和过饱和度的估算云中过饱和度的方法未必适用于积云或积层混合云。目前，华北地区上空气溶胶吸湿性参数垂直特征已有初步参数化方案结果[24]，今后在飞机观测中可更多关注云底气溶胶数谱和云滴谱分布，通过大量观测事实对该方法进行改进，并对其实际应用的普适性进行验证和评估。