2018—2019年河北省O3污染时间变化和空间集聚特征研究

郭燕燕 查慧敏 罗欣欣 钱金平#

(1.河北师范大学资源与环境科学学院，河北 石家庄 050024；2.河北省科学院地理科学研究所，河北 石家庄 050011)

近地面O3作为光化学烟雾的标识物之一[1]，主要是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等在一定光照条件下经过一系列复杂的化学反应生成[2]。O3易对人体造成伤害，例如改变人体肺功能等，严重的可危及生命[3]。近年来，随着我国经济的发展，工业化水平提高，城镇化进程加快，机动车保有量激增[4]，大气O3污染也逐渐加重，O3成为了继PM2.5之后的又一大气污染物[5]1264。《2018年中国生态环境状况公报》显示，2018年京津冀及周边地区和长三角地区以O3为首要污染物的天数分别占总超标天数的46.0%、49.3%，超过了PM2.5而居于第1位。O3污染与以PM2.5引起的雾霾不同，由于可见性弱而易被忽视[6]，并且其污染形成机制复杂[7]，因此治理难度更大。在PM2.5治理逐渐取得明显效果的同时，O3污染备受关注。

河北省作为京津冀地区面积最大的省份，工业企业众多，人口稠密，机动车保有量超过2 000万辆[8]，其人为因素造成的O3前体物NOx、VOCs等排放强度高，因此O3污染比较严重[9]。由于O3在对流层中的寿命较长，能进行区域传输[10]14，因此河北省的O3污染还会导致京津等地区空气质量受影响。以往对河北省O3污染的研究主要以省内单个城市为研究对象[11-13]，对河北省内城市间的O3污染时空差异研究还相对缺乏。本研究根据2018—2019年河北省11个地级市的O3浓度数据对O3浓度的时间变化和空间集聚特征进行分析，以期为河北省O3污染治理提供科学依据，从而更好地服务于京津冀大气环境协同治理。

1 数据与方法

1.1 数据来源

从河北省网格化精准监测平台(http://117.78.34.120:8007/BigData/Main)获得2018—2019年河北省11个地级市的168个国家环境空气监测点的每日常规污染物(O3、NO2)数据和气象(温度、相对湿度)数据。污染物监测设备运行维护和质量控制依照《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ 193—2016)进行，数据有效性依据《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)进行判断，剔除部分因停电、仪器校准等原因出现的缺失或异常数据，最终获得120 257个有效数据，数据有效率达到98.06%。各监测点的每日O3数据取日最大8 h滑动平均值，以此计算月均值和季均值进行月评价和季评价。由于HJ 663—2013对年评价有明确规定，因此年评价用年O3日最大8 h滑动平均值第90百分位数。

1.2 空间特征分析方法

利用全局莫兰指数检验O3在省域尺度上的空间自相关性[14]。全局莫兰指数取值范围为[-1,1]，大于0表示空间分布上存在集聚特征，等于0表示空间分布上呈随机状态，小于0表示空间分布上存在离散特征，越接近于0，集聚或离散特征越不明显。为弥补全局莫兰指数无法反映局部单元的具体情况的缺陷，用热点分析[15]方法计算Gi*以了解局部区域高值区(热点)与低值区(冷点)，若Gi*为正值，则为热点，若Gi*为负值，则为冷点，热点和冷点的可信度保证在90%以上，无统计学意义的点视为无特征点。以上两种空间特征分析方法均借助ArcGIS 10.2完成，其中热点分析工具选取FIXED_DISTANCE_BAND空间关系概念化方式[5]1265。

2 结果与讨论

2.1 O3浓度时间变化特征

2.1.1 O3浓度年评价

2018—2019年河北省11个地级市的年O3日最大8 h滑动平均值第90百分位数见图1(a)。其中，2018年11个地级市的O3为165～204 μg/m3，2019年11个地级市的O3为158～206 μg/m3。河北省人口稠密，重工业企业众多且广泛分布于省内各个地级市[10]15，因此将河北省各地级市视为二类环境空气功能区，参照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)的二级标准限值(160 μg/m3)进行评价，2018—2019年河北省11个地级市的O3浓度几乎都超标。在王玫等[16]2691的研究中曾指出，2017年河北省11个地级市的O3浓度均超过GB 3095—2012的二级标准限值，其中唐山市、沧州市、廊坊市、保定市、衡水市和承德市2014—2017年连续4年超标，石家庄市和张家口市也从2016年开始连续出现超标。由此可见，河北省的O3污染形势很严峻。其中廊坊市2019年较2018年同比上升明显，结合河北省气象局的《2019年河北省气候公报》可知，2019年廊坊市的年日照时数偏长，年均气温全省最高，相对湿度为40%～60%，导致O3前体物在高温、强辐射、高湿度条件下转化为O3[17]。

图1 2018—2019年河北省O3浓度年评价Fig.1 Annual evaluation of O3 concentration in Hebei Province during 2018-2019

2018—2019年河北省11个地级市的O3日最大8 h滑动平均值超标天数见图1(b)。2018—2019年河北省11个地级市的O3年超标天数平均值分别为74、73 d，超标率分别为20.27%、20.00%，2019年较2018年超标率有降低，但降幅较小。2019年较2018年O3超标率有降的原因可能与政府减排措施有关。2019年河北省针对全省夏季大气污染特征和存在的突出问题制定了《河北省大气污染集中整治夏季会战方案》，各地级市积极响应，开展了O3污染治理专项行动。例如，邢台市钢铁龙头企业德龙钢铁有限公司拆除了两台96 m2烧结机，中煤旭阳焦化有限公司的4座5.5 m的焦炉全部使用了干熄焦等[18]；邯郸市对化工、印刷、工业涂装等重点行业实施了错时生产管控，每天10：00—18：00禁止涉VOCs生产工序作业[19]。

2.1.2 O3浓度季评价

将全年划分为4个季节，3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，1、2和12月为冬季。对比分析2018、2019年O3季均值(见图2)可以看出，两年O3浓度季节变化趋势一致，均为夏季>春季>秋季>冬季。2019年秋季同比上升5.58%，其余季节O3浓度均呈同比下降趋势。

图2 2018—2019年河北省O3浓度季评价Fig.2 Seasonal evaluation of O3 concentration in Hebei Province during 2018-2019

对11个地级市四季O3季均值变化情况分别进行统计(见表1)可知，2018、2019年O3质量浓度最高值均出现在邯郸市的夏季，分别为179、174 μg/m3，衡水市与邯郸市的季节O3浓度基本相当。夏季O3浓度由高到低排名前4位的地级市是邯郸市、邢台市、石家庄市和衡水市；排名后4位的是唐山市、张家口市、秦皇岛市和承德市，说明冀南地区夏季O3浓度高于冀北地区。总体上，除秋季外，2019年O3浓度低于2018年。

表1 2018—2019年河北省各地级市O3浓度季评价Table 1 Seasonal evalution of O3 concentration in prefecture-level cities of Hebei Province during 2018-2019 μg/m3

2.1.3 O3浓度月评价

由图3可见，2018、2019年1—12月O3浓度整体变化趋势为先上升后下降，6月O3质量浓度最高，分别为197、184 μg/m3，12月O3最低，分别为44、38 μg/m3。2019年9月较2018年同期O3质量浓度高出34 μg/m3，同比上升29.06%，这也是造成2019年秋季同比上升5.58%的主要原因。2018年6月邢台市O3质量浓度在11地级市中最高，达到217 μg/m3(见表2)，2019年6月邯郸市O3质量浓度最高，为205 μg/m3(见表3)；两年中均是张家口市6月O3质量浓度全省最低，依次为150、148 μg/m3。

表2 2018年河北省各地级市O3浓度月评价Table 2 Monthly evalution of O3 concentration in prefecture-level cities of Hebei Province in 2018 μg/m3

表3 2019年河北省各地级市O3浓度月评价Table 3 Monthly evalution of O3 concentration in prefecture-level cities of Hebei Province in 2019 μg/m3

图3 2018—2019年河北省O3浓度月评价Fig.3 Monthly evaluation of O3 concentration in Hebei Province during 2018-2019

其他污染物和气象条件是影响O3浓度的重要因素[20]。选取2019年O3浓度较高的石家庄市和O3浓度较低的张家口市分析每月O3与NO2、温度和相对湿度的关系(见表4)。O3浓度随温度升高而升高，但与NO2是此消彼长的关系。齐艳杰等[21]的研究表明，NO2作为O3的前体物在高温、强光下易发生光化学反应生成O3。对于相对湿度，与王玫等[16]2696研究发现的结论基本一致，当相对湿度≤60%时，O3浓度随相对湿度升高而升高；当相对湿度>60%时，O3浓度随相对湿度升高而降低。

表4 O3与NO2、温度、相对湿度的关系分析Table 4 Relationship of O3 with NO2，temperature and relative humidity

2.2 O3浓度空间集聚特征

根据表5可知，两年的全局莫兰指数均为正值，且均通过1%水平的显著性检验，表明河北省O3浓度存在显著的空间正相关关系且具有集聚态势，2019年的全局莫兰指数总体大于2018年，说明2018—2019年空间集聚特征趋于增强[22]。

表5 2018—2019年河北省O3浓度全局莫兰指数1)Table 5 Global Moran’s index of O3 concentration in Hebei Province during 2018-2019

2018—2019年河北省O3浓度空间集聚特征总体一致(见图4)，热点主要分布在东南部地区，集聚区域包括沧州市西部、衡水市、邢台市和邯郸市；冷点主要分布在东北部地区，集聚区域主要包括唐山市和秦皇岛市，2019年相比2018年向西扩展到了承德市和张家口市；无特征点主要集聚在中部地区。综上可见，东南部热点区域较为稳定，该区域O3浓度较高主要有两方面的原因：一是地形，由于河北省地势东南低西北高，北部的燕山和西部的太行山对东南地区的污染可以起到屏障作用，根据曾佩生[23]的研究发现，河北省春夏季以偏南风为主，秋冬季以偏北风为主，东南平原地区风速较小，污染物不易扩散，远距离输送来的污染物也主要在此聚集[24]；二是东南地区纬度较低，温度偏高，加上经济发展水平也较高，因此本地排放的NOx和VOCs较多，为O3生成提供了大量前体物[25]。

图4 2018—2019年河北省O3浓度空间集聚特征Fig.4 The spatial agglomeration characteristics of O3 concentration in Hebei Province during 2018-2019

2.3 重污染地区O3浓度分析

由于邯郸市、邢台市、衡水市、石家庄市、保定市和沧州市O3浓度较高，因此本节将这些地级市作为重污染地区进行重点分析。

由图5可见，重污染地区超标主要发生在6—7月，尤其是6月，2018年6月邢台市O3质量浓度最高，为217 μg/m3，2019年6月邯郸市O3质量浓度最高，为205 μg/m3。O3浓度除了受高温、强光等气象条件影响外，还可能与本地源排放有关[26-29]。

图5 2018—2019年重污染地区O3浓度月评价Fig.5 Monthly evalution of O3 concentration in heavily polluted areas during 2018-2019

3 结论与展望

年评价表明，2018年河北省11个地级市的O3为165～204 μg/m3，2019年为158～206 μg/m3，2018、2019年超标天数平均值分别为74、73 d，超标率分别为20.27%、20.00%；两年O3浓度季节变化均为夏季>春季>秋季>冬季；O3在1年中的月变化呈先上升后下降的趋势，最高值出现在6月，最低值出现在12月。河北省各地级市O3浓度在空间上存在显著的正相关关系，呈集聚态势，O3浓度高的热点主要分布在东南部地区，O3浓度低的冷点主要分布在东北部地区。邯郸市、邢台市、衡水市、沧州市、石家庄市和保定市O3浓度较高，属于重污染地区。

本研究分析了2018—2019年河北省O3浓度时间变化特征和空间集聚特征，但是两年的对比还不能看出河北省O3浓度是否会持续下降。而且，由于O3生成的机理比较复杂，本研究未对O3浓度的影响因素进行深入分析，对O3下降是否与政府减排措施有必然关系还需要进一步验证，因此下一步研究应着重从长时间序列进行分析并加强影响因素探究，从而为河北省O3污染治理工作提供更清晰、更明确的科学依据，提高河北省O3污染治理成效。