基于U-Pb同位素年龄和团簇同位素(Δ47)温度约束的四川盆地震旦系灯影组构造—埋藏史重建

胡安平，沈安江，陈亚娜，张建勇，梁 峰，王永生

(1.中国石油 杭州地质研究院，杭州 310023； 2.中国石油 碳酸盐岩储层重点实验室，杭州 310023)

可靠的构造—埋藏史曲线为含油气盆地烃源岩生排烃史恢复、储层成岩—孔隙演化史和烃类运移前有效孔隙判识、油气成藏期次重建提供重要的背景图件[1-2]，不同的目的层系、同一目的层系处于不同的区域构造背景均具有不同的构造—埋藏史，重建难度大。

前人[3-4]主要基于区域地质背景、地层剥蚀厚度、构造运动幕次等地质认识，定性恢复盆地构造—埋藏史，但恢复存在很大的不确定性，主要表现在以下两个方面：一是基于区域地质背景的构造运动幕次认识存在不确定性，即使是同一区域构造背景和同一目的层系，不同的学者从不同的角度出发会得出不同的认识，这导致构造—埋藏史曲线侧向震荡频率的不确定性；二是地层剥蚀厚度恢复存在不确定性，前人主要基于区域地质背景定性恢复地层剥蚀厚度，或通过包裹体均一温度恢复目的层系曾经经历的埋藏深度，再与现今埋藏深度比对，计算地层剥蚀厚度，但热液矿物中的包裹体均一温度肯定大于地层温度，成岩产物包裹体均一温度也不总是代表地层最大埋深时的温度，地层剥蚀厚度计算误差大，这导致了构造—埋藏史曲线垂向震荡幅度的不确定性。除包裹体均一温度外(并非总能找到可供均一温度测试的包裹体)，XU等[5]、邱楠生等[6]应用多种古温标法(磷灰石和锆石裂变径迹、磷灰石和锆石(U-Th)/He、镜质体反射率)重建目的层系的古地温史，结合地温梯度，重建构造—埋藏史，但仅适用于碎屑岩或夹碎屑岩的碳酸盐岩地层，不适用于纯碳酸盐岩地层。而且，由于中国海相碳酸盐岩经历多旋回构造运动的叠加改造，构造—埋藏史更为复杂，即使是同一包裹体均一温度，可以对应不同的地质年龄，无法建立绝对年龄坐标系下的构造—埋藏史曲线。

近几年中国石油碳酸盐岩储层重点实验室开发的碳酸盐矿物激光原位U-Pb同位素测年技术[7-8]、团簇同位素测温(Δ47温度)技术[9-10]为构造—埋藏史重建提供了新的解决方案。碳酸盐胶结物与磷灰石、锆石不同，代表了碳酸盐沉积物从表生到埋藏整个构造—埋藏—成岩叠加改造过程的地质记录，只要能找到足够期次的胶结物，就可以建立绝对年龄座标系下的构造—埋藏史曲线。该技术的理论基础是碳酸盐岩中的方解石或白云石胶结物都是特定地质年龄、埋藏深度和温度背景下的产物，通过方解石或白云石胶结物U-Pb同位素测年和团簇同位素(Δ47)测温，结合古地温梯度，就可求取绝对年龄坐标系下该胶结物的埋藏深度，碳酸盐胶结物的期次越多，建立的成岩序列越完整，测得的同位素年龄和Δ47温度的约束点就越多，建立的构造—埋藏史曲线就越符合地质实际。与前人的构造—埋藏史重建技术对比，该技术具有以下2个方面的优势：一是适用于纯的经历多旋回构造改造的海相碳酸盐岩地层；二是通过同位素年龄和Δ47温度的约束，构造—埋藏史曲线由定性走向定量。

震旦系灯影组是四川盆地非常重要的勘探层系，川中地区发现了近万亿立方米的储量规模，烃源被认为主要来自下寒武统筇竹寺组黑色泥岩[11]，成藏地质过程重建是勘探领域拓展和评价的关键。前人对川中地区灯影组油气成藏也做过大量的研究工作，取得很多认识，但仍存在较大分歧[12-18]，主要是不同学者基于不同构造运动幕次、地层剥蚀厚度等地质认识建立的具多解性的构造—埋藏史曲线造成的。因此，本文以四川盆地震旦系灯影组为例，阐述了一种基于U-Pb同位素年龄和团簇同位素(Δ47)温度约束的更加可靠的构造—埋藏史曲线重建方法，为成烃、成储和成藏史研究提供非常重要的背景图件。

1 区域地质背景

四川盆地震旦系灯影组自下而上可划分为灯一、灯二、灯三和灯四段[19-20]，以台地相沉积为主[19,21](图1)。灯一段沉积是晚震旦世早期海侵的产物，主要为浅灰—深灰色层状泥粉晶白云岩，夹砂屑和藻屑白云岩，与下震旦统陡山陀组呈整合或假整合接触，厚300～450 m；灯二段沉积早期至沉积晚期，由浅水台地藻纹层和藻砂屑白云岩沉积(重结晶后呈粉—细晶白云岩)转变为膏云岩及膏盐岩沉积，海水盐度的增加有利于微生物的繁殖，发育葡萄花边状构造，残留孔洞发育，受桐湾运动Ⅰ幕影响，使灯二段抬升遭受风化剥蚀，形成近南北向展布的侵蚀谷[22]，与上覆地层呈假整合接触，厚400～800 m；灯三段沉积早期发育海侵相的泥岩，向南西方向泥岩逐渐减薄消失，晚期发育浅水台地泥粉晶白云岩和颗粒滩沉积；灯四段沉积期是台内裂陷发育的鼎盛期[22-23]，台缘和台内微生物丘滩复合体发育，岩性主要为藻纹层或藻叠层白云岩，基质孔和孔洞发育，受桐湾运动Ⅱ幕影响，使灯四段遭受不同程度的淋滤和剥蚀，与上覆地层呈假整合接触，残留厚度30～400 m。灯影组构造—岩相古地理特征对成储有重要的控制作用。

图1 四川盆地震旦系构造和古地理背景(a)及灯影组综合柱状图(b)Fig.1 Tectonic and paleogeographic backgroundof Sichuan Basin during Sinian (a) and integrated histogram of Dengying Formation (b)

四川盆地加里东古隆起自灯影组沉积以来，经历了5期构造演化阶段[24]。(1)加里东旋回早期构造演化阶段：发生桐湾Ⅰ幕和桐湾Ⅱ幕两期构造运动，分别导致灯二段和灯四段的抬升和剥蚀。(2)加里东旋回中晚期构造演化阶段：寒武纪—奥陶纪发生了3次超覆沉积与3次隆升剥蚀，分别为兴凯运动、郁南运动和都匀运动；志留纪末期的广西运动导致川中加里东古隆起整体抬升剥蚀，并与二叠系呈平行不整合接触。(3)海西期构造演化阶段：上扬子区泥盆系—石炭系整体隆升剥蚀，石炭纪末受云南运动影响，川中进一步遭受剥蚀；二叠纪四川盆地主体处于沉降沉积期，东吴运动导致茅口组遭受剥蚀。(4)印支—燕山期构造演化阶段：中晚三叠世之交的印支运动完成了四川盆地由海相向陆相沉积的转换，中下三叠统遭受不同程度的剥蚀。(5)喜马拉雅期构造演化阶段：古隆起东段的高石梯—龙女寺相对稳定，埋深大，而古隆起西段的乐山—资阳强烈褶皱，埋深小。构造演化对四川盆地灯影组白云岩储层改造、油气成藏及演化具重要的控制作用[21,25]。

2 样品、方法和测试结果

2.1 样品的制作和测试

本文样品来自研究区的高石6井(灯二段，5 363.04 m)、高石1井(灯四段，4 985.00 m)、磨溪22井(灯二段，5 418.70 m和5 416.90 m)、磨溪9井(灯二段，5 422.10 m)和峨边先锋剖面(灯二段)、南江杨坝剖面(灯二段)、旺昌鼓城剖面(灯二段)(图1a)。选择孔洞和裂缝发育、且充填有多期碳酸盐胶结物、溶蚀和胶结特征清晰、相互交割关系明显、易于建立完整可靠成岩序列的样品(图2)。

图2 四川盆地震旦系灯影组沉积成岩组构特征和产状

2.1.1 样品和薄片的制作

(1)将样品切成直径约1.5～2.5 cm，厚约0.8 cm的圆柱体，沿切面两边做成2个平行样。共切制15个样品的平行样(共30个平行样)和30个薄片。

(2)对每个样品其中1个平行样制作薄片A(厚30 μm)，另1个平行样制作薄片B (厚100 μm)，两个平行样的残留实体样均可用于制作粉末样品。

(3)薄片A镜下特征观察，明确胶结物的类型、特征和期次。本文通过薄片A的观察，识别出7期白云石沉积成岩组构，分别为藻纹层或藻叠层白云石围岩、同心环边状白云石、放射状白云石、纹层状白云石、细中晶白云石、充填裂缝的粗晶—鞍状白云石、充填孔洞的粗晶—鞍状白云石，成岩序列清晰(图2)。根据测年数据，充填裂缝的粗晶—鞍状白云石和充填孔洞的粗晶—鞍状白云石各可区分出3期(Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ)。

(4)薄片B镜下特征观察，找到与薄片A对应的沉积成岩组构类型。

2.1.2 粉末样品的制备

对残留实体样品进行镜下观察，找到与薄片A或薄片B对应的区域，用微钻分别钻取不同沉积成岩组构的粉末样品各10 mg。

2.1.3 样品的测试

(1)对薄片B中不同的沉积成岩组构分别开展激光原位U-Pb同位素测年。

(2)对不同沉积成岩组构的粉末样品分别开展团簇同位素(Δ47)测温。

2.2 测年和测温技术

2.2.1 激光原位U-Pb同位素测年技术

碳酸盐矿物定年技术在确定地质事件发生的年龄中具有广阔的应用前景[26]，但Rb-Sr、K-Ar、Re-Os和Nd-Sm定年法均无法获得碳酸盐矿物稳定可靠的绝对年龄[27-28]。MOORBATH等[29]最早证实了铀系定年法在碳酸盐矿物定年中的可行性，随后SMITH等[30]和DEWOLF等[31]陆续报道了低铀碳酸盐矿物U-Pb定年的实例，使得U-Pb同位素测年成为唯一适用于碳酸盐矿物绝对年龄测定的技术[32]，并在洞穴石笋[33]、钙质结核[34]、方解石脉[35-36]、渗透回流白云岩[37]以及孔洞胶结物[32,38]定年中得到广泛应用。主要用于确定白云化作用[37]、断层滑动[36]、区域构造及成岩流体活动[32,38]、盆地热史和成岩—孔隙演化事件的发生时间[7,32]等。

已有的碳酸盐矿物U-Pb同位素稀释法测年[39]技术存在3个方面的局限性：一是超低U含量检测，U-Pb同位素测年要求待测样品具较高U含量，而碳酸盐矿物U含量比锆石低几个数量级，使碳酸盐矿物定年数据精度和成功率低；二是缺合适的标样，方解石矿物测年标样过于年轻或不均一，由于年代效应无法满足中国晚古生界—震旦系古老碳酸盐岩矿物的测年需求，由于基质效应，无法满足白云石矿物的测年需求；三是粉末样品制备难度大，U-Pb同位素溶液法等时线定年要求制备6～8个平行样品，每份200 mg，而古老海相碳酸盐岩强烈成岩，难以钻取足够量的单结构组分粉末样品。

中国石油碳酸盐岩储层重点实验室通过技术改进，解决了上述3个技术局限性，建立了适用于中国古老海相碳酸盐岩(包括方解石和白云石矿物)测年的激光原位U-Pb同位素测年技术。一是设备的改进，特别安装了IC5，专用于测试超低含量的238U，其他5个IC分别测量208Pb、207Pb、206Pb、204Pb、202Hg ，使U检测极限值低至10×10-9；二是标样开发，绝对年龄(209.1±1.3) Ma方解石标样的开发解决了WC-1标样不稳定及ASH-15标样偏年轻[40]的问题，同时开发了绝对年龄(233.8±6.4)Ma的白云石标样，解决了基质效应的问题；三是激光剥蚀技术的应用解决溶液法难以获得足够量粉末平行样的难题，与同位素稀释法相比，激光剥蚀方法具有高分辨率(>5 μm)、高成功率和精度、高分析速度等优势。

2.2.2 团簇同位素(Δ47)测温技术

团簇同位素(Δ47)是近十年新兴的一种同位素地球化学指标，被广泛应用于古温度重建和成岩流体示踪等研究中。碳酸盐岩团簇同位素温度计基于碳酸盐矿物中13C-18O化学键的浓度只取决于温度，而与流体的δ13C和δ18O无关，因此可根据13C-18O化学键的浓度(CO2质量数47的同位素的浓度)求解出温度。团簇同位素Δ47的计算公式为：

Δ47=[(R47/R47*-1)-(R46/R46*-1)-

(R45/R45*-1)]×1 000

(1)

式中：R47、R46、R45代表样品测得的CO2质量数47、46、45成分与质量数44成分的比值；R47*、R46*、R45*代表随机分布的质量数47、46、45成分与质量为44成分的比值。

与传统的氧同位素温度计相比，团簇同位素温度计的优势主要体现在：(1)指标意义明确，为温度指示参数；(2)不需同时测定母体的同位素信号(母体的同位素信号往往很难获得)；(3)只受碳酸盐矿物生长温度的影响，不受成岩流体影响，因此能更明确地限定成岩温度。同时，团簇同位素也提供了一种碳酸盐岩成岩作用研究新思路，即通过Δ47温度以及测定得到的矿物δ18O值进行成岩流体的氧同位素值计算，进而判断成岩流体的性质。

团簇同位素测试方法相比于传统稳定同位素较为复杂，主要分为CO2提纯和测试两部分，详细的处理和测试流程请参照文献[41]。将测得的Δ47值根据HUNTINGTON等[42]的标准化方法进行数据标准化，标准化后的Δ47-raw值运用DENNIS等[43]提出的团簇同位素实验室之间的CO2气体平衡转换标尺CDES(Carbon Dioxide Equilibrate Scale)进行转换，以便于各个实验室之间数据对比。最后测试和处理后的Δ47值对应的温度用SWART等[44]提出的公式进行计算。

中国石油集团碳酸盐岩储层实验室通过与迈阿密大学SWART教授的项目合作，成功引进了团簇同位素测温(Δ47温度)技术。

2.3 测试结果

碳酸盐矿物团簇同位素测温(Δ47温度)在迈阿密大学地球化学实验室SWART教授的指导下完成，碳酸盐矿物激光原位U-Pb同位素测年在中国石油集团碳酸盐岩储层重点实验室完成。部分测试结果见图3。

图3 四川盆地震旦系灯影组二段不同沉积成岩组构U-Pb同位素年龄

3 灯影组构造—埋藏史重建

理论上，任何一期碳酸盐岩成岩矿物都是绝对年龄坐标系下特定埋藏深度和温度条件下的产物，在地质年代、埋藏深度和地层温度坐标系中的投点是唯一的。图4中的黑色曲线为依据区域地质背景、地层剥蚀厚度、构造运动幕次等地质认识建立的四川盆地川中地区震旦系灯影组构造—埋藏史曲线。由于没有温度的约束，导致地层剥蚀厚度和埋藏深度出现误判，同样是因为没有年龄的约束，目的层系从埋藏到抬升的转折时间的确定是定性的，导致曲线发生了不同程度的侧向偏移。事实上，由于对地层剥蚀厚度、构造运动幕次等认识的不同，不同学者建立的构造—埋藏史曲线会存在很大差异。对构造运动幕次认识的差异会导致构造—埋藏史曲线侧向震荡频率的差异，对地层剥蚀厚度认识的差异会导致构造—埋藏史曲线垂向震荡幅度的差异。

基于U-Pb同位素年龄和Δ47温度的约束，为目的层系可靠的构造—埋藏史曲线的建立提供了技术手段。年龄和温度的约束主要体现在对构图4中红色曲线是基于U-Pb同位素年龄和Δ47温度约束的构造—埋藏史曲线。川中地区自震旦纪以来的地温梯度按平均3.5 ℃/hm计算[46]，据此可换算到不同埋藏深度时的古地温。将碳酸盐矿物U-Pb同位素年龄和Δ47温度投到基于区域地质背景、地层剥蚀厚度、构造运动幕次等地质认识所建立的构造—埋藏史曲线上，如果地质年龄、古地温和埋藏深度具有一一对应关系(能投到曲线上)，则构造—埋藏史曲线被视为是可靠的，如果地质年龄、古地温和埋藏深度不具有一一对应关系，则要不断地调整埋藏深度(说明对地层剥蚀厚度的恢复不可靠)，直至3个参数拟合到曲线的同一个点上，这时所建立的构造—埋藏史曲线是地质年龄、古地温和埋藏深度归一的曲线，具有唯一性。

图4 川中地区震旦系灯影组绝对年龄坐标系下构造—埋藏史曲线Fig.4 Tectonic-burial history curves under absolute age coordinate system of Sinian Dengying Formation, central Sichuan Basin

图4中红色曲线侧向上的震荡频率与黑色曲线基本一致，这是由构造运动幕次决定的，只是基于同位素年龄的约束，对黑色曲线侧向上的偏移做了校正，但基于地质年龄、古地温和埋藏深度的一致性对黑色曲线垂向上的振幅做了较大的校正。如f点的同位素年龄为(416±26)Ma，Δ47温度为163 ℃，按3.5 ℃/hm地温梯度计算出对应的深度为4 250 m，不可能如黑色曲线所示的近5 900 m，说明对志留系—泥盆系地层厚度的估计偏高了。又如g点的同位素年龄为(315±18)Ma，Δ47温度为91 ℃，对应的深度应为2 000 m，不可能如黑色曲线所示的1 200 m，说明对志留系—泥盆系剥蚀厚度的估计偏高了。经过一系列同位素年龄和Δ47温度点对构造—埋藏史曲线震荡幅度的校正，很好地解决了地层厚度或地层剥蚀厚度恢复的难题，构建了更为可靠的地质年龄、古地温和埋藏深度归一的构造—埋藏史曲线。尽可能找到更多期次的成岩矿物，才能有更多的同位素年龄和Δ47温度点来校正黑色曲线垂向上的振幅，构建的构造—埋藏史曲线才越接近地质实际。

4 构造—埋藏史曲线的应用

目的层系构造—埋藏史曲线为成烃、成储和成藏研究提供非常重要的背景图件，主要体现在3个方面，一是绝对年龄坐标系下烃源岩生排烃史地质认识的建立；二是绝对年龄坐标系下成岩—孔隙演化史重建和油气运移前有效孔隙判识；三是绝对年龄坐标系下油气成藏期次和成藏地质过程恢复。

川中地区震旦系灯影组气藏的烃源被认为来自上覆下寒武统筇竹寺组黑色泥岩[47]，与灯影组的埋藏深度相差近1 000 m。根据基于U-Pb同位素年龄和团簇同位素(Δ47)温度约束的灯影组构造—埋藏史曲线，可以恢复筇竹寺组烃源岩经历的埋藏史和古地温(图5)，为烃源岩生排烃史地质认识的建立提供依据。图5蓝色曲线揭示川中地区筇竹寺组烃源岩经历了以下几个演化阶段：(1)中晚奥陶世低成熟烃源岩干酪根生油阶段，此时，筇竹寺组烃源岩埋深小于2 000 m，温度小于90 ℃；(2)志留纪，筇竹寺组烃源岩被迅速埋深至近3 000 m，温度达到120 ℃，进入第1次生油高峰期，储层孔隙度为15%；(3)随着泥盆纪—石炭纪的整体隆升剥蚀，筇竹寺组烃源岩被迅速抬升至小于1 000 m的埋藏深度，温度小于55 ℃，生油高峰期终止，干酪根暂停生烃，原油发生氧化裂解；(4)二叠纪，筇竹寺组烃源岩进入第2次生油高峰期，此时，筇竹寺组烃源岩的埋藏深度达到2 500 m，温度高于100 ℃，储层孔隙度为12%；(5)中晚三叠世之交的印支运动导致川中古隆起由海相向陆相沉积的转换，上覆中生界巨厚陆相沉积使筇竹寺组烃源岩迅速埋深至5 500 m，干酪根暂停生烃，原油发生热裂解；(6)燕山期—喜马拉雅期持续的深埋使筇竹寺组烃源岩进入干酪根持续生气、原油裂解生气和天然气成藏阶段，储层孔隙度为8%。

图5 川中古隆起震旦系灯影组油气成藏史重建据参考文献[48]修改。Fig.5 Reconstruction of oil and gas accumulation history of Sinian Dengying Formation in the central Sichuan paleo-uplift

基于筇竹寺组烃源岩经历的古地温和埋藏史、生排烃史地质认识，结合灯影组白云岩储层成岩—孔隙演化史[7]，川中地区灯影组油气成藏经历了志留纪的石油聚集、二叠纪的石油聚集、燕山—喜马拉雅期天然气持续聚集调整3个阶段(图5)。前人对川中地区灯影组油气成藏也做过大量的研究工作，取得很多认识，但存在较大分歧。罗冰等[12]、杨跃明等[13]认为灯影组气藏的成藏史可分为奥陶纪—志留纪末的初次生油阶段，二叠纪—中三叠世的再次生油阶段，晚三叠世开始的古油藏裂解阶段，晚侏罗世—白垩纪处于生气高峰期。刘树根等[14]认为灯影组油藏形成于志留纪末和早中二叠世，三叠纪末处于二次生油高峰期，古气藏形成于燕山期。王国芝等[15]认为灯影组油藏形成于二叠纪—三叠纪末期，古油藏裂解和天然气充注发生于燕山期—喜马拉雅期。汪泽成等[16]认为灯影组油藏形成于二叠纪—中三叠世，但主要成藏期为中晚三叠世，古气藏形成于晚三叠世—白垩纪。孙玮等[17-18]认为古油藏形成于三叠纪—早侏罗世，侏罗纪以后原油裂解成天然气。上述认识分歧的产生，均是由于不同学者基于不同构造运动幕次、地层剥蚀厚度等地质认识建立的具多解性的构造—埋藏史曲线造成的，这进一步说明了目的层系可靠的构造—埋藏史曲线在成烃、成储和成藏研究中的重要作用。

5 结论

(1)本文建立了基于U-Pb同位素年龄和Δ47温度约束的目的层系绝对年龄坐标系下构造—埋藏史曲线重建方法，尤其是碳酸盐成岩矿物难以找到盐水包裹体用于包裹体均一温度测试时，同样可以准确恢复地层剥蚀厚度，解决了前人基于区域地质背景、地层剥蚀厚度和构造运动幕次等地质认识约束的构造—埋藏史曲线不确定性的问题。

(2)基于绝对年龄坐标系下的构造—埋藏史曲线，重新认识了灯影组气藏的成烃、成储和成藏史，指出该气藏经历了志留纪的石油聚集、二叠纪的石油聚集、燕山—喜马拉雅期天然气持续聚集调整3个演化阶段。

(3)基于U-Pb同位素年龄和团簇同位素(Δ47)温度约束构建构造—埋藏史依然存在两个局限性：一是U-Pb同位素年龄和Δ47温度的约束主要体现在对构造—埋藏史曲线垂向震荡幅度的修正上，曲线侧向震荡频率主要基于构造运动幕次的认识；二是需要建立完整的成岩序列，找到足够多的成岩矿物期次，才能有更多的同位素年龄和Δ47温度点来校正黑色曲线垂向上的振幅，而且需要校正热液矿物的Δ47温度大于地层温度的问题，构建的构造—埋藏史曲线才越接近地质实际。