沁水盆地太原组—山西组页岩孔隙分形特征

闫高原，张军建，路冠文，全方凯

（1.江苏建筑职业技术学院，江苏 徐州 221116；2.中国矿业大学 煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室，江苏 徐州 221116；3.山东科技大学 地球科学与工程学院，山东 青岛 266590）

页岩气是近年来非常规能源中热门的研究领域，其储集层具有低孔低渗的特性，诸多前人研究已经论证页岩微观孔隙结构不但影响气体的赋存状态，而且也极大地影响气体的运移效率，因此，正确认识页岩孔隙结构特征是页岩储集层评价的重要基础[1-8]。

页岩储集层孔隙结构特征的评价方法多样，比较常用的有图像分析法（扫描电镜+图像分析软件）、实验测试法（高压压汞、低温氮气吸附、二氧化碳吸附、小角散射等）和几何分形法（Menger 模型、Sierpinski地毯模型、BET分形模型、FHH分形模型、热力学分形模型、Langmuir分形模型等）。分形维数是几何分形的重要内容，常被用于描述固体材料孔隙结构的复杂程度和非均质性。文献［9］针对中国南方龙马溪组页岩，利用FESEM-FIB 技术获取高清图像，然后利用图像分析法获取孔隙分形维数来描述该页岩的孔隙结构特征；文献［10］研究浙江西部下寒武统荷塘组页岩时，利用孔隙周长和面积的关系求出孔隙的分形维数，进而研究孔隙的分形特征；文献［11］分析鄂尔多斯盆地延长组页岩孔隙特征时，利用FHH 分形模型按分形维数D1、D2和D3将压汞分形曲线分为3段，并讨论了不同段的分形特征，认为分形维数较高表明较大的孔隙具有较粗糙的孔隙表面和较复杂的孔隙结构。

几何分形法中分形维数的计算方法较多，但不同方法表征的优势孔隙直径分布不同。文献［12］基于低—中煤级构造煤，结合高压压汞和低温氮气吸附实验，分别讨论了Menger 模型、Sierpinski 地毯模型、FHH 分形模型和热力学分形模型的适用性，认为Menger模型不适合表征构造煤的孔隙非均质性，Sier⁃pinski 地毯模型适合描述构造煤的纳米孔分形特征，FHH 分形模型适合表征原生煤及构造煤8～100 nm 孔隙的非均质性。文献［13］研究了中国南方海相龙马溪组和牛蹄塘组页岩，结合微孔分形模型和FHH 分形模型计算其孔隙的分形维数，并讨论2 种方法的适用性，认为微孔分形模型适用于计算二氧化碳吸附数据，可有效表征页岩微孔的分形维数；而FHH 分形模型适用于计算氮气吸附的高压段数据，可有效表征页岩介孔的分形维数。总结前人研究成果，Sierpinski地毯模型的使用大多集中在煤岩，页岩分形维数的研究使用FHH 分形模型较多，且多基于氮气吸附或二氧化碳吸附实验，基于高压压汞实验，利用Sierpinski地毯模型对页岩孔隙结构分形维数的研究相对较少。

沁水盆地太原组—山西组海陆交互相页岩较发育，目前对其孔隙结构特征研究较为薄弱。本文通过高压压汞实验获取孔隙直径分布数据，利用Sierpinski地毯模型研究页岩微孔隙分形特征，分析其作用的优势孔隙直径分布范围，讨论影响孔隙分形特征的地质因素，为该盆地页岩气资源的勘探开发提供参考。

1 样品信息

沁水盆地位于山西省东南部，构造简单且相对稳定，为大型复向斜，太原组沉积时期海平面升降频繁，早期为有利于煤层发育的潮汐三角洲环境，中—晚期为障壁海岸和碳酸盐台地，岩性为煤层、石灰岩、泥岩、砂质泥岩、粉砂岩和砂岩。山西组沉积时期为近海环境中的河控三角洲沉积体系，岩性为灰黑色碳质泥岩、砂质泥岩、泥岩、粉砂岩、砂岩夹煤层[14-15]。

选取位于大型复向斜东翼YW-1 井9 个页岩样品，分析其总有机碳含量、最大镜质体反射率和矿物组成。样品采集深度为1 295～1 366 m（图1），总有机碳含量为0.97%～3.73%，平均为2.35%，最大镜质体反射率为1.87%～2.32%，平均为2.15%，有机质成熟度较高，均已达到过成熟阶段，为大量生烃提供了物质基础。矿物组成主要有黏土矿物、石英、长石、白云石、菱铁矿、黄铁矿等，其中黏土矿物含量和石英含量相对较高，石英含量较高有利于微孔隙的形成及后期压裂改造（表1）。

表1 沁水盆地太原组—山西组页岩样品矿物组成分析 %Table 1.Mineral composition of shale samples from Taiyuan formation to Shanxi formation in Qinshui basin %

图1 沁水盆地太原组—山西组岩性剖面及样品地球化学参数Fig.1.Lithology column and geochemical parameters of the sam⁃ples from Taiyuan formation-Shanxi formation in Qinshui basin

2 测试方法与理论模型

2.1 测试方法

在对样品进行常规测试的基础上，利用高压压汞实验获得进退汞曲线及孔隙直径分布信息，进而利用适用于压汞的分形理论模型对其进行处理。高压压汞实验采用美国Micromeritics Instrument 公司AutoPore Ⅳ9500 型全自动压汞仪，测定孔隙直径下限为5 nm，计算机呈控点式测量，工作压力为0.000 7～227.446 0 MPa，选取压力点108 个，每点稳定时间为5 s，每个样品的测试质量为4 g左右。手选纯净页岩，统一破碎至直径为5～10 mm 小块。上机前将样品在70～80 ℃的烤箱中恒温干燥12 h，然后装入膨胀仪中抽真空，至压力不大于6.670 0 Pa时进行测试。

2.2 理论模型

Sierpinski 地毯模型是研究多孔介质的分形模型，常用于多孔介质孔隙结构的研究，具有简洁、明确的几何分形特点，属于自相似集的一种[16]。其原理是将一单位正方形等分成边长1/3 的9 个小正方形，去掉中心的1个小正方形，保留剩下的8个小正方形，重复迭代n次，这样就形成了一个分形几何图形。根据其定义，可得表面分形维数的计算式[17]：

式中D——分形维数；

p——压力，MPa；

pt——门限压力，MPa；

V——进汞体积，mL；

α——常数。

将（1）式两边取对数，可得：

结合高压压汞实验结果，计算出lnV和ln（p-pt），其中3-D为斜率K，可得D=3-K。根据分形维数的定义可知，分形维数的大小可表示非均质性的强弱，分形维数越大，表明孔隙的非均质性越强。

3 结果与讨论

3.1 页岩孔隙分布特征

页岩孔隙结构复杂，孔隙直径范围较大，从纳米级到微米级均有发育。目前，国内外对页岩孔隙的划分还没有统一的标准。文献［18］根据煤中孔隙直径的大小，将孔隙分为5 种类型，分别为微孔（孔隙直径为0～10 nm），介孔（孔隙直径为10～100 nm），中孔（孔隙直径为100～1 000 nm），大孔（孔隙直径为1 000～10 000 nm）和超大孔/微裂隙（孔隙直径大于10 000 nm）。依据国际纯化学和应用化学联合会（IUAPC）孔隙分类方法，将孔隙分为微孔（孔隙直径小于2 nm），介孔（孔隙直径为2～50 nm），大孔（孔隙直径大于50 nm）。本文基于以上2 种分类标准，结合高压压汞曲线的分布特征，将孔隙直径分为小孔（孔隙直径小于50 nm），大孔（孔隙直径为50～10 000nm）和微裂隙（孔隙直径大于10 000 nm）。

将研究区样品进退汞曲线分为3 类。第一类（样品SF-30）初期压力在0.01～0.10 MPa 时，进汞量增加较快，且在大于0.10 MPa 时明显变缓，退汞曲线先凸起后缓慢减少，滞后环宽度处于中等水平（图2a），其对应的孔隙直径分布中，微裂隙较发育且有很好的连通性，开放孔较多，是较有利的页岩储集层（图2b）；第二类（样品SF-34）压力为0.01～0.10 MPa 时进汞量增加较慢，此后一直缓慢增加，直到30.00 MPa 时才开始明显增加，退汞曲线先凸起后缓慢减小，滞后环最宽，反映出微裂隙发育较少，小孔发育较多，开放孔较多，连通性较好，是最为有利的页岩储集层（图2a、图2b）；第三类（样品SF-45）在压力为0.01～0.10 MPa时进汞量增加与第一类相似，此后逐渐变缓，直到压力大于60.00 MPa 时上升趋势有所增加，退汞曲线缓慢降低，滞后环较窄，反映出样品微裂隙发育较好，小孔发育较差，孔隙连通性不好，属于较差的页岩储集层（图2a、图2b）。

进一步分析各类孔隙在样品中所占比例，微裂隙体积为3.5～6.0 mL/kg，平均为4.1 mL/kg，所占比例为26.9%～63.8%，平均为45.0%；大孔体积为1.3～2.8 mL/kg，平均为2.0 mL/kg，所占比例为13.8%～29.8%，平均为21.3%；小孔体积为1.8～7.0 mL/kg，平均为3.2 mL/kg，所占比例为22.3%～53.8%，平均为33.7%。除样品SF-34 外，整体表现为微裂隙体积所占比例最大，其次为小孔体积，大孔体积所占比例最小（图2c、图2d）。

图2 沁水盆地太原组—山西组页岩样品进退汞曲线及孔隙直径分布（d为孔隙直径）Fig.2.Mercury advancement and retreat curves and pore size distribution of shale samples from Taiyuan formation to Shanxi formation in Qinshui basin (d is the pore diameter)

3.2 分形模型的分段性分析

通过Sierpinski 地毯模型对9 个样品进行分形研究，分形曲线明显可以分为3 段，其分界点所对应的平均孔隙直径分别为21 nm 和6 035 nm，以此将分形曲线分为AB段（孔隙直径大于6 035 nm）、BC段（孔隙直径为21～6 035 nm）和CD段（孔隙直径小于21 nm）（图3），且这3段曲线的拟合程度都较高。

图3 沁水盆地太原组—山西组页岩样品孔隙结构分形的分段特征Fig.3.Sectional fractal characteristics of the pore structure in shale samples from Taiyuan formation to Shanxi formation in Qinshui basin

从各段分形维数（表2）来看，BC段分形维数最大，其次是AB段，CD段分形维数最小，表明BC段非均质性最强，其次是AB段，CD段最弱。其原因是高压压汞实验获取的CD段孔隙结构参数准确度较低，而AB段所对应的孔隙直径较大，此类孔隙在页岩中不发育，在分形处理中，数值样本空间较小，误差相对较大。由于高压压汞实验所作用的优势孔隙直径集中在中—大孔（孔隙直径不小于50 nm），结合本次分形实验结果，BC段分形表征效果最好，所对应的孔隙直径为21～6 035 nm，表明利用Sierpinski 地毯模型对高压压汞实验数据进行分形处理时，研究区页岩孔隙直径分布在21～6 035 nm的孔隙结构表征性最好。

表2 沁水盆地太原组—山西组页岩样品不同段分形维数Table 2.Sectional fractal dimensions of shale samples from Taiyuan formation to Shanxi formation in Qinshui basin

3.3 矿物组成与分形维数关系

据前文分析，BC段孔隙结构表征性最好，因此仅讨论BC段分形维数与矿物组成、总有机碳含量和最大镜质体反射率的关系。在分析各矿物与分形维数关系时，应遵循样本空间尽量大的原则，选取黏土矿物、石英、斜长石和菱铁矿作为分析对象。BC段分形维数与黏土矿物含量呈正相关，且相关性较好，与总有机碳含量和最大镜质体反射率也呈正相关，但相关性较差；与石英、斜长石和菱铁矿含量均呈负相关，且相关性较差（图4）。表明在21～6 035 nm 孔隙直径范围内，黏土矿物含量越高的页岩，其孔隙结构非均质性越强，孔隙结构复杂程度越高。

图4 沁水盆地太原组—山西组页岩样品分形维数与矿物组成和地球化学参数的关系Fig.4.Relationships between fractal dimension and mineral compositions of shale samples from Taiyuan formation to Shanxi formation in Qinshui basin

3.4 孔隙结构与分形维数

建立高压压汞实验获取的孔隙体积、比表面积和孔隙度与分形维数的关系。本文样品的分形维数与3 个孔隙结构参数均呈负相关关系（图5），表明随着页岩孔隙的孔隙体积、比表面积和孔隙度的增大，孔隙结构的非均质性降低，孔隙结构复杂程度也降低。3 个孔隙结构参数中，孔隙体积和孔隙度与分形维数相关性较好（图5a、图5b），比表面积与分形维数相关性较差（图5c），表明研究区页岩的孔隙体积和孔隙度可以作为间接判断孔隙结构复杂程度的有效依据。

图5 沁水盆地太原组—山西组页岩样品分形维数与孔隙结构参数的关系Fig.5.Relationships between fractal dimension and pore structure parameters of shale samples from Taiyuan formation to Shanxi formation in Qinshui basin

4 结论

（1）研究区页岩样品的分形曲线可以分为3段，分段界限所对应的孔隙直径为21 nm 和6 035 nm，其中BC段分形表征效果最好，所对应的孔隙直径为21～6 035 nm，表明基于高压压汞实验数据，利用Sierpinski地毯模型进行分形处理时，孔隙直径为21～6 035 nm的孔隙结构表征性最好。

（2）研究区页岩样品分形维数与总有机碳含量、最大镜质体反射率、黏土矿物含量均呈正相关，但与黏土矿物含量相关性较好；与石英、斜长石和菱铁矿含量均呈负相关，且相关性相对较差。表明孔隙直径为21～6 035 nm 的页岩黏土矿物含量越高，其孔隙结构的非均质性越强，孔隙结构的复杂程度也越高。

（3）研究区页岩样品分形维数与孔隙体积、比表面积和孔隙度均呈负相关，相对来说，与孔隙体积和孔隙度相关性较好，与比表面积相关性较差，表明孔隙体积和孔隙度可以作为间接判断研究区页岩孔隙结构复杂程度的依据。