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华南花岗岩型铀矿床主要特征与成矿作用研究进展*

2021-10-29张龙陈振宇汪方跃

岩石学报 2021年9期
关键词:铀矿床华南铀矿

张龙 陈振宇 汪方跃

1. 合肥工业大学资源与环境工程学院,合肥工业大学矿床成因与勘查技术研究中心(ODEC),合肥 230009

2. 安徽省矿产资源与矿山环境工程技术研究中心,合肥 230009

3. 中国地质科学院矿产资源研究所,自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室, 北京 100037

花岗岩型铀矿床是指与花岗岩体有密切空间和成因关系的热液铀矿床,它可产在岩体内部或其外围不远的一定范围内(杜乐天等,1982)。世界上花岗岩型铀矿床主要分布在欧洲华力西造山带(尤其是法国、捷克、德国、保加利亚、西班牙和葡萄牙等国家)、中国、俄罗斯和阿根廷等地区。花岗岩型铀矿床是我国重要的铀矿床类型,约占探明铀资源总量的22.9%(Caietal., 2015)。我国的花岗岩型铀矿床主要分布在华南地区,尤其是华夏地块。粤北希望铀矿床是我国发现的第一个花岗岩型铀矿床,随后在华南地区发现了下庄、诸广、鹿井、桃山和苗儿山等多个铀矿田(矿床)。

近四十年,众多学者对华南花岗岩型铀矿床的地质特征(杜乐天等,1982;张祖还和闵茂中,1985;闵茂中等,1987,1993;邓平等,2003a;黄国龙等,2006, 2015;Zhangetal., 2020)、产铀花岗岩(张祖还和章邦桐,1991;张成江,1996;凌洪飞等,2004, 2005;Zhaoetal., 2011, 2016;邓平等,2011;Chenetal., 2012;Zhangetal., 2017a, 2018)、成矿时代(邓平等,2003b;朱捌等,2006;黄国龙等,2010;Luoetal., 2015, 2017;Bonnettietal., 2018;张龙等,2018;钟福军等,2019)、成矿流体(Minetal., 1999;朱捌等,2006;凌洪飞,2011;Zhangetal., 2019;祁家明等,2019)、成矿物质来源(倪师军,1987;陈培荣,2004;Bonnettietal., 2018;Qiuetal., 2018;Zhangetal., 2021a, b)以及成矿模型(杜乐天等,1982;张祖还和章邦桐,1991;陈跃辉等,1997;Minetal., 1999;胡瑞忠等,2004;李子颖,2006;Huetal., 2008;Zhangetal., 2017b;Bonnettietal., 2018)等方面开展了广泛研究。针对这些方面,有些研究达成一致观点,例如华南花岗岩型铀床主要形成于白垩纪-古近纪,此时华南地区处于岩石圈伸展的动力学背景。有些研究则持有不同观点,例如成矿流体有大气降水来源、地幔流体来源、以及岩浆水和大气水混合来源等多个观点。本文在前人研究基础上,收集了已报道的华南花岗岩型铀矿床相关资料,总结了华南花岗岩型铀矿床的时空分布、产铀花岗岩特征、成矿物质来源和成矿流体性质等方面的研究进展,以期进一步推动华南花岗岩型铀矿床的成矿作用和成矿规律研究,为花岗岩型铀矿找矿提供理论依据。

1 主要地质特征

华南花岗岩型铀矿床主要分布在华夏地块和江南造山带,以华夏地块最为重要(图1)。黄净白和黄世杰(2005)将华南地区划分成赣杭铀成矿带、武夷山铀成矿带、桃山-诸广铀成矿带、郴州-钦州铀成矿带、雪峰山-九万大山铀成矿带、幕阜山-衡山铀成矿带和栖霞山-庐枞铀成矿带七个铀成矿带。其中,桃山-诸广铀成矿带是华南最重要的花岗岩型铀矿床聚集地,约占我国花岗岩型铀矿预测总量的一半(Caietal., 2015)。诸广南、桃山、下庄和鹿井作为我国最大的花岗岩型铀矿田,均位于该铀成矿带(范洪海等,2012)。华南许多花岗岩型铀矿床在空间上与白垩纪-古近纪红层盆地密切相关(图1)。例如,诸广铀矿田在空间上邻近南雄盆地,该盆地的形成与盆地-山体系统演化主要由诸广山花岗岩穹隆和区域伸展构造控制(Shuetal., 2004),该盆地对邻近区域铀矿床如棉花坑和书楼坵的形成起到重要作用(Zhangetal., 2017b)。

图1 华南主要花岗岩型铀矿床和不同时期花岗岩分布图(据Zhou et al., 2006; Hu et al., 2008)Fig.1 Simplified geological map of South China showing the distribution of granites with different ages and major granite-hosted uranium deposits (modified after Zhou et al., 2006; Hu et al., 2008)

本文对华南主要花岗岩型铀矿床的铀储量和品位进行了统计(图2)。华南花岗岩型铀矿床以中小型(300~3000t U)和中低品位(0.05~0.2% U)为主。华南的大型花岗岩型铀矿床主要有棉花坑、书楼坵、大布、沙子江、香草和鹿井等。安徽大龙山铀矿床的平均品位为0.71%,最高达34.22%,是华东第一富铀矿床(曹达旺和向铭,2012)。诸广山地区的长江铀矿田已探明铀储量>10000t,品位为0.1%~0.5%(Zhangetal., 2017b),该矿田的棉花坑铀矿床是华南最大的花岗岩型铀矿床。

图2 华南主要花岗岩型铀矿床的铀资源量和品位关系图圆圈大小及旁边数字代表铀矿床个数,数据见表1Fig.2 The chart showing uranium tonnages and grades of granite-related uranium deposits in South ChinaThe circle size and digits represent the numbers of uranium deposits, and the data from Table 1

华南有重要工业意义的花岗岩型铀矿床主要位于中型岩基及以上的复式岩体中。这些复式岩体通常由多期多阶段或者同期多阶段形成的花岗岩组成。诸广山岩体是一个由加里东期、印支期和燕山期花岗岩组成的复式岩体,贵东岩体是由印支期和燕山期花岗岩组成的复式岩体(邓平等,2003a, 2011;Zhangetal., 2018)。安徽庐枞盆地的产铀花岗岩(黄梅尖、城山和大龙山)形成于早白垩世(128~125Ma),这些岩体可划分为四个侵入阶段(章邦桐等,1988;范裕等,2008)。在产铀复式岩体中常常发育基性岩脉,例如粤北诸广山和贵东地区的基性岩脉主要形成于~140Ma、~125Ma、~105Ma和~90Ma(李献华等,1997)。

华南地区主要花岗岩型铀矿床如表1所示,可分布在花岗岩体内、花岗岩体外围地层以及断陷盆地等地段。矿体形态主要受断裂破碎带、基性岩脉和地层产状等控制,呈脉状、透镜状、似层状和不规则状(杜乐天等,1982;闵茂中等,1993)。例如,棉花坑铀矿床位于油洞岩体和长江岩体的接触带部位;8411铀矿床位于黄梅尖岩体外围的砂岩中;一些铀矿床位于南雄盆地中;粤北下庄铀矿田分布一些“交点式”铀矿床(即铀矿床产于基性岩脉与区域断裂构造交汇部位)。铀矿床的形成明显受区域深大断裂、控盆断裂带和断陷带等断裂构造的控制。例如,长江铀矿田的铀矿体多产于区域内北东向主干断裂附近及与其伴生的硅化碎裂带中(祁家明等,2019)。围岩蚀变可分为碱交代和酸性蚀变两种类型,碱交代是以白云母化和钠长石化为主的多阶段钾、钠叠加交代,而花岗岩中的酸性蚀变主要包括绿泥石化和绢云母化(杜乐天等,1982)。矿体以硅化为主的蚀变普遍而强烈,硅化一般具有多阶段性,常形成一定规模的硅化带,带中及其两侧常伴随萤石化、碳酸盐化、黄铁矿化、赤铁矿化、绢云母化、绿泥石化等。有时以硅化带为核心,形成由内向外的分带现象,如棉花坑铀矿床(黄国龙等,2015)。铀矿化类型主要有微晶石英(或玉髓)型、萤石型、粘土化蚀变型、碱交代型和碳酸盐型(杜乐天等,1982)。铀矿石矿物以沥青铀矿为主,脉石矿物主要有石英、方解石、萤石、赤铁矿、黄铁矿、绢云母和绿泥石。

2 产铀花岗岩地球化学与矿物学特征

2.1 岩石地球化学特征

华南地区花岗岩众多,但是花岗岩型铀矿床仅集中产在为数不多的几个花岗岩体中。通常把花岗岩体内或者岩体接触带产有铀矿床的花岗岩称作产铀花岗岩,它们在空间上和成因上与铀矿床有密切联系(张成江,1996;冯明月和何德宝,2012)。华南地区的产铀花岗岩体主要分布在摩天岭、苗儿山、九嶷山、六陈、贵东、诸广山、桃山、隘高、大富足等复式岩体中,以及安徽安庐石英正长岩带(包括黄梅尖、城山和大龙山岩体)(张祖还和章邦桐,1991;陈振宇等,2014)。其中又以粤北地区诸广山岩体和贵东岩体产出的铀矿床最多, 数量约占华南地区各类型铀矿床的1/2,并且占据了全区大部分的铀资源储量(黄国龙等,2006)。

华南产铀花岗岩主要形成于两个时期:三叠纪(240~205Ma)和侏罗纪(165~150Ma)(张祖还和章邦桐,1991;凌洪飞等,2004, 2005;邓平等,2011;Zhaoetal., 2011, 2016; Chenetal., 2012; Dengetal., 2012; Zhangetal., 2017a, 2018)。广西摩天岭岩体成岩年龄为850~760Ma(徐争启等,2019),是我国最古老的产铀花岗岩之一。华南主要产铀岩体通常是一个多期多阶段复式岩体。例如,苗儿山岩体是由古生代(415~381Ma)、印支期(230~210Ma)和燕山期花岗岩组成的复式岩体(Zhaoetal., 2013, 2014, 2016;胡欢等,2014)。诸广山岩体是由志留纪(435~420Ma)、三叠纪(240~225Ma)和侏罗纪(165~150Ma)花岗岩组成的复式岩体,并发育白垩纪基性岩脉(李献华等,1997;邓平等,2011;Dengetal., 2012;Zhangetal., 2017a, 2018)。

华南地区的产铀花岗岩具有相似的岩石学、矿物学和地球化学特征(张祖还和章邦桐,1991;张成江,1996;凌洪飞等,2004, 2005; Zhaoetal., 2011, 2016; Chenetal., 2012; Gaoetal., 2014; Zhangetal., 2017a, 2018, 2021b)。产铀花岗岩在岩性上主要是二云母花岗岩、黑云母花岗岩和白云母花岗岩。产铀花岗岩通常SiO2含量大于70%、CaO小于1%、TiO2+FeO+MgO+MnO小于4%、K2O+Na2O大于8%、Sr小于100 ×10-6、Rb大于400×10-6、U含量集中在10×10-6~30×10-6、Th/U比值小于3、REE/U比值小于20(图3),铝饱和指数A/CNK值一般大于1.1。同位素组成上,产铀花岗岩一般具有较高的87Sr/86Sr初始比值(>0.710)和较低的εNd(t)值(<-10),源岩主要为具有古元古代模式年龄的地壳沉积物,是S型花岗岩,源区主要为泥质沉积岩。不产铀花岗岩的岩性一般是黑云母花岗岩和花岗闪长岩。通常,不产铀花岗岩的SiO2<70%、CaO<1%、TiO2+FeO+MgO+MnO>4%、K2O+Na2O<8%、Sr>100×10-6、Rb<400×10-6、U含量<10 ×10-6、Th/U比值>3、REE/U比值>20(图3),一般呈准铝质至过铝质特征。一些不产铀花岗岩与产铀花岗岩具有相似的Sr-Nd-Hf同位素组成,如九峰和长江,鲁溪和下庄,其源岩主要为具有古元古代模式年龄的地壳沉积物(Chenetal., 2012; Zhangetal., 2017a, 2018),但不产铀花岗岩源岩通常以砂质岩为主(Zhaoetal., 2016;Zhangetal., 2018)。

安徽庐枞盆地的产铀花岗岩主要包括黄梅尖、城山和大龙山,其成岩年龄分别为125.4±1.7Ma、126.5±2.1Ma和126.4±3.5Ma(范裕等,2008;罗贤文等,2018)。这些岩体的岩性主要为石英正长岩,SiO2含量变化较大(60.50%~73.69%)、Na2O+K2O含量高(一般大于10%),87Sr/86Sr初始比值为0.7064~0.7078,它们被认为是地幔分熔产生的安粗岩浆,在其上升侵位过程中经受上部地壳物质混染,属于A型花岗岩(章邦桐等,1988)。

2.2 矿物学特征

黑云母是花岗岩中常见的镁铁质矿物。前人对产铀花岗岩中黑云母成分特征开展了广泛研究(章健等,2011;Chenetal., 2012;胡欢等,2014;张龙等,2017;Zhangetal., 2018, 2021b)。这些研究表明,产铀花岗岩中的黑云母主要为铁叶云母,具有较低形成温度和氧逸度,以及较高的氟含量,这些特征可以作为华南花岗岩产铀潜力的判别标志。例如,产铀豆乍山岩体中黑云母贫钛和镁、富铝和铁,属于铁叶云母,形成温度为780~800°C和氧逸度lgfO2为-15~-12.3,而不产铀香草坪岩体中黑云母富钛和镁、贫铝和铁,属于铁质黑云母,形成温度为840~860°C和氧逸度lgfO2为-14~-12(胡欢等,2014)。相对于香草坪岩体,豆乍山和张家岩体中黑云母具有较高的Li、Be、Mn、Sn、In、Nb、Ta、Ga、W和U含量,以及较低的Mg、Ni、Co、V和Rb含量(Zhangetal., 2021b)。Zhangetal.(2021b)对华南主要产铀与不产铀花岗岩中黑云母成分进行统计发现,产铀岩体中黑云母的Fe/(Fe+Mg)比值一般大于0.65,而不产铀的则小于0.65(图4),并提出Li-V×20-Mn和Sn-Co×5-Nb三角图解是区分产铀与不产铀岩体的有效工具。

图4 华南主要产铀(张家、豆乍山、油洞、长江、下庄、赤坑、企岭和龙华山)与不产铀(九峰、扶溪、鲁溪和香草坪)花岗岩中黑云母成分特征数据来源:Chen et al., 2012; 胡欢等,2014;Zhang et al., 2018, 2021bFig.4 Chemical compositions of biotite in the U-bearing (Zhangjia, Douzhashan, Youdong, Changjiang, Xiazhuang, Chikeng, Qiling, and Longhuashan) and barren (Jiufeng, Fuxi, Luxi, and Xiangcaoping) granites from South ChinaData source: Chen et al., 2012; Hu et al., 2014; Zhang et al., 2018, 2021b

花岗岩中的副矿物如磷灰石、锆石和晶质铀矿也可以用于判别产铀与不产铀花岗岩。Zhangetal.(2021c)对诸广山产铀(油洞和长江)与不产铀(九峰和扶溪)岩体中磷灰石成分对比研究发现,相对于不产铀岩体,产铀岩体中磷灰石具有较高的Mn、Fe、Na和Y含量,较低的Sr、Eu/Eu*和(La/Yb)N。陈振宇等(2014)对华南主要产铀与不产铀花岗岩中锆石的U和Th含量进行统计,发现产铀岩体锆石的铀含量多在1000×10-6以上,不产铀岩体的一般低于1000×10-6,并且印支期产铀岩体(2340×10-6)>燕山期产铀岩体(1324×10-6)。例如印支期豆乍山花岗岩中锆石富铀,铀含量高达30827×10-6(Zhaoetal., 2014)。晶质铀矿是产铀花岗岩的标型矿物,其含量是评价花岗岩铀成矿潜力的有效工具(Friedrich and Cuney, 1989;张成江,1990)。张成江(1990)对贵东产铀与不产铀花岗岩中晶质铀矿对比研究发现,贫钍晶质铀矿的含量高是产铀花岗岩的基本特征,晶质铀矿的强烈溶蚀现象是铀活化转移的直接证据。诸广山印支期产铀花岗岩(油洞和龙华山)中晶质铀矿具有较低的ThO2(0.9%~4.0%)、Y2O3(0.04%~0.27%)和REE2O3(0.1%~1.0%)含量,以及较高的UO2(89.9%~95.8%),而燕山期长江和九峰岩体中晶质铀矿具有较高的ThO2(4.4%~7.6%)、Y2O3(0.23%~2.05%)和REE2O3(0.7%~5.1%)含量,以及较低的UO2(78.0%~89.2%),指示印支期花岗岩是更有利的铀源岩(Zhangetal., 2021a)。通常,晶质铀矿的化学年龄与其寄主花岗岩中锆石U-Pb年龄具有较好的一致性(张龙等,2016a, b, 2018;Zhangetal., 2021a)。龙华山、油洞、长江和九峰岩体中晶质铀矿的化学年龄分别为223±3Ma、222±2Ma、157±1Ma和161±2Ma(Zhangetal., 2021a),与锆石U-Pb年龄在误差范围内一致,表明晶质铀矿为岩浆结晶。花岗岩中晶质铀矿的丰度和成分特征是判别产铀与不产铀花岗岩的重要标志。

3 华南花岗岩型铀矿床成矿作用

3.1 成矿时代

本文对华南主要花岗岩型铀矿床的成矿年龄进行了统计(图5),虽然华南花岗岩型铀矿床的成矿时代出现几个峰值:~160Ma、~140Ma、~115Ma、105~100Ma、90~80Ma、75~65Ma、55~50Ma,但铀成矿年龄主要集中在110~50Ma。江西摩天岭地区的达亮铀矿床形成于401~360Ma(徐争启等,2019),这是目前已知最古老的花岗岩型铀矿床成矿年龄。

图5 华南主要花岗岩型铀矿床成矿年龄统计图数据来源:郑永飞等,1986,1995;闵茂中等,1987;朱杰辰等,1992;刘埃平和金景福,1994;陈跃辉等,1997;Min et al., 1999;王明太等,1999;胡宝群等,2003;吴烈勤等,2003;Zhao et al., 2004;朱捌等,2006;方适宜等,2007;Hu et al., 2008;石少华等,2010;杨尚海,2011;邹东风等,2011;Luo et al., 2015, 2017;钟福军等,2017,2019;黄宝春和肖振华,2019;徐争启等,2019;Zhang et al., 2020;张伟盟等,2019;郭春影等,2020;赖静等,2020;李杰等,2021Fig.5 Histograms showing the ages of uranium mineralization of granite-related uranium deposits in South ChinaData source: Zheng et al., 1986, 1995; Min et al., 1987, 1999; Zhu et al., 1992, 2006; Liu and Jin, 1994; Chen et al., 1997; Wang et al., 1999; Hu et al., 2003; Wu et al., 2003; Zhao et al., 2004; Fang et al., 2007; Hu et al., 2008; Shi et al., 2010; Yang, 2011; Zou et al., 2011; Luo et al., 2015; 2017; Zhong et al., 2017, 2019; Huang and Xiao, 2019; Xu et al., 2019; Zhang et al., 2019, 2020; Guo et al., 2020; Lai et al., 2020; Li et al., 2021

华南地区一些铀矿床形成于侏罗纪(175~145Ma),如粤北石土岭、竹山下和白水寨等铀矿床(胡宝群等,2003;吴烈勤等,2003;Bonnettietal., 2018)。胡宝群等(2003)认为竹山下矿床的成矿物质主要来源于下庄铀矿田形成于155~150Ma花岗岩的岩浆气液。朱捌等(2006)认为石土岭矿床的成矿流体主要由幔源流体组成。针对这些铀矿床,Bonnettietal.(2018)认为燕山早期花岗岩提供铀成矿所需的流体和热,而印支期花岗岩是主要的铀源。虽然这些铀矿床的成因尚有争议,但是不难看出岩浆期后热液对这些铀矿床的形成起到了重要作用。

形成于110~50Ma的花岗岩型铀矿床主要与华南白垩纪-古近纪岩石圈伸展作用有关。华南地区自中生代以来岩石圈伸展作用主要集中在145~135Ma、125~115Ma、110~100Ma、95~85Ma、75~70Ma和55~45Ma(李献华等,1997;Li, 2000;胡瑞忠等,2004;Huetal., 2008)。可以看出铀成矿年龄与华南岩石圈伸展作用期次相吻合。华南花岗岩型铀矿床的一个重要特征是一个矿床或矿田的铀成矿作用常常具有多期性。例如,仙石铀矿床中沥青铀矿的U-Pb年龄可分为三组:135±4Ma、113±2Ma和104±2Ma(Luoetal., 2015);棉花坑铀矿床的铀成矿年龄有五个峰期:~127Ma、~102Ma、~90Ma和~70Ma、~60Ma(张国全,2008;Bonnettietal., 2018;张龙等,2018;钟福军等,2019);沙子江铀矿床具有两期铀成矿作用~104.4Ma和53±6.4Ma(石少华等,2010)。一个铀矿床成矿时代的多期性可能与华南岩石圈伸展作用的多阶段性有关,其形成可能是多期次热液叠加的结果。8411铀矿床的成矿年龄为114±2Ma(郑永飞等,1995),该矿床为岩浆期后热液成因,成矿物质主要来源于石英正长岩岩浆(张祖还和闵茂中,1985)。Luoetal.(2017)利用SIMS沥青铀矿U-Pb定年获得获得孟公界铀矿床的成矿时代为1.9±0.7Ma,这是目前已知最年轻的花岗岩型铀矿成矿年龄,该期铀矿化可能与第四纪火山活动有关。

3.2 成矿物质来源

华南花岗岩型铀矿床的产铀花岗岩按照成因可分为同熔型和改造型两种类型(张祖还和章邦桐,1991)。前者主要分布在安徽安庐石英正长岩带,该地区产有8411和大龙山等多个铀矿床(点)。这些铀矿床被认为是岩浆期后热液成因,成矿物质主要来源于石英正长岩岩浆,部分来源于围岩(闵茂中,1982;张祖还和闵茂中,1985;张祖还和章邦桐,1991;朱杰辰等,1992;郑永飞等,1995;Zhaoetal., 2004)。贵东地区形成于侏罗纪(175~145Ma)的石土岭、竹山下和白水寨等铀矿床,成矿过程中有岩浆水的参与,但是它们的成矿物质来源尚存在争议,可能来源于燕山早期花岗岩岩浆气液(胡宝群等,2003),亦或萃取自印支期花岗岩(朱捌等,2006;Bonnettietal., 2018)。湖南金鸡岭地区383铀矿床的成矿物质铀主要来自与金鸡岭岩体和螃蟹木岩体有关的岩浆剩余热液(张祖还,1986)。

华南大多数花岗岩型铀矿床的产铀花岗岩是改造型,铀成矿时代主要集中在白垩纪-古近纪,成岩成矿时差较大,通常大于40Myr(沈渭洲等,1988;张祖还和章邦桐,1991;胡瑞忠等,2004;Huetal., 2008;Chietal., 2020)。广西摩天岭地区徐村铀矿床形成于47Ma(徐争启等,2019),与成矿花岗岩成岩年龄相差至少700Myr。因此,白垩纪-古近纪花岗岩型铀矿床的成矿物质不是来源于产铀花岗岩分异的岩浆热液,而是萃取自富铀地质体(富铀花岗岩和地层等)。

从空间上看,花岗岩型铀矿床主要分布在华夏地块, 而扬子板块相对较少(图1)。这可能是由于相对于扬子陆块,华夏陆块的陆源碎屑岩具有较高的成熟度和U、Th含量(Wangetal., 2020)。研究表明华南产铀花岗岩的源区主要为具有古元古代模式年龄的地壳沉积物质,并且源区主要为富黏土的泥质沉积岩(凌洪飞等,2004, 2005;Zhaoetal., 2011, 2016;Chenetal., 2012;Zhangetal., 2018)。因此,富铀基底地层和花岗岩是华南花岗岩型铀矿床形成的先决条件。富铀花岗岩往往被认为是形成华南花岗岩型铀矿床的主要铀源(陈培荣,2004;凌洪飞,2011;Bonnettietal., 2018)。这些花岗岩中的铀主要以晶质铀矿形式存在(张成江,1996;Bonnettietal., 2018;Zhangetal., 2021a),晶质铀矿蚀变与溶解是花岗岩中铀释放的主要方式。通常,当铀含量高到足以超过其它含铀矿物的替代能力时,花岗岩中的晶质铀矿才会发生结晶(Cuney and Friedrich, 1987)。因此,微量元素的相对丰度(或元素比值如Th/U和REE/U)是决定哪种含铀副矿物从岩浆中结晶的重要因素(Cuney and Friedrich, 1987;Casillasetal., 1995)。华南产铀花岗岩的U含量高(10×10-6~30×10-6)、Th/U比值(一般小于3)和REE/U比值低(图3e),这些特征都是晶质铀矿结晶的有利条件。Zhangetal.(2021a)对诸广山地区龙华山、油洞、长江和九峰岩体中的晶质铀矿研究发现,三叠纪龙华山和油洞岩体中晶质铀矿具有较低的ThO2含量,并提出三叠纪过铝质浅色花岗岩是更有利的铀源岩。晶质铀矿在蚀变过程中,Si和Ca等元素进入其结构,铀被释放出,富铀微细脉和元素面扫描图像为铀活化提供了直接证据(图6)。

图6 诸广山长江岩体中蚀变晶质铀矿背散射及元素面扫描图像(据Zhang et al., 2021a)矿物缩写:Chl-绿泥石;Qz-石英Fig.6 The BSE images and elemental maps of altered uraninite in the Changjiang granite from the Zhuguangshan batholith (after Zhang et al., 2021a)Mineral abbreviations: Chl-chlorite; Qz-quartz

3.3 成矿流体来源与演化

根据成矿流体H-O同位素组成,华南花岗岩型铀矿床的成矿流体来源可以分成两类:(1)以岩浆水为主,以8411和大龙山铀矿床为代表。8411铀矿床成矿早期、成矿期和成矿后期热液的δ18OH2O值分别为5.7‰~8.3‰、1.8‰~5.5‰和-7.6‰~1.2‰(沈渭洲等,1988)。因此,8411铀矿床成矿早期的成矿溶液主要是黄梅尖岩体岩浆分异的岩浆水,在成矿过程中有大气降水的加入并且数量不断增加(沈渭洲等,1988)。石土岭铀矿床的δ18OH2O和δ18DH2O值分别为2.0‰~8.1‰和-63‰~-51‰,表明其成矿流体主要由岩浆水(可能是幔源流体)组成(朱捌等,2006)。Bonnettietal.(2018)认为形成粤北贵东地区侏罗纪(175~145 Ma)铀矿床的成矿热液可能主要来源于燕山早期花岗岩岩浆。这类铀矿床通常具有较高的成矿温度(一般>300℃)。8411铀矿床矿前期热液温度为300~350℃(张祖还和闵茂中,1985);石土岭铀矿床的成矿温度为290~338℃(倪师军,1987)。这些有岩浆热液参与的铀矿床通常会出现高温矿物组合如电气石、绿帘石和白云母(张祖还和闵茂中,1985;胡宝群等,2003;Bonnettietal., 2018)。此外,这些矿床中的沥青铀矿含有较高Th含量,例如白水寨铀矿床中沥青铀矿的Th含量为264×10-6~568×10-6(Bonnettietal., 2018),指示铀矿化形成于较高温度环境(Cuney and Kyser, 2008)。(2)以大气降水为主:以棉花坑、澜河、黄峰岭和希望等铀矿床为代表。虽然这些铀矿床成矿流体的δ18OH2O和δ18DH2O值主要位于大气降水线与岩浆水和变质水之间的区域(图7a),但是成矿流体被认为主要来源于大气降水(沈渭洲等,1988;Minetal., 1999;Zhangetal., 2019)。成矿流体δ18OH2O值的升高可能是由温度升高条件下大气降水与周围岩石之间的氧同位素交换反应引起的(沈渭洲等,1988)。粤北贵东地区产有一些“交点式”铀矿床,如希望、大帽峰、下庄和仙石,这些铀矿床的成矿流体可能有地幔流体的加入(邓平等,2003b;王正其等,2010)。达亮铀矿床的形成与区域变质作用有关,成矿流体可能有变质水的加入(张祖还和章邦桐,1991)。Zhangetal.(2020)认为红层盆地的卤水是花岗岩型铀矿床成矿流体的重要来源,该卤水具有较强的氧化性,可以将富铀岩石中的铀氧化成U6+,从而促使其活化迁移。第二类铀矿床的成矿温度和盐度分别集中在120~260℃和1%~10% NaCleqv(张祖还和章邦桐,1991;Chietal., 2020),矿物组合主要是微晶石英、方解石、萤石和黄铁矿。

图7 华南主要花岗岩型铀矿床的成矿流体H-O同位素(a)及方解石碳同位素组成(b)(a)的数据来源:沈渭洲等,1988;刘金辉,1997;Min et al., 1999;邓平等,2003b;朱捌等,2006;方适宜等,2009;Zhang et al., 2019.(b)包括的铀矿床有:棉花坑、仙石、下庄、希望、新桥、寨下、仙人嶂、石角围、3701、大布、374、沙子江、羊角脑、黄峰岭; 数据来源:沈渭洲等,1988;Min et al., 1999;邓平等,2003b;商朋强等,2006;朱捌等,2006;张国全,2008;石少华等,2011;潘春蓉,2017;Zhang et al., 2019Fig.7 C-H-O isotopic compositions of fluids (a) and calcite (b) from the main granite-related uranium deposits in South China(a) oxygen and hydrogen isotopic compositions of fluids from main granite-related uranium deposits in South China. Data source: Shen et al., 1988; Liu, 1997; Min et al., 1999; Deng et al., 2003b; Zhu et al., 2006; Fang et al., 2009; Zhang et al., 2019. (b) hstogram of carbon isotopic compositions of calcite from main granite-related uranium deposits (including Mianhuakeng, Xianshi, Xiazhuang, Xiwang, Xinqiao, Zhaixia, Xianrenzhang, Shijiaowei, 3701, Dabu, 374, Shazijiang, Yangjiaonao, Huangfengling) in South China. Data source: Shen et al., 1988; Min et al., 1999; Deng et al., 2003b; Shang et al., 2006; Zhu et al., 2006; Zhang, 2008; Shi et al., 2011; Pan, 2017; Zhang et al., 2019

本文对华南14个典型花岗岩型铀矿床的89件方解石碳同位素数据进行了统计(图7b)。华南花岗岩型铀矿床中方解石的δ13C值集中在-10‰~-3‰之间,指示成矿流体中的CO2主要来源于地幔(胡瑞忠等,2004;商朋强等,2006;Huetal., 2008;石少华等,2011)。例如,桂北沙子江铀矿床中方解石的δ13C值集中在-9‰~-5‰,表明CO2主要来源地幔,混有少量有机和沉积碳酸盐物质(石少华等,2011)。3701铀矿床中方解石的δ13C值为-1.53‰~-0.83‰,相似于含矿石灰岩的δ13C值(沈渭洲等,1988)。Wangetal.(2015)认为粤北下庄铀矿田辉绿岩的侵位年龄和铀成矿年龄相差至少50Myr,因此矿化剂CO2不是辉绿岩脉侵入所带来的,北北东向断裂系统中当前活跃的温泉可能是富CO2热液流体的来源。孟公界铀矿床成矿年龄为~2Ma,其富CO2成矿流体可能来源于同时期的火山岩岩浆(Luoetal., 2017)。Zhangetal.(2019)认为诸广南铀矿田成矿流体主要是大气降水来源,富U、CO2流体的形成是大气降水与白垩纪-古近纪盆地中的沉积物相互作用的结果。萤石在华南花岗岩型铀矿床也比较常见,萤石中的氟可能主要来源于赋矿花岗岩(张龙等,2017;Zhangetal., 2019)。诸广山地区产铀花岗岩中黑云母的氟含量(平均为1.53%)明显高于不产铀花岗岩(平均为0.56%)(Zhangetal., 2018)。Zhangetal.(2021b)利用黑云母成分估算了苗儿山地区产铀花岗岩岩浆的氟含量,产铀的豆乍山岩体的岩浆氟含量(平均为568×10-6)明显高于不产铀的香草坪岩体(平均为83×10-6)。

3.4 成矿模型

华南花岗岩型铀矿床按照成因可分成以下两个亚类:(1)岩浆期后热液成因铀矿床,以8411、石土岭和竹山下铀矿床为代表。8411铀矿床的成矿岩体是同熔型石英正长岩,成岩成矿时差小(小于15Ma),成矿物质铀主要来源于石英正长岩岩浆(闵茂中,1982;张祖还和闵茂中,1985)。粤北下庄铀矿田的175~145Ma铀成矿作用(包括石土岭、竹山下、白水寨等铀矿床)属于岩浆期后热液成因(胡宝群等,2003;吴烈勤等,2003),成矿流体主要来源于侏罗纪花岗岩岩浆(图8a)。383铀矿床的成矿物质铀主要来源于花岗岩浆期后热液(张祖还,1986)。(2)后生热液成因铀矿床,华南大多数花岗岩型铀矿床属于该成因类型,以棉花坑、沙子江、鹿井和希望铀矿床为代表。这类铀矿床的成岩成矿时差通常大于40Myr,其形成一般与华南白垩纪-古近纪岩石圈伸展作用及其形成的断陷盆地,以及幔源基性岩浆活动有密切关系(图8b)。成矿物质铀主要来源于富铀岩石(如富铀花岗岩和地层)。铀成矿年龄与岩石圈伸展作用时代的峰期具有较好一致性。岩石圈伸展作用及其相关的基性岩浆活动促使流体循环,幔源∑CO2上升,提供铀成矿必不可少的矿化剂,从而导致铀从富铀岩石中萃取,最终由于物理化学条件变化和CO2去气导致铀在不同岩性的接触带附近以及断裂构造带等有利场所中沉淀下来(杜乐天等,1982;邓平等,2003a;胡瑞忠等,2004;Huetal., 2008;Chietal., 2020)。达亮矿床形成于401~360Ma,虽然也是后生热液成因,但是其形成是摩天岭地区加里东期变质作用及构造活动共同作用的结果(徐争启等,2019)。

图8 华南二期花岗岩型铀矿床成矿模型示意图(a)下庄铀矿田侏罗纪(175~145Ma)岩浆期后热液成因花岗岩型铀矿床成矿模型示意图(据Bonnetti et al., 2018);(b)华南白垩纪-古近纪(110~50Ma)后生热液成因花岗岩型铀矿床一般成矿模型示意图(据Chi et al., 2020)Fig.8 Sketch models of post-magmatic hydrothermal granite-related uranium deposits in South China at two different stages(a) the mineralization model of post-magmatic hydrothermal granite-related uranium deposits formed at the Jurassic (175~145Ma) in the Xiazhuang uranium ore field (after Bonnetti et al., 2018); (b) a generalized mineralization model showing the common controllingfactors and processes related to Cretaceous- Paleogene(110~50Ma) epigenetic granite-related uranium deposits in South China (after Chi et al., 2020)

4 研究展望

4.1 花岗岩中铀活化机制和铀成矿时代研究

目前大多数研究认为形成华南花岗岩型铀矿床的成矿物质铀主要来源于富铀花岗岩,但是铀从花岗岩中活化迁移机制尚存在争议。目前主要有以下三种观点:(1)铀源主要来源于被风化并剥蚀掉的那部分母岩,不是来源于热液流体对现存母岩的交代(王志成等,2002);(2)铀主要来源于断陷盆地中碎屑物质与大气降水的相互作用(Zhangetal., 2019);(3)岩石圈伸展导致幔源矿化剂CO2加入大气降水,流体被加热、深部循环萃取富铀岩石中的铀(Huetal., 2008)。除了晶质铀矿,有些产铀花岗岩中还有钍石、独居石和褐帘石等含铀矿物,那么不同矿物中铀的活化机制是否存在差异?

华南大多数花岗岩型铀矿床形成于白垩纪-古近纪岩石圈伸展的动力学背景。由于岩石圈伸展的多阶段性可能会导致一个铀矿床的形成是多期热液事件叠加的结果,这对精确厘定铀成矿时代带来挑战。朱捌等(2006)获得石土岭铀矿床沥青铀矿的U-Pb年龄为135Ma,与该区域的一辉绿岩脉侵位年龄接近,并结合C-Sr-Pb同位素认为成矿流体主要由幔源流体组成。Bonnettietal.(2018)获得石土岭铀矿床沥青铀矿U-Pb年龄为162±27Ma,与区域燕山早期花岗岩的成岩年龄接近,认为成矿流体主要来源于燕山早期花岗岩岩浆分异的岩浆热液。棉花坑铀矿床沥青铀矿更是出现~127Ma、~102Ma、~90Ma和~70Ma、~60Ma多组年龄。详细的岩相学观察加合适定年方法的选择是准确厘定铀成矿时代的保证。正确理解上述问题对构建华南花岗岩型铀矿床成矿模型具有重要意义。

4.2 侏罗纪(175~145Ma)花岗岩型铀矿床以及铀钨多金属的成因研究

华南花岗岩型铀矿床主要形成于白垩纪-古近纪(110~50Ma),而在粤北下庄铀矿田存在一些形成于侏罗纪(175~145Ma)的花岗岩型铀矿床,如石土岭、竹山下和白水寨等铀矿床。目前大多数研究集中在形成于白垩纪-古近纪(110~50Ma)的花岗岩型铀矿床,而形成于侏罗纪的花岗岩型铀矿床成因研究相对薄弱。另外,加强粤北油洞地区长江1号铀矿科学深钻研究,将有助于揭示花岗岩型铀矿床的深部成矿环境与成矿规律(童俊涛等,2021)。在华南地区,存在一些铀钨多金属共生的矿床(点),例如竹山下铀矿床(胡宝群等,2003)和广西苗儿山地区(庞玉蕙,1997)。因此,加强下庄铀矿田侏罗纪(175~145Ma)花岗岩型铀矿床、铀钨多金属矿化、以及长江1号铀矿科学深钻研究,将有助于丰富和完善华南花岗岩型铀矿成矿理论。

5 结语

(1)华南花岗岩型铀矿床主要分布在华夏地块,以桃山-诸广铀成矿带最为重要,矿床以中小型(300~3000t U)和中低品位(0.05%~0.2% U)为主。

(2)产铀花岗岩主要形成于三叠纪(240~205Ma)和侏罗纪(165~150Ma)两个时期,属于S型花岗岩。三叠纪过铝质淡色花岗岩是有利的铀源岩,其中铀主要赋存于晶质铀矿。

(3)华南大多数花岗岩型铀矿床形成于白垩纪-古近纪(110~50Ma),其形成主要与区域白垩纪-古近纪岩石圈伸展作用和幔源基性岩浆活动有关,成矿流体以大气降水为主,成矿温度集中在120~260°C、盐度一般小于10% NaCleqv,铀在流体中主要以铀酰碳酸络合物和铀酰氟化物形式迁移,物理化学条件变化和CO2去气导致铀在有利部位沉淀。

(4)本文指出应加强花岗岩中铀活化机制、铀成矿时代、以及下庄铀矿田侏罗纪(175~145Ma)铀成矿作用研究。

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