绿岩带型泰山蛇纹石质玉石地球化学特征及其成因指示

杨 炯, 张跃峰, 丘志力, 3*, 贾东亮, 郑昕雨

绿岩带型泰山蛇纹石质玉石地球化学特征及其成因指示

杨 炯1, 2, 张跃峰1, 丘志力1, 3*, 贾东亮4, 郑昕雨1

(1.中山大学 地球科学与工程学院, 广东省地球动力作用与地质灾害重点实验室, 广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室, 广东 广州 510275; 2.泰山学院 旅游学院, 山东 泰安 271000; 3.桂林理工大学 地球科学学院, 广西隐伏金属矿产勘查重点实验室, 广西 桂林 541006; 4.泰安市自然资源和规划局, 山东 泰安 271000)

蛇纹石化与壳幔演化乃至地球上生命的起源过程密切相关。泰山蛇纹石质玉石产于华北克拉通鲁西雁翎关绿岩带内, 是绿岩带型蛇纹石质玉石的典型代表, 玉料可分为泰山墨玉、泰山碧玉和泰山翠斑玉(泰山花斑玉)三大类。虽然前人对泰山超基性岩型蛇纹石质玉石进行过研究, 但对其玉石地球化学特征及其成因研究仍然薄弱。本文利用偏光显微镜、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线荧光光谱(XRF)、电感耦合等离子质谱(ICP-MS)等分析测试手段, 对泰山玉进行了分析。结果显示, 泰山墨玉主要矿物组成为叶蛇纹石和利蛇纹石, 而泰山碧玉和翠斑玉主要矿物均为叶蛇纹石; 三类玉料均富集Cr、Co、Ni等相容元素; 与其他产地蛇纹石玉相比, 泰山蛇纹石玉更富Ni而贫Cr; Cr/Ni和Ni/Co值变化范围分别为0.25～0.42、27.43～42.77; 亏损部分大离子亲石元素(如Rb、Sr、Ba)和高场强元素(Nb、Ta、Zr、Hf)。玉石具有稀土元素总量低(ΣREE=0.57～3.02 μg/g), 轻重稀土元素分异不明显, Eu负异常较为明显(δEu=0.18～0.45)等特征。早期形成的泰山墨玉主量元素更加贫Si、富Mg、Fe, 泰山碧玉和翠斑玉则相对富Si和富集U、Pb等亲流体元素。结合野外产状特点, 可以认为, ①泰山玉原岩为华北克拉通新太古代鲁西绿岩带上残余亏损地幔部分熔融产生的超基性火山岩, 其原岩具有岛弧火山岩的某些特征; ②低Cr含量和Cr/Ni值, 低稀土元素总量、轻重稀土元素分馏不明显等是绿岩带型泰山蛇纹石质玉石重要特征; ③泰山碧玉和翠斑玉的成玉过程可能受到后期热液流体的叠加改造。

绿岩带; 蛇纹石玉; 地球化学; 成因; 泰山

0 前 言

蛇纹石化广泛发生于各种构造环境, 如深海海底、扩张洋中脊、俯冲带等。深部大规模蛇纹石脱水对岛弧形成、地球早期生命起源、洋底磁异常产生、俯冲带流体演化、俯冲带中源地震发生等均有重要影响(谢鸿森等, 2000; Mével, 2003; 余日东和金振民, 2006; 汪小妹等, 2010; Evans et al., 2013; Guillot and Hattori, 2013; Hirth and Guillot, 2013; McCollom and Seewald, 2013; 黄瑞芳等, 2013; 丁兴等, 2016及文内文献)。蛇纹石质玉石形成和大规模蛇纹石化有关, 且大部分与蛇绿岩套建造超镁铁质岩的蛇纹石化有关, 如祁连造山带的鸳鸯玉、酒泉玉等。山东泰山玉赋存在华北克拉通鲁西新太古代绿岩带内, 形成的大地构造环境与蛇绿岩套型建造有所不同(张跃峰等, 2015)。与蛇纹石质玉石关系非常密切的蛇绿岩带和绿岩带中基性、超基性岩的特性存在差异(郑新华和白文吉, 1988), 超基性岩蚀变的蛇纹石质玉石可进一步分为蛇绿岩套型和绿岩带型。加强对蛇纹石质玉石成玉过程、成因及地球化学特征研究, 对深化大规模蛇纹石化的认识具有重要科学意义。

蛇纹石质玉石是中国古代最早使用的玉石之一, 新石器时期黑龙江小南山(距今9000年)、北方红山文化、南方良渚文化均出土过大量的蛇纹石质玉石制品(吕军, 2003; 刘志勇等, 2008; 干福熹等, 2011; 岳超龙和朱剑, 2017)。初步研究显示, 现今山东、河北和安徽一带距今5500年前的大汶口文化的蛇纹石质玉器部分可能来自泰山玉矿(王强, 2008; 杨炯等, 2013, 2020)。近年来, 泰山玉凭借良好质地及其所蕴含的深厚泰山文化底蕴, 受到市场青睐, 获得深度开发(程佑法等, 2014; 张琰, 2015)。因此, 加强对该玉石矿研究对于新石器时代晚期玉器溯源及现代玉矿开发均具有重要意义。

泰山玉矿发现于20世纪七八十年代, 蛇纹石质玉石产在华北克拉通雁翎关绿岩带上, 因产于山东泰山山麓而得名(张厚生和张希雨, 1989; 程佑法等, 2014)。前人对泰山玉的研究主要围绕泰山玉的分类, 宝石学特征、工艺性能及其开发等方面, 只有个别研究者对泰山玉基本地质特征进行过描述和分析, 对这类绿岩带型玉石成矿的地球化学特征及其成因研究仍然非常薄弱(程佑法等, 2011; 贾东亮和高宗军, 2013)。

本文在多次野外调研基础上, 采用多种分析测试手段, 对位于华北克拉通鲁西绿岩带上的蛇纹石质泰山玉矿的墨玉、碧玉和翠斑玉等三个典型系列的代表性样品进行矿物组成、结构构造及地球化学特征的分析, 并根据野外产状特征及玉料的地球化学特征, 重点探讨了泰山绿岩带型蛇纹石质玉石原岩性质、不同类型玉料特征差异及其成因指示。

1 区域地质概况

泰山玉矿区位于华北克拉通新太古代鲁西雁翎关绿岩带上, 绿岩带位于沂沭断裂带西侧鲁西隆起区中部。作为国内保存较好、发育完整的典型新太古代绿岩带地区之一, 该绿岩带与国外标准绿岩带序列相似, 为一套较典型的绿岩岩石组合(徐惠芬, 1992), 区域内还保留了科马提岩结构特征以及喷发/喷溢的基性低钾拉斑玄武岩、基性火山凝灰岩(程裕琪和徐惠芬, 1991; 曹国权, 1995)。

泰山玉矿区位于泰安市城区西北约10 km处, 区内出露地层除第四系外, 主要为新太古界泰山岩群雁翎关岩组(图1)。雁翎关岩组岩性以角闪片岩、斜长角闪岩夹黑云变粒岩、滑石片岩、阳起透闪石岩为主(李宗成等, 2012)。区内构造岩浆作用强烈, 以韧性剪切带和断裂构造为主, 发育多期次面理构造(图2); 岩浆活动规模不大, 但新太古代、古元古代、中元古代均有岩浆活动, 形成的岩石类型比较复杂, 主要包括蛇纹岩脉、绿泥透闪阳起石岩脉、长英质脉、辉绿岩脉和石英脉(张厚生和张希雨, 1989; 李宗成等, 2012)。

矿区内共发现大小不等的玉矿体7个, 矿体呈脉状和透镜状产出, 总体走向320°, 倾向SW, 倾角60°～77°。受后期构造应力的影响, 矿体内节理较为发育。

2 样品来源与测试方法

2.1 样品来源及基本特征

2.2 研究方法

将样品磨制成薄片, 在偏光显微镜下对样品的矿物组成、结构构造等特征进行观察。

选取典型代表性样品(图3), 粉碎、研磨至200目后, 取少量粉末分别利用X射线粉末衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线荧光光谱分析仪(XRF)、电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对其矿物组成、主量及微量元素进行测试分析。

X射线粉末衍射(XRD)分析在中山大学测试中心进行, 实验采用日本理学电机公司生产的D/Max-ⅢA型X射线(粉末)衍射仪。测试条件: Cu靶, 电压40 kV, 电流40 mA, 扫描范围2为5°～70°, 步长2为0.02°, 扫描速度为4°/min。傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析在中山大学测试中心德国Bruker EQUINOX55型傅里叶变换红外光谱仪上完成, 采用KBr压片法, 光谱分辨率4 cm−1, 测试范围4000～ 400 cm−1, 扫描次数32次。X射线荧光光谱(XRF)分析在澳实(广州)矿物实验室进行, 采用ME-XRF06分析方法(试样煅烧后加入Li2B4O7-LiBO2熔剂, 充分混合后, 于1000 ℃熔融, 倒出后形成扁平玻璃片, 再用X荧光光谱仪分析), 仪器型号为PANalytical AXIOS, 检出限为0.01%。电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析在中国科学院广州地球化学研究所进行, 仪器为美国Perkin Elmer公司生产的Elan6000型电感耦合等离子体质谱仪, 大部分元素分析精度优于3%, 具体测试流程同文献见Li (1997)和Yang et al. (2012)。

图1 泰山玉矿区地质简图(据翟明国, 2010, 2011; 李宗成等, 2012修改)

(a) 泰山玉矿, 蛇纹石矿体和新太古代围岩构造接触示意图; (b) 泰山玉主要矿体(MJOB), 中间夹杂新太古代围岩, 具有扭压性断层接触关系; 矿体被后期辉绿岩(Dia)切穿; (c) 后期辉绿岩(Dia)脉切穿矿区新太古代围岩(SR); (d) 碧玉脉体(TSG)切穿墨玉(TSD); (e) 细脉状的碧玉(TSG)切穿花斑玉(TSP); (f) 后期的纤蛇纹石(石棉, 白色部分)切穿碧玉(TSG)。

(a)、(b) 泰山碧玉; (c)、(d) 泰山翠斑玉; (e)、(f) 泰山墨玉。

3 实验结果及分析

3.1 玉石的矿物组成及结构观察

偏光显微镜下显示, 泰山玉主要矿物为蛇纹石, 具纤维定向结构、纤维交织结构、针状柱状变晶结构和鳞片变晶结构, 含有少量磁铁矿、黄铁矿、绿泥石、滑石、碳酸盐矿物和水镁石等矿物, 与前人的研究结果一致(张厚生和张希雨, 1989; 李宗成等, 2012; 侯旭, 2012)。

蛇纹石矿物在单偏光下无色, 正低突起, 正交偏光下干涉色为Ⅰ级灰白, 部分可达Ⅰ级黄, 近平行消光(图4)。不同类型的泰山玉中蛇纹石含量不同, 其中碧玉蛇纹石含量最高, 可达95%以上; 墨玉蛇纹石含量一般在85%～90%之间; 翠斑玉中蛇纹石含量在70%～90%之间。根据蛇纹石的结晶形态, 泰山玉结构可划分为纤维定向结构(图4a)、束状结构(图4b)、纤维交织结构(图4c)和叶片状变晶结构(图4d)。按蛇纹石晶粒大小可划分为两类, 一类较粗大, 粒度大致为0.2～1.2 mm, 细粒‒中粒结构, 呈叶片状或针柱状; 另一类为隐晶质结构, 低倍镜下无法明确分辨单晶体, 粒度<0.005 mm, 呈细小纤维状; 前者边缘常见被后者交代(图4d), 表现出泰山玉具有多期次成矿的特征。此外, 斑状变晶结构(图4d)、鳞片变晶结构和交代残余结构(图4h)在泰山玉中也较常见。

不同类型泰山玉中杂质矿物含量变化较大, 碧玉中杂质矿物仅占不到5%, 墨玉中为10%～15%, 翠斑玉中最高可达30%。其中磁铁矿在墨玉中含量较高, 约为5%～10%, 呈点状、团块状、浸染状分布(图4e)。黄铁矿含量较少(但也有部分碧玉含较多黄铁矿, 局部可达15%以上, 被称为金星玉), 在反射光下呈黄铜色, 金属光泽(图4f), 以不规则粒状为主。绿泥石呈片状, 具天蓝色异常干涉色。滑石呈细小鳞片状, 零星分布于蛇纹石集合体中。碳酸盐矿物在墨玉中含量较高, 呈斑块状、脉状分布, 粒度较细小, 它形为主, 正中凸起, 闪突起明显, 高级白干涉色(图4g)。水镁石呈叶片状, 一级黄干涉色, 可观察到红褐色异常干涉色, 平行消光, 完全解理(图4h), 在碧玉和翠斑玉中含量较少, 而在墨玉中含量相对较多。

(a) 蛇纹石的纤维定向结构(正交偏光); (b) 蛇纹石的束状结构(正交偏光); (c) 蛇纹石的纤维交织结构(正交偏光); (d) 蛇纹石的叶片变晶结构呈变斑晶形式, 其边缘被细小的蛇纹石交代, 呈蛇纹石多期性特征(正交偏光); (e) 浸染状磁铁矿(单偏光); (f) 黄铁矿(反射光); (g) 碳酸盐矿物(正交偏光); (h) 蛇纹石的鳞片变晶结构和水镁石交代残余结构(正交偏光)。矿物代号: Srp. 蛇纹石; Mag. 磁铁矿; Py. 黄铁矿; Brc. 水镁石; Cbn. 碳酸盐矿物(方解石/白云石/菱镁矿)。

3.2 X射线粉晶衍射分析(XRD)

X射线衍射分析(XRD)显示, 不同泰山玉样品的衍射峰位置和强度总体一致, 均具有7.30×10−10m、3.62×10−10m蛇纹石族矿物特征衍射峰(图5), 样品谱峰尖锐, 表明泰山玉结晶程度较高(刘刚和苏山立, 1986; 江绍英, 1987)。泰山碧玉和翠斑玉样品具叶蛇纹石特征谱峰: 2.53×10−10m中强峰和1.56×10−10m、1.54×10−10m弱双峰。泰山墨玉样品中, TSY1208衍射峰与叶蛇纹石一致; TSY1209具有利蛇纹石特征谱峰: 2.49×10−10m中强峰和1.54×10−10m、1.50×10−10m弱双峰; SZT008则同时具有叶蛇纹石和利蛇纹石谱峰特征(Wang et al., 2012), 指示泰山墨玉分别由叶蛇纹石和利蛇纹石两种矿物组成。除蛇纹石外, 墨玉中还含有一定量的绿泥石、水镁石、磁铁矿和白云石, 与薄片显微观察结果一致。

3.3 红外光谱分析(FTIR)

红外光谱分析结果显示, 泰山碧玉和翠斑玉样品红外光谱特征一致, 表现为: 3673 cm−1附近有一强而尖锐的吸收谱带, 1204 cm−1附近弱吸收带, 1100～950 cm−1范围内只有1080 cm−1、990 cm−1两个强谱带, 700～400 cm−1范围内有622 cm−1、449 cm−1强吸收带和563 cm−1附近吸收尖带, 为叶蛇纹石红外光谱特征(图 6)。泰山墨玉样品中, TSY1208红外光谱特征与泰山碧玉、翠斑玉一致, 也是叶蛇纹石; 但TSY1209和 SZT008具有3690 cm−1吸收峰、1100～950 cm−1范围内的1086 cm−1、945 cm−1两强吸收峰、700～400 cm−1范围内有609 cm−1、441 cm−1等吸收峰, 与利蛇纹石红外光谱特征一致, 显示墨玉除了含叶蛇纹石之外, 还有利蛇纹石; 其中TSY1209样品中1485 cm−1、1425 cm−1、748 cm−1吸收峰指示菱镁矿的存在。另外, 样品TSY1208红外光谱中1445 cm−1、880 cm−1、727 cm−1吸收峰为白云石红外特征峰; 与X射线衍射(XRD)、镜下显微观察的结果一致。

图5 三类泰山玉典型样品的X射线衍射图

图6 三类泰山玉典型样品的红外光谱图

3.4 X射线荧光光谱分析(XRF)

采用X射线荧光光谱仪(XRF)对泰山玉典型样品进行了全岩主量元素分析, 具体的分析结果见表1。结果显示, 泰山碧玉和翠斑玉主量元素组成较为一致, 其中SiO2、MgO、TFe2O3含量分别为42.61%～43.80%、39.40%～40.96%、1.48%～3.38%, Mg#(Mg/(Mg+Fe))为0.96～0.98, 烧失量为12.05%～12.60%。除SiO2、MgO、TFe2O3外, 其他成分含量均很低, 平均含量不足1%, 与蛇纹石标准化学组成基本一致。泰山墨玉中SiO2、MgO、TFe2O3含量分别为34.74%～35.30%、42.13%～42.20%、6.09%～6.68%, Mg#为0.926～0.932, 与泰山碧玉和翠斑玉相比贫Si, 富Mg、Fe, 烧失量偏高, 为15.06%～15.55%, 结合薄片观察、XRD和FTIR分析结果(图6), 认为可能与墨玉中含有水镁石、菱镁矿等富Mg、Fe矿物有关。

3.5 电感耦合等离子体质谱分析(ICP-MS)

6个代表性样品ICP-MS分析测试结果见表2。

3.5.1 微量元素

泰山玉富集Cr、Co、Ni等相容元素, 含量分别为: 444～979 μg/g、41.3～116 μg/g、1768～2783 μg/g, 而Rb、Sr、Ba、Zr、Hf、Nb、Ta等不相容元素含量很低, 与幔源超基性原岩的特点一致。Nb/Ta值为12.54～15.67, 与亏损地幔(Nb/Ta=15.5)(Rudnick et al., 2000)较接近。原始地幔标准化微量元素蛛网图显示, 泰山玉中除U、Pb元素明显富集外, 绝大部分不相容元素均呈现出亏损, 其中Sr、Zr、Hf、Eu、Ti元素亏损较为明显(图7)。Pb为流体活性元素, 指示了流体活动带来的影响, U富集显示流体活动和氧化环境有关(汪小妹, 2010)。而亏损高场强元素Zr、Hf、Ti则与其原岩可能形成于岛弧环境有关, 与华北克拉通27～25亿年古老绿岩带特征一致(沈保丰等, 1997; 翟明国, 2010)。

表1 泰山玉典型样品的主量元素组成(%)

表2 泰山蛇纹石质玉石的微量、稀土元素含量(mg/g)

续表2:

图7 典型泰山玉原始地幔标准化微量元素蛛网图(原始地幔标准化值引自Sun and McDonough(1989))

3.5.2 稀土元素

稀土元素由于独特的地球化学性质, 其分馏情况能灵敏地反映岩石经历的地质‒地球化学作用过程, 对于原岩为不同来源或者经历不同地球化学过程的样品有良好示踪作用(陈德潜和陈刚, 1990)。泰山玉样品中稀土元素总量较低, ΣREE=0.57～3.02 μg/g,平均值为1.69 μg/g; 轻重稀土元素分异不明显(图8a), Eu具有明显负异常(δEu=0.18～0.45, 平均值为0.31), 与侯旭(2012)研究结果基本一致。

4 讨 论

4.1 泰山玉原岩的属性及其所属构造体系

新太古代是全球克拉通化陆壳形成、增生最重要时期, 而中太古代末‒新太古代(29～27亿年), 是华北克拉通大陆地壳的生长高峰期(翟明国, 2019)。前人勘查认为, 泰山玉矿为超基性岩浆变质矿床, 玉石赋存于蛇纹岩内, 蛇纹岩原岩建造为基性‒超基性火山岩, 夹有沉积碎屑岩, 并指出其成矿母岩为上地幔超基性岩浆经泰山期构造运动形成的二辉橄榄岩(李宗成等, 2012; 李宗成, 2018)。

Cr、Co、Ni为相容元素, 主要富集在幔源或者与地幔相关的岩石体系中。其中Cr、Ni为强相容元素, 两者地球化学行为有所差异, Cr可与Al形成类质同象替代, 在尖晶石、单斜辉石中具有较高的分配系数(Leeman, 1976), 主要赋存于这些矿物中; Ni则与Mg可形成类质同象替代, 主要赋存于橄榄石中。稀土元素的有效离子半径较大, 性质和大离子半径元素近似, 一般在壳源岩石中富集; 蛇纹石化过程中稀土元素几乎不活动(Scambelluri et al., 2001, 2004), 可反映原岩特征。因此, 可根据上述两类元素特征来探讨泰山玉原岩性质, 并推断其可能的构造体系。

鸳鸯玉数据引自葛云龙等, 2011; 岫玉数据引自王时麒等, 2007; 小寺沟玉数据引自范桂珍等, 2011; 球粒陨石值引自Sun and McDonough, 1989。

Binns et al. (1982)对西澳大利亚伊尔冈地块(Yilgarn Block)绿岩带中608个科马提岩(含纯橄岩)样品研究发现, Ni与MgO含量呈线性关系: MgO(无水)含量<25%时, Cr与MgO正相关关系; MgO(无水)含量>25%时, Cr与MgO呈负相关关系; MgO(无水)≈25%时, Cr含量达到最大值。Arndt et al. (2008)对全球所有主要绿岩带中科马提岩(含纯橄岩)化学组成进行研究, 发现同样的规律。这主要是在地幔部分熔融过程中, 尖晶石、单斜辉石先于橄榄石进入熔体(Mysen and Kushiro, 1977; Zhu, 2008), 当地幔熔融程度较高时, 尖晶石、单斜辉石等富Cr矿物消耗殆尽, 残余的橄榄石才进一步熔融。随着熔体中MgO含量增加, 即地幔部分熔融程度的增强, 残余地幔岩中Cr/Ni值会随之减小。泰山玉MgO(无水)含量为45.37%～48.60%, Cr/Ni值只有0.25～0.42, 远低于原始地幔Cr/Ni值(1.33; Lyubetskaya and Korenaga, 2007), 暗示了泰山玉原岩可能与原始地幔经历高度部分熔融后残余的超基性岩有关。

泰山玉中富集Cr、Co、Ni等相容元素, 而Rb、Sr、Ba、Zr、Hf、Nb、Ta等不相容元素含量很低, 与幔源超基性原岩的特征一致(图7), 且Cr、Co、Ni等相容元素含量比镁质碳酸盐岩接触交代变质成因的岫玉、小寺沟玉高出数十倍至百倍, 而与超基性岩变质成因的鸳鸯玉非常相似(王时麒等, 2007; 范桂珍等, 2011; 葛云龙等, 2011)(图8)。在稀土元素特征上, 泰山玉稀土元素总量很低, 平均值仅为1.68 μg/g, 球粒陨石标准化稀土元素配分曲线呈近水平分布, 以上特征均显示样品具幔源超基性岩特征, 暗示其原岩可能为超基性岩。球粒陨石标准化稀土元素配分模式显示, 泰山玉Eu亏损较为明显(图8a) (δEu=0.18～0.45, 平均值为0.31), 在原始地幔标准化微量元素蛛网图中Sr也呈现出明显负异常(图7)。地幔岩石中, 斜长石为易熔组分, 在地幔熔融过程中会先于辉石、橄榄石进入熔体。Eu、Sr常赋存于斜长石等含Ca矿物中, Eu2+、Sr2+与Ca2+具有相近的离子半径, 可与Ca进行类质同象替代, 当斜长石从体系中分离时, Eu、Sr也随Ca流失, 从而导致残余相中Eu、Sr的亏损(桑隆康和马昌前, 2012)。此外, 蛇纹石晶体结构中并不能容纳Ca, Ca在后期蛇纹石化过程中具有一定活性, 单斜辉石等含Ca矿物在蛇纹石化过程中分解(汪小妹等, 2010; 余星等, 2011), 因此, Ca、Eu等元素也可以在蛇纹石化过程中进入流体被带出, 同样会导致这些元素在蛇纹石质玉石中亏损, 因此, Eu亏损也不能完全排除蛇纹石化过程流体作用的影响。泰山玉主量元素中CaO小于0.47%, 部分样品中低于检测限(<0.01%), 远远低于地幔岩含量(3.55%; McDonough and Sun, 1995), 显示出比一般地幔岩更为亏损特征; Sr在蛇纹石化过程中容易在蛇纹岩中富集(Scambelluri et al., 2001, 2004; Lafay et al., 2013), 但本次研究样品的蛇纹石质玉石Sr明显亏损, 除了可能与蛇纹石化过程中Sr的流失有关外, 更可能与其原岩为亏损地幔或地幔残余相有关。

泰山玉主要位于新太古界泰山岩群2.6～2.7 Ga雁翎关岩组绿岩带内。锆石年代学研究表明, 雁翎关地区雁翎关岩组黑云角闪变粒岩岩浆锆石年龄为2.75 Ga, 切割雁翎关岩组的石英闪长岩(SY0311)锆石年龄为2.74 Ga(万渝生等, 2012), 显示泰山玉原岩的形成时间应该在该变质岩年龄之前。2.7～2.9 Ga为华北陆壳的巨量生长期, 约55%陆壳形成于这个时期(翟明国, 2010, 2011, 2019)。原始地幔经过部分熔融出易熔组分为陆壳生长提供了巨量的中基性成分, 原始地幔因而转化成亏损地幔, 泰山玉微量及稀土元素特征与这些残余地幔岩部分熔融产生的火山物质特征一致(张增奇, 1991)。结合华北克拉通, 特别是泰山附近大量新太古代TTG岩石形成年龄为2.7～2.5 Ga(杨恩秀等, 2008; 任鹏等, 2015)、泰山玉围岩年龄大约为2.6 Ga(王世进等, 2008; 李宗成等, 2012)以及矿区绿岩带局部地段观察到的枕状构造, 可以推断泰山玉原岩应是经过大量表壳岩石分离后的亏损地幔再次熔融形成的岩浆经喷发后形成的基性‒超基性海相火山岩。

关于华北克拉通新太古代构造‒热事件成因, 目前存在两种不同的观点: 早期有学者认为绿岩带的形成可能与地幔柱活动有关(Zhao, et al., 1998; Zheng et al., 2004); 其后部分学者认为其主要是岛弧岩浆作用(Zhao, et al., 2005; Kröner et al., 2005; Wilde et al., 2005; 万渝生等, 2012; 肖玲玲等, 2019)。岛弧岩浆系统中Nb、Ta含量较低, Nb/Ta值为15.46(Elliott, 2003), 亏损Ti、Nb、Ta(TNT异常), 这些特征成为识别岛弧构造环境的重要标志之一(赵振华, 2016)。本次研究的泰山蛇纹石质玉石具有相对低TiO2含量, 强烈亏损Nb、Ta, Nb/Ta值与岛弧火成岩接近(赖绍聪等, 1998; 杨树锋等, 1999), 因此其具有岛弧岩浆岩的某些特征, 推断泰山玉原岩可能受控于早期的板块构造体系, 是华北克拉通微板块新太古代俯冲拼贴产物。

4.2 泰山三类玉石地球化学特征差异及其成因指示

泰山墨玉与碧玉、翠斑玉具有较为一致的微量元素组成, 但它们的主量元素组成差异显著。根据王希斌等(2009)针对地幔橄榄岩提出的原岩为地幔成因的变质橄榄岩类的判别图解(图9), 泰山玉中碧玉和翠斑玉样品落在二辉橄榄岩区域, 而泰山墨玉样品落入纯橄榄岩区域, 显示三类玉石原岩可能有所不同。泰山墨玉具有最低的稀土元素组成、弱的Eu负异常, 与原始地幔相比不相容元素更为亏损, 显示出更接近于残余亏损地幔岩石的特点, 可能为原岩自变质产物; 而泰山碧玉和翠斑玉以相对较高稀土元素组成、明显的Eu负异常, 不相容元素亏损较小且富集流体有关的元素, 显示出其原岩与墨玉原岩可能有所差异外, 还可能涉及后期流体的参与。因此, 不能完全排除泰山碧玉和翠斑玉是墨玉经过构造作用后, 由后期沿裂隙进入的流体作用下进一步变质/重结晶后形成的。

D. 纯橄榄岩; Hz. 方辉橄榄岩; Lh. 二辉橄榄岩。

矿区实地考察发现, 泰山碧玉、翠斑玉与墨玉密切伴生。泰山墨玉往往块度较大而完整, 裂隙较不发育; 而泰山碧玉和翠斑玉大多分布于墨玉为基底的破碎带中(图2), 且往往呈不规则块状或者脉状, 显示出成玉过程与构造作用和热液密切相关。矿物成分上, 泰山墨玉主要由叶蛇纹石或叶蛇纹石与利蛇纹石组成, 而泰山碧玉、翠斑玉则主要由叶蛇纹石组成。主量元素中, 泰山碧玉、翠斑玉明显富Si贫Fe。由于橄榄岩蛇纹石化形成的利蛇纹石在较高温压条件下并不稳定, 会转化为叶蛇纹石, 而在这个转化过程中岩石中Fe含量会明显减少(Debret et al., 2014)。因此, 由叶蛇纹石组成的碧玉及翠斑玉Fe含量明显下降, 可能指示了这一转化过程。

鉴于泰山玉所有品种稀土元素含量均很低, 且泰山碧玉和翠斑玉产状分布与构造有明显关联, 同时轻微富集部分与流体有关的元素(如U、Pb), 因此, 碧玉和翠斑玉主量元素SiO2含量的增加可能同时受原岩性质及流体作用两种机制的约束。特别是翠斑玉两个样品稀土元素呈现出蛇纹岩化少见的水平“海鸥型”配分模式, 具四分组效应(赵振华等, 1992), 暗示其可能与鲁西新太古代早期～2.7 Ga和晚期～2.5 Ga两期构造‒热事件中岩浆活动形成的流体作用有关(翟明国, 2013, 2019; 万渝生等, 2015)。

4.3 绿岩带型泰山蛇纹石质玉石的产地特征

前人研究显示, 蛇纹石质玉石成因可分为超基性岩型和富镁碳酸盐型两种。超基性岩型蛇纹石质玉石是由超基性岩在热液交代作用下变质形成, 如果是在纯水体系, 橄榄岩蛇纹石化反应可用反应式①～④表示(Frost et al., 2013), 玉石基本继承母岩的化学成分特点, 如甘肃的鸳鸯玉(葛云龙等, 2011)。如果变质过程有CO2和SiO2流体参与, 橄榄岩蛇纹石化则分别可以用反应式⑤和⑥来表示(丁兴等, 2016)。富镁碳酸盐型蛇纹石质玉石由镁质碳酸盐岩在酸性岩浆交代作用下形成(王时麒等, 2007), 其地球化学特征由碳酸盐和酸性岩浆岩热液的特点共同决定, 岫玉和小寺沟玉都属于此类(王时麒等, 2007; 范桂珍等, 2011)。

2Mg2SiO4(镁橄榄石)+3H2O→Mg3Si2O5(OH)4(蛇纹石)+

Mg(OH)2(水镁石) ①

Mg2SiO4(镁橄榄石)+ MgSiO3(斜方辉石)+3H2O→

Mg3Si2O5(OH)4(蛇纹石) ②

2(Mg, Fe)2SiO4(铁镁橄榄石)+3H2O→

(Mg, Fe)3Si2O5(OH)4(蛇纹石)+

(Mg, Fe)(OH)2(水镁石) ③

6(Mg, Fe)2SiO4(铁镁橄榄石)+13H2O→

3(Mg, Fe)3Si2O5(OH)4(蛇纹石)+

3(Mg, Fe)(OH)2(水镁石)+

Fe3O4(磁铁矿)+4H2(aq) ④

6(Mg, Fe)2SiO4(铁镁橄榄石)+3CO2(aq)+6H2O+

5O2(aq)→3(Mg, Fe)3Si2O5(OH)4(蛇纹石)+

4Fe3O4(磁铁矿)+3MgCO3(菱镁矿) ⑤

3(Mg, Fe)2SiO4(铁镁橄榄石)+SiO2(aq)+4H2O+

4O2(aq)→2Mg6[Si4O10](OH)8(蛇纹石)+

2Fe3O4(磁铁矿) ⑥

综上, 与泰山碧玉、翠斑玉相比, 泰山墨玉中含有较多的磁铁矿、水镁石和碳酸盐矿物(白云石和菱镁矿), 显示出与含H2O、CO2流体的蛇纹石化①～⑤反应式较为一致的特点; 水镁石是橄榄石蛇纹石化过程中的伴生矿物, 为SiO2不饱和矿物, 当流体中富SiO2时, 水镁石会与SiO2反应生成蛇纹石(黄瑞芳等, 2013), 显示出变质反应更多属于自变质, 其中CO2流体可能来源于地幔去气作用, 但也有可能是富CO2海水的加入导致橄榄石(岩)出现蛇纹石化变质反应。泰山碧玉和翠斑玉中可见磁铁矿, 但较少见同生的碳酸盐和水镁石, 可能与后期SiO2流体加入有关, 反应过程与反应式⑥一致, 这也与玉石中SiO2含量明显增高的特点吻合。但对于泰山玉蛇纹石化中流体来源有待进一步的研究。泰山玉属于超基性岩型, 与岫玉、小寺沟玉等富镁碳酸盐岩型蛇纹石质玉石相比, 泰山玉具有非常低的稀土及微量元素含量, 轻重稀土元素比值低, 同时具有更高Cr、Co、Ni等相容元素(表2, 图7、8); 与蛇绿岩套超基性岩变质成因的甘肃武山鸳鸯玉相比, 泰山玉除了具有更低的稀土元素总量外, 两者稀土元素配分模式也有明显的差异(图8), 这主要是因为绿岩带和蛇绿岩套构造环境有明显差异, 且有不同的岩性组成(Dilek and Furnes, 2011), 其原岩为不同熔融程度的地幔残余与不同数量比例、不同熔融程度的熔体混合的结果(王希斌等, 1996)。同时, 绿岩带型和蛇绿岩套型蛇纹石质玉石虽然均有较高的Cr、Co、Ni等相容元素含量, 但两者在Cr/Ni和Ni/Co值上具有不同的分布范围, 可以作为产地区分依据(表2, 图10)。上述特点表明, 泰山玉微量及稀土元素受主体岩石的地球化学特征控制, 与亏损幔源超基性岩部分熔融产生的超基性岩石的地球化学特征基本一致, 同时还受到后期流体改造的影响。

(a) 四产地Cr、Co、Ni总量对比; (b) 四产地Co-Ni-Cr三角图。数据来源: 鸳鸯玉数据引自葛云龙等(2011); 岫玉数据引自王时麒等(2007); 小寺沟玉数据引自范桂珍等(2011)。

5 结论及认识

综合研究, 可以获得如下认识:

(1) 泰山玉中墨玉由利蛇纹石和叶蛇纹石组成; 而泰山碧玉和翠斑玉主要矿物均为叶蛇纹石。与泰山碧玉、翠斑玉相比, 泰山墨玉具有高Mg、高Fe、低Si等特点。

(2) 泰山玉富集Cr、Co、Ni等相容元素, 含量变化范围分别为: 444～979 μg/g、41.3～116 μg/g、1768～2783 μg/g, 微量元素中Cr/Ni、Ni/Co值分别为0.25～0.42、27.43～42.77, 相对贫Cr富Ni; Rb、Sr、Ba、Zr、Hf、Nb、Ta等不相容元素含量很低, 与岛弧型幔源超基性岩的地球化学特征基本一致。

(3) 泰山玉稀土元素总量低(ΣREE=0.57～ 3.02 μg/g), 轻重稀土元素分异不明显, 较明显Eu负异常(δEu=0.18～0.45)等特点。从微量元素特征分析, 与泰山墨玉相比, 泰山翠斑玉和碧玉经受过更为明显的后期流体的叠加改造; 除了原岩的影响外, 岩浆活动带来的流体作用可能也是影响成泰山玉的重要因素。

(4) 泰山玉原岩可能是亏损地幔经过高度部分熔融的岩浆海底喷发而形成的基性‒超基性海相火山岩, 与华北克拉通大量表壳岩石分离产生高度亏损的地幔残余有关, 受控于早期板块构造体系, 是华北克拉通微板块新太古代俯冲拼贴产物。亏损地幔岩部分熔融产生的超基性岩经过自变质作用形成墨玉, 其后, 构造破碎带内的墨玉在后期流体作用下, 进一步发生变质反应演化成碧玉和翠斑玉。

(5) 与富镁碳酸盐型蛇纹石质玉石相比, 泰山玉具有非常低稀土及微量元素含量, 轻重稀土元素比值变化不大, 同时具有更高Cr、Co、Ni等相容元素含量; 与蛇绿岩套型超基性岩蛇纹石质玉石相比, 泰山玉有更低的稀土元素含量, 轻重稀土元素分异不明显、较低Cr含量及低Cr/Ni值等特征。这些特征可以作为绿岩带型泰山蛇纹石质玉石的产源特征。但值得注意的是, 泰山玉三种不同类型玉石的稀土及微量元素特征组成有所不同, 因此在进行产地溯源时尚需要进行更深入的岩相学工作。

感谢中国地质大学(北京)余晓艳教授和中国科学院广州地球化学研究所丁兴副研究员提出的修改意见和建议。野外工作中得到山东省第五地质矿产勘查院李宗成高工的指导, 泰安市政府及泰山玉产业发展管理中心车传祥主任对野外考察和采样给予莫大的支持, 泰山学院彭淑贞教授等参加了早期的野外考察工作, 谨致谢忱！

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YANG Jiong1, 2, ZHANG Yuefeng1, QIU Zhili1, 3*, JIA Dongliang4and ZHENG Xinyu1

(1. Guangdong Key Laboratory of Geodynamic and Geological Hazards // Guangdong Key Laboratory of Geological Process and Mineral Resources Exploration // School of Earth Sciences and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China; 2. School of Tourism, Taishan University, Tai’an 271000, Shandong, China; 3. Guangxi Key Laboratory of Hidden Metallic Ore Deposits Exploration // College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin 541004, Guangxi, China; 4. Tai’an City natural resources and planning bureau, Tai’an 271000, Shandong, China)

Serpentinization is commonly considered as an important clue to investigate the process of the evolution of crust and mantle and even the origin of life on the Earth. Taishan serpentine jade, produced in the Yanlingguan greenstone belt, the east of the North China Craton, is a typical greenstone belt type. The jade materials can be divided into three categories: black jade, green jade and patchy jade. Although numerous studies on the ultrabasic serpentine jade from the Taishan Mountain have been carried out in last decade, its geochemical characteristics and genesis are still unclear. In this study, 12 typical jade samples were selected for petrological and geochemical analysis using polarizing microscope, X-ray powder diffraction (XRD), Fourier Translation Infrared spectroscopy (FTIR), X-ray fluorescence spectrometry (XRF) and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). The results show that the Taishan black jade mainly consists of antigorite and lizardite, while the Taishan green jade and patchy jade consist of predominantly antigorite. Compatible elements such as Cr, Co and Ni are enriched in the overall jade materials, with Cr/Ni and Ni/Co ratios varying in the ranges of 0.25–0.42 and 27.43–42.77, respectively. Some incompatible elements such as large ion lithophile elements (Rb, Sr, Ba) and high field strength elements (Nb, Ta, Zr, Hf) are depleted. The total rare earth elements (REE) contents are relatively low (ΣREE=0.57–3.02 μg/g), with relatively flat REE patterns and obvious negative Eu anomalies (δEu=0.18–0.45). The earliest formed Taishan black jade samples have relatively low Si and high Mg contents, while green jade and patchy jade samples are relatively rich in hydrophilic elements such as U and Pb. Based on the above results and field observations, it can be concluded that: (1) The protolith of the Taishan jade are the ultrabasic volcanic rocks in the Archean greenstone belt of Western Shandong, North China Craton, which was derived from partial melting of depleted mantle and has geochemical characteristics similar to those of island arc volcanic rocks. (2) The relative low Cr contents, low Cr/Ni ratios, low total REE contents and insignificant fractionation of light and heavy rare earth elements can be regarded as the important genetic features of the greenstone belt type Taishan serpentine jade. (3) The Taishan black jade is the product of self-metamorphismof ultrabasic rocks, while the green jade and patchy jade were obviously altered by hydrothermal fluid in the later stages.

greenstone belt, serpentine jade; geochemistry; provenance features; Taishan Mountain

2020-10-09;

2020-11-26

国家自然科学基金面上项目(41673032)和山东省自然科学基金面上项目(ZR2015DM008)联合资助。

杨炯(1970–), 女, 博士研究生, 副教授, 从事宝玉石成矿、资源可持续利用及玉石文化演化的研究。Email: tsxyyj@163.com

丘志力(1963–), 男, 教授, 博导, 从事宝玉石成矿对重大地质作用过程响应及古玉文化演化的研究。Email: qiuzhili@mail.sysu.edu.cn

P595

A

1001-1552(2021)05-1044-016

10.16539/j.ddgzyckx.2021.05.012