环境中微塑料的研究现状及新兴趋势的可视化分析

苏 洁，尹海龙，袁东日，许焕征，周君立，解清杰

(1. 江苏大学 环境与安全工程学院，江苏 镇江 212000； 2. 同济大学 环境科学与工程学院，上海 225000； 3. 上海轩浦净化科技有限公司，上海 225000)

微塑料在国际上通常是指直径或尺寸小于5 mm的塑料颗粒、纤维或碎片，仅从字面意义即可知其形态微小[1].微塑料包括各种天然或合成的高分子聚合物，一般可分为初级微塑料和次级微塑料.初级微塑料主要指的是不经历风化，产生时就是细小的塑料.这些塑料尺寸大多是微米级，例如化妆品、牙膏、洗面奶中的塑料微珠及摩擦剂、洗衣机洗衣时产生的微塑料纤维以及工业化工的原材料塑料颗粒和树脂颗粒等，都属于微塑料研究的尺寸范围.而次级微塑料，是指在环境中大块塑料因物理、化学或生物作用而破碎分离出的微小塑料，例如，沙漠中的塑料废物在长期风沙侵蚀作用下裂解为微塑料，海洋中的塑料废物在海水侵蚀和冲击作用下分解为微塑料[2].

微塑料成分复杂，是一种可能包含多种化学添加剂类的聚合物，这类物质能与水环境中的生物、非生物成分吸附或发生反应，塑料碎片通过富集作用会从水系统、食物链，不知不觉地进入我们的身体.在常规条件下，微塑料性质稳定难以被降解，但其分布广泛、吸附能力强，目前微塑料已成为一种新型的污染物被深入研究.2012年，首次有学者对海洋环境中微塑料分布丰度进行研究，提供了具有相当参考价值的技术与方法[3].已有研究表明，微塑料污染已经遍布全球环境中，从无脊椎动物到大型脊椎动物.通常，微塑料小颗粒与生物的相互作用并不明显，但被蜉蝣类或单细胞生物吞噬之后，由于这些生物体内缺少分解微塑料中聚合物的酶，导致微塑料颗粒无法被消化或吸收，就会在海洋生物链中层层累积.2016年Sussarellu等[4]通过牡蛎与塑料微粒接触的实验，观察到吸收和分配会对其繁殖和后代的健康产生影响.2017年，Deng等[5]发现小鼠体内富集微塑料后，会产生代谢扰乱、生长发育迟缓、神经功能受损等危害.最终富集后的微塑料被食物链顶端所吸收，当微塑料进入人体后，可能会被分解为更小的微粒，转移到体内的多个器官和系统中，从而影响身体的机能反应.微塑料被生物摄取还会引起许多问题，如与海洋中的有毒有害有机物产生吸附作用，或与一些重金属结合.

对微塑料领域研究文献的可视化分析可以了解和掌握该研究的历史脉络，揭示研究现状以及新兴趋势，对从事微塑料研究的科研人员探索创新具有重要意义.因此，本文以Web of Science Core Collection和CNKI为数据源，以信息可视化软件CiteSpace为研究工具，生成并分析国家及机构合作网络、期刊共被引网络、作者合作与共被引网络、关键词共现和参考文献共被引网络，以及国际上2000年—2020年期间的关键词与参考文献的突发强度，以此获得准确、客观的研究结论.

1 数据来源和研究方法

1.1 数据来源

本研究的数据来源分为两个部分.一是基于Web of Science核心集中的SCI-E、SSCI、CPCI-S，时间跨度为2000年—2020年，以“environment*AND(micro*plastics*OR plastic microbeads*OR plastic particles*OR plastic debris*OR nanoplastics*)”为主题词进行topic检索，并且选择文献类型为“Article”.在某些情况下nanopolymer也可以指代微塑料，然而在大部分文献中，该词所指的是在材料、化工研究中所采用的纳米聚合物材料的制备与应用技术.因此，为了保证研究的严谨性，以“nanopolymer*AND(micro*plastics*OR plastic microbeads*OR plastic particles*OR plastic debris*OR nanoplastics*)”为检索词进行主题检索以避免重复.有关环境中微塑料的文献共检索到2 994篇，检索时间为2020年3月30日.文献下载的题录包括作者、关键词、标题、出版物以及参考文献等.二是基于CNKI数据库，以“微塑料”、“塑料微珠”或“塑料微粒”作为关键词，进行时间跨度为2000年—2020年的文献检索，检索类型为期刊.总共检索到相关中文文献631篇.由于会议公告、获奖信息、重复文献等会对检索结果产生影响，手动去除及除重后，剩余文献总共358篇，时间为2020年3月30日.但在CNKI数据库中下载的题录不包括参考文献，本文无法进行中文文献的期刊、作者以及文献共被引分析.

1.2 研究方法

本文采用基于CiteSpace的文献计量分析方法，通过绘制相应的知识脉络图谱来挖掘目前微塑料研究中蕴含的潜在信息.CiteSpace是由陈超美教授基于Java平台开发的文献引文可视化分析软件[6].通过分析由CiteSpace所导出的作者合作图谱、关键词共现图谱、文献共被引图谱等对该领域在一定时间内的研究现状、热点、趋势及前沿有一个客观科学的展示.

2 数据分析

2.1 论文年度分布情况

通过对Web of Science数据库中有关微塑料研究论文的年度分布情况进行分析(图1)，可以发现，发文数量呈总体上升趋势.21世纪初期，微塑料的相关研究刚刚起步，论文发布量较少且呈上下浮动状态.自2009年起，发文数量逐年递增，特别是近5年来增长幅度较大，这说明经过全世界众多研究者们的创新与实践，微塑料相关的研究在近年来得到了广泛关注，不断有新突破与完善.通过对CNKI数据库导出的中文文献进行分析，我国于2017年左右对微塑料的研究刚刚起步，近3年来有逐渐上升的趋势.微塑料相关方面的研究最早是由国外的学者开展的，相对来说领先于国内，这说明微塑料在我国是新兴研究趋势.

图1 2000年—2020年间发文数量的分布情况Fig.1 Quantity distribution of papers during 2000—2020

2.2 期刊分析

通过对Web of Science数据库中所导出的相关期刊发文数量进行统计，共有727个期刊出版过有关微塑料研究的文章.其中，MarinePollutionBulletin发表的文章数量排名第一，共有19篇，占总发文量的1.4%.排在其后的分别是EnvironmentalScience&Technology(14篇)、PolymerDegradationandStability(13篇)以及PolymerEngineeringandScience(12篇).第5名分别是Chemosphere、EnvironmentalScienceandPollutionResearch、MarineEnvironmentalResearch、PolymerComposites和Wear，发文量为11篇.为了揭示在该领域具有一定影响力的期刊，本文创建了期刊共被引用网络(图2)，节点的大小代表该期刊被引用的频次.由此，MarinePollutionBulletin是被引频次最高的期刊(2 095次)，其次是EnvironmentalScience&Technology(1 866次)、EnvironmentalPollution(1 667次)、Science(1 563次)以及PhilosophicalTransactionsoftheRoyalSocietyofLondonSeries B-BiologicalSciences(1 395次).

图2 微塑料研究的期刊共被引网络(2000年—2020年)(WoS)Fig.2 Co-citation network of the journals on microplastics research(2000—2020)(WoS)

2.3 国家及机构分析

通过对Web of Science导出的国家/地区发文数量统计分析，2000年—2020年，美国发表有关微塑料研究的文章482篇，中国以451篇的发文量位居第二，而英国(241篇)、德国(230篇)、意大利(206篇)的发文量分列3～5位.统计分析Web of Science导出的机构发文数量，显示： 发文数量最多的机构是中国科学院(Chinese Academy of Science)，微塑料相关领域发文数量达到77篇，中国科学院大学(38篇)、普利茅斯大学(37篇)、华东师范大学(35篇)以及法国海洋开发研究院(30篇)的发文量分居2～5位.通过CiteSpace创建了国内研究机构的共现网络.由图3(见第566页)可知，中国科学院大学(67篇)是从事微塑料研究的主要机构，其次是江西师范大学(10篇)和华东师范大学(9篇).因此国内相关领域的研究较国外相对缓慢，高产机构之间需要加强彼此的交流合作以此促进发展.

图3 微塑料研究的机构共现网络(2000年—2020年)(CNKI)Fig.3 Co-occurrence network of the institutions on microplastics research(2000—2020)(CNKI)

2.4 作者分析

通过Web of Science导出的数据来分析发表的论文数量，微塑料领域中发文量最高的作者是Thompson R C(38篇)，其次是Hardesty B D，Wilcox C和Shi H H.如图4(见第566页)所示，本文通过CiteSpace建立了作者合作网络图谱，该图不仅确定了密切合作的作者，而且对该研究领域的主要科研团队做了总结，例如Thompson R C、Takada H以及Galloway T S团队，Hardesty B D、Wilcox C以及van Sebille E团队.此外，为揭示对该领域有一定影响力的作者，本文还通过CiteSpace建立了作者共被引用网络，如图5所示，图中作者发文被引用的频次随节点增大而增多.其中，Andrady A L，Browne M A，Cole M，Thompson R C和Barnes D K是微塑料研究领域中被引用次数居前5位的作者.对于目前国内从事微塑料领域研究的主要人员，本文也建立了作者合作网络.如图6所示，简敏菲、刘淑丽、骆永明、周倩、涂晨等都是国内从事该领域研究的主要科研人员.此外，该图也对目前国内该研究领域的主要科研团队做了总结，研究主力是简敏菲、骆永明率领的团队.

图4 微塑料研究的作者合作网络(2000年— 2020年)(WoS)Fig.4 Cooperation network of authors on microplastics research(2000—2020)(WoS)

2.5 关键词分析

针对早期文献的部分关键词可能出现高频次引用现象，选用了近20年的Web of Science核心文献来开展关键词分析，以提高微塑料领域前沿性分析的客观性和精确性.图7展现了关键词的共现网络，在图中，节点大小表示关键词的出现频次(Center Frequency, CF).节点越大，关键词的出现频次越高，那么它所受到的关注程度也就越高.而具有高度中心性(Betweenness Centrality, BC)的节点是沟通其他多个节点的“桥梁”，充当着媒介者的作用[7].因此，微塑料领域的研究热点出现在频次及中心性都较高的节点.结果显示，在微塑料研究领域具有重大影响力的关键词分别为marine environment、accumulation、ingestion、sediment，CF×BC值分别为105.6、102.24、98.28、79.05.从关键词的角度分析，目前的研究热点在于海洋环境中的微塑料问题以及沉积物与相关水环境中的生物体.

如表1所示，本文通过CiteSpace列出了突发强度排名前18的关键词，且揭示了它们的突发历史和突发强度.突发历史较近的关键词可被视为新兴趋势，因为具有强烈突发的关键词意味着研究人员在某个时间段内对某个特定领域的研究兴趣急剧增加.由此，“fresh water”“pacific ocean”和“mytilus edulis”可被视为有意义的关键词，研究微塑料在淡水环境中的污染现状以及对贝类生物的影响以帮助揭示新兴趋势.

2.6 参考文献分析

参考文献的共被引网络分析方式与关键词分析相似，网络节点代表着文献被引用的频次(CF)，节点越大，文献被引用的频次越高，那么它所受到的关注程度也就越高.而具有高度中心性(BC)的节点是沟通其他多个节点的“桥梁”，充当着媒介者的作用[7].因此，在微塑料领域以参考文献为切入点的研究热点出现在频次及中心性都较高的节点.

根据参考文献的共被引网络分析结果，筛选出CF×BC值排名前10的参考文献并进行了排序，结果如表2所示.首先，Browne等[8]的研究表明微塑料污染了全球18个地点的海岸线，这些地点代表了从极地到赤道的六大洲，在环境中发现的大量的微塑性纤维可能是由洗衣产生的.这种对栖息地和动物的污染可能会增加.其二，是Andrandy等[9]对微塑料在海洋中的产生机制和潜在影响进行了综述.富含持久性有机污染物的塑料微粒可能被海洋生物群摄入，因此更好地理解微塑料在海洋食物网中的影响非常重要.Hidalgo-Ruz等[10]比较了68种用于从海洋环境中识别和量化微塑料的方法.该文建议采取标准化的取样程序，允许对跨海洋环境的微塑料丰度进行时空比较.Barnes等[11]报道了全球塑料垃圾的积累，塑料碎片分布在陆地环境、公海、甚至最偏远岛屿的海岸线和深海.然而，人们对这种微小碎片的环境后果仍然知之甚少.Jambeck等[12]通过全球固体废物、人口密度和经济状况的数据，估算了进入海洋的陆地塑料废物的数量.据计算，2010年，192个沿海国家产生了2.75亿公吨塑料废物，其中480万至1 270万吨进入海洋.Wright等[13]介绍了海洋无脊椎动物对微塑料的摄入及其对物理影响的敏感性，这些发现对于指导未来海洋垃圾研究和管理策略非常重要.此外，Cole等[14]概述了微塑料作为海洋环境污染物的研究进展，并强调了科学家和研究者未来的主要研究领域.此外，其他具有高CF×BC值的论文也值得关注.Eriksen等[15]调查了劳伦提安五大湖表层水中的微量塑料污染，对21个站点采集了样本，并对其进行了塑料碎片分析，它们在湖泊水流汇聚的地方最为丰富.Teuten等[16]使用平衡分配的数学模型和实验数据证明了污染物从塑料到生物体的转移，表明塑料可作为传播污染物质的媒介.Cole等[17]使用生物成像技术记录了大西洋东北部常见的一系列浮游动物对微塑料摄食、排泄和附着的情况，研究发现13种浮游动物具有摄取1.7～30.6 μm聚苯乙烯颗粒的能力，意味着海洋微塑料碎片会对浮游动物的功能和健康产生负面影响.总的来说，上述论文展现了微塑料研究的不同层面，以海洋领域的研究居多.与此同时，大多数高被引文章着重研究了海洋中微塑料的问题，体现了近年来研究者已经意识到微塑料的污染问题并展开研究，结果表明微塑料污染在环境中存在普遍性和严重性.微塑料相关方面的研究最早是开始于海洋领域，目前微塑料的研究仍然集中在海洋领域，由于微塑料能与海洋环境中生物和非生物成分相互作用，其他领域(河流、湖泊、地下水、污水等)的微塑料问题仍以一个新兴的趋势等待我们探索和研究.

表2 微塑料研究领域中CF×BC排名前10的参考文献(2000年—2020年)(WoS)

CiteSpace还被用于参考文献研究主题的突发性检验，具有高突发强度和近突发历史的参考文献意味着研究人员在某个时间段内对该文献研究内容的热度急剧上升，因此，该检验结果可作为探索研究主题新兴趋势的重要指标.表3列出了突发强度排名前10的参考文献.由此，首先值得注意的是Kaiser等[18]研究了全球环境中塑料的破裂以及微塑料积累的时间和空间趋势，海洋中的碎片数量在过去十年中似乎已经稳定下来，因此，未来在淡水环境中的取样可能会揭示出不同环境中微塑料的来源、数量和分布.塑料碎片数量的巨大和时空差异性的显著使碎片监测变得复杂，Ryan等[19]分析了海洋环境中微塑料的监测流程以及影响因素，通过对来源的监测可以有效地促进处置方法的改变，最终减少进入环境的塑料量.最后是Browne等[20]通过贻贝来研究微塑料的摄入、转移和积累.实验表明，在摄入后，微塑料在肠道中积累，并且从肠道转移到循环系统持续超过48天.这启发我们使用更广泛的生物、聚合物和暴露时间，以此来确定微塑料的生物学后果.总之，这3篇于最近有高强度突发的文献，与近期具有高强度突发的2个关键词“mytilus edulis 1”和“fresh water”相对应，进一步确定了微塑料研究的新兴趋势.

表3 微塑料研究领域中突发强度排名前10的文献(2000年—2020年)(WoS)

3 讨 论

3.1 研究热点

本文从关键词和参考文献的CF×BC值的角度揭示了微塑料研究的研究热点.如上文所述，微塑料污染物在海洋环境中的分布特征以及由此带来的生态污染得到了广泛的关注.2014年，联合国环境规划署发布了年鉴《UNEP Year Book 2014： Emerging Issues in Our Global Environment》(UNEP，2014)，微塑料的污染问题已成为全球性环境问题，应当予以重视[21].由于微塑料的密度较海水相对较小，因此在海洋环境中常浮于水面，易被研究者采集.目前有研究表明已有大量的微塑料漂浮于大西洋北部与太平洋，并且在海底中也存在累积的微塑料[22].有研究证明，微塑料确实已经到达了最遥远的海洋环境，在深海沉积物中发现了微塑料颗粒，这些沉积物来自4个深度从1 100 m到5 000 m不等的深海栖息地[23].Ling等[24]在澳大利亚东南部42个沿海和河口站点的2.84 L海洋沉积物样品中分离出了9 552种微塑料，这说明微塑料可能由于植物、微生物、有机物及金属的附着和结合，而沉积在海床上.目前研究表明沿海海滩和海岸线也存在微塑料，微塑料因其具有吸附持久性有机污染物的能力而对沿海环境构成威胁[25].

几项实验室和现场研究的结果表明，微塑料污染已经遍布全球环境中，且存在于生物体内，从无脊椎动物到大型脊椎动物，微塑料污染被认为是对水生生态系统的新威胁.通常，水生生物与微塑料颗粒并没有明显的相互作用.但是，微塑料被生物摄入体内之后无法被消化或吸收，累积的高浓度的微塑料和添加剂会损害生物体的生理生态功能.可以预见，塑料的用量在相当长时间内还会持续高速增长，因此微塑料对海洋环境的污染以及水生生物中的微塑料污染问题仍会引起很大关注.

3.2 新兴趋势

3.2.1 微塑料对贝类生物的污染特征及复合效应

结合关键词和文献突发强度以及突发历史对微塑料研究文献进行分析，结果表明： 微塑料对贝类生物的污染特征及复合效应是目前新兴的研究趋势.随着海洋环境中微塑料生态污染问题研究的深入，利用指示生物开展海洋微塑料污染监测及毒理学研究逐渐成为新兴趋势.双壳贝类属于滤食性贝类，移动能力弱，海洋环境中的微塑料易被其摄取、富集，毒害敏感性强，毒理特征明显，具备较强的区域代表性，可作为评价海洋微塑料污染与生物效应的理想指示生物.

微塑料进入贻贝消化系统后，通过循环系统进入组织或细胞，造成物理或化学损伤，导致其免疫功能下降，进而影响其生长发育.贻贝在含有微塑料水体中生存一段时间后，能量消耗提高25%，滤食速率会显著降低[26].Browne等[27]将贻贝暴露于尺寸小于10 μm的微塑料微球3 d后，发现微塑料富集在贻贝的肌肉组织，随着代谢过程逐渐向淋巴系统转移，可能在细胞吞噬作用下进入到循环系统.Von等[28]进一步开展实验得出，0～80 μm HDPE颗粒可被贻贝肠道上皮细胞吞噬，穿过肠道组织进入循环系统，该实验结果也证实了Browne等对微塑料在贻贝体内迁移机制的推测.

通过以上分析可以得出，微塑料对海洋双壳贝类生理特征造成负面影响，影响程度与其粒径尺寸、滞留时间、剂量浓度等密切相关，但是，海洋微塑料污染监测指示生物各异，毒理学试验检测方法未实现标准化，研究结果难以横向比较.未来尚需在代表性强的海洋双壳贝类指示生物中选择，建立高效的标准化微塑料理化特征研究方法等方面开展进一步研究.

3.2.2 淡水环境中微塑料污染

目前，有关微塑料污染的研究多以海洋环境为起点展开，但陆地河流作为近海水体中微塑料的重要输入源，内陆淡水环境与人类生活联系密切，淡水环境中微塑料污染已逐渐引起更多重视[29].有关研究表明，微塑料污染可能在淡水环境中普遍存在，已在欧洲多个国家的淡水湖泊或河流中检测出微塑料的水体赋存，在北美五大湖流域，水面的微塑料的平均丰度已高达43 000 ind·km-2，而中国淡水水体的微塑料丰度高于世界其他地区，污染更为严重[30].除淡水水体外、微塑料在淡水环境沉积物和淡水生物中均有赋存，沉积物中微塑料的累积量甚至高于淡水水体中的赋存水平，而淡水环境中微塑料易于被鱼类摄食，累积在肠道内，通过食物链逐级传递进入人体[31].目前，淡水环境中微塑料的污染主要在北美、西欧以及中国的部分地区被检出[32].因此，由于工业生产、生活排污等人类活动对淡水环境造成的影响，淡水环境中微塑料污染物的种类和浓度都要高于海洋环境.

淡水环境中微塑料的污染研究已经开展起来，但研究内容和成果都比较局限.国内外对淡水环境中微塑料的初始源头和污染途径还未有明确结论，微塑料与水体中其他污染物的联合毒理效应相较匮乏，可以预见的是，淡水环境中的微塑料污染问题在未来几年仍将受到持续关注，该方面的研究将对淡水环境中微塑料的风险评估产生重要意义.

4 结 论

(1) 研究工作基于文献计量与统计分析，首次借助文献计量学可视化分析软件Cite Space V应用至微塑料研究领域，对Web of Science核心集中的SCI-E、SSCI、CPCI-S及CNKI数据库及中关于微塑料相关研究的文献进行分析.

(2) 近20年来，全球关于环境中微塑料研究所发表的文献数量基本上呈逐年上升趋势，特别是在2015年以后涨幅明显，这一现象说明该领域所受到的关注度越来越高；而国内所发表的有关文献数量在近3年来才有所增长，但从发文国家以及发文机构的分布可以看出，该领域的研究力量主要集中在美国和中国.

(3) 通过近20年文献的关键词共现分析和参考文献的共被引分析，筛选出了CF×BC值排名前10的高中介中心性文献和3篇突发性文献，由此得知： 微塑料污染物在海洋环境中的分布特征以及由此带来的生态污染是当今国际上该领域的研究热点，微塑料对贝类生物的污染特征及复合效应和淡水环境中微塑料污染是目前国际研究的新兴趋势.