大气压氩气/空气针-环式介质阻挡放电发射光谱诊断

2021-10-17李政楷王美琪

光谱学与光谱分析 2021年10期

李政楷，陈雷*，王美琪，宋鹏，杨昆，曾文

1. 沈阳航空航天大学航空发动机学院，辽宁沈阳 110136 2. 大连理工大学能源与动力学院，辽宁大连 116024 3. 大连民族大学机电工程学院，辽宁大连 116600

引言

通过介质阻挡放电在大气压下产生等离子体射流具有发生装置简单、放电过程易控制以及操作安全等诸多优势，其在材料表面处理[1]、生物医学[2]、点火助燃[3]等领域均具有极高的应用价值。为提高大气压DBD放电等离子体射流在不同应用领域的应用效率，有必要对其放电动力学过程进行深入的探讨。一般针对大气压等离子体的诊断方法有探针法[4]、发射光谱法[5]以及质谱法[6]。其中发射光谱法作为一种可对等离子体射流进行高精度在线原位测量的诊断技术，科研人员利用其对等离子体射流进行了大量的诊断研究。张维[7]等利用Ar Ⅰ原子发射光谱探究了大气压氩气等离子射流电子激发温度、电子密度随不同峰值电压的变化规律；李亚茹[8]等通过发射光谱法对大气压氩气等离子体羽转、振动温度进行了研究，结果发现大气压氩气等离子体羽的转动温度在520～700 K之间，振动温度在3 000 K左右。

在众多等离子体参数中，电子激发温度及等离子体振动温度在等离子体射流中的电子输运过程及化学反应过程中发挥着重要作用。本文通过针-环式介质阻挡放电装置在大气压条件下对氩气/空气混合气放电并产生了稳定的等离子体射流。通过发射光谱法对氩气/空气等离子体射流电子激发温度、振动温度及活性粒子种类进行了诊断。

1 实验部分

试验装置图如图1所示，针-环式介质阻挡放电装置由中心电极、石英介质层以及环状紫铜电极组成。中心电极为直径4 mm的针状紫铜电极，其与等离子体电源的高压接线端相连。石英介质层直径为12 mm，厚度为2 mm。在中心电极与石英介质层之间为3 mm的放电间隙。环状紫铜电极的宽度为5 mm, 其作为接地电极与等离子体电源的接地端相连。试验中采用CTP-2000K微秒脉冲等离子体电源为针-环式DBD放电装置供电。峰值电压及放电频率的大小显示并被记录保存在Tronix-TDS1002数字型示波器上。空气及氩气的纯度均为99.99%，由气瓶分别供应。等离子体射流的发射光谱信息由海洋光学MX2500+7七通道光纤式光谱仪采集，其光纤探头固定在离射流径向10 mm的位置。采集到的光谱信息由数据线传输并保存在计算机中。

图1 试验装置示意图

发射光谱信息在等离子体射流电子激发温度的计算中发挥着重要的作用[9]。玻尔兹曼斜率法利用最小二乘线性拟合对试验数据进行拟合计算具有较高的模型精度，是目前使用较为广泛的电子激发温度诊断方法。在LTE条件下，电子激发温度与谱线参数之间的关系可表达为

(1)

式(1)中，I为相对光谱强度、λ为谱线波长、g为统计权重、A为原子跃迁概率、Ek为上能级能量、k为玻尔兹曼常数、 ln(hcN/4πZ)是常数项。可以看出ln(Iλ/gA)与Ek之间表现出线性函数关系，通过拟合线的斜率即可计算出电子激发温度。

N2的第二正带系是计算等离子体振动温度的主要工具[10-11]。对双原子分子带系而言，其振动温度与发射光谱参数之间的关系可表达为

(2)

(3)

式(3)中，ωe，ωexe和ωeye是与双原子分子对应的常数，由于从第三项开始即为高阶小项，因此计算时只考虑前两项即可。此时，只要做出以ln(Iν′ν″λν′ν″/Aν′ν″)为纵坐标，Eν′为横坐标的拟合线，该拟合线的负斜率即为振动温度的倒数。

2 结果与讨论

2.1 特征谱线分析

图2 大气压氩气/空气等离子体射流发射光谱

2.2 电子激发温度分析

通过Boltzmann法对电子激发温度进行测算，为保证电子激发温度的计算精度，选取最大、最小能级的谱线激发能分别为13.15和13.47 eV。中间能级的谱线激发能分别为13.17， 13.30和13.32 eV共五条谱线。电子激发温度的拟合直线如图3所示，可以看到，试验数据点均匀的分布在最小二乘拟合线的两边，拟合精度较高。

图3 电子激发温度玻尔兹曼拟合线

大气压下固定放电频率10 kHz，峰值电压由12 kV增大到17 kV(间隔为1 kV)共6个档次，通过电子激发温度玻尔兹曼拟合线计算得到不同峰值电压下的电子激发温度变化曲线如图4所示。可以清晰的看出，随峰值电压的增大电子激发温度呈现先增大后减小的变化趋势。在介质阻挡放电过程中，非弹性碰撞是使基态原子跃迁到激发态的主要原因，电子激发温度的高低与电子平均能量的变化息息相关。当峰值电压在12～15 kV这一区间内时，电子激发温度呈上升的变化趋势，这是因为随峰值电压的升高，微放电通道内的电场强度随之增大，自由电子在电场的作用下被加速到更高的速度。自由电子从外电场中获得了更多的能量，因此在这一区间电子激发温度会表现出上升的趋势。当峰值电压在15～17 kV之间时，电子激发温度随峰值电压的增大呈现出降低的趋势。这是因为此时在电场作用下石英介质层上积累过多的电子，在等离子体放电区内将形成内部反向电场进而削弱外部场强，最终将导致电子平均能量损耗，电子激发温度降低。综上可以看出电子激发温度并不是总随外加峰值电压的增大而增大的。

图4 不同峰值电压下电子激发温度

2.3 等离子体振动温度分析

分子的振动激发过程伴随着能量的吸收，其有助于等离子体射流中化学反应的发生。在300～430 nm之间选取N2第二正带系的5个顺序带谱共计9条谱线对大气压氩气/空气等离子体射流振动温度进行拟合，以试验数据点为基础的最小二乘玻尔兹曼拟合线如图5所示。

图5 等离子体振动温度玻尔兹曼拟合线

图6为不同峰值电压下的等离子体射流振动温度，可以直观的看到等离体射流振动温度随峰值的增大表现出降低的趋势。氮分子的w激发主要是由自由电子与基态氮分子之间的非弹性碰撞导致的，因此等离子体振动温度也受到电子平均能量的影响。随峰值电压的增大，等离子体放电区的电压亦随之增大，自由电子平均动能随之上升。当电子动能较大时自由电子与氮分子之间的相互作用时间将会缩短，进而二者之间的碰撞能量转移截面将会减小，因此大气压氩气/空气等离子体射流会出现振动温度随峰值电压增大反而降低变化趋势。