四川盆地涪陵地区五峰组-龙马溪组页岩孔隙特征及演化模式*

胡德高，万云强，方栋梁，叶 鑫，徐 向，邢 磊，崔志恒，张洪茂

(1.中国石化江汉油田分公司，湖北 潜江 433124；2.中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100)

近年来，页岩气在全球非常规油气勘探开发中异军突起，成为近期发展最快的非常规天然气资源[1]，也是我国今后5～10 a天然气产量增长的主要来源[2]。四川盆地是我国页岩气勘探的主要阵地，目前已经取得了明显的进展，四川盆地页岩厚度大，有机碳含量高，下古生界富有机质泥页岩发育，有利于页岩气的富集[3]。在四川盆地东南缘焦石坝构造五峰组-龙马溪组发现了大型页岩气田——涪陵页岩气田，引起国内外学者的广泛关注。前人对页岩孔隙结构及含气特征进行了初步研究[4-9]，页岩气以游离态、吸附态为主要形式存在于富有机质泥页岩中[10]，岩石孔隙是储存油气的重要空间和确定游离气含量的关键参数[11]，有机质孔隙度大小直接控制着吸附气的含量[12]。

对页岩储层来讲，了解孔隙发育类型，对不同尺度孔隙进行全面表征，明确其控制因素和演化模式，是页岩储集层评价和甜点区优选的重要参考因素。目前的相关研究主要集中于页岩孔隙的结构、类型的静态表示[13-14]，对孔隙的控制因素及演化模式研究处于起步探索阶段，还需要进一步进行研究。本文以四川盆地涪陵区块五峰组-龙马溪组富有机质页岩为研究对象，利用FE-SEM扫描电镜、高压压汞、N2吸附、CO2吸附相结合的方法对页岩孔隙结构特征进行综合表征，分析孔隙发育主控因素，建立页岩孔隙演化模式，对四川盆地五峰组-龙马溪组优质页岩气勘探开发具有重要的借鉴意义。

1 研究区概况

1.1 构造地层发育特征

涪陵页岩气田处于四川盆地东北向弧形展布的川东褶皱带东南部，川东高陡褶皱带的南段，万县复向斜、方斗山背斜和石柱复向斜构造的结合部位，整体表现为南东向北西的挤压逆冲特征，且南北具有分段特征。

涪陵页岩气田主要的勘探开发层系为海相含油气系统上奥陶统五峰组至下志留统龙马溪组下部页岩地层。根据页岩的岩性，电性等特征，前人将涪陵地区五峰组-龙马溪组富有机质页岩由下到上分成9个小层(见图1)。1～5小层位于下部，是目前页岩气勘探开发主要目的层段，孔隙度平均值约为3.79%；6～9小层位于上部，是页岩气勘探开发次要目的层段，孔隙度平均值约为3.08%，呈现出孔隙度越高，产量越高的规律。

涪陵地区五峰组-龙马溪组富有机质泥页岩主要发育三种岩相，由下往上依次是硅质页岩相(S-3)、泥硅混合质页岩相(M-2)和含硅泥质页岩相(CM-1)。不同岩相间的孔隙度差异很大，整体上呈现硅质页岩相最高，泥硅混合质页岩相次之，含硅泥质页岩相最低的规律。

(据文献[15]修改。Modified according to reference [15].)图1 四川盆地涪陵地区焦页1井五峰组-龙马溪组层序及岩相发育特征Fig.1 Stratigraphic sequence and lithofacies development characteristics of Wufeng-Longmaxi Formations of JY 1 in Fuling area,Sichuan Basin

1.2 五峰组-龙马溪组沉积条件

从原始沉积条件来看，富有机质页岩的发育主要集中在五峰组及龙马溪组海进体系域和龙马溪组早期高位体系域。五峰组-观音桥段为充填沉积初期，上扬子海域主要为局限的陆棚环境[6]。奥陶系-志留系早期，全球气候逐渐转暖[7-8]，海平面上升，在华南地区引起了广泛的海侵[9]，同时，持续的二幕火山喷发，一直延续到早志留世层序最大海侵期，形成了页理发育的富有机质硅质页岩和富硅泥质页岩。而后，四川盆地西部，南部的古陆不断抬升，广西运动由东南向西北持续推进，导致上扬子地区开始出现持续性海退，陆源输入逐渐增强，发育了大量的粉砂质条带页岩，构造的快速抬升产生大量重力流沉积，使得龙马溪组沉积晚期有机质含量的显著降低[10]。

1.3 样品信息

为了精确表征与评价四川盆地涪陵地区五峰-龙马溪组页岩孔隙系统，选取了涪陵页岩气田焦石坝区块、平桥区块和白马区块典型井页岩样品进行测试分析，井位平面分布见图2，测试样品均来自五峰-龙马溪组，井位分布尽量选择远离断层位置，取样岩心完整，测试(生产)产量覆盖了高产、中产、低产井。

图2 研究井位图Fig.2 Location of study wells

2 五峰组-龙马溪组页岩孔隙类型及定量表征

2.1五峰组-龙马溪组页岩孔隙类型

对于有机质页岩而言，储层中的孔隙是页岩气主要的富集空间。页岩孔隙主要有基于基质相关性的孔隙分类和按孔径大小的孔隙分类两种模式，目前使用最广泛的是以Loucks的分类方案为代表的基于基质相关性的孔隙分类方法，将页岩孔隙分为有机质孔隙、矿物颗粒间孔隙和粒内孔隙，以及微裂缝[11-14]。岩石孔径尺度的变化范围广泛，国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)的孔径分类方案遵循Rouquerol的分类方案[16]将孔隙按照宽度的变化特征分为微孔隙(Micropore，φ<2 nm)，中孔隙(或介孔隙Mesopore，2 nm<φ<50 nm)，大孔隙(或宏孔隙Macropore，φ>50 nm)。笔者对焦石坝区块、平桥区块和白马区块龙马溪组页岩样品进行氩离子抛光处理后，再通过FE-SEM扫描电镜观测涪陵地区龙马溪组页岩样品，发现研究区发育的微观孔隙类型以有机质孔隙为主，同时还发育少量无机孔和微裂缝(见图3)。

2.1.1 有机质孔隙 有机孔是龙马溪组页岩中最为发育的孔隙类型(见图3(a)、图3(b))，孔隙形状具有多种形态，多边形状有机孔通常位于有机质与矿物颗粒的交界处，有机质内部通常发育圆形、椭圆状孔隙、棱角状孔隙、弯月状孔隙、海绵状孔隙、不规则状孔隙、与矿物相关的有机质孔以及被矿物包围的孤立有机质孔。页岩中发育的有机质孔隙主要与有机质的生烃演化相关，通常Ro到达0.6%之后，有机孔才开始发育。

2.1.2 无机孔 无机孔包括矿物颗粒粒间孔和粒内孔。电镜图像下，龙马溪组页岩的粒间孔(见图3(c))常见于浅灰色的矿物颗粒周围，这些孔隙可见于塑性颗粒(粘土矿物、泥质颗粒)或脆性矿物(石英、长石、方解石)的边界。孔隙分布不均匀，形状不规则，多呈狭缝状、棱角状或楔状)。粒间孔通常连通性较好，孔径尺度变化大，较为发育，是游离气聚集的重要场所。粒内孔(见图3(d))形状多为圆状、椭圆状和棱角状以及黄铁矿内密集分布的粒内孔。粒内孔连通性较差，数量较少，孔径尺度变化大，对页岩气储集的贡献不如有机孔和粒间孔。

2.1.3 微裂缝 大量发育的微裂缝对页岩气赋存的贡献最大。电镜图像下，龙马溪组页岩微裂缝(见图3(e)、图3(f))包括有机质与矿物基质接触部位的裂缝、不同矿物间隙存在微裂缝、矿物颗粒内微裂缝、在相同方向上存在平行密集的微裂缝、朝同一方向聚拢的密集微裂缝、对称微裂缝以存在转向和间断的裂缝。不少学者认为微裂缝的形成机制与构造运动、有机质生烃的轻微超压等有关。

((a)椭圆形有机质孔，JY1 (2 382 m)；(b)圆形、椭圆形有机质孔，JY1 (2 382 m)；(c)粒内孔，JY41-5(2 568.5 m)；(d)有机孔、粒内孔，JY41-5 (2 525.13 m)；(e)微裂缝，JY145-2(2 368.5 m)；(f)微裂缝，JY41-5 (2 585.4 m)。(a)Oval organic matter pore,JY1(2 382 m);(b)Circular and oval organic matter pore,JY1(2 382 m);(c)Intragranular pore,JY41-5(2 568.5 m);(d)Organic matter pore and intragranular pore,JY41-5 (2 525.13 m);(e)Microfracture,JY145-2(2 368.5 m);(f)Microfracture,JY41-5 (2 585.4 m).)图3 四川盆地涪陵地区龙马溪组不同类型孔隙FE-SEM图像Fig.3 Image of different types of pore FE-SEM in Longmaxi formation in Fuling area,Sichuan Basin

2.2 五峰组-龙马溪组页岩孔隙定量表征

以四川盆地焦石坝主体区和平桥区块五峰组-龙马溪组页岩为研究对象，根据各种测试方法的孔隙直径测量范围，选取低温CO2吸附实验表征微孔(<2 nm)、N2吸附表征中孔(2～50 nm)、高压压汞实验表征宏孔(>50 nm)，对页岩微观孔隙结构进行表征。

2.2.1 高压压汞实验 通过采集焦石坝地区五峰组-龙马溪组不同深度的页岩储层的岩心样品做压汞实验，利用压汞曲线数据分析压汞实验下的页岩孔体积随孔径分布如图4所示，从图上可以看出曲线有明显的峰值，峰值偏向左侧，峰值的孔径区间范围是10～18 nm之间，多数样品的峰值都在10 nm左右，这也说明本地区页岩的孔主要是发育中孔。10 nm左右的孔对孔体积的贡献远远大于50 nm以上的孔，表现出了中孔是孔体积的主要贡献者，而宏孔贡献极少。从图4可以看出当孔径大于500 nm之后，孔体积已经趋于0，表明亚微米-微米级孔隙对孔体积贡献较低，焦石坝五峰组-龙马溪页岩主要是以纳米级微孔发育，主要类型是微孔和中孔。

图4 四川盆地涪陵地区焦页1井五峰组-龙马溪组页岩宏孔孔体积随孔径分布Fig.4 The macropore volume distribution with pore size of shale in Wufeng -Longmaxi Formations of JY1 in Fuling Area,Sichuan Basin

2.2.2 低温N2吸附实验 基于低温N2吸附实验的页岩累计孔体积、比表面积随孔径变化的分布特征见图5(a)、(b)。8个小层都取样测试，研究区目的层第2小层未取样。从曲线形态可以看出，各小层的样品曲线形态比较相似，都是从陡到缓。从图5(a)、(b)可以看出，在2.5～4 nm孔径区间内，曲线的斜率普遍很大，说明在这个区间中孔的孔体积和比表面积累积最快，平均单孔对于孔体积和比表面积的贡献最大，图上可以看出这个区间内的中孔累积孔体积占了总量的30%～40%，累积比表面积超过了总量的50%。目的层各小层对比得出，第8小层的中孔累积孔体积最大，数值为0.016 mL/g，第9小层的中孔累积孔体积最小，数值为0.011 mL/g。第3小层的中孔累积比表面积最大，数值为9.99 m2/g，第9小层的累积比表面积最小，数值为6.35 m2/g。研究区五峰组-龙马溪目的层段页岩的累积孔体积平均值为0.014 mL/g，累积比表面积平均值为8.21 m2/g。

((a)焦页1井低温N2吸附实验页岩累计孔体积分布；(b)焦页1井低温N2吸附实验页岩累计比表面积分布；(c)焦页1井低温CO2吸附实验页岩累计孔体积分布；(d)焦页1井低温CO2吸附实验页岩累计比表面积分布。(a)Accumulated hole volume distribution of shale by low temperature N2 adsorption experiment in JY1;(b)Accumulated specific surface area distribution by low-temperature N2 adsorption experiment in JY1;(c)Accumulated hole volume distribution of shale by low temperature CO2 adsorption experiment in JY1;(d)Accumulated specific surface area distribution by low-temperature CO2 adsorption experiment in JY1.)图5 四川盆地涪陵地区焦页1井低温N2、CO2吸附实验页岩孔径特征分布图Fig.5 Distribution of shale pore size characteristics by low-temperature N2 and CO2 adsorption experiments of JY1 in Fuling area,Sichuan Basin

2.2.3 低温CO2吸附实验 图5(c)、(d)显示了低温CO2吸附测试所得微孔累积孔体积及累积比表面积与孔径的关系，共有8小层取样测试，研究区目的层第2小层未取样。从曲线形态可以看出，曲线形态都是先陡后缓，斜率左边大右边小，而且各小层的样品曲线形态是比较相似，说明微孔累积孔体积及累积比表面积随孔径的分布是规律性的。从图5(c)、(d)可以看出，在0.3～0.6 nm孔径区间内，曲线的斜率最大，说明在这个区间微孔的孔体积和比表面积累积最快，平均单孔对于孔体积和比表面积的贡献较大，图上可以看出这个区间内的累积孔体积和累积比表面积是超过了总量的50%。目的层各小层对比得出，第3小层的累积孔体积和累积比表面积最大，其中累积孔体积0.007 8 mL/g，累积比表面积26.2 m2/g。第1小层的累积孔体积和累积比表面积最小，其中累积孔体积0.004 9 mL/g，累积比表面积15.5 m2/g。整个目的层累积孔体积平均值为0.006 0 mL/g，累积比表面积平均值为19.44 m2/g。

3 五峰组-龙马溪组页岩孔隙特征及形成控制因素

3.1 五峰组-龙马溪组页岩孔隙特征

3.1.1 页岩有机孔特征 通过扫描电镜图像进行孔隙类型定性分析，而后对扫描电镜图像做图像处理提取孔隙，并按照大小对孔隙进行分类，进而求得有机孔面孔率。图6给出了平桥地区JY182-6井五峰组-龙马溪组页岩岩心样品有机质孔径、面孔率分析结果。有机孔孔径分布范围在0.84～500 nm之间，有机孔径主要分布在2～50 nm之间，有机孔以中孔为主，其中，平桥地区五峰组-龙马溪组页岩1～3小层有机孔径的分布范围在2.64～500 nm，平均值为30.60 nm，主峰区间在10～40 nm；4～5小层有机孔径的分布范围在2.64～500 nm，平均值为39.83 nm主峰区间在10～50 nm。综合分析547张扫描电镜照片得出平桥地区页岩储层有机质孔隙的面孔率介于0.34%～31.76%，平均值是11.60%。其中1～3小层有机孔面孔率介于1.79%～23.41%，平均11.35%；4～5小层有机孔面孔率介于0.87%～28.35%，平均13.88%。从面孔率频率分布直方图可以看出研究区面孔率主要分布在4%～8%，8%～12%，12%～16%这三个区间，随着面孔率增大频数有下降的趋势。

((a)1～3小层有机孔孔径频数分布直方图；(b)4～5小层有机孔孔径频数分布直方图；(c)1～3小层有机孔面孔率频数分布直方图；(d)4～5小层有机孔面孔率频数分布直方图。(a)Histogram of frequency distribution of organic pore diameter in Layer 1～3;(b)Histogram of frequency distribution of organic pore diameter in Layer 4～5;(c)Histogram of frequency distribution of face rate in Layer 1～3;(d)Histogram of frequency distribution of face rate in Layer 4～5.)图6 四川盆地涪陵地区焦页182-6井五峰组-龙马溪页岩有机孔孔径和面孔率分层频数分布直方图Fig.6 Histogram of stratified frequency distribution of organic pore diameter and face rate of the shale from Wufeng-Longmaxi formations of JY182-6 in Fuling area,Sichuan Basin

3.1.2页岩无机孔特征 采用同样的方法进行无机孔孔径和面孔率的计算，分析结果如图7所示。根据分析数据可以得出平桥地区五峰组-龙马溪无机孔径分布范围在4.03～500 nm之间，无机孔径主要分布在2～50 nm之间，无机孔以中孔为主，其中，平桥地区五峰组-龙马溪页岩1～3小层无机孔径的分布范围在7.84～500 nm，平均值为68.70 nm，主峰区间在10～60 nm；4～5小层无机孔径的分布范围在7.76～500 nm，平均值为94.74 nm，主峰区间在10～100 nm。研究区无机孔面孔率介于0.16%～20.52%，平均4.39%。其中1～3小层无机孔面孔率介于0.16%～15.69%，平均3.10%；4～5小层无机孔面孔率介于0.25%～20.52%，平均4.99%。从面孔率频率分布直方图可以看出研究区面孔率主要分布在0～2%，4%～6%这两个区间，随着面孔率增大频数有下降的趋势；各层的有机面孔率相比无机面孔率高，由此可见平桥地区五峰组-龙马溪页岩的页岩气主要存储在有机孔中。焦石坝和白马地区也呈现同样的特征。

((a)1～3小层无机孔孔径频数分布直方图；(b)4～5小层无机孔孔径频数分布直方图；(c)1～3小层无机孔面孔率频数分布直方图；(d)4～5小层无机孔面孔率频数分布直方图。(a)Histogram of frequency distribution of inorganic pore diameter in Layer 1～3;(b)Histogram of frequency distribution of inorganic pore diameter in Layer 4～5;(c)Histogram of frequency distribution of face rate in Layer 1～3;(d)Histogram of frequency distribution of face rate in Layer 4～5.)图7 四川盆地涪陵地区焦页182-6井五峰组-龙马溪页岩无机孔孔径、面孔率分层频数分布直方图Fig.7 Histogram of stratified frequency distribution of inorganic pore diameter and face rate of the shale from Wufeng-Longmaxi formations of JY182-6 in Fuling area,Sichuan Basin

3.2 五峰组-龙马溪组页岩孔隙形成控制因素

页岩微观孔隙(尤其是有机孔隙)的成因及其发育演化是页岩储层研究的热点和前沿领域。目前，中外学者已定性-半定量地探讨了沉积环境、构造背景、矿物组分、有机质含量、有机质类型、成熟度等因素对页岩孔隙的影响机制。研究区五峰组-龙马溪组页岩的沉积环境，有机质类型和成熟度相似，因而本文主要探讨矿物组分、有机质含量对页岩孔隙结构的控制作用。

3.2.1 TOC含量 从孔体积和孔隙度与TOC含量交汇图来看(见图8(a)、(b))，含硅泥质页岩、泥硅混合质页岩、硅质页岩孔体积和TOC相关系数较高，呈正相关关系；含硅泥质页岩、硅质页岩孔隙度和TOC相关系数较高，泥硅混合质页岩孔隙度和TOC相关系数较低，也均呈现正相关关系，这表明TOC含量与孔隙发育息息相关，是富有机质页岩孔隙结构的重要贡献者，这与前人研究具有良好的一致性[17-19]。

3.2.2 石英含量 从孔体积和孔隙度与石英含量交汇图来看(见图8(c)、(d))，硅质页岩相石英含量与孔体积和孔隙度相关系数较高，呈现明显的正相关关系，含硅泥质页岩相、泥硅混合质页岩相石英含量与孔体积和孔隙度虽呈正相关，但相关系数较低，说明石英含量对孔隙发育具有重要贡献。作为海相富有机质页岩中最主要的刚性颗粒，石英具有良好的机械稳定性，对孔隙可以起到良好的支撑作用。

3.2.3 粘土矿物含量 从孔体积和孔隙度与黏土矿物含量交汇图来看(见图8(e)、(f))，含硅泥质页岩黏土含量和孔体积相关系数较高，呈现明显的负相关关系，同时相较于含硅泥质页岩相和泥硅混合质页岩相，硅质页岩相中粘土矿物含量与孔隙度和孔体积的相关性更强。出现该现象的原因可能是粘土含量具有机械不稳定性，如果没有足够的刚性颗粒，粘土含量的增加会使孔隙被破坏[12,20]。

(S-3：硅质页岩相；CM-1：含硅泥质页岩相；M-2：泥硅混合质页岩相。S-3:Siliceous shale lithofacies;CM-1:Siliceous argillaceous shale lithofacies;M-2:Mud-silicon shale.)图8 不同岩相孔体积和孔隙度与TOC、石英和粘土矿物含量交汇图Fig.8 Intersection diagram of pore volume and porosity of different lithofacies and TOC,quartz and clay content

4 五峰组-龙马溪组页岩孔隙演化模式

为了研究页岩孔隙演化，笔者借鉴全球已发表的不同成熟度页岩孔隙演化规律和模式[21]，将五峰组-龙马溪组页岩实测数据投到其它地区页岩孔隙演化模式上(见图9)。总体来看，页岩的孔隙度随着成熟度增加开始大幅增加，在镜质体反射率约为1.8%时达到最大值，而后开始降低，五峰组-龙马溪组页岩由于过高的成熟度其孔隙度最低。无机孔面孔率随着成熟度不断减少，主要是压实作用响应，而无机孔孔径在过成熟的五峰组-龙马溪组页岩反而异常增大，很可能是伊利石化产生了比较大的无机孔有关；随着成熟度增加，在过成熟五峰组-龙马溪组页岩宏孔和微孔大幅减少，中孔有一定幅度增加。通过对不同TOC含量的页岩样品有机孔统计，显示随着TOC增高，页岩中高孔径的孔隙增加，这很可能是由于在过成熟页岩中有机质造孔之间的合并变得频繁，因而在过成熟页岩中孔的比例增加(见图10)。

((a)页岩面孔率随成熟度变化关系图；(b)页岩不同类型孔隙孔体积随成熟度变化关系图。(a)Relation diagram of shale face rate change with maturation;(b)Relation diagram of shale different types of pore volume change with maturation.)图9 页岩孔隙演化图Fig.9 Shale pore evolution

图10 TOC与页岩有机孔分布直方图Fig.10 Histogram of TOC and organic pore distribution of shale

5 结论

(1)涪陵地区龙马溪组页岩微观孔隙类型以有机质孔隙为主，同时还发育少量无机孔和微裂缝。焦石坝五峰组-龙马溪页岩气主要存储在有机孔中，吸附的主要场所是纳米级微孔和中孔，宏孔和亚微米-微米级孔隙对孔体积贡献较低。

(2)有机质含量和矿物组分对页岩孔隙结构具有重要的控制作用。页岩有机质生孔能力强，硅质页岩支撑条件优越，发育程度受多因素耦合作用的控制，较高有机质含量、硅质页岩相为有利的孔隙发育条件。

(3)四川盆地五峰组-龙马溪组页岩中孔隙演化主要是有机孔演化。有机质热演化程度对页岩孔隙的控制作用明显，页岩孔隙度随着成熟度增加开始大幅增加，在镜质体反射率约为1.8%时达到最大值，适中的热演化程度对页岩孔隙发育最为有利；随着成熟度增加，五峰组-龙马溪组页岩宏孔和微孔大幅减少，中孔有一定幅度增加，可能是与在过成熟页岩中孔间的合并变得频繁有关。