金川矿区表土金属空间污染特征及磁学响应

王 冠,辛 倩,马丽娟,王阳阳,姚 文,朱鑫钰,任非凡

金川矿区表土金属空间污染特征及磁学响应

王 冠1,辛 倩1,马丽娟2,王阳阳1,姚 文1,朱鑫钰1,任非凡3*

(1.上海理工大学环境与建筑学院,上海 200093；2.华东理工大学资源环境与工程学院,上海 200237；3.同济大学地下建筑与工程系,上海 200092)

采集金川铜镍矿区及周边表层土壤样品26个,基于环境磁学方法对样品开展了金属元素(Cu、Ni、Cr、Fe、Sr、Ti、Pb和Mn)的含量分析及相关分析,采用单因子污染指数和内梅罗污染指数评价方法对研究区域表土金属污染状况进行评价.研究区域表土磁学特征与金属元素含量呈明显空间分布差异,体现为:矿区源地>加工区域>繁忙路段>门岗区域>其他区域;受Cu和Ni元素污染的土壤样品为重度污染,Cr、Pb、Ti、Sr等金属为轻度污染和中度污染;lf、SIRM、ARM和HIRM数值相对较高,表明研究区域亚铁磁性矿物含量较高;研究区表层土壤样品磁晶粒度特征以较粗的假单畴(PSD)和多畴(MD)颗粒为主导;相关分析结果表明Cu、Ni、Cr、Fe、Pb和Mn元素之间皆存在较好的相关性,其中Cu、Ni显著(=0.91);lf和SIRM、ARM与各金属的相关性较为突出(0.52££0.78),表明磁参数可有效监测城市表土重金属污染状况,快速圈定重金属污染的区域与范围,为城市表土污染监测工作提供快速有效的数据支持.

矿区表土；环境磁学；重金属污染；相关分析

随着我国矿产资源开发和利用进程的加快,环境污染和自然灾害问题日益加剧,其中采矿和冶炼引起的土壤重金属污染问题尤为突出.金属矿物会随采矿过程暴露于外界环境,通过大气颗粒物沉降作用和雨水渗滤等方式进入土壤表层.由于金属富集效应,从而导致矿区周边土壤盐碱化,并干扰各种生物地球化学过程和物质循环过程[1-3],甚至通过食物链途径对周边居民健康造成严重危害,由此造成整个矿区周边环境的土壤、水体和空气污染,最终导致整个环境的生态系统呈现“乱码”的不平衡状态[4].

传统的化学分析方法步骤冗杂、周期长,费用高,不易开展大范围空间布点研究;而环境磁学作为一门介于地球物理学、磁学和环境科学的分析方法[5-6],其方便、快速、经济、样品用量少且无破坏性、无污染等特点使磁学手段近年来在城市颗粒物、土壤、植被等环境载体的污染监测领域被广泛应用[7-11].除自然界的有机或无机合成的磁性颗粒外,人类活动释放的污染物质也是磁性颗粒的重要来源之一[12],如化石燃料高温燃烧过程中可以生成球形的磁性颗粒,一旦释放到环境中,会造成大气飘尘、降尘和土壤中磁性明显增强.此外,交通､工业生产等人为活动释放的磁性颗粒物常伴随着重金属的共生和富集,从而使利用磁学技术半定量评价城市污染程度成为可能.国内外已有诸多学者采用磁学与地球化学手段相结合的方式开展了城市污染监测评价、来源判别与空间分布特征等相关研究,取得了显著的成果[13-17].如,闫海涛等[13]利用磁学方法对浙江省安吉县梅溪发电厂附近的土壤剖面中粉煤灰垂向迁移特征进行了追踪与探究,分辨出粉煤灰原位堆积、富集、迁移深度及未受污染土壤特征,且磁参数可用于追踪粉煤灰在土壤剖面中的垂向迁移规律.赵宏等[14]对有色金属矿区表层土壤进行研究,探讨不同类型土壤的磁化率与Pb、Zn、Cd金属的相关性,证实人为污染土壤具有特殊的磁化率特征,可根据磁化率特征快速掌握土壤重金属污染状况.Shamsollah等[15]针对伊朗西北部母质土壤利用磁化率表征重金属含量特征变化,实现了磁化率对自然生态系统土壤中金属浓度的半定量估计.沈明洁等[16]对北京东郊722个土壤垂向剖面的重金属和磁学性质研究,发现各种磁学参数与土壤重金属之间存在一定程度的相关性,表明磁指标可以作为这些重金属污染的一种代用指标.段雪梅等[17]则利用磁学参数追踪和指示重金属污染、有机结合态和铁锰氧化结合态重金属的可行性,并证实了土壤中重金属含量与磁化率、饱和等温剩磁及非磁滞剩磁存在十分相似的垂向变化特征.

然而,已有研究主要集中在综合城市的重金属污染形貌特征、组分分析等方面;而对西北地区矿山周边区域表层土壤的研究相对较少.甘肃省金昌市金川区是我国重要的矿产地之一,已探明矿产如镍、铜、铬、钴等40多种.本文以金川铜镍矿区表层土壤为研究对象,采用环境磁学和重金属含量相结合的方式,探讨金川铜镍矿区磁性特征和重金属含量的空间分布特征及两者相关性,探索金川铜镍矿区表层土壤重金属污染磁学指示的可行性,并建立磁学诊断模型对污染状况进行评估,以期为当地土壤重金属监测和治理提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

金川铜镍矿区位于甘肃省金昌市区西南方向,呈由南向北倾斜走势,海拔高度为1500～1800m,东经101°29¢～102°34¢,北纬38°～39°,属温带大陆性气候,常年风大频率高,夏秋季节以东南风为主,冬春季节以西北风为主[18].金川铜镍矿床镍元素的储量占全国总储量的63.9%,是世界第三,中国第一大岩浆型铜镍矿床.其因岩体小,矿化率高(48.4%)闻名于世[19].国内外许多学者对其系统性研究,表明金川铜镍矿区除磁黄铁矿、镍黄铁矿、黄铜矿等,尚有丰富的钴、锑等稀贵有色金属矿产[20-21].

1.2 样品采集与制备

以金川铜镍矿区及市区周边环境为研究区域(图1).为了最大程度保证土壤样品的代表性,特选取门岗区域(1～16),加工区域(17～19),繁忙路段(20～23)和矿区源地(24～26)作为样品采集区域(表1).针对城市表层土壤研究,其采样深度多选择在0～5cm[14-15,2,22-27,],本研究结合研究区域地质特征[34]及研究区实际情况选择0～3cm为本研究表土采样深度,系统采集具有代表性的表层土壤样品26个,每个样点土壤分析样品均由多点采集混合而成.

图1 采样点示意

表1 表层土壤采样点信息

1.3 测试方法

1.3.1 磁学参数测试 将表土样品风干后除去石子、树叶、头发等杂质,捣碎过2mm尼龙筛后称取4.0g左右的样品,并用塑料薄膜包紧,装入圆柱状磁学专用聚乙烯样品盒中压实密封.所有样品利用Bartington公司的MS2型磁化率仪测定低频磁化率(lf)、高频磁化率(hf),并计算频率磁化率(fd%=[lf–hf]/lf)´100.使用交变退磁仪Molspin D2000测定非磁滞剩磁(ARM),并计算非磁滞剩磁磁化率(ARM).等温剩磁(IRM)使用MMPM10强磁仪和Argico JR6旋转磁力仪测量,首先获得1T磁场下的IRM记为饱和等温剩磁(SIRM),并测得反磁场中的IRM (-100mT和-300mT).根据 SIRM和IRM结果计算获得硬磁(HIRM),以及SIRM/lf、ARM/SIRM和ARM/lf等比值参数.所有磁学测定均在华东师范大学河口海岸科学研究院环境磁学国家重点实验室完成.

式中: mass代表样品质量,g.

1.3.2 金属含量测定 称取约0.05g表土样品置于消解管内,使用石墨消解仪进行消解.选用硝酸(HNO35mL)、盐酸(HCL 5mL)、氢氟酸(HF 5mL)和高氯酸(HCLO43mL)多元酸消解法.石墨消解仪温度设置为180℃,加盖加热密闭消解管2h左右.待液体呈澄清透明的淡黄色液体后,关闭仪器开关.使用余温去盖赶酸, ,待液体温度降至25℃,使用1%的稀硝酸定容至50mL待测.消解时设置空白样和GSD-9沉积物标样进行质量保障和控制.最后,使用ICP-OES (Perkin Elmer SCIEX,Optima 8000)测试样品的金属元素含量.待实验结束之后,分别将各金属元素的含量测试数据(mg/L)与其密度大小(g/cm3)结合运算统一转化成质量分数比值(g/kg)

2 结果分析

2.1 表层土壤磁性空间变化特征

已有研究表明,磁学参数能够反映土壤中磁性矿物的种类、含量和粒度,并据以分析鉴别磁性颗粒的组成和特征[24-26].其中,磁化率的大小与其所含磁性矿物的类型、浓度和晶粒大小有关,反映样品中亚铁磁性矿物的富集程度.lf的变化范围为(92.51～ 2399.01)×10-8m3/kg,其均值为485.27×10-8m3/kg (表2).SIRM的变化范围为(16221.71～1759096.45)× 10-5Am2/kg,均值为235780.23×10-5Am2/kg,二者均显示为高值,指示了金川铜镍矿区周边环境的表土磁性矿物含量较高.fd%均值为5.95%,接近于6%,说明样品中磁性颗粒物中存在一定量的超顺磁性颗粒SP(Supperparamagnetic Particles),但粒径接近于0.02μm的SP颗粒物含量较少,普遍大于该粒径,属于假单畴PSD颗粒和多畴MD颗粒范围.HIRM变化范围为(69.36～126893.66)×10-5Am2/kg,均值为8257.20×10-5Am2/kg,表明研究区域样品亚铁磁性矿物颗粒占主导地位,同时含有一定量的不完整反铁磁性矿物颗粒.ARM变化范围为(228.70～ 16446.67)×10-8Am2/kg,均值为2464.85×10-8Am2/kg,相较SIRM值偏小,说明表土磁性粒子以PSD亚铁磁性矿物为主.比值参数ARM/lf对1～10μm之间的磁性矿物颗粒反映尤为灵敏,数值大小与铁磁性矿物的粒径大小成反比[28-30];其变化范围为1.64～ 14.33,均值为3.46;ARM/SIRM波动范围为(0.01～ 0.02)×10-3m/A,均值为0.01,表明样品中含有较多粗粒组分的磁性矿物.

图2为金川铜镍矿区表土壤磁学参数空间分布图.由图可知,所有土壤样品的磁学参数最高值大多集中在矿区源地.lf、SIRM和ARM在某种程度上主要反应磁性矿物含量,研究区域内lf的空间差异性较大,出现4个明显峰值,SIRM和ARM空间变化特征与lf呈现相似变化趋势,高值主要落在位于下风向的矿区源地以及交通繁忙路段,金属加工区ARM/lf空间差异性相对较小,门岗区域lf相对较低,且空间变化相对较小,整体表现为:矿区源地>加工区域>交通繁忙路段>外圈门岗>其他区域.

表2 样品环境磁学特征

由Dearing图(图3a)可知[31-32],金川铜镍矿区土壤表层样品的fd%和ARM/SIRM落在PSD和MD的范围,其可以在半定量化水平上指示磁性矿物颗粒粒径的大小.且SP颗粒体积分数极大部分小于50%.同时, King- plot图(图3b)[33]结果显示,金川铜镍矿区表土样品均位于1～5μm区间,以粒径较粗的PSD和MD磁性颗粒为主.

图3 表层土壤的Dearing图和King图

2.2 表层土壤重金属质量分数及污染评价

表3 表土金属质量分数统计分析结果

由表3可知,金川铜镍矿区表土样品重金属含量总体较高,均超过背景值,其中Cu和Ni的含量最高,其平均含量分别为2501和2773mg/kg,超出背景值约100倍和33倍.与此同时,其余4种金属(Cr、Zn、Pb、Sr)元素质量分数超出背景值1～5倍.而Cu和Ni金属元素的高含量极可能与矿区主要盛产铜镍矿石这一因素存在密切联系[27].其次,对比发现,Cr、Cu、Ni、Fe、Mn、Pb、Sr、Ti、Zn和V金属含量平均值皆大于中值,且分别是背景值的1,101, 33,1,1,5,2,1,3和1倍,分布趋势呈现为Cu>Ni>Pb> Zn>Sr>Cr>Mn>Fe>V.在土壤中富集程度最为突出的元素为Cu和Ni,其他元素富集程度相对较轻.

由图4可知,研究区域表土金属空间分布特征整体呈现矿区源地>加工区域>繁忙路段>门岗区域>其他区域,与磁学空间变化特征一致.如Cu、Ni、Cr元素在空间分布特征表现为:远离矿区源地且位于上风向的门岗区域,这3种金属含量相对较低;加工区域及繁忙路段则呈明显上升趋势,最终在位于下风向的金属加工区域出现极大值;Zn、Mn、Fe、Pb、Ti和V的空间分布特征不同于Cu和Ni,极大值远离矿区源地,落在矿区外圈.造成这该特征的可能原因是,该矿区主要以Cu和Ni作为特色矿产,Cu、Ni和Cr元素含量在矿区源地均出现高值,随着与矿区源地距离增加,三者数值呈现相对下降的趋势.Zn、Mn和Fe元素含量高值主要集中在靠近街道的门岗区域,其他区域的含量相对降低;Pb、Ti和V元素的高值主要出现在输送密集,车间聚集的加工区域,并随着与加工区域距离的增加而降低.综合分析,本研究中重金属元素含量及空间分布特征受自然环境因素及人为因素共同作用.

为进一步探讨人类活动对该区域金属元素含量的影响,本研究采用目前重金属污染评价中应用最为广泛的评价方法——单因子指数评价法和内梅罗综合指数评价法对该地区的重金属污染状况进行分析评价.其等级划分标准如表4所示.

表4 单因子污染指数和内梅罗污染指数评价标准

注:P代表单因子污染指数,综合代表内梅罗污染综合指数.

铜镍矿区周边土壤金属污染指数结果见表5.以单因子污染指数(P)为评价指标,由表5可知,该研究区域的主要污染元素为Cu和Ni(50.42<P<438.40, 8.26<P<158.89);Cr、Fe、Mn、Ti、Sr和Pb等元素的P值相对较小.由此可见,该矿区周边表层土壤受Cu和Ni污染较为严重.其中采矿及加工区域属于重度污染;而Cr、Fe、Mn、Ti、Sr和Pb的污染程度相对较轻,位于矿区外圈靠近市区的门岗区域,其表土重金属污染指数介于轻度污染至中度污染之间.总体空间分布特征表现为矿区源地>加工区域>繁忙路段>门岗区域.

相较于单因子污染指数法,内梅罗综合指数法既能突出重金属污染程度,又避免了其他主观因素的影响.内梅罗综合指数法评价结果表明,研究区域Cu、Ni和Pb金属在空间分布上为重度污染(综合>3.0);Cr、Fe、Mn、Ti和Sr的综合值相对较小,但大多程度上介于尚清洁(警戒线)与中度污染之间(0.7<综合£3.0).与单因子污染指数法评价结果相同.

综上所述,研究区域表土金属污染空间变化趋势为矿区源地>加工区域>繁忙路段>门岗区域>其他区域.其中Cu、Ni和Pb污染相对较重,表明金川铜镍矿区表土金属污染与工业活动(金属冶炼、矿山爆破、燃料燃烧)和交通因素有很大关联.

表5 矿区表层土壤重金属污染指数

注:P代表单因子污染指数;综合代表内梅罗污染综合指数.

3 重金属污染磁参数指示讨论

对于磁学和重金属的相关性研究较多[7-10,35],其中χlf､SIRM等磁学参数与重金属元素含量呈现较好的正相关性,但存在地域因素和元素属性差异,二者之间的相关性存在区域差异性.为进一步探讨矿区表土磁学参数对重金属污染的指示,本文运用SPSS22.0软件对该研究区磁参数和金属元素关系进行探讨分析,结果如表6所示.lf、ARM和SIRM等磁学参数与元素Cr、Cu、Ni含量显著相关(0.56££0.78),表明亚铁磁性矿物与这些重金属元素存在一定的关联.此外,ARM/lf、ARM/lf、SIRM/lf和磁畴相关的比值参数与元素Cr、Cu、Ni呈正相关性(0.51££0.61),表明金川铜镍矿区表土样品大多含PSD与MD亚铁磁性矿物颗粒.同时,亚铁磁性矿物含量与金属元素含量呈现相似的空间变化特征.

与此同时,Fe元素亦与lf、SIRM呈现较好的相关性(0.52££0.78).而Mn、Pb、Ti、V、Zn与lf、ARM、SIRM之间在0.05水平上呈现显著相关,进一步显示了亚铁磁性矿物浓度和金属元素含量关系密切,表明指示磁性矿物含量的磁学参数在一定程度上能很好地指示矿区表土的重金属污染状况.

表6 磁学参数与各金属元素的Spearman相关系数(n=26)

注: **表示在0.01水平(双侧)上显著相关; *表示在0.05水平(双侧)上显著相关.

综上分析,除了矿山开凿、爆破等因素引起的;极可能主要与人类活动因素有关.例如,交通排放也会导致环境中重金属含量增加,轮胎与地面的摩擦、刹车片等零件的磨损,道路铺设和辅助设施的氧化等;此外,车流密度及人流密度较大,外加地理位置特殊,这使行驶车辆的零件磨损更为严重,产生的金属颗粒随着气流的停滞沉积下来富集在土壤表层.

4 结论

4.1 金川铜镍矿区周边表土磁性特征及重金属含量呈现相似的空间分布特征,磁参数和Cu,Ni等金属峰值主要落在位于下风向的矿区源地以及交通繁忙路段.二者空间分布特征具体表现为:矿区源地>加工区域>交通繁忙路段>外圈门岗>其他区域.

4.2 结合Dearing图和King-plot图得出,金川铜镍矿区周边环境表土样品的磁晶粒度特征是以假单畴PSD亚铁磁性颗粒居多,其次为多畴MD磁性颗粒.

4.3 研究区域表土磁性矿物含量和重金属含量空间分布特征表明该地区受人为污染影响较大,除受矿山开凿及爆破产生的带有矿物的气流排至地表沉积和运输过程中洒落遗留的效应外,还与人流密度、车流量、刹车片磨损外等因素有关.

4.4 金川铜镍矿区表土的Cr、Cu、Ni元素与lf存在显著的正相关性(0.52££0.91),表明指示磁性矿物含量的磁学参数在一定程度上能够很好地指示该地区表土的重金属污染状况.

4.5 采用单因子污染指数(8.26<P<158.89)和内梅罗污染指数评价法(综合>0.42)对研究区域表层土壤污染程度进行评价分析,两种评价方法均显示出该区域表层土壤存在一定程度的重金属污染.

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Spatial pollution characteristics and magnetic response of surface soil heavy metals in Jinchuan mining area.

WANG Guan1, XIN Qian1, MA Li-juan2, WANG Yang-yang1, YAO Wen1, ZHU Xin-yu1, REN Fei-fan3*

(1.School of Environment and Architecture, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China；2.School of Resources, Environment and Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China；3.Department of Geotechnical Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China)., 2021,41(9)：4211～4220

26surface soil samples were collected from the Jinchuan mine area. Environmental magnetism and heavy metal element (Cu, Ni, Cr, Fe, Sr, Ti, Pb and Mn) content analysis were related analysis on the samples, and carried out by using single factor pollution index and Nemero pollution index evaluation methods to evaluate the heavy metal pollution degree. The magnetic characteristics of the surface soil and the content of heavy metal elements showed obvious spatial distribution differences: mine area> outer processing area> high traffic section> gate area> other areas. The samples were contaminated up to100% by Cu and Ni, showing the high levels of pollution. While metal pollution of Cr, Pb, Ti, and Sr was between the warning line and moderate pollution. Then, the values ofl､SIRM、ARMand HIRM were relatively high, indicating that the content of magnetic mineral particles was extremely high, and the magnetic particles were dominated by ferrimagnetic mineral types. The magnetic grain size characteristics of the surface soil samples were dominated by coarser pseudo-monodomain (PSD) and multi-domain (MD) particles. Correlation analysis results were shown that there was an excellent correlation between Cu、Ni、Cr、Fe、Pb and Mn, especially, the correlation of Cu、Ni was excellent (=0.91) among them.lf, SIRM, andARMhad an excellent correlation with various metals(0.52££0.78), it showed that the heavy metal pollution of urban surface soil was effectively monitored by magnetic parameters, quickly delineating the area and scope of heavy metal pollution, and providing rapid and effective data support for urban surface soil pollution monitoring.

mine surface soil；environmental magnetism；heavy metal pollution；correlation analysis

X53

A

1000-6923(2021)09-4211-10

王 冠(1981-),女,陕西咸阳人,副教授,博士,主要从事环境磁学及城市污染研究.发表论文20余篇.

2021-02-01

国家自然科学基金资助项目(41874077)

* 责任作者, 副教授, feifan_ren@tongji.edu.cn