抛物量子点的非线性光学折射率变化

段一名　李学超　张粮成

【摘   要】   详细研究了GaAs/ AlGaAs抛物线形量子点（QDs）在电场和磁场作用下的折射率的变化。通过使用密度矩阵理论和迭代的方法，可以得到线性和非线性子带间的折射率变化（RIC）的解析表达式。计算结果表明，入射光强度、QDs的半径、宽度以及施加的电场和磁场对系统的折射率变化有很大影响，进而为研究抛物线形量子点的非线性光学折射率变化提供了必要的理论依据。

【关键词】   量子点;折射率;密度矩阵理论;入射光强度;非线性光学

Nonlinear Optical Refractive Index Change of Parabolic Quantum Dots

Duan Yiming， Li Xuechao*， Zhang Liangcheng

（Anhui University of Science and Technology， Huainan 232001， China）

【Abstract】    The changes in refractive index of GaAs/AlGaAs parabolic quantum dots （QDs） under the action of electric and magnetic fields are studied in detail. By using density matrix theory and iterative methods， an analytical expression of the refractive index change （RIC） between linear and nonlinear subbands can be obtained. Finally， the results of calculation show that the incident optical intensities， the radius and width of QDs， and the applied electric and magnetic fields have a great influence on the refractive index change of the system. Furthermore， it provides the necessary theoretical basis for studying the nonlinear optical refractive index change of parabolic quantum dots.

【Key words】     quantum dots; refractive index; density matrix theory; incident optical intensities; nonlinear optics

〔中圖分类号〕  O437.1    〔文献标识码〕  A              〔文章编号〕 1674 - 3229（2021）02- 0046 - 05

0     引言

近年来，非线性光学快速发展带来了很多强大的功能和应用，比如激光、超分辨率成像、光学开关、频率转换效应和双稳态等应用[1]。技术的进步促进了这些功能的实现和应用运行，同时使人们能够设计出具有非线性光学效果的半导体量子结构系统。在过去的十几年里，人们对半导体量子系统中的量子阱、量子线、量子点和超晶格等非线性光学性质有着浓厚的兴趣[2]。尤其是低维半导体纳米材料，已经取得了丰富的研究成果，同时关于这种材料的研究方法也有很多，例如有效质量近似、密度矩阵理论、变分法等[3]。因为这些低维半导体材料具有量子受限效应，所以具备了许多新的非线性光学特性，而这些特性对于制备新的光学元件有很大的帮助。

半导体量子点具备特殊的光学特性以及电子特性，由于其在量子光电器件、量子密码学、量子计算、量子生物医学等领域的独特应用，从而受到了很多的关注。抛物线形量子点具有很多特性，其中之一就是价带或导带中子带之间的光学跃迁是可以完成的[4-5]。量子点中这些偶极跃迁矩阵元具有极大的值，这些值与子带之间的小能量间隔很大地增强了介电常数[6-8]。关于量子点在各种不同情况下的研究十分广泛，在非线性光学特性中，抛物线形量子点系统中具有无限限制势垒的带内光学跃迁引起的折射率变化也引起了广泛关注。本文将对半导体量子点的线性和非线性光学折射率（RIC）的变化进行研究。

1     理论推导

球形QDs中的导带电子在外部电场和磁场中，沿z方向受径向电势形式为[12m*ω0r2]限制的运动可以通过以下方程式表示[9-11]：

[12m*p-eca2ψ+12m*ω0r2ψ-eFzψ=Eψ] （1）

其中[p]是动量，[a]磁场[B]的矢量势[（B=?×a）]，由规范对称性可知[a=a（az=aρ=0，aφ=Bρ2）]，[m*]是导带中电子的有效质量，[F]是施加的电场，[r]是位置，[ω0]是QDs约束电位的频率。圆柱坐标下的薛定谔方程具有以下形式：

[-?22m*1ρ??ρρ??ρ+?2?z2+1ρ2?2?φ2ψ+12ωclzψ+18m*Ω2ρ2ψ-eFzψ+12m*ω0z2ψ=Eψ]

其中[Ω=ωc2+4ωρ2]，[lz]表示角动量在磁场方向上的投影，[ωc=eB/m*c]是回旋加速频率，那么该方程的解可写为：

[ψ=f（ρ，φ）X（z）]

[f（ρ，φ）=1a1+m（m+n）！2π2mn！1m！eimφe-ρ24a2ρmF-n，m+1，ρ22a2]

[X（z）=m*ω0π?1412nznz！exp-m*ω02?z-eFm*ω022]

[Hnm*ω0?z-eFm*ω02                                       （2）]

这里的[a=?/（m*Ω）]表示有效刻度长，[F（a，b，x）]是合流超几何函数，[m]是磁量子数，[nz]是径向量子数，[n]是量子数，[Hn（x）]是哈密顿多项式。

电子的本征能量[E]可由下式得到：

[E=?Ωn+1+m2+12m?ωc+?ω0（nz+12）-e2F22m*ω02]

接下来，我们将基于使用密度矩阵方法和迭代程序得出的线性[χ（1）]和三阶非线性[χ（3）]光学极化率，从而计算出折射率变化。该系统由电磁场[E（t）=Eeiωt+Ee-iωt]所激发。我们将[σ]表示为该状态的单电子密度矩阵，然后由时间相关的薛定谔方程给出密度矩阵的演化[：]

[?σij?t=1i?H0-qzE（t），ρij+Γijσ（0）-σij]

其中[H0]是该系统在没有电磁场[E（t）]作用下的哈密顿量，[σ（0）]是非微扰密度矩阵算符，[Γij]是弛豫率。公式（2）可通过以下迭代方法计算：[12-14]

[σ（t）=nσ（n）（t）]

[?σij（n+1）?t=1i?H0，σ（n+1）ij-i?Γijσij（n+1）-1i?qz，σ（n）ijE（t）]

由[E（t）]引起的量子系統的电极化可以表示为：

[P（t）≈ε0χ（1）（ω）E（iωt）+ε0χ（3）（ω）E（iωt）]

其中[χ（1）]和[χ（3）]分别是线性和三阶非线性极化率。

通过使用与文献中相同的密度矩阵理论和迭代程序[15]，得到两能级量子系统的线性和三阶非线性极化率的解析表达式[16-17]。首先对于线性部分：

[ε0χ（1）（ω）=σvM212E21-?ω-i?Γ12] （3）

对于三阶非线性部分[：]

[ε0χ（3）（ω）=-σvM212E2E21-?ω-i?Γ12×4M212（E21-?ω）2+（?ω）2-（M22-M11）2（E21-i?Γ12）（E21-?ω-i?Γ12）] （4）

折射率的变化与极化率[χ（ω）]有关，如下所示：

[Δn（ω）nr=Reχ（ω）2nr2] （5）

其中[nr]表示折射率，由公式（3）-（5），可以得到线性和三阶非线性折射率变化表达式：

[Δn（1）nr=12nr2ε0σvM212（E21-?ω）（E21-?ω）2+（?Γ12）2] （6）

[Δn（3）nr=-σvM2124nr3ε0μcI（E21-?ω）2+（?Γ12）22×{4（E21-?ω）M212+（M22-M11）2（E21）2+（?Γ12）2×]  （7）

[{（?Γ12）2（2E21-?ω）-（E21-?ω）[E21（E21-?ω）-（?Γ12）2]}]         其中[σv]，[nr]，[Mij=<ψiezψj>]分别表示电子密度、折射率以及偶极跃迁矩阵元。[Eij=Ei-Ej]表示子带[i]和[j]之间的能级间距，[μ]和[ε0]分别表示系统的磁导率以及真空介电常数。[?ω]，[c]，[I]分别代表入射光子能量、真空中的光速以及入射光强度。总的折射率变化为：

[Δnnr=Δn（1）nr+Δn（3）nr]

2     结果与分析

下面对以GaAs/AlGaAs为材料构成的抛物线形量子点进行数值计算。计算中所采用的参数如下[18-20]：[m*=0.067m0]（[m0]是自由电子质量），[σv=5×1024m-3]，[?ω0=?2/m*R2]（[R]是球形QDs的截面半径），[nr=3.2]，[Γ12=1/T12]，[T12=0.2ps]，[ε0=8.85×]

[10-12Fm-1]，[μ=4π×10-7Hm-1]。

如图1所示，我们讨论了在外加电场和磁场作用下，[R]对抛物线量子点折射率变化的影响。取[F=4KV/cm]，[I=6MW/cm2]，[L=3nm]，[B=4T]。半径分别取：[R=8]，10，12[nm]。从图中可以看出：随着[R]的增加，RIC共振峰向低能方向移动，即发生“红移”，这是量子受限效应的结果。随着QDs半径的增加，量子受限效应减弱，量子点中受限电子的能级间距减小，因此RIC共振峰向低能方向移动，即发生“红移”。同时从图中可以看出，一阶线性、三阶非线性以及总折射率都随着[R]的增大而逐渐增大。此外，线性与非线性的符号相反，一阶线性折射率的变化要比三阶非线性折射率改变大的多，因此总折射率将随着线性部分的增大而增大。

图2讨论了外加磁场对抛物线量子点折射率变化的影响，取[F=4KV/cm]，[I=6MW/cm2]，[L=3nm]，[R=10nm]。磁场分别取：[B=]0，4，8[T]。从图中可以看出：随着磁场的增加，RIC共振峰值将逐渐地减小，而且共振峰向高能方向移动，移至曲线的右侧。这是因为当磁场增加时，量子受限效应变得更大，两个不同电子状态之间的能量间隔增加。因此，线性、三阶非线性以及总折射率变化的共振峰随着磁场的增加而向更高能量的方向移动，即发生“蓝移”。

图3为不同电场强度下，线性、三阶非线性以及总折射率随光子能量的变化情况曲线图，取：[F=0，]4，8[KV/cm。]其余参量为：[I=6MW/cm2]，[L=3nm]，[R=10nm]，[B=4T]。从图中可以看出线性、三阶非线性和总的RIC的峰值随着电场强度的增加而增大。从公式（6）、（7）可以看出偶极跃迁矩阵元[M21]影响RIC共振峰值，由于电场强度的增加，波函数的穿透性得到了改善，从而导致偶极跃迁矩阵元的值增加，进而增大了线性、三阶非线性和总的RIC的峰值。

图4为入射光强度[I]对抛物线量子点折射率变化的影响，其中取[F=4KV/cm，][B=4T，][L=3nm，][R=10nm。]入射光强度取[I=3]，6，9[MW/cm2]。从图中可以看出：随着入射光强度的增强，三阶非线性项增加，但线性项不变。因此，对于较高的入射光强度，总折射率变化会减小，此外，折射率总变化的幅度来自线性分量，而降低的幅度则来自三阶非线性部分。對于实际应用，如果希望获得较大的折射率变化，则应使用相对较弱的入射光强度。

图5为QDs宽度[L]对抛物线量子点折射率变化的影响，其中取[F=4KV/cm]，[B=4T]，[I=6MW/cm2]，[R=10nm]。宽度取：[L=1]，3，5[nm]。从图中可以看出：随着宽度的增大，线性、三阶非线性以及总的折射率变化也在增大，这是由于QDs宽度的变化将对偶极跃迁矩阵元[M21]产生很大影响，最终将导致RIC共振峰增大。

3     结论

本文使用密度矩阵理论和迭代方法推导了抛物线形量子点的折射率变化的解析表达式。数值计算表明，折射率的一阶线性变化部分与入射光强度无关，而入射光强度对三阶非线性变化部分影响很大，折射率的总变化随着入射光强度以及磁场的增加而减小。折射率线性和非线性的共振峰会随着施加的电场和抛物线半径、宽度的增加而增加。此外，我们发现由于量子受限效应，半径的增加会导致“红移”，而磁场增大时会导致“蓝移”。因此，在计算QDs中的光学特性时，不仅应考虑线性部分，也应该考虑非线性部分。本文研究结论可以为实验研究提供借鉴，并为诸如光电子器件和光通信等实际??应用提供一种近似模型。

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